Для просмотра этого контента требуется подписка на JoVE. Войдите или начните свой бесплатный пробный период.

Методическая статья

Производство синтетического ядерной расплава стекла

9.1K просмотров

⸱

DOI:

10.3791/53473

⸱

4 января 2016 г.

 ,  ,  ,  ,  , 
1Department of Physics and Nuclear Engineering, United States Military Academy, 2Department of Nuclear Engineering, University of Tennessee, 3Radiochemistry Center of Excellence (RCoE), University of Tennessee, 4Institute for Nuclear Security, University of Tennessee

В этой статье

Краткое содержание

Представлен протокол производства синтетического ядерного расплавленного стекла, аналогичного тринититу.

Аннотация

Реалистичный суррогатный ядерный мусор необходим в сообществе ядерной криминалистики для тестирования и валидации методов анализа после взрыва. В этой статье мы опишем новый процесс производства сыпучего поверхностного мусора с помощью высокотемпературной печи. Материал, разработанный в этом исследовании, физически и химически похож на тринитит (расплавленное стекло, полученное в результате первого ядерного испытания). Предполагается, что это синтетическое ядерное стекло похоже на остеклованный материал, производимый вблизи эпицентра (эпицентра) любого поверхностного ядерного взрыва в пустынной среде. Описанный здесь процесс может быть применен для производства других типов ядерного расплавленного стекла, в том числе того, которое может образоваться в городской среде. Это может быть достигнуто путем простой модификации матрицы прекурсора, к которой применяется данный производственный процесс. Расплавленное стекло, полученное в этом исследовании, было проанализировано и сравнено с тринититом, что выявило сопоставимую кристаллическую морфологию, физическую структуру, долю пустот и химический состав.

Введение

Опасения по поводу потенциального злонамеренного использования ядерного оружия террористами или странами-изгоями подчеркнули важность анализа ядерной криминалистики с целью установления авторства. 1 Методы быстрого анализа после взрыва желательны для того, чтобы максимально сократить сроки атрибуции. Для разработки и валидации таких методов требуются реалистичные образцы ядерного мусора для испытаний. Ядерные испытания в Соединенных Штатах больше не проводятся, а ядерный поверхностный мусор эпохи испытаний недоступен (за исключением тринитита - расплавленного стекла, полученного в результате первого ядерного испытания на полигоне Тринити), и поэтому необходимы реалистичные суррогатные обломки.

Основная цель описанного здесь метода - получение реалистичного суррогатного ядерного мусора, похожего на тринитит. Синтетические образцы ядерного расплавленного стекла, которые легко доступны академическому сообществу, могут быть использованы для тестирования существующих методов анализа и разработки новых методов, таких как термохроматография для быстрого анализа после детонации. 2 С этой целью настоящее исследование сосредоточено на производстве образцов, имитирующих тринитит, но не содержащих никакой чувствительной информации о конструкции оружия. Компоненты топлива и тампера в этих образцах полностью универсальны, а сравнение с тринититом основано на химических, морфологических и физических характеристиках. Сходство между тринититом и синтетическим стеклом из ядерного расплава, полученным в этом исследовании, обсуждалось ранее. 3

Цель этой статьи — подробно рассказать о производственном процессе, используемом в Университете Теннесси (UT). Этот производственный процесс был разработан с учетом двух ключевых параметров: 1) состава материала, включенного в стекло ядерного расплава, и 2) температуры плавления материала. Существуют методы оценки температуры плавления стеклообразующих сеток4, и эти методы были использованы в настоящем документе, наряду с дополнительными экспериментами для определения оптимальной температуры обработки тринититовой матрицы. 5

Недавно были опубликованы альтернативные методы производства суррогатного мусора. Использование мощных лазеров имеет преимущество в создании достаточно высоких температур, чтобы вызвать элементарное фракционирование в целевой матрице. 6 Пористые хроматографические подложки использовались для получения мелких частиц, подобных частицам выпадения, с использованием методов конденсированной фазы7. Последний метод наиболее полезен для получения твердых частиц (радиоактивных осадков) и был продемонстрирован на примере природных металлов. Преимущества представленного здесь метода заключаются в 1) простоте, 2) воспроизводимости и 3) масштабируемости (размеры образцов могут варьироваться от крошечных шариков до больших кусков расплавленного стекла). Кроме того, этот метод может быть расширен как с точки зрения производительности, так и с точки зрения охватываемых взрывных сценариев, и он уже был продемонстрирован с использованием радиоактивных материалов. Образец был успешно активирован в реакторе с высокопоточными изотопами (HFIR) в Национальной лаборатории Оук-Ридж (ORNL). Перед плавлением в матрицу добавляли соединения природного урана, а продукты деления получали in situ путем нейтронного облучения.

При разработке представленного здесь метода были использованы методы в стекольной промышленности и методы, используемые с целью иммобилизации радиоактивных отходов8. Уникальные эффекты излучения в стеклахпредставляют неотъемлемый интерес9 и станут важной областью исследований по мере дальнейшего развития этого метода.

Метод, описанный ниже, подходит для любого применения, где требуется образец расплавленного стекла в больших объемах. Эти образцы больше всего напоминают материал, найденный вблизи эпицентра ядерного взрыва. Можно изготавливать образцы различных размеров, однако методы, использующие плазменные факелы или лазеры, будут более полезны для моделирования мелкодисперсных частиц. Кроме того, коммерческие HTF не достигают температур, достаточно высоких, чтобы вызвать элементарное фракционирование для широкого спектра элементов. Этот метод следует применять, когда физические и морфологические характеристики имеют первостепенное значение.

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Протокол

Внимание: Процесс, описанный здесь, включает в себя использование радиоактивных материалов (например, уран гексагидрата нитрата) и несколько коррозионные вещества. Соответствующую защитную одежду и оборудование следует использовать (в том числе халате, защитные перчатки, очки и вытяжным шкафом) во время подготовки образца. Кроме того, лабораторные площади, используемые для этой работы следует регулярно контролировать радиоактивного загрязнения.

Примечание:. Химические соединения, необходимые перечислены в таблице 1 Эта формулировка была разработана путем изучения ранее сообщили композиционные данные для trinitite 10 массовых долей, описанные здесь, были определены путем усреднения массовые доли для различных образцов trinitite 10 "пропавших без вести" массы.. (фракции не подвести к единице) существует, чтобы позволить некоторую гибкость при добавлении топлива, НСД, и другие составляющие. Наша независимый анализ нескольких образцов trinitite предполагает, что кварц является единственным минеральной фазывыживших в trinitite. 5 Таким образом, кварц единственный минерал, входит в одну из наших стандартных Trinitite композиции (СТП). Несмотря на то, реликтовые зерна других минералов были зарегистрированы в trinitite, 11 они имеют тенденцию быть скорее исключением, чем правилом. В целом, кварц является единственным минерал в расплаве стекла. 10,12 Кроме того, кварцевый песок является общим компонентом асфальта и бетона, которые будут важны в формировании городской стекла ядерного расплава.

-4
Усредненные данные Trinitite Стандартный Trinitite Постановка (СТП)
Соединение Массовая доля Соединение Массовая доля
SiO 2 6.42x10 -1 SiO 2 6.42x10 -1
Al 2 O 3 1.43x10 -1 Al 2 O 3 1.43x10 -1
СаО 9.64x10 -2 СаО 9.64x10 -2
FeO 1.97x10 -2 1.97x10 -2
MgO 1.15x10 -2 MgO 1.15x10 -2
Na 2 O 1.25x10 -2 Na 2 O 1.25x10 -2
K 2 O 5.13x10 -2 КОН 6.12x10 -2
MnO 5.05x10 -4 MnO
TiO 2 4.27x10 -3 TiO 2 4.27x10 -3
Всего 9.81x10 -1 Всего 9.91x10 -1
"> FeO 9px; "> 5.05x10

Таблица 1. Список химических соединений.

1. Подготовка СТП

Примечание: Необходимое оборудование включает в себя микровесов, металлические шпатели, керамический ступку и пестик, химический вытяжной шкаф, латексные перчатки, халат и защитные очки.

  1. Смешивание нерадиоактивных компонентов
    1. Приобретать по крайней мере, 65 г кварцевого песка (SiO 2), 15 г Al 2 O 3 </ суб> порошок, 10 г СаО порошка, 2 г FeO порошка, 2 г MgO порошок, 2 г Na 2 O порошка, 7 г КОН гранул, 1 г MnO порошка и 1 г TiO 2 порошка ( Соединения, перечисленные в таблице 1).
    2. Используйте микробаланса и небольшой шпатель для точного измерения массовые доли каждого соединения, перечисленные в таблице 1. Для достижения наилучших результатов подготовки 100 г нерадиоактивного матрицы предшественника в одно время.
    3. Использование ступку и пестик, чтобы распылить (до ~ 10-20 мкм гранул размером) и тщательно перемешивают соединений, образующих гомогенный порошковой смеси, содержащей 64,2 г SiO 2 14,2 г Al 2 O 3, 9,64 г CaO, 1,97 г из FeO, 1,15 г MgO, 1,25 г Na 2 O. 6,12 г КОН, 0,0505 г MnO и 0,427 г TiO 2.
    4. Перемешайте смесь, с использованием шаровой смеситель, незадолго до того, следующий шаг берется.
  2. Смешивание СТП с ураном гексагидрата нитрата (UNH)
    1. Acquгнев, по крайней мере 1 г UNH.
    2. Внутри вытяжном шкафу, распылить несколько кристаллов Unh (с помощью ступки и пестика), чтобы сформировать тонкий порошок 1-2 мкм гранул.
    3. Добавить 33,75 мкг UNH на грамм нерадиоактивного предшественника матрицы (это соотношение является подходящим для имитации простой оружие с выходом 1 кт). 13
    4. Тщательно смешивают порошковой смеси, в том числе UNH, используя ступку и пестик. Полное смешение окончательного незадолго до стадии плавлени.

2. Производство 1 грамм Растопить образец стекла

Примечание: Необходимое оборудование включает в себя HTF мощностью 1600 ° С или выше, графитовые тигли высокой чистоты, длинные из нержавеющей стали тигельные щипцы, термостойких перчаток, и защитные очки. Жаропрочные перчатки и средства защиты глаз необходимо надевать при введении или удалении образцов из печи. Очки Тонированные безопасности (или солнцезащитные очки) являются полезными, поскольку они уменьшают блики от печи.

  1. Производство нерадиоактивным образца
    1. Заполните толстую керамическую тарелку (например, раствора) с ~ 100 г чистого кварцевого песка и поддерживать при комнатной температуре вблизи места печи, где образцы будут расплавленного.
    2. Разогреть HTF 1500 ° С.
    3. Тщательно измерить 1,00 г нерадиоактивного порошковой смеси и поместите порошок в графитовом тигле высокой чистоты.
    4. Тщательно помещают тигель в нагретой HTF (используя длинную пару стальных тиглей щипцов) и смесь расплава в течение 30 мин.
    5. Удалить образец (опять используя щипцы) и залить расплавленный образец в ступке с песком.
    6. Разрешить стеклянная бусина остыть в течение 1-2 мин до обработки.
    7. Польский борт, чтобы удалить остатки песка (при необходимости).
  2. Производство радиоактивных образца
    1. Повторите шаги 2.1.1 и 2.1.2 выше.
    2. Тщательно измерьте 1.00 грамм радиоактивного порошковой смеси (в том числе UNH) и поместите powd ER в графитовом тигле высокой чистоты с использованием отдельного шпателем и микровесов, чтобы избежать перекрестного загрязнения.
    3. Повторите шаги 2.1.4 - 2.1.6 выше.
    4. Монитор область вокруг печи (используя детектор ручной излучения и / или исследование мазков), чтобы проверить на радиоактивное загрязнение.

3. Образец Активация

Примечание: Уравнения, которые следуют были получены в предположении использования оружейного обогащенного () металлического урана. Количества UNH или оксид урана необходимо будет масштабируется в соответствии с массовой долей элементного урана и уровня обогащения урана 235.

  1. Активация образца расплава стекла с ураном Fue
    1. Рассчитайте массовую долю необходимого для образца, используя уравнение ниже 13 (где U представляет м массовая доля урана и Y представляет выход оружия) металлического урана:
      473 / 53473eq1.jpg "/>
    2. Дополнительно: Рассчитать массовую долю от несанкционированного (например, природного урана, свинца, вольфрама) с использованием уравнения ниже: 13
      figure-protocol-1
    3. Вычисления целевого количества делений в образце, используя следующее уравнение 13, где M S представляет собой массу образца в граммах и N F представляет число делений в образце во время облучения:
      figure-protocol-2
    4. Рассчитать необходимое время облучения, используя уравнение ниже 13, где м 235 представляет 235 массовая доля U (уровень обогащения) и т ВСД время облучения в секундах:
      figure-protocol-3
    5. Облучать образец длят IRR секунд на потока тепловых нейтронов 4,0 × 10 14 н / см 2 / сек. Например, 60 сек облучения в пневматической 1 (СТ-1) на HFIR (с термической к резонансу соотношении 35) будет производить около 1,1 х 10 11 делений в образце, содержащем 870 мкг UNH (эквивалентно 410 мкг природный уран, или 3,0 мкг 235 U). Это было достигнуто в течение одного 0,433 г стеклянных шариков, предназначенная для имитации стекла расплава образца, полученного с помощью оружия с выходом 0,1 килотонн. Этот образец был тщательно проанализированы Кук и др. 14
    6. Следуйте применимые протоколы безопасности при обращении с радиоактивными образец в пост-облучения.
  2. Активация образца расплава стекла с плутониевого топлива (Планирование Факторы)
    1. Рассчитайте массовую долю металлического плутония, необходимого для образца, используя ниже 13 уравнение, где м Pu представиTS плутония массовой доли и Y представляет собой доходность оружия:
      figure-protocol-4
    2. Повторяйте шаги 3.1.2 и 3.1.3 выше.
    3. Определить время, необходимое для облучения получить нужное количество делений в образце расплава стекла. Это время будет зависеть от состава и степени плутоний, а также энергетического спектра нейтронов.

Примечание: Большая забота должно быть принято при работе с плутонием и дополнительного анализа не требуется. На момент написания статьи, только уран был использован в синтетических образцов стекла расплава, производимых на УТ и облученных в HFIR.

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Результаты

Нерадиоактивные образцы, произведенные в данном исследовании были по сравнению с trinitite и цифры 1-3 показывают, что физические свойства и морфология действительно похожи. Рисунок 1 дает фотографии, которые показывают сходство в цвете и текстуре, которые наблюдаются на макроскопическом уровне. Рисунок 2 показывает Сканирующий электронный микроскоп (SEM) вторичный электрон (SE) изображения, раскрывающие подобные особенности на уровне микрона. Анализ SE...

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Обсуждение

Примечание относительно шагов 1.2.2 и 1.2.3: Точное количество UNH будет меняться в зависимости от сценария моделируется. Формулы планирования, разработанные Giminaro др. Может быть использован, чтобы выбрать подходящий массу урана для данного образца 13, как описано в разделе "Образец" Активация этой статьи. Кроме того, оксид урана (UO 2 или U 3 O 8) может быть использован вместо UNH, если имеется, и массовая доля 235 U в соединении (должны ли UN...

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Раскрытие информации

Эта работа выполнялась в рамках гранта под номером DE-NA0001983 в рамках программы Stewardship Science Academic Alliances (SSAA) Национального управления по ядерной безопасности (NNSA).

Благодарности

Части этого исследования были ранее опубликованы в Журнале радиоаналитической и ядерной химии. 3,13 Патент на этот способ находится на рассмотрении.

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Материалы

Список материалов, использованных в этой статье
ИмяКомпанияКаталожный номерКомментарии
Высокотемпературная печь (HTF)КарболитHTF 181,800 ° C HTF используется для плавки образцов
в высокотемпературной печи CMInc.1706 BL1,700 ° C Капельная печь, используемая для плавления образцов
Графитовые тиглиSCP Science040-060-04127 мл графитовые тигли высокой чистоты (10 упаковок)
Тигельные щипцыGrainger5ZPV026 дюймов, щипцы из нержавеющей стали для работы с тиглями
Термостойкие перчаткиGrainger8814-09Перчатки, используемые для защиты рук от тепла во время введения/удаления образца
Раствор и ПестикFisherbrandS337631300 мл, Керамическая ступка и пестик для присыпания и смешивания
Micro BalanceGrainger8NJG2220 г Колпачок, высокоточные весы для измерения порошковой массы
ШпателиFisherbrand14374Металлические шпатели для измерения небольших количеств порошка
SiO2Sigma-Aldrich274739-5KGКварцевый песок  Номер CAS: 14808-60-7
Al2O3Sigma-Aldrich11028-1KGПорошок оксида алюминия  Номер CAS: 1344-28-1
CaOSigma-Aldrich12047-2,5KGПорошок оксида кальция  Номер CAS: 1305-78-8
FeOSigma-Aldrich400866-25GПорошок оксида железа  Номер CAS: 1345-25-1
MgOSigma-Aldrich342793-250GПорошок оксида магния  Номер CAS: 1309-48-4
Na2OSigma-Aldrich36712-25GПорошок оксида натрия  Номер CAS: 1313-59-3
KOHSigma-Aldrich278904-250GГранулы гидроксида потазия  Номер CAS: 12030-88-5
MnOSigma-Aldrich377201-500GПорошок оксида марганца  Номер CAS: 1344-43-0
TiO2Sigma-Aldrich791326-5GГранулы оксида титана  Номер CAS: 12188-41-9

Ссылки

  1. Carnesdale, A. Nuclear Forensics: A Capability at Risk (Abbreviated Version). , Committee on Nuclear Forensics, National Research Council of the National Academies. Washington, D.C. (2010).
  2. Garrison, J. R., Hanson, D. E., Hall, H. L. Monte Carlo analysis of thermochromatography as a fast separation method for nuclear forensics. J Radioanal Nucl Chem. 291 (3), 885-894 (2011).
  3. Molgaard, J. J., et al. Development of synthetic nuclear melt glass for forensic analysis. J Radioanal Nucl Chem. 304 (3), 1293-1301 (2015).
  4. Fluegel, A. Modeling of Glass Liquidus Temperatures using Disconnected Peak Functions. ACerS 2007 Glas Opt Mater Div Meet, , (2007).
  5. Oldham, C. J., Molgaard, J. J., Auxier, J. D., Hall, H. L. Comparison of Nuclear Debris Surrogates Using Powder X-Ray Diffraction. Southeastern Undergraduate Research Conference, , (2014).
  6. Liezers, M., Fahey, A. J., Carman, A. J., Eiden, G. C. The formation of trinitite-like surrogate nuclear explosion debris ( SNED ) and extreme thermal fractionation of SRM-612 glass induced by high power CW CO 2 laser irradiation. J Radional Nucl Chem. 304 (2), 705-715 (2015).
  7. Harvey, S. D., et al. Porous chromatographic materials as substrates for preparing synthetic nuclear explosion debris particles. J Radioanal Nucl Chem. 298 (3), 1885-1898 (2013).
  8. Hanni, J. B., et al. Liquidus temperature measurements for modeling oxide glass systems relevant to nuclear waste vitrification. J Mater Res. 20 (12), 3346-3357 (2005).
  9. Weber, W. J., et al. Radiation Effects in Glasses Used for Immobilization of High-Level Waste and Plutonium Disposition. J Mater Res. 12 (8), 1946-1978 (1997).
  10. Eby, N., Hermes, R., Charnley, N., Smoliga, J. A. Trinitite-the atomic rock. Geol Today. 26 (5), 180-185 (2010).
  11. Bellucci, J. J., Simonetti, A. Nuclear forensics: searching for nuclear device debris in trinitite-hosted inclusions. J Radioanal Nucl Chem. 293 (1), 313-319 (2012).
  12. Ross, C. S. Optical Properties of Glass from Alamogordo, New Mexico. , (1948).
  13. Giminaro, A. V., et al. Compositional planning for development of synthetic urban nuclear melt glass. J Radional Nucl Chem. , (2015).
  14. Cook, M. T., Auxier, J. D., Giminaro, A. V., Molgaard, J. J., Knowles, J. R., Hall, H. L. A comparison of gamma spectra from trinitite versus irradiated synthetic nuclear melt glass. J Radioanal Nucl Chem. , (2015).
  15. Fahey, J., Zeissler, C. J., Newbury, D. E., Davis, J., Lindstrom, R. M. Postdetonation nuclear debris for attribution. Proc Natl Acad Sci U S A. 107 (47), 20207-20212 (2010).
  16. Bellucci, J. J., Simonetti, A., Koeman, E. C., Wallace, C., Burns, P. C. A detailed geochemical investigation of post-nuclear detonation trinitite glass at high spatial resolution: Delineating anthropogenic vs. natural components. Chem Geol. 365, 69-86 (2014).
  17. Donohue, P. H., Simonetti, A., Koeman, E. C., Mana, S., Peter, C. Nuclear Forensic Applications Involving High Spatial Resolution Analysis of Trinitite Cross-Sections. J Radioanal Nucl Chem. , (2015).
  18. Eaton, G. F., Smith, D. K. Aged nuclear explosive melt glass: Radiography and scanning electron microscope analyses documenting radionuclide distribution and glass alteration. J Radioanal Nucl Chem. 248 (3), 543-547 (2001).
  19. Kersting, A. B., Smith, D. K. Observations of Nuclear Explosive Melt Glass Textures and Surface Areas. , Lawrence Livermore National Laboratory. (2006).
  20. IAEA Safeguards Glossary. , 2001st ed, IAEA. Vienna, Austria. (2001).
  21. Glasstone, S., Dolan, P. Effects of Nuclear Weapons. , 3rd ed, United States DOD/DOE. (1977).
  22. Carney, K. P., Finck, M. R., McGrath, C. A., Martin, L. R., Lewis, R. R. The development of radioactive glass surrogates for fallout debris. J Radioanal Nucl Chem. 299 (1), 363-372 (2013).
  23. Molgaard, J. J., Auxier, J. D., Hall, H. L. A Comparison of Activation Products in Different Types of Urban Nuclear Melt Glass. American Nuclear Society Annual Meeting, , American Nuclear Society. (2015).

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Перепечатки и разрешения

Теги

Производство синтетического ядерной расплава стекла
Связаться с нами
Порекомендовать библиотеке

Конфиденциальность

Условия использования

Политики

© 2026 MyJoVE Corporation. Все права защищены.