Методическая статья

Производство и измерение органических частиц в зале окружающей среды Гарвардского

9.3K просмотров

⸱

DOI:

10.3791/55685

⸱

18 ноября 2018 г.

 ,  ,  ,  ,  ,  ,  , 
1School of Engineering and Applied Sciences, Harvard University, 2Department of Environmental Science and Engineering, Gillings School of Global Public Health, University of North Carolina, 3Department of Chemistry, Northwestern University, 4Department of Earth and Planetary Sciences, Harvard University

В этой статье

Краткое содержание

Этот документ описывает операции процедуры для Гарвардского экологической палаты (ГИК) и соответствующих приборов для измерения газообразных и видов частиц. Климатическая камера используется для производства и исследование вторичных органических видов, производится из органических прекурсоров, особенно связанных с атмосферным органических твердых частиц.

Аннотация

Производство и развитие атмосферных органических твердых частиц (ТЧ) недостаточно понятны для точного моделирования химии атмосферы и климата. Комплекс производственных механизмов и реакция пути сделать это сложной темы исследования. Для решения этих вопросов, климатическая камера, обеспечивая достаточное время пребывания и закрыть к-концентрации прекурсоров вторичных органических материалов, необходима. Гарвардский экологической палаты (ГИК) был построен для удовлетворения этой потребности, имитируя производства газа и частиц фазы видов летучих органических соединений (Лос). Кок имеет объем 4,7 м3 и средней жительства время 3.4 h при типичных условиях эксплуатации. Он функционирует как полностью смешанного потока реактор (CMFR), обеспечивая возможность бессрочного устойчивого состояния операции через дней для образца сбора и анализа данных. Операции процедуры описаны подробно в этой статье. Несколько типов приборов используются для характеристики добытого газа и частиц. Высоким разрешением время борьба аэрозольных масс-спектрометр (HR-ToF-AMS) используется для характеристики частицы. Протон-передача-реакция масс-спектрометр (PTR-МС) используется для газообразных анализа. Представлены результаты пример демонстрирует использование экологической палаты в самых разнообразных приложений, связанных с физико-химическими свойствами и механизмы реакции органических атмосферных частиц.

Введение

Атмосферные органических твердых частиц (ТЧ) производится от окисления летучих органических соединений (Лос), испускаемых биосферы и антропогенной деятельности1,2. Несмотря на важные последствия этих аэрозольных частиц на климат, здоровье человека и видимость3, производства механизмы остаются неполно понял и характеризуется, так и количественно и качественно. Одна из задач для лабораторных исследований, которые обязательно являются ограниченные возможности и времени, заключается в имитации атмосферных эволюции видов фазы газа и частиц. Резиденция раз должна быть достаточно долго, что соединений в этапах газа и частиц могут пройти окисления и многофазных реакции, как они бы в окружающей среды4,5,6,7, 8. Еще одной задачей является работа в лаборатории в концентрациях, достаточно низкой, что представляют окружающей среды9,10,11. Многие важные процессы шкала с концентрациями. Например чрезмерно высокой массовой концентрации органических вечера в лабораторный эксперимент может ошибочно сдвиг секционирование подвижность полулетучих видов к этапу частиц из газовой фазы. Состав газа и частиц фаз может стать не представитель атмосферных условий. Климатическая камера Гарвардского был разработан реагировать на эти вызовы, главным образом с помощью подхода непрерывного потока конфигурации под бессрочное шкалы времени, тем самым позволяя низких концентрациях и долгосрочной интеграции раз для сигнал обнаружения. Палата летие вехой двенадцать лет научных открытий в 2018 году.

Экологические камеры зависит от источника света, поток смешивания системы, размер и количество камер, работающих вместе. Существует открытый камер, которые получают естественный солнечный свет12,13 , а также крытый камеры, которые работают с искусственного света14,,1516,17,18 ,19,,2021. Открытый камеры могут быть построены также относительно больших, сводя к минимуму артефакты, которые могут быть введены стены эффекты, хотя проблемы включают вариант освещения из-за облаков, а также разница в температуры. Хотя Крытый камер можно тщательно контролировать температуры и относительной влажности воздуха, интенсивность и спектр от искусственного света как правило отличаются от естественного солнечного света, который может повлиять на некоторых фотохимических реакций14. Камеры также может эксплуатироваться как пакетного реакторы или полностью смешанного потока реакторов (CMFR)22. Пакетное реакторов как правило, проще в эксплуатации и обслуживании, но CMFR может эксплуатироваться в течение нескольких недель, при необходимости, для обеспечения интеграции сигнала и таким образом работать на низкой, Атмосферически соответствующих концентраций.

Здесь подробно описаны аппаратные средства и функционирование Гарвардского экологической палаты (ГИК)7,23,24,25 . Кок состоит из размещается внутри константа температура камеры мешок PFA тефлон3 4,7 м (2,5 × 2,5 × 2,75 м3)26. Светоотражающий алюминиевые листы покрывают внутренние стены камеры позволяют многопутевой освещения через мешок и тем самым увеличить скорость фотохимии. Кок функционирует как CMFR, с использованием общего расхода 21 sLpm и соответствующее среднее резиденции время 3.4 h27. Температура, влажность и концентрации озона поддерживаются элементы управления обратной связи. Сульфат аммония частицы используются как частицы семян для имитации конденсации органических компонентов на неорганических частиц в окружающей среде. Для быть 100-200 Нм для имитации размеров частиц, измеряется в поле28выбирается режим диаметр частиц неорганического сульфат. Операция процедуры описаны в разделе протокол, включая визуальное представление, а затем краткое обсуждение заявлений и результаты исследований Кок.

Протокол

Примечание: Основных измеряемых параметров окружающей среды включают озона (анализатор озона), нет и NO2 (Анализатор NOx), относительная влажность (RH датчик), температуры (термопара тип K) и дифференциального давления между мешком и камеры. Бренды инструмент, перечислены в таблице материалов. Параметры окружающей среды, измеряется приборами должен быть стабильным и в рамках разработки требований до начала экспериментов. Климатическая камера использует систему обратной связи для постоянно контролировать и настроить элементы управления так, что экологические параметры остаются в пределах требований в ходе эксперимента.

1. Запуск процедуры

  1. Настройка параметров и окислителей инъекций
    1. Установите физические параметры экологической палаты по системе обратной связи (PID). Значение дифференциального давления 4 Па (30 mTorr). Когда давление слишком высокое или слишком низкое, электромагнитный клапан открывает или закрывает для регулировки давления мешок в пределах заданного диапазона.
    2. Включите генератор озона для создания потока озона, передав сухой воздух через ультрафиолетовой лампой. Установите скорость потока до 0,1 sLpm достичь 100 ppb окончательного содержания озона внутри Кок. Включите монитор озона и активировать соответствующее программное обеспечение.
    3. Установите относительная влажность мешка для указанного значения. В этой конкретной эксперимент, использовать 40% RH но RH уровень может меняться от < 5% до 80%. RH датчик и система управления обратной связи держать относительная влажность в мешке стабильной, регулируя отношение потоков сухого и влажного воздуха. Подачи сухого воздуха обеспечивается генератор чистого воздуха, который генерирует нулевой воздух углеводородов, воды (RH < 1%), и оксидов азота. Поток влажный воздух готовится по восходящей сухого воздуха через высокой чистоты воды (18 MΩ см) для создания насыщенных вблизи воздушного потока.
    4. Установите температуру камеры на 25.0 ± 0,1 ° C. Внутренние принадлежности Пленум распределяет воздух равномерно через потолок из нержавеющей стали с системами управления обратной связи, которые поддерживают температуру в пределах назначенного значения.
    5. Ждать для других экологических параметров быть стабильной и в рамках разработки требований.
  2. Подключение отверстия инструментов к экологической палаты. Запуск собственной разработки программного обеспечения, нажав кнопку « Пуск ». Проверка в реальном времени данные, отображаемые на собственн-разработанное программное обеспечение, которое интегрирует обратной связью (рис. 2).
  3. Включите все инструменты и ждать их, чтобы согреться полностью.

2. частица семеноводство

Примечание: До инъекции частицы семян, первоначальный частиц концентрация — ниже 1 см-3.

  1. Производство сульфата семян частиц
    1. Inject квази монодисперсных частиц сухого сульфата в мешок, как лучше имитировать условий окружающей среды, а также действовать в качестве среды для конденсационные рост вторичных органических материалов. Инъекции семян частиц осуществляется следующим образом.
    2. Сульфат аммония (0,01 г) в высокой чистоты воды (18 MΩ∙cm) растворяют в 100 мл объемные колбу приготовить раствор (NH4) 2SO4 (0,1 g∙L-1).
    3. Используйте распылитель производить (NH4) 2SO4 аэрозольных частиц 3 sLpm со скоростью потока.
    4. Передайте аэрозоль через поток диффузии сушилка (силикагель) довести относительная влажность до 10%.
  2. Семя частиц отбора и мешок инъекций
    1. Передайте аэрозольного потока через биполярного зарядное устройство (85Kr) и Дифференциальный анализатор мобильности (DMA) Размер выберите частиц и подготовить квази монодисперсных распределения электрической мобильности. Функция передачи расширяется с помощью потока оболочкой и аэрозолей в DMA 10:3. Отдельных электрических мобильности диаметр частиц, удалились DMA варьируется от 50 до 150 Нм в зависимости от эксперимента. Типичные концентрации диапазоны номеров от 4000 до 8000 см-3.
    2. Кормить квази монодисперсных аэрозолей мешок с 3 sLpm скорость потока. Контролировать частицы, выход из мешка с помощью сканирования Sizer частиц мобильности (SMPS). Подождите, для распределения размера частиц семян стать стабильной. Частица потери из-за изгиба трубы так как статических зарядов на мешок является минимальным, особенно для размера частиц используется в этом эксперименте (больше чем 100 Нм)29,30.

3. инъекции газовой фазы прекурсоров

  1. Инъекции прекурсоров газовой фазы
    1. Использование шприца снять 1,00 мл раствора изопрена. Промывайте шприцем три раза раствором до окончательного вывода.
    2. Поместите шприц в шприц инжектор. Вставьте кончик иглы через резиновое уплотнение в раунд нижней колбе (25 мл). Нагрейте флакон 90 ±1 ° C при нагревании ленты. Включите шприца инъекцию и задайте соответствующее значение (1.1 до 4.4 μL∙min-1). Газовой фазы концентрации предвестником корректируется для различных эксперимента, управляя скорость впрыска шприца. Для длительного экспериментов обновите шприц при необходимости.
    3. Ввести поток 2 sLpm очищенного воздуха для испарения и унести изопрена, вводят в раунд нижней колбе. Поток воздуха является достаточно большим, что сессильных капелька на кончике шприца испаряется вместо капает в колбу. В результате концентрация газовой фазы прекурсоров остается стабильной.
  2. Включите переключатель ультрафиолетового света внутри Кок.

4. инструмент измерения

Примечание: Сочетание изопрена и УФ света приводит к производства вторичного органического материала на частицы семян сульфат.

  1. Номер диаметр распределение частиц, выход из мешка
    1. Образец отток из мешка с помощью электростатического стойкие трубы.
    2. Запустите программу измерения аэрозолей и создайте новый файл, щелкнув Создать новый файл. Каждый параметр имеет значение, как показано на рисунке 3. Запишите номер Диаметр распределения частиц на выходе из мешка, нажав на кнопку ОК .
  2. Химическая характеристика органических твердых частиц.
    1. Откройте Пробоотборный клапан из нержавеющей стали внутри мешка. Поток пробы аэрозоля в высоким разрешением время полета аэрозольных масс-спектрометр (HR-ToF-AMS).
    2. Запустите программное обеспечение получения данных, нажав кнопку получить в нижней левой части панели (рис. 4). Высоким разрешением массового спектры органических вечера записываются в ходе время экспериментов. Общая Массовая концентрация органических также получен.
  3. Характеристика видов газовой фазы
    1. Откройте клапан выборки тефлон трубки внутри мешка. Пробы потока направляется в Протон-передача-реакция время полета масс-спектрометр (PTR-TOF-MS). Получены массовые спектры газообразных видов, имеющих высокий протонного сродства чем вода.
    2. Используйте настройки параметров источника ионов PTR-TOF-MS показано на рисунке 5 в PTR-менеджерпрограммного обеспечения. Начните сбор данных, доступ раскрывающегося меню приобретение программного обеспечения TofDAQ Viewer и нажмите клавишу старт. Запись временных рядов каждого иона через это программное обеспечение.

5. конец эксперимента и очистки мешок

  1. Остановите инъекции газовой фазы прекурсоров и аэрозольные частицы семян.
  2. В течение нескольких дней непрерывно вдохнуть чистый воздух на 40 L∙min-1 в сумку. Включите все ультрафиолетового света. Значение концентрации озона 600 ppb и установите температуру до 40 ° C. Таким образом окисления агрессивной среде поддерживается на несколько дней вымыть мешок. Когда число концентрация частиц внутри камеры составляет менее 0,2 см-3, палата считается чистой и может использоваться для выполнения следующего эксперимента.

Результаты

Пример временного ряда органических массовой концентрации, записанная на HR-ToF-AMS во время одного эксперимента показано на рисунке 6. Экспериментальные условия были 490 ppb изопрена с УФ лампы, включение предоставлять OH радикальной как окислитель. Массовая концентрация органических вечера увеличивалось после начала эксперимента до после около 4 h устойчивое состояние было достигнуто. Эволюция органических соединений в газовой фазе одновременно изучали с помощью PTR-TOF-г-жа Рисунок 7 показывает время серии C4H6O+ сигнала интенсивности под же эксперимент, который вытекает из основных изопрена Продукты окисления (например, метил кетонов винил, methacrolein и несколько органических гидроперекисей). После того, как освещение было начато, C4H6O+ интенсивности сигнала увеличилось и продолжал делать это до тех пор, пока был достигнут устойчивого состояния после 50 мин.

На рисунках показано время эволюция вторичного органического материала в Кок. После инъекции, реакции и спина до стабильного состояния AMS данные свидетельствуют, что частицы состоят из органических соединений, и концентрация органических компонентов увеличивается с течением времени. PTR-MS данные показывают, что родитель прекурсоров теряется из газовой фазы и первого поколения продукта видов появляются после того, как инициируется реакции. Анализ данных онлайн и оффлайн измерений обычно сосредоточены на период устойчивого состояния. Есть возможность проводить эксперименты, которые требуют дней до конца потому что концентрации газа и частиц этапа видов остаются стабильными на неопределенный срок, используют CMFR операции с обратной контроля параметров важных камеры. В резюме Кок используется для моделирования химии атмосферы и тем самым испытания гипотез и понимания на важные темы, относящиеся к пониманию загрязнения воздуха, климат влияет частиц, и даже здоровья воздействия аэрозолей.

figure-results-1
Рисунок 1 . Принципиальная схема Гарвардского экологической палаты (ГИК). Линии представляют аэрозольного потока. Левой панели показывают инструменты, используемые для мониторинга условий реакции. Правой панели перечислены те инструменты, используемые для характеристики частицы и газовой фазы видов. Эта цифра приспособлен от короля и др. 26 Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры. 

figure-results-2
Рисунок 2 . Графический интерфейс пользователя для самостоятельно разработанные программы для мониторинга температуры, озона, относительной влажности и давления, среди других видов. Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.

figure-results-3
Рисунок 3 . Графический пользовательский интерфейс программного обеспечения, используемого для записи числа Диаметр распределения с помощью ИИП. Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.

figure-results-4
Рисунок 4 . Графический пользовательский интерфейс программного обеспечения для работы масс-спектрометр аэрозолей. Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.

figure-results-5
Рисунок 5 . Графический пользовательский интерфейс программного обеспечения для управления Протон-передача-реакция масс-спектрометр (PTR-МС) пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.

figure-results-6
Рисунок 6 . Пример измерения для органических вечера, как характеризуется масс-спектрометр аэрозолей. Красная линия представляет интенсивности общего сигнала для органических ионов. Приведенные данные соответствуют вскоре после того, как вводили изопрена и ультрафиолетовую подсветку началось. Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.

figure-results-7
Рисунок 7 . Пример интенсивности сигнала C 4 H 6 O+ иона, основным продуктом изопрена фотоокисления измерения является масс-спектрометрии Протон-передача-реакции. Интенсивность сигнала начал увеличиваться 8 мин после освещения и достиг устойчивого состояния на 50 мин пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.

Обсуждение

Все большее значение в понимании формирование и эволюция органических аэрозолей приводит к желание построить экологической камер для моделирования таких процессов в хорошо контролируемых условиях. В настоящее время большинство экологических палат основаны на пакетный режим19,реактор31,32,33,34 в то время как там были очень несколько камер, которые используют непрерывно перемешивания реактор режим15,35. Действующих экологических камеры в режиме реактора непрерывно потока обеспечивает удобство непрерывного аэрозольных проб для дней или даже недель в концентрациях атмосферного как. Стоит отметить, что условия окружающей среды гораздо более сложны, чем хорошо контролируемых лабораторные параметры. Например температура окружающей среды колеблется в то время как в камере поддерживается на постоянное значение. Время реакции газов и частиц в камере будет контролируется и ограничивается резиденция Палаты, а не достигая дней время реакции в реальном мире. Использование blacklights, вместо естественного солнечного излучения, может также генерировать радикалов OH и имитации реакции в окружающем. Но blacklight иногда может привести к повышенной концентрации OH курс по сравнению с теми в окружающей среде, который может повлиять на степень окисления органических молекул и необходимо тщательно изучить. Однако настройка только одной или двумя переменными и контролируя все остальные переменные окружающей среды камере, мы можем систематически изучать эти химические/физические процессы.

Одним из важнейших шагов в эксплуатации непрерывно перемешивания камер должен держать внутреннее давление палаты в пределах оптимального диапазона. Высокого давления в камере вызовет утечку газов и частиц из камеры, в то время как низкого давления в камере будет сосать воздуха и частиц из лаборатории в камеру и вызвать загрязнение. Манометр необходимо для контроля давления палаты в пределах безопасного значения (< 5 Па) в ходе экспериментов. Другой распространенной проблемой наблюдаемых для экологической палаты является самостоятельной нуклеации неожиданные органических частиц. Более низкая ставка инъекции Лос/окислитель или более высокая концентрация частиц семян необходимо избежать этого явления. В зависимости от цели экспериментов концентрации озона, Лос и семян частиц может варьироваться на один порядок величины. Следующее уравнение может использоваться для расчета скорости потока, fинъекции, каждого вида, вводится в камеру.

figure-discussion-1(1)

где cцелевой и cпервоначальный каждой представляют конечная цель концентрации реагентов внутри камеры и начальной концентрации реагентов, что генерируется из источника. Символ fвсего представляют общий поток всех видов, которые были вложены в камеру.

Третьим важным шагом для успешно действующих экологических камеры и получения результатов является для калибровки каждый инструмент перед экспериментов. ИИП системы могут быть откалиброваны путем инъекций известный размер частиц «PSL»36. Анализатор NOx и озона калибруются, используя 5 ppm не разбавлять N2и 10 ppm озона, разбавляют путем N2, соответственно26цилиндра. Процедуры калибровки для AMS и PTR-МС являются сложными и можно найти в предыдущих литературы27,37или инструмент руководств.

Климатическая камера установки, описанные выше, не только для изучения производства и эволюция органических аэрозолей, но также применимо в покрытие различных частиц с органические покрытия, а также изучения газовой фазы реакций путем инъекций газ только прекурсоров. Эти несколько направлений обеспечивают экологические камеры гибкость в изучении различных областях исследований, связанных с качеством воздуха, изменение климата и здоровье человека темы.

Раскрытие информации

Авторы заявляют не конкурирующих финансовых интересов.

Благодарности

Этот материал основан на работе, поддерживаемые программой экологических химических наук в Отдел химии США Фонд национальной науки (NSF) под номером 1111418, Отделом атмосферное-GeoSciences Грант национальной науки США Фонд (NSF) под номером 1524731 Грант, а также Гарвардский факультет издание премии. Мы признаем Пэнфэй Лю, Чэнь Ци и спинная Кувата полезные обсуждения и оказания помощи с экспериментов, а также Эрик Etcovitch за то, что озвучивания видео.

Материалы

Список материалов, использованных в этой статье
ИмяКомпанияКаталожный номерКомментарии
(-)-α-pinene Сигма-Олдрич305715
2-бутанол Sigma-Aldrich294810
5,00 мл шприц Hamilton201300
Масс-анализатор аэрозольных частицKanomax3600
Счетчик конденсационных частицTSI3022
Дифференциальный анализатор подвижностиTSI3081
Нагревательная мантияCole-parmerWU-36225-10
Регулятор массовогорасхода MKSM100B
Nafion tubePerma PureMD-700-24F-1
Нанометровый аэрозольный пробоотборникTSI3089
Генератор озонаJelight600
Монитор озонаЭкосенсорыUV-100
Датчик давленияOmegaPX409
Датчик относительной влажностиRotronic60587161
Круглое дно, три колба на шееAceglass6944-04
Сканирующий электронный микроскопZeissN/AUltra plus FESEM
Сканирующая мобильность Размер частицTSI3071A+3772Электростатический классификатор модели 3071A и конденсационный окунтер частиц 3772
Кремниевая подложкаUniversity Wafer1707
Игла для шприцаHamilton9002525 G, 2-дюймовый
шприцевой насосChemyxFusion Touch 200
Датчик температурыNational InstrumentUSB-TC01
циркуляционный насосдля воды BrinkmannRC6

Ссылки

  1. Hallquist, M., et al. The formation, properties and impact of secondary organic aerosol: current and emerging issues. Atmospheric Chemistry and Physics. 9, 5155-5236 (2009).
  2. Fehsenfeld, F., et al. Emissions of volatile organic compounds from vegetation and the implications for atmospheric chemistry. Global Biogeochemical Cycles. 6, 389-430 (1992).
  3. Seinfeld, J. H., Pandis, S. N. Atmospheric Chemistry and Physics: from air pollution to climate change. , John Wiley, Sons. (2006).
  4. Zaveri, R. A., Easter, R. C., Shilling, J. E., Seinfeld, J. H. Modeling kinetic partitioning of secondary organic aerosol and size distribution dynamics: representing effects of volatility, phase state, and particle-phase reaction. Atmospheric Chemistry and Physics. , 5153-5181 (2014).
  5. Shiraiwa, M., Berkemeier, T., Schilling-Fahnestock, K. A., Seinfeld, J. H., Pöschl, U. Molecular corridors and kinetic regimes in the multiphase chemical evolution of secondary organic aerosol. Atmospheric Chemistry and Physics. 14, 8323-8341 (2014).
  6. Ziemann, P. J., Atkinson, R. Kinetics, products, and mechanisms of secondary organic aerosol formation. Chemical Society Reviews. 41, 6582-6605 (2012).
  7. Chen, Q., Liu, Y., Donahue, N. M., Shilling, J. E., Martin, S. T. Particle-Phase Chemistry of Secondary Organic Material: Modeled Compared to Measured O:C and H:C Elemental Ratios Provide Constraints. Environmental Science and Technology. 45, 4763-4770 (2011).
  8. Liu, P., et al. Highly Viscous States Affect the Browning of Atmospheric Organic Particulate Matter. ACS Central Science. 4 (2), 207-215 (2018).
  9. Jimenez, J. L., et al. Evolution of organic aerosols in the atmosphere. Science. 326, 1525-1529 (2009).
  10. Goldstein, A. H., Galbally, I. E. Known and unexplored organic constituents in the earth's atmosphere. Environmental Science and Technology. 41, 1514-1521 (2007).
  11. Martin, S. T., et al. Sources and properties of Amazonian aerosol particles. Review of Geophysics. 48, RG2002(2010).
  12. Zhang, H., Surratt, J. D., Lin, Y. H., Bapat, J., Kamens, R. M. Effect of relative humidity on SOA formation from isoprene/NO photooxidation: enhancement of 2-methylglyceric acid and its corresponding oligoesters under dry conditions. Atmospheric Chemistry and Physics. 11, 6411-6424 (2011).
  13. Rohrer, F., et al. Characterisation of the photolytic HONO-source in the atmosphere simulation chamber SAPHIR. Atmospheric Chemistry and Physics. 5, 2189-2201 (2005).
  14. Cocker, D. R., Flagan, R. C., Seinfeld, J. H. State-of-the-art chamber facility for studying atmospheric aerosol chemistry. Environmental Science and Technology. 35, 2594-2601 (2001).
  15. Shilling, J. E., et al. Loading-dependent elemental composition of α-pinene SOA particles. Atmospheric Chemistry and Physics. 9, 771-782 (2009).
  16. Presto, A. A., Huff Hartz, K. E., Donahue, N. M. Secondary organic aerosol production from terpene ozonolysis. 1. effect of UV radiation. Environmental Science and Technology. 39, 7036-7045 (2005).
  17. Epstein, S. A., Blair, S. L., Nizkorodov, S. A. Direct photolysis of α-pinene ozonolysis secondary organic aerosol: effect on particle mass and peroxide content. Environmental Science and Technology. 48, 11251-11258 (2014).
  18. Boyd, C. M., et al. Secondary organic aerosol formation from the β-pinene+NO3 system: effect of humidity and peroxy radical fate. Atmospheric Chemistry and Physics. 15, 7497-7522 (2015).
  19. Xu, L., Kollman, M. S., Song, C., Shilling, J. E., Ng, N. L. Effects of NOx on the volatility of secondary organic aerosol from isoprene photooxidation. Environmental Science and Technology. 48, 2253-2262 (2014).
  20. Loza, C. L., et al. Characterization of vapor wall loss in laboratory chambers. Environmental Science and Technology. 44, 5074-5078 (2010).
  21. Lin, Y. H., et al. Isoprene epoxydiols as precursors to secondary organic aerosol formation: acid-catalyzed reactive uptake studies with authentic compounds. Environmental Science and Technology. 46, 250-258 (2012).
  22. Martin, S. T., Kuwata, M., Smith, M. L. An analytic equation for the volume fraction of condensationally grown mixed particles and applications to secondary organic material produced in continuously mixed flow reactors. Aerosol Science and Technology. 48, 803-812 (2014).
  23. Bateman, A. P., Bertram, A. K., Martin, S. T. Hygroscopic Influence on the Semisolid-to-Liquid Transition of Secondary Organic Materials. Journal of Physical Chemistry A. 119, 4386-4395 (2015).
  24. Shilling, J. E., King, S. M., Mochida, M., Worsnop, D. R., Martin, S. T. Mass spectral evidence that small changes in composition caused by oxidative aging processes alter aerosol CCN properties. The Journal of Physical Chemistry A. 111, 3358-3368 (2007).
  25. Smith, M. L., Kuwata, M., Martin, S. T. Secondary Organic Material Produced by the Dark Ozonolysis of alpha-Pinene Minimally Affects the Deliquescence and Efflorescence of Ammonium Sulfate. Aerosol Science and Technology. 45, 244-261 (2011).
  26. King, S. M., Rosenoern, T., Shilling, J. E., Chen, Q., Martin, S. T. Increased cloud activation potential of secondary organic aerosol for atmospheric mass loadings. Atmospheric Chemistry and Physics. 9, 2959-2971 (2009).
  27. Shilling, J. E., et al. Particle mass yield in secondary organic aerosol formed by the dark ozonolysis of α-pinene. Atmospheric Chemistry and Physics. 8, 2073-2088 (2008).
  28. Nguyen, T. K. V., et al. Trends in particle-phase liquid water during the Southern Oxidant and Aerosol Study. Atmospheric Chemistry and Physics. 14, 10911-10930 (2014).
  29. Nah, T., McVay, R. C., Pierce, J. R., Seinfeld, J. H., Ng, N. L. Constraining uncertainties in particle-wall deposition correction during SOA formation in chamber experiments. Atmospheric Chemistry and Physics. 17, 2297-2310 (2017).
  30. Reineking, A., Porstendörfer, J. Measurements of Particle Loss Functions in a Differential Mobility Analyzer (TSI, Model 3071) for Different Flow Rates. Aerosol Science and Technology. 5, 483-486 (1986).
  31. Kroll, J. H., Seinfeld, J. H. Chemistry of secondary organic aerosol: Formation and evolution of low-volatility organics in the atmosphere. Atmospheric Environment. 42, 3593-3624 (2008).
  32. Surratt, J. D., et al. Reactive intermediates revealed in secondary organic aerosol formation from isoprene. Proceedings of the National Academy of Sciences USA. 107, 6640-6645 (2010).
  33. Surratt, J. D., et al. Effect of Acidity on Secondary Organic Aerosol Formation from Isoprene. Environmental Science and Technology. 41, 5363-5369 (2007).
  34. Isaacman-VanWertz, G., et al. Chemical evolution of atmospheric organic carbon over multiple generations of oxidation. Nature Chemistry. 10, 462-468 (2018).
  35. Docherty, K. S., et al. Trends in the oxidation and relative volatility of chamber-generated secondary organic aerosol. Aerosol Science and Technology. , 1-13 (2018).
  36. Wiedensohler, A., et al. Mobility particle size spectrometers: Calibration procedures and measurement uncertainties. Aerosol Science and Technology. 52, 146-164 (2018).
  37. Warneke, C., de Gouw, J. A., Kuster, W. C., Goldan, P. D., Fall, R. Validation of Atmospheric VOC Measurements by Proton-Transfer- Reaction Mass Spectrometry Using a Gas-Chromatographic Preseparation Method. Environmental Science and Technology. 37, 2494-2501 (2003).

Перепечатки и разрешения

Теги

Производство и измерение органических частиц в зале окружающей среды Гарвардского
Свяжитесь с нами
Рекомендовать библиотеке

Конфиденциальность

Условия эксплуатации

Политика

Авторские права © 2026 MyJoVE Corporation. Все права защищены.