Для просмотра этого контента требуется подписка на JoVE. Войдите или начните свой бесплатный пробный период.

Методическая статья

Прямая Визуализация лазерному сверхбыстрой вращения молекул

9.6K просмотров

⸱

DOI:

10.3791/54917

⸱

4 февраля 2017 г.

 ,  ,  , 
1Department of Chemistry, Tokyo Institute of Technology, 2Equipment Development Center, Institute for Molecular Science, 3Department of Photo-molecular Science, Institute for Molecular Science

В этой статье

Краткое содержание

Мы представляем протокол для создания фильма в реальном времени о молекулярном вращательном волновом пакете с использованием установки для визуализации кулоновского взрыва с высоким разрешением.

Аннотация

Мы представляем метод визуализации индуцированные лазером, сверхбыстрых молекулярной динамики вращательного волнового пакета. Мы разработали новый 2-мерную Кулона установку изображения взрыв, в котором реализован до сих пор-непрактично угол обзора камеры. В нашей технике визуализации, двухатомные молекулы облучаются циркулярно поляризованного сильным лазерным импульсом. Выброшенного атомные ионы ускоряются перпендикулярно к лазерному распространения. Ионы, лежащие в плоскости поляризации лазера выбираются посредством использования механической щели и полученную с высокой пропускной способностью, 2-мерный детектор установлен параллельно плоскости поляризации. Поскольку используется круговой поляризацией (изотропным) кулоновское взрываются импульса, наблюдаемое угловое распределение испущенных ионов непосредственно соответствует квадрату вращательной волновой функции в момент импульсного облучения. Для создания в режиме реального времени фильм молекулярного вращения, настоящая методика формирования изображения в сочетании с фемтосекундного насос-зонда Optical установки, в которых импульсы накачки создают однонаправлено вращающихся молекулярных ансамблей. Из-за высокой пропускной способности изображения нашей системы обнаружения, насос-зонд экспериментальное условие может быть легко оптимизирована путем мониторинга в режиме реального времени снимок. В результате, качество наблюдаемого фильма достаточно высока для визуализации подробного волновой природы движения. Отметим также, что настоящая методика может быть реализована в существующих установках визуализации стандарт ионных, предлагая новый угол обзора камеры или точки зрения для молекулярных систем без необходимости внесения существенных изменений.

Введение

Для более глубокого понимания и лучшего использования динамической природы молекул, необходимо четко визуализировать молекулярные движения, представляющие интерес. Времяразрешенная Кулона изображений взрыв является одним из мощных подходов к достижению этой цели 1, 2, 3. При таком подходе, молекулярная динамика интереса инициируются лазерным полем накачки ультракороткого и затем зондировали с помощью временной задержки зондирующего импульса. При облучении зонда, молекулы многократно ионизированных и разбивается на фрагментарных ионов вследствие кулоновского отталкивания. Пространственное распределение выброшенных ионов является мерой молекулярной структуры и пространственной ориентации на зонде облучения. Последовательность измерения сканирующим времени задержки насоса-зонда приводит к созданию молекулярного кино. Следует отметить, что, в простейшем случае - двухатомные молекулы - угловое распределение испускаемых ионовнепосредственно отражает распределение молекулярной оси (т.е. квадрат вращения волновой функции).

Что касается процесса насоса, недавний прогресс в когерентном контроле молекулярного движения с использованием сверхкоротких лазерных полей привело к созданию высокоэффективных управляемых вращательных волновых пакетов 4, 5. Кроме того, направление вращения можно активно управлять с помощью поляризационного контролируемого поля лазера 6, 7, 8. Поэтому было ожидать , что детальная картина вращения молекул, в том числе волны естеств, могут быть визуализированы при метод визуализации кулоновского взрыва в сочетании с таким процессом насос 9, 10, 11, 12, 13. Тем не менее, мы некоторыераз сталкиваются экспериментальные трудности, связанные с существующими методами визуализации, как указано ниже. Целью данной статьи является представить новый способ преодоления этих трудностей и создания высококачественного кино молекулярных волновых пакетов вращательных. Первый экспериментальный фильм молекулярного вращения берется с настоящим способом, наряду с его физическими последствиями, были представлены в нашей предыдущей статье 11. Фон развития, подробный теоретический аспект данного метода визуализации, и сравнение с другими существующими методами будет дано в следующей работе. Здесь мы в основном сосредоточены на практических и технических аспектов процедуры, включая комбинации оптической установки типичный насос-зонда и нового устройства формирования изображения. Как и в предыдущей работе, целевая система однонаправлено вращающихся молекул азота 11.

Основная экспериментальная трудностьсуществующие настройки изображения, схематически изображенной на рисунке 1, имеет отношение к положению детектора, или угол камеры. Поскольку ось вращения совпадает с осью лазерного распространения 6, 7, 8 в лазерно-индуцированное полем вращения молекул, не практично , чтобы установить детектор вдоль оси вращения. Когда детектор установлен таким образом, чтобы избежать лазерного излучения, угол камеры соответствует стороне наблюдения вращения. В этом случае невозможно восстановить первоначальную ориентацию молекул от проектируемой (2D) ионном изображении 14. 3D - визуализация детектора 14, 15, 16, 17, 18, 19, с которым время прибытия к началу детектора и ионного IMPACт позиции могут быть измерены, предложен уникальный способ непосредственно наблюдать вращение молекул с помощью кулоновского взрыва изображений 10, 12. Тем не менее, приемлемые счетчики иона на лазерный импульс низкие (обычно <10 ионов) в детекторе 3D, а это означает , что трудно создать длинный фильм молекулярного движения с качеством 14 с высоким качеством изображения. Мертвое время детекторов (как правило, нс) также влияет на разрешение изображения и эффективность обработки изображений. Кроме того, не простая задача, чтобы сделать хороший насос-зонд луча перекрытия с помощью мониторинга в режиме реального времени ионного изображения с частотой повторения лазерного <~ 1 кГц. Хотя некоторые группы наблюдали вращательные волновые пакеты , используя технику 3D, пространственная информация была ограничена и / или прямой, и подробная визуализация волновой природы, в том числе сложные узловые структуры, не было достигнуто 10, 12.

Сущностьновый метод визуализации является использование "нового ракурса" на рисунке 1. В этой конфигурации, экспозиции лазерный луч на детектор избегается в то время как 2D детектор параллельна плоскости вращения, что приводит к наблюдению от направления вращения оси. Щель позволяет только ион в плоскости вращения (в плоскости поляризации лазерных импульсов), чтобы внести свой вклад в изображение. Детектор 2D, которое обеспечивает более высокую скорость счета (обычно ~ 100 ионов), чем детектор 3D, могут быть использованы. Установка электроники проще, чем в случае обнаружения 3D, в то время как эффективность измерения выше. Трудоемкий математической реконструкции, такие как Abel инверсии 14, также не требуется , чтобы извлечь угловую информацию. Эти особенности приводят к легкой оптимизации системы измерения и для производства высококачественных фильмов. Устройство стандартное 2D / 3D визуализации заряженных частиц может быть легко модифицирована к настоящему установки withoут использование дорогостоящего оборудования.

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Протокол

Примечание: С помощью этого протокола, мы выясняем, что мы на самом деле для разработки данного способа. Точные параметры, включая камеры и оптической конструкции установки и размеров и типов деталей, не всегда необходимо применять существующую систему к устройству читателя. Суть процедуры будут даны в качестве примечаний в каждом шаге.

1. Построение изображений аппарата 2D-среза

Примечание: В этом шаге, все коммерчески доступные части и оборудование, такие как вакуумный насос и детектор, установлены в соответствии с инструкциями изготовителя или руководств пользователя.

  1. Как и в конструкции устройства формирования изображения типичный 2D / 3D иона 14, дизайн и построить дифференцированно откачиваемой вакуумной камеры , которая имеет достаточно места для размещения импульсного клапана, скиммеры молекулярно - лучевой, ионной оптики (стек 100 мм колец с 50 мм дыра), блок формирования изображения ионного внеосевое (арulsed отпугиватель электрод и стопка микроканальных пластин, подкрепленных люминесцентным экраном), и ионный полет трубка (> 200 мм Дрейф область).
  2. Присоедините импульсный клапан к перегородке камеры с использованием четырех резьбовых сообщений (15 см, Φ12 мм), для которых отверстия под болты на перегородки являются концентрическими к камере. Установите предплужники молекулярно-пучковой к перегородке камеры непосредственно перед соплом, используя удерживающую плиту.
    Примечание: В конструкции устройства ионной визуализации, важно, чтобы ось молекулярного пучка и оси лазерного луча пересекаются на оси ионной оптики. Для достижения этой цели удобно определить ось молекулярных пучков в качестве оси камеры источника. Шаг 1.2 для этой цели. Кроме того, скиммер отверстия должны быть в соответствии с соплом клапана, гарантируя, что центр молекулярных пучков может ввести дифференцированно перекачиваемой стадию через скиммер. Кроме того, важно учитывать вес импульсного клапана; следовательно, достаточно толстыйРезьбовые сообщения должны быть использованы для подключения импульсного клапана к перегородке. Поддержания расстояния 15 см между соплом и перегородкой, чтобы избежать эффекта отражения газа и скиммер интерференции 20.
  3. Установка ионной оптики на конечной стадии дифференцированно откачиваемой камеры, как и в установке 21 формирования изображения типичной ионной.
    Примечание: Этот шаг выполняется следующим образом: резьбовые монтажные сообщения привинчены к перегородке камеры. На постах, стек ионной оптики фиксируется на месте с орехами. Поскольку отверстия под болты на посты являются концентрическими в камеру, ось ионной оптики совпадает с молекулярного пучка.
  4. Установить оптические стеклянные окна (толщиной 1 мм, диаметр 25 мм, плавленый кварц), помещая P16 уплотнительное кольцо между вакуумным фланцем с отверстием и окном, так что лазерные импульсы могут пересекать молекулярный пучок.
    Примечание: С помощью этих окон, лазерные импульсы могут получить доступ к middlе первого и второго иона электроды и пересекают ось ионной оптики.
  5. Построить внеосевую блок ионно визуализации (рисунок 2).
    Примечание: На протяжении всего этого шага на рисунке 2 , чтобы проверить , 3-мерную компоновку блока. Все части электрода (детектор ионов и Отпугиватель) смонтированы на 100 мм с опорной плитой PEEK болтами, в то время как другие части смонтированы с нержавеющими болтами. Суть в том, чтобы смонтировать 2D детектор формирования изображения в области дрейфа ионов таким образом, чтобы его поверхность детектора параллельна оси ионной оптики и перпендикулярно к оси распространения лазерного. Конечно же, все части, которые будут использоваться в высоковольтных должны быть электрически изолированы. Мы рекомендуем, чтобы расстояние между ионной оптики (полета) оси и поверхности детектора составляет несколько мм (в данном случае, 5 мм). При большем расстоянии, это займет больше времени, чтобы подтолкнуть ионов к детектору, и более короткое расстояние может привести к разрядке между MCP surface и импульсный отпугиватель.
    1. Обратите внимание на край лопаток щели (длина 100 мм) с помощью оптического микроскопа (~ 30X) и / или оптического компаратора и убедитесь, что нет никаких вмятин или царапин больше, чем 30 мкм, расположенный на краю щели лопастей.
      Примечание: Лопасти щели должны быть установлены параллельно, а не вмятины и царапины не являются приемлемыми. Отклонение от параллельно приводит к неоднородности обнаружения ионов. Недостатком лезвия деградирует наблюдаемое изображение (смотрите раздел для обсуждения).
    2. С помощью небольших монтажных клешни, прикрепить лопасти прорезь держателя щели лезвия, которая состоит из пары 122,4 мм алюминиевых пластин, соединенных с пружиной, как в прищепкой. Также вставьте конический алюминиевый стержень в "одежде булавкой."
      Примечание: Лопасти щели установлены на стороне ручки (точка усилий) от прищепки. Когда конический алюминиевый стержень из заточенного карандаша-образную форму вставляется в зажимающих сторону (точки воздействия) от ClOthespin, ширина щели становится больше при увеличении глубины ввинчивания конусообразной стержня (см Фигура 2В). Шаги 1.5.2-1.5.4 являются для строительства щели, ширина которой может быть настроена во время измерения изображения. Если ширина настройка не требуется, просто установить щелевой нож ~ 10 см выше по потоку от ионного пучка из детектора с использованием соответствующих монтажных частей как металлические когти и перейдите к шагу 1.5.5.
    3. Прикрепите конический алюминиевый стержень линейного движения вакуума проходным отверстием (микрометр / сильфон основе, ICF70 размер) и установить держатель щели и основание для вакуумной боковой плоскости проходным отверстием.
    4. Установите щелевой блок, построенный сверху на вакуумирования порт ICF70, которая перпендикулярна как к оси детектора и оси полета ионов.
      Примечание: Положение составляет ~ 10 см выше по течению от ионного пучка от центра детектора.
    5. Установите ширину щели до 1 ± 0,1 мм с помощью микрометра.
      Примечание: Например, использование 1 мм щель для 50-мм Ньютона сфера (ионное облако) соответствует 2% нарезку, что выше в разрешении , чем стандартной методике 22 среза. Ширина щели определяет разрешение среза; однако, меньшей ширины приводят к более слабых сигналов.
    6. Установить импульсный репеллера электрод прямоугольной (115 мм х 160 мм х 3 мм) из нержавеющей пластины, как показано на рисунке 2.
      Примечание: Импульсное репеллером должна быть параллельна детектора, чтобы обеспечить гомогенность импульсного электрического поля между ними.
    7. Установить позиционно-чувствительный детектор ионов, состоящий из стопки пластин микроканалов, поддержанных люминесцентным экраном таким образом, чтобы он был параллелен импульсным репеллером; следовать стандартной монтажной процедуры 14, 23.
    8. Установка фланцевой вакуумный видовой экран с медной прокладкой к задней части экрана люминофором.
  6. Разводка ионной оптики для высоковольтных источников питания и части DETEт е р (импульсный отпугиватель, микроканальных пластин и люминесцентным экраном) на импульсный поставки высокого напряжения (~ 50 нс Время нарастания / время спада) с помощью текущих проходных соединителей.
    Примечание: Следует соблюдать осторожность, чтобы гарантировать, что любые кабели не прерывать наблюдение за люминесцентным экраном в иллюминатор.
  7. Подключение импульсного клапана к впускным отверстием для газа (3% газообразного N 2 в тот же , общем давлении 3 МПа) с нержавеющей трубкой и к контроллеру клапана с парой медных проводов с покрытием.
    ПРИМЕЧАНИЕ: Оба соединения проходят через вакуум проходных соединителей.
  8. Включите вакуумный насос и установите давление камеры детектора изображения ниже , чем 10 -4 Па, даже если импульсный клапан находится в рабочем состоянии .
    Примечание: Более высокое давление может привести к повреждению высоковольтного электрода и детекторов. Когда давление выше, более мощные насосы или уменьшение частоты следования клапана требуется. Используя настоящую камеру и импульсный клапан, азота молекулярный пучок с rotatiнальная температура ниже 6 K может быть сгенерирован 11. При этой температуре вращения, 99% молекул находятся в состоянии J ≤ 2 (J является вращательное квантовое число).

2. Конструкция насоса-зонда оптическая система

Примечание: Для этого шага, смотрите рисунок 3 , чтобы понять , где и как следующие шаги выполняются. Цель этого шага заключается в создании трех коллинеарных фс импульсов от коммерческого Ti: сапфирового лазера усилителя для насосно-зондового эксперимента 11. Первый импульс был для молекулярного выравнивания (линейно поляризованным, центральная длина волны 820 нм, интенсивность пика <30 TW / см 2), второй был для управления направлением (отсроченной копия первого, для линейной поляризации +45 кроме ° наклонена по отношению к оси поляризации первого импульса), а третий был кулоновское зонд формирования изображения взрыва (с круговой поляризацией, 407 нм, 1 00 фс, 600 TW / см 2). На протяжении всего этого шага все коммерчески доступные части и оборудование, такие как поляризационный проверки и оптической стадии, установлены и используются в соответствии с инструкциями изготовителя или руководств пользователя.

ПРИМЕЧАНИЕ: На протяжении всего этого шага, устанавливаются и используются все оптические компоненты в соответствии со стандартными процедурами оптических экспериментов и руководство производителя для оптики. Все повороты и дихроичных зеркал используются диэлектрические многослойные зеркала для того, чтобы избежать потери мощности лазера во время многочисленных отражений в оптическом тракте. Некоторые из оптики и кристаллов, используемых показаны в списке материалов для этой статьи.

  1. Поверните фемтосекундного лазера (Ti: сапфировый усилитель) системы на и приобрести лазерный выход более чем на 1,5 мДж / импульс, а ~ 35 фс, длительность средней длиной волны в 820 нм и частотой повторения 500 Гц.
  2. Готовят оптический путь зонда (изображения) импульсаэф "> 10, 11, 12.
    1. Установить нелинейный кристалл (ВВО, тип I, толщина 0,2 мм, 29,2 °, для второй гармоники генерации 820 нм света) в 820 нм оптического пути для получения второй гармоники (> 0,2 мДж) от фундаментальный 820-нм выходная мощность лазера. Используйте сгенерированные второй гармоники (407 нм свет) в качестве зондирующего импульса после того, как он отражается дихроичных зеркал и отделен от основного 820 нм света.
    2. Построить оптический путь, как показано синей линией на рисунке 3. Использование лучом зеркал крепления, совместите этот луч проходит через центр обоих окон, установленных на шаге 1.4.
      Примечание: Основные компоненты состоят из аттенюатора (комбинации половинной и фазовые пластины Фазовые поляризатор), моторизованный линейный этап для сканирования задержки и Фазовые для настройки поляризации.
  3. Готовят оптический путь для насоса (вращательным ехцитата) импульсов 24, 25, 26.
    1. Построить оптический путь, как показано красной линией на рисунке 3, и получить пару временных и поляризационных перестраиваемых фемтосекундных импульсов.
      Примечание: Остаточное 820 нм импульса (~ 1 мДж) после генерации второй гармоники на этапе 2.2.1, выбрасываются из дихроичного зеркала, используется для создания этих импульсов накачки. Типичная энергия импульса каждого импульса накачки составляет 0,25 МДж. Основные компоненты состоят из аттенюатора (сочетание половинной и фазовые пластины Фазовые поляризатор), 50:50 светоделитель, ручной линейной стадии для настройки времени задержки, Фазовые для настройки поляризации, и телескоп для точечного размера оптимизации.
    2. Регулируя наклона зеркала устанавливается в оптическом пути, выравнивать пару пучков накачки, чтобы быть параллельными и сделать их центром проходит через центр обоих окон, установленных на шаге 1.4.
      Примечание: Чтобы убедиться в этом, А.Н.инструмент выравнивания, алюминиевый блок с прикрепленным миллиметровке, используется. Инструмент может быть помещен в том же положении, с высокой воспроизводимостью, используя резьбовое отверстие оптического стола. Два отверстия для винтов в линии выбраны в качестве ориентира параллельного пути. По мере того как инструмент выравнивания расположен в одном из отверстий, выбранных, балки выровнены таким образом, чтобы они попали в ту же точку инструмента выравнивания. Повторите позиционирование инструмента и выравнивание луча, пока луч не попадает в ту же точку инструмента для обеих позиций выравнивания инструмента. Поскольку резьбовые отверстия в оптическом столе находятся в линии с высокой точностью, эти процедуры приводят к созданию параллельных пучков.
  4. Отрегулируйте состояния поляризации импульсов.
    1. Установите поляризационный проверки непосредственно перед тем, импульсы поступают в камеру так, чтобы лазерные импульсы ударил детектора проверки.
    2. Отрегулируйте угол наклона Фазовые с помощью ротационного оптики смонтировать в каждой Optiкал пути. Получить кругополяризованной зондирующего импульса, вертикально поляризованной первого импульса накачки и линейно поляризованный второго импульса накачки; для второго насоса, наклон плоскости поляризации на 45 ° от первого насоса.
      ПРИМЕЧАНИЕ: При использовании поляризационного проверки, состояние поляризации каждого импульса можно представить в виде интенсивности передачи полярного зависимого от угла. Для получения круговой поляризации, отрегулировать угол фазовые пластины Фазовые для достижения изотропного изображения, например.
    3. Удалите поляризационную шашку из оптического пути.
      Примечание: Первый насос инициирует направление вращения не определено, 4, 9, 10. Во время мгновенного молекулярного выравнивания, второй насос освещена для создания асимметричного крутящего момента и , чтобы начать вращение однонаправленное 12, 13. Поскольку циркулярно поляризованный зондирующий импульс ионизирует-йе молекулы без углового предпочтения в плоскости поляризации, он пригоден для измерения угла распределения.
  5. Определить временное перекрытие каждого импульса.
    1. Установить нелинейный кристалл (ВВО, толщина 0,2 мм, тип 2, для генерации третьей гармоники 820 нм света), оптическое окно, которое имеет такую ​​же толщину (3 мм) в виде суммы окна камеры (1 мм) и фокусирующий плоско-выпуклой линзы (2 мм), и дисперсия призмы непосредственно перед тем, импульсы поступают в камеру.
      Примечание: Стандартная процедура для определения нулевой момент времени (временного перекрытия насоса и пробного импульса) в эксперименте насосно-зондовой обнаружить нелинейный отклик, который наблюдается только тогда, когда оба насоса и импульсный датчик одновременно взаимодействуют со средой , Здесь, временное перекрытие пробного импульса 407 нм и 820 нм импульса накачки в нелинейном кристалле приводит к 267 нм поколения. Мы должны оценить временное перекрытие лучей в ваcuum камеры в то время как этап 2.5.1 проводят перед импульсы поступают в камеру (и фокусировки объектива и камеры окно). Поэтому, чтобы компенсировать задержку по времени, введенный в окно камеры и фокусирующей линзы, вставленной оптическое окно 3-мм. Два насоса и один зонд проходит через окно, а затем кристалл, и они впоследствии разогнаны призму. Поместите лист белой бумаги, после того, как призмы, чтобы обнаружить генерацию 267 нм третьей гармоники в виде бело-голубой флуоресценции. Все указанные части смонтированы на оптическом держателе.
    2. Блок линии насоса 2 на рисунке 3 с пучком самосвала.
    3. При нажатии кнопки перемещения на контроллере этапе, сканируют моторизованный этап и найти 267 нм поколения.
      ПРИМЕЧАНИЕ: Когда оптическая длина пути накачки и пробного импульсов одинаковы в пределах длительности лазерного импульса, появляется сигнал третьей гармоники. Это положение стадия рассматривается как момент времени 0, в течение которого оба насоса иЗонд одновременно ударяя молекулы.
    4. Блок насоса 1 и разблокируют насос 2 (снимите демпфер луча).
    5. Сканирование мкм на основе ручной этап, установленный в линии насоса 2 и найти положение, при котором происходит излучение 267 нм.
    6. Удалить кристалл, окно, и призмы из оптической линии.
      Примечание: На этом этапе три импульсы временно перекрываться на молекулярном пучке внутри лазерного длительностей. Временное разрешение установки может быть измерена как кросс-корреляции путем мониторинга и построения энергии 267 нм при сканировании моторизованный этап на пути зонда. В данной установке, полная ширина на половине максимума функции корреляции ~ 120 фс. Длительность импульса оптимизирован, чтобы получить самую высокую выходную мощность второй гармоники. После генерации второй гармоники, импульсы проходят через стеклянные линзы, Фазовые, дихроичных зеркал, поляризаторов и окна камеры, что приводит к ЛЧМ. Поскольку disper групповой задержкиSion материалов в области 400 нм, значительно больше, чем в области 800 нм, мы уменьшаем оптику передачи на пути зонда. Для улучшения временного разрешения, управление дисперсии, включая ЛЧМ зеркальной системы, будет полезно.

3. Установка для измерительной системы

ПРИМЕЧАНИЕ: На протяжении всего этого шага все коммерчески доступные части и оборудование, такие как источник питания и задержки генераторов, которые установлены и используются в соответствии с инструкциями изготовителя или руководств пользователя.

  1. синхронизация импульсов
    1. Разделить выход на 80,8 МГц фемтосекундного генератора до 500 Гц с быстрой частотной делителя, и использовать этот разделенный выход для запуска цифровой генератор задержки 1 и усилитель фс.
    2. Используйте один из задержанных выходов задержки генератора 1 в качестве триггера для импульсного клапана.
      Примечание: Ограничение частоты повторения клапана для поддержания приемлемого Vācuусловия ит (менее 10 -3 Па, например). В этом случае мы устанавливаем значение до 250 Гц.
    3. Установите быстрый фотодиод, оснащенный фильтром пропускания 400 нм только после того, как лучи выхода из камеры, и использовать вывод этого диода в качестве триггера для цифровой задержки генератора 2.
      Примечание: Импульсный датчик используется в качестве начала отсчета времени для электроники ионных изображений.
    4. Подключите три переключателя высокого напряжения с цифровым генератором задержки 2 с коаксиальными кабелями.
  2. Включите все высоковольтные источники питания и включается.
  3. Увеличьте напряжение до целевых значений.
    Примечание: Целевые напряжения зависят от размера устройства и системы, представляющей интерес. Типичные значения в данном случае показаны в подписи на фиг.1. Для получения неискаженной изображений, тонкой настройки напряжения смещения требуется 13 (см шаг 4.1.7). Быстрое увеличение значения напряжения может привести к разрядаили повреждения системы электроники. Мы рекомендуем увеличение менее чем 100 В / с для ежедневной эксплуатации и увеличение на 100 В / 300 с для первого использования в вакууме.
  4. Установка и позиционирование камеры изображения
    1. Установите цифровую камеру , снабженную F = 25 мм объектив камеры на оптический пост в передней части вакуумного окна просмотра , установленного на этапе 1.5.5. Убедитесь, что ось камеры перпендикулярно поверхности детектора. Поскольку окно просмотра перпендикулярна к уровню пола, используйте направляющую уровня воды, чтобы выровнять основание камеры в горизонтальном направлении по отношению к полу.
      Примечание: тонкие регулировки положения выполняются на более позднем этапе.
    2. Установите охлаждающий вентилятор для камеры, так что ветер попадает в камеру со спины.
    3. Накройте область между объективом камеры и вакуумным видовом с занавеской так, чтобы нежелательный свет, такой как комнатная окружающего освещения, не входит в камеру.
    4. Подключите камеру к компьютеручерез 3.0 порт USB.
    5. Запустите программное обеспечение управления камерой и максимизировать усиление камеры путем ввода максимального значения в секции регулировки усиления программного обеспечения.
    6. Установите размер изображения, чтобы обычно 1200 х 750 пикселей.
      Примечание: Несмотря на то, больший размер изображения приводит к более высоким разрешением, скорость передачи данных порта USB 3.0 ограничивает приемлемую частоту кадров. В настоящее установок, более 250 кадров в секунду может быть достигнуто, которая является достаточно высокой, чтобы получить изображение для каждой нагрузки газового импульса (250 Гц).
    7. Начало захвата изображений с помощью камеры, нажав на кнопку "Grab". Ручная регулировка положения камеры таким образом, чтобы изображение покрывает всю площадь детектора 2D. Закрепите камеру крепление с помощью болта.
    8. Путем мониторинга в режиме реального времени захваченное изображение, отрегулировать кольцо фокусировки объектива камеры, так что яркий размер иона пятно становится минимальным.

4. Измерения

Примечание: мне Метод , используемый здесь asurement представляет собой сочетание описанными процедурами 14, 27 и настоящей настройки изображений. На протяжении всего этого шага все коммерчески доступные части и оборудование, такие как электроника высокого напряжения, установлены и используются в соответствии с инструкциями изготовителя или руководств пользователя.

  1. Обнаружение сигнала и оптимизации параметров для ионной обработки изображений
    1. Блок импульсов накачки оптической системы с пучком самосвала.
    2. В середине первого и второго электродов ионной оптики, установить плоско-выпуклой линзы (F = 120 мм) , чтобы сфокусировать зонд лазерного импульса молекулярного пучка.
    3. Установите время выключателей высокого напряжения (цифровой задержки выход генератора) к расчетному времени прибытия N 2 + ионов, что обеспечивает наибольшую интенсивность сигнала по настоящему газа состоянии 14,s = "Xref"> 27.
      ПРИМЕЧАНИЕ: Время прибытия можно оценить из ионной оптики пристрастий и расстояния полета, наряду с отношением массы к заряду иона мишени 28. В противном случае, сканирование время является другим решением для обнаружения сигнала.
    4. Во время контроля ионного изображения, отрегулируйте положение объектива с хуг стадии и во время газового импульса (цифровая задержка выхода генератора), и получить наибольший сигнал (самый яркий и самый большой изображение).
    5. Изменение времени выключателей высокого напряжения к кулоновским разобранном N 2+ канала 14, 27.
      ПРИМЕЧАНИЕ: Так как отношение массы к заряду N 2+ в четыре раза меньше , чем N 2 +, время прихода N 2+ почти в два раза быстрее , чем N 2 +.
    6. Уменьшение частоты кадров камеры до ~ 20 кадров в секунду и увеличить время экспозиции до 50 мс.
      Примечание: С этимустановка, изображение с камеры включает сигнал для 12 газа импульсных нагрузок. Хотя это приводит к перекрытию некоторых ионов, мы можем легко оценить и признать грубую форму распределения ионов.
    7. Отрегулируйте ионно-оптических уклоны так, что наблюдаемое распределение ионов становится неискаженное эллипсом.
      Примечание: Уменьшение разности смещения между первым и вторым электродами , приводит к удлинению по вертикали (оси оптики ионов) в настоящем устройстве 29, 30. Третья или более поздняя версия оптика используются для точной настройки формы. Искажение эллипса ухудшает угловое разрешение, реконструированное с изображения.
  2. Нахождение насосно-зонда пространственное перекрытие
    1. Разблокировать насос 1, удаление луча демпфер, но держать насос 2 заблокирован.
    2. Отрегулируйте телескоп, чтобы определить местонахождение перетяжки импульса накачки в молекулярном пучке.
      Примечание: Не ChaНге положение фокусирующей линзы в передней части окна камеры, которая оптимизирована для пробного импульса.
      Примечание: Эта процедура может быть выполнена за счет отражения лазерных лучей на свободное пространство при атмосферном давлении только до их попадания в вакуумную камеру. Путем измерения фокусного расстояния для той же входной линзы, телескоп может быть оптимизирован.
    3. Тщательно отрегулируйте положение пятна пучка накачки с высоким разрешением зеркало крепление 1 (рисунок 2), и найти расширенный сигнал в ионном изображении в связи с насосом-зонда перекрытия. До или после этого, установите т до ~ 4 пс, перемещая стадию задержки 600 мкм вперед. Найдите сильно анизотропную изображение вдоль насоса 1 поляризации.
      Примечание: Поскольку время перекрытия грубо оптимизированы на этапе 2.5, только пространственное перекрытие должно быть настроено. Если вращательные постоянные или волновой пакет динамика известны молекулы-мишени, альтернативный выбор, чтобы установить задержку зонда к instantaneouS молекулярный время выравнивания. Например, это может иметь место при & Dgr ; T 1/2 , B, где Δ T разница во времени между насосом и зондирующего импульса , а В вращательная постоянная в Гц 10, 11. Для N 2, ~ 8,3 пс. В такое время, насос-зонд пространственное перекрытие приводит к распределению ионов, показывая максимум в направлении поляризации накачки (по вертикали в данном случае) и минимум в перпендикулярной оси. Легче найти такую подпись выравнивания по сравнению с валовой усилением , полученным при Д т ~ 0. Что касается изменения на & Dgr ; T, обратите внимание , что, в соответствии со скоростью света, движение в 5 мкм от стадии соответствует ~ 33.356 фс.
    4. Блок насоса 1 и разблокируют насос 2.
    5. Повторите шаг 4.2.3 для насоса 2. Найти насос-зонд перекрытия насоса 2 путем регулирования высокого разрешения зеркало крепление 2 (рисунок 2), сохраняя при этомоптический путь 1 насоса без изменений.
      ПРИМЕЧАНИЕ: Убедитесь, что поляризация насоса 2 наклонена так, что наблюдается выравнивание вдоль наклонного направления, когда время устанавливается на время выравнивания.
  3. Кратко наблюдать однонаправленную динамику вращения
    1. Разблокировать насос 1. Установите задержку времени между насосами 1 и 2 к тому времени выравнивания (например, 4,0 пс для N 2 при 10, 11) с ручной задержки стадии 1 на рисунке 2.
    2. Проверьте, чтобы определить, является ли направление вращения можно распознать из изображений камеры, как задержка зонда сканируется (с моторизованной или ручной стадии).
      Примечание: Когда все вышеуказанные процедуры хорошо выполнены, можно увидеть изображения, в которых самая яркая область плавно вращается в одном направлении, как задержка зонда сканируется. Если такой фильм нельзя увидеть, тщательно повторите шаги 4.1-4.2. Дрейф эффект орческие крепления иногда деградирует перекрытия луча.
      Примечание: В соответствии со скоростью света, движение в 5 мкм от стадии соответствует ~ 33.356 фс. Для только целей наблюдений, указанные выше процедуры являются достаточными. Для записи и детального анализа движения, переходите к следующим шагам.
  4. измерения установки
    1. Увеличение частоты кадров камеры до 250 кадров в секунду и сократить время экспозиции до ~ 4 мс.
      Примечание: Один кадр камеры соответствует изображению для одного лазерного выстрела / газового импульса нагрузки.
    2. Запустите программу измерений, которая управляет инструментами, захватывает изображения, а также анализирует и визуализирует данные.
    3. Нажмите кнопку выполнения и захвата 1000 изображений в то время как блокирование пучков накачки.
    4. Численно подходят суммированный изображение с помощью эллипса и получить эллиптичности е и центром эллипса (х 0, у 0).
      Примечание: Когда сырое изображение гаS более одного эллипса из-за многочисленных каналов кулоновского взрыва, ограничивают область интереса и использовать только один из эллипсов.
    5. Захват 100000 изображений в то время как блокирование пучков накачки и использовать полученное изображение в качестве опорного зонда только.
      Примечание: Отношение сигнал-шум зонда только эталонного изображения влияет на качество углового распределения. Таким образом, относительно длинный измерение (~ 400 лет) берется для этого шага.
  5. Принимая кино однонаправленного вращения молекул
    1. Разблокируйте пучков накачки.
    2. Установите время зонда до отрицательного значения (Т ~ -100 фс, т.е. до пучков накачки).
    3. Начало цикла измерений, в том числе следующие шаги
      1. Захват изображения. Найти центр масс-оф-координаты каждого яркого ионного пятна и Binarize изображения путем присвоения "1" к центру масс - координат и "0" в других пикселей 27
      2. Суммировать бинаризуется изображения 10000 кадров камеры, установив "количество изображений" окно ввода программы до 10000.
        Примечание: Для того, чтобы избежать эффекта насыщения, установить глубину изображения суммированного изображения до 16 бит.
      3. Преобразование координат камеры (х, у) в полярных координатах , используя эллиптичность ε определяется на этапе 4.4.4.
        Примечание: Этот процесс завершается следующим образом : В эллиптической области , представляющей интерес, все пиксельные координаты (х, у) преобразуются в их относительных полярных координатах Ф , используя следующее уравнение:
        figure-protocol-1
        Примечание: Этот шаг эквивалентен расширения изображения в вертикальном направлении при преобразовании эллипса к окружности.
      4. Преобразование полученного изображения в полярных координатах, в котором интенсивность сигнала углового зависит отложена как расстояние от начала координат.
        Примечание: Anglе-зависимой вероятности Р (Φ) вычисляется с использованием следующего уравнения:

        figure-protocol-2
      5. Нормализация годограф, деля его у эталона зонда только.
        Примечание: Этот шаг калибруется как неполная круговой поляризации пробного импульса и неоднородность детектора изображения.
      6. Перемещение время зонда вперед ~ 33.356 фс.
        ПРИМЕЧАНИЕ: 33,356 фс сдвиг времени зонда соответствует движению 5 мкм моторизованной линейной стадии.
    4. Продолжайте цикл до тех пор , по крайней мере , одного периода вращения возрождения, 1/2 B (~ 8,3 пс для N 2), передается по истечении времени насоса 2.

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Результаты

На фиг.4А показан зонд только сырой образ N 2+ ионов выбрасываются на зонд облучения (кулоновского взрыва), взятый для одного зонда лазерного выстрела. Каждое яркое пятно соответствует одному иону. Рисунок 4B показывает суммированный изображение 10000 бинаризуется изображений сырые камеры. Эти изображения показывают, что наша установка изображения может контролировать молекулы всех углов ориентации в плоскости поляризации. Рисун...

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Обсуждение

Настоящая процедура позволяет захватывать в реальном времени фильм молекулярного вращения с установкой 2D визуализации на основе щелевой. Поскольку наблюдаемые ионы проходят через щель, шаг 1,5 является одним из важных этапов. Края щели лопастей должны быть острыми. Когда есть небольшой дефект, например, 0,3 мм вмятины в щели, царапины наблюдается в ионном изображении (рисунок 6). В таком случае, щель лезвие должно быть отполированы с 2000-грит влажной наждачной бумагой.

Пом...

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Раскрытие информации

Авторам нечего раскрывать.

Благодарности

Эта работа была частично поддержана грантами KAKENHI от Японского общества содействия науке (JSPS) и Министерства образования, культуры, спорта, науки и технологий (MEXT) Япония (#26104539, #26620020, #26810011, #15H03766, #15KT0060, #16H00826 и #16K13927); Научно-техническим фондом Konica Minolta; программой "Посадка семян для исследований" компании TokyoTech; проектом "Imaging Science" Центра новых научных инициатив (CNSI) в Национальные институты естественных наук (NINS) (#IS261006); совместная программа RIKEN-IMS по «Экстремальной фотонике»; и Консорциум по фотонной науке и технике (CPhoST).

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Материалы

Список материалов, использованных в этой статье
ИмяКомпанияКаталожный номерКомментарии
CMOS камераToshiba TELIBU-238M-ESоснащена датчиком SONY IMX174
Высоковольтный переключательBehlkeHTS-41-03-GSM
Высоковольтный выключательBehlkeHTS-80-03
Цифровой генератор задержкиStanford research systemsDG535
Цифровой генератор задержкиStanford Research SystemsDG645
Микроканальная пластинаPhotonis3075
Импульсный клапанLAMID LTDКлапан Even-Lavie Высокая повторяемость, модель при комнатной температуре
Молекулярно-лучевые скиммерыИнститута молекулярных наук13C113 и 1,5 мм центральное отверстие, полный внутренний угол 25 градусов и длина ~50 мм
Оптический компараторNikonV-24B
DPSS лазерLighthouse PhotonicsSprout
Femtosecond Ti:Sapphire OscillatorKMLabsHalcyon
Femtosecond Ti:Sapphire усилительQuantronixOdin-II HE
Моторизованная линейная сценаSigma KokiKST(GS)-100X
Ручная X-ступеньSigma KokiTSD-601S
Зеркало высокого разрешенияNewportSuprema SX100-F2KN-254
Зеркальное крепление высокого разрешенияLIOP-TEC GmbHSR100-100R-2-HS
Поляризационная проверкаParadigm Devices, Inc.O-tool VIS
Интерфейс связи прибораNationalInstruments NI-MAX
Графическая среда разработки для измерительных программNational InstrumentsLabVIEW 2014
Лазерное линейное диэлектрическое зеркалоCVI/LEOTLM2-400/800-45UNP
Лазерное линейное диэлектрическое зеркалоAltechnaLow GDD Сверхбыстрое зеркало
Лазерная линия диэлектрическое зеркалоAltechnaLow GDD Сверхбыстрое зеркало
Фемтосекундный поляризаторAdvanced Thin FilmsPBS-GVD

Ссылки

  1. Stapelfeldt, H., Constant, E., Sakai, H., Corkum, P. B. Time-resolved Coulomb explosion imaging: A method to measure structure and dynamics of molecular nuclear wave packets. Phys. Rev. A. 58, 426-433 (1998).
  2. Hishikawa, A., Matsuda, A., Fushitani, M., Takahashi, E. J. Visualizing Recurrently Migrating Hydrogen in Acetylene Dication by Intense Ultrashort Laser Pulses. Phys. Rev. Lett. 99, 258302(2007).
  3. Légaré, F., et al. Laser Coulomb-explosion imaging of small molecules. Phys. Rev. A. 71, 013415(2005).
  4. Stapelfeldt, H., Seideman, T. Colloquium: Aligning molecules with strong laser pulses. Rev. Mod. Phys. 75, 543-557 (2003).
  5. Ohshima, Y., Hasegawa, H. Coherent rotational excitation by intense nonresonant laser fields. Int. Rev. Phys. Chem. 29, 619-663 (2010).
  6. Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Ultrafast Angular Momentum Orientation by Linearly Polarized Laser Fields. Phys. Rev. Lett. 103, 223002(2009).
  7. Fleischer, S., Khodorkovsky, Y., Prior, Y., Averbukh, I. S. Controlling the sense of molecular rotation. New J. Phys. 11, 105039(2009).
  8. Korobenko, A., Milner, A. A., Milner, V. Direct Observation, Study, and Control of Molecular Superrotors. Phys. Rev. Lett. 112, 113004(2014).
  9. Rosca-Pruna, F., Vrakking, M. J. J. Revival structures in picosecond laser-induced alignment of I2 molecules. I. Experimental results. J. Chem. Phys. 116, 6567-6578 (2002).
  10. Dooley, P. W., et al. Direct imaging of rotational wave-packet dynamics of diatomic molecules. Phys. Rev. A. 68, 023406(2003).
  11. Mizuse, K., Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Quantum unidirectional rotation directly imaged with molecules. Sci. Adv. 1, 1400185(2015).
  12. Lin, K., et al. Visualizing molecular unidirectional rotation. Phys. Rev. A. 92, 013410(2015).
  13. Korobenko, A., Hepburn, J. W., Milner, V. Observation of nondispersing classical-like molecular rotation. Phys. Chem. Chem. Phys. 17, 951-956 (2015).
  14. Whitaker, B. J. Imaging in Molecular Dynamics. , Cambridge University Press. (2003).
  15. Ullrich, J., et al. Recoil-ion and electron momentum spectroscopy: reaction-microscopes. Rep. Prog. Phys. 66, 1463(2003).
  16. Lee, S. K., et al. Coincidence ion imaging with a fast frame camera. Rev Sci Instrum. 85, 123303(2014).
  17. Lee, S. K., et al. Communication: Time- and space-sliced velocity map electron imaging. J. Chem. Phys. 141, 221101(2014).
  18. John, J. J., et al. PImMS, a fast event-triggered monolithic pixel detector with storage of multiple timestamps. Journal of Instrumentation. 7, 8001(2012).
  19. Nomerotski, A., et al. Pixel Imaging Mass Spectrometry with fast and intelligent Pixel detectors. Journal of Instrumentation. 5, 07007(2010).
  20. Luria, K., Christen, W., Even, U. Generation and Propagation of Intense Supersonic Beams. J. Phys. Chem. A. 115, 7362-7367 (2011).
  21. Eppink, A. T. J. B., Parker, D. H. Velocity map imaging of ions and electrons using electrostatic lenses: Application in photoelectron and photofragment ion imaging of molecular oxygen. Rev. Sci. Instrum. 68, 3477-3484 (1997).
  22. Gebhardt, C. R., Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Ladopoulos, V., Kitsopoulos, T. N. Slice imaging: A new approach to ion imaging and velocity mapping. Rev. Sci. Instrum. 72, 3848(2001).
  23. Stöhr, J. NEXAFS Spectroscopy. , Springer. 132(1992).
  24. Siders, C. W., Siders, J. L. W., Taylor, A. J., Park, S. -G., Weiner, A. M. Efficient High-Energy Pulse-Train Generation Using a 2 n-Pulse Michelson Interferometer. Appl. Opt. 37, 5302-5305 (1998).
  25. Pitzer, M., et al. Direct Determination of Absolute Molecular Stereochemistry in Gas Phase by Coulomb Explosion Imaging. Science. 341, 1096-1100 (2013).
  26. Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Kitsopoulos, T. N. Observing the symmetry breaking in the angular distributions of oriented photofragments using velocity mapping. J. Chem. Phys. 111, 10415(1999).
  27. Chang, B. -Y., Hoetzlein, R. C., Mueller, J. A., Geiser, J. D., Houston, P. L. Improved two-dimensional product imaging: The real-time ion-counting method. Rev. Sci. Instrum. 69, 1665(1998).
  28. Wiley, W. C., McLaren, I. H. Time-of-Flight Mass Spectrometer with Improved Resolution. Rev. Sci. Instrum. 26, 1150(1955).
  29. Townsend, D., Minitti, M. P., Suits, A. G. Direct current slice imaging. Rev. Sci. Instrum. 74, 2530(2003).
  30. Wu, G., et al. A new crossed molecular beam apparatus using time-sliced ion velocity imaging technique. Rev. Sci. Instrum. 79, 094104(2008).
  31. Treacy, E. Optical pulse compression with diffraction gratings. Quantum Electronics, IEEE Journal of. 5, 454-458 (1969).
  32. Dörner, R., et al. Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy: a 'momentum microscope' to view atomic collision dynamics. Physics Reports. 330, 95-192 (2000).
  33. Herwig, P., et al. Imaging the Absolute Configuration of a Chiral Epoxide in the Gas Phase. Science. 342, 1084-1086 (2013).
  34. Suzuki, Y. -I., Suzuki, T. Linear and circular dichroism in photoelectron angular distributions caused by electron correlation. Phys. Rev. A. 91, 053413(2015).

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Перепечатки и разрешения

Теги

2D
Прямая Визуализация лазерному сверхбыстрой вращения молекул
Связаться с нами
Порекомендовать библиотеке

Конфиденциальность

Условия использования

Политики

© 2026 MyJoVE Corporation. Все права защищены.