Для просмотра этого контента требуется подписка на JoVE. Войдите или начните свой бесплатный пробный период.

Методическая статья

Удаление мышьяка с помощью киационного полимерного геля, пропитанного гидроксидом железа

6.9K просмотров

⸱

DOI:

10.3791/59728

⸱

28 июня 2019 г.

 ,  ,  , 
1Department of Chemical Engineering, Hiroshima University

В этой статье

Краткое содержание

В этой работе мы подготовили адсорбент, состоящий из катионного N,N-dimethylamino propylacrylamide метилхлоридов quaternary (DMAPAA) полимерный гель и гидроксид железа для адсорбирования мышьяка из грунтовых вод. Гель был подготовлен с помощью нового метода, предназначенного для обеспечения максимального содержания частиц железа в его структуре.

Аннотация

В этой работе мы подготовили адсорбент, состоящий из катионного полимерного геля, содержащего гидроксид железа, в его структуре, предназначенный для адсорбированного мышьяка из грунтовых вод. Гель, который мы выбрали, был гель N,N-dimethylamino propylacrylamide methyl chloridey (DMAPAA). Целью нашего метода приготовления было обеспечить максимальное содержание гидроксида железа в структуре геля. Такой подход к проектированию позволил одновременно адсорбировать как полимерной структурой геля, так и компонентом гидроксида железа, тем самым увеличив адсорбционную емкость материала. Для изучения работоспособности геля мы измерили кинетику реакции, провели анализ чувствительности и селективности рН, проконтролировали производительность адсорбции мышьяка и провели эксперименты по регенерации. Мы определили, что гель проходит процесс химиорбции и достигает равновесия в 10 ч. Кроме того, гель адсорбирует мышьяк эффективно на нейтральных уровнях рН и выборочно в сложных ионных средах, достигая максимального объема адсорбции 1,63 мМ/г. Гель может быть регенерирован с 87,6% эффективности и NaCl может быть использован для desorption вместо вредных NaOH. В совокупности представленный метод проектирования на основе геля является эффективным подходом для построения высокопроизводительных ассорбентов мышьяка.

Введение

Загрязнение воды является большой экологической проблемой, мотивируя исследователей разрабатывать методы для удаления загрязняющих веществ, таких как мышьяк из расточитель1. Среди всех заявленных методов, процессы адсорбции являются относительно низкими затратами подход для удаления тяжелых металлов2,3,4,5,6,7. Порошки оксигидроксида железа считаются одним из наиболее эффективных адсорбентовдля извлечения мышьяка из водно-сметных растворов 8,9. Тем не менее, эти материалы страдают от ряда недостатков, в том числе раннего времени насыщения и токсичных синтетических прекурсоров. Кроме того, существует серьезный неблагоприятный эффект в качестве воды, когда эти адсорбенты используются в течение длительного периода времени10. Дополнительный процесс разделения, таких как осадок или фильтрация, затем необходимо очистить загрязненную воду, что увеличивает стоимость производства еще8,11.

Недавно исследователи разработали полимерные гели, такие как катионные гидрогели, микрогели и криогели, которые продемонстрировали эффективные свойства адсорбции. Например, скорость удаления мышьяка 96% была достигнута за счет катионного криогеля, поли (3-акриламидопропил) триметиламхила хлорида (APTMACl)12. Кроме того, при рН 9, примерно 99,7% эффективности удаления была достигнута этим катионным гидрогелем13. При рН 4, 98,72 мг/г максимальной мощности адсорбции мышьяка была достигнута микрогелем, основанным на трис (2-аминоэтил) амина (TAEA) и глицеролдгилдиловом эфире (GDE), р (TAEA-co-GDE)14. Хотя эти гели продемонстрировали хорошие производительность адсорбции, они не смогли эффективно удалить мышьяк из воды на нейтральных уровнях рН, и их селективности во всех изученных средах не сообщалось15. Максимальная адсорбция мощностью 227 мг/г была измерена, когда Fe(III)-Sn(IV) смешанный бинарный оксидовый песок был использован при температуре 313 K и рН 716. Кроме того, Фе-zr двоичного оксидного песка (ИЗБОКС) также был использован для удаления мышьяка и достиг максимальной мощности адсорбции 84,75 мг/г при 318 K и рН 717. Другие сообщили adsorbents страдают от низких показателей адсорбции, отсутствие вторичной переработки, низкая стабильность, высокие эксплуатационные и эксплуатационные расходы, а также использование опасных химических веществ в процессе синтеза4.

Мы стремились устранить вышеуказанные ограничения, разработав материал с улучшенной производительностью ассоциации мышьяка, высокой избирательностью в сложных средах, возможностью рециркуляции и эффективной деятельностью на нейтральных уровнях рН. Поэтому мы разработали катионный гель композит N,N-dimethylamino propylacrylamide methyl chloridequa (DMAPAA) геля и железа (III) гидроксида (FeOOH) частиц в качестве адсорбента для удаления мышьяка. Мы решили объединить FeOOH с нашим гелем, потому что FeOOH увеличивает адсорбцию обеих форм мышьяка18. В этом исследовании, наш гель композит был разработан, чтобы быть непористым и был пропитан FeOOH во время подготовки. В следующем разделе подробно детали метода приготовления геля, в том числе наша стратегия по максимизации содержания FeOOH обсуждается далее.

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Протокол

ПРЕДЕКТО: Мышьяк чрезвычайно токсичен. Пожалуйста, используйте перчатки, одежду с длинным рукавом и экспериментальные очки во время эксперимента, чтобы предотвратить любой контакт мышьяка раствор с кожей и глазами. Если мышьяк соприкасается с какой-либо частью вашего тела, немедленно вымойте его с мылом. Кроме того, пожалуйста, регулярно обирайте экспериментальное окружение, чтобы вы и другие не соприкасались с мышьяком, даже если эксперимент не проводится. Симптомы воздействия мышьяка могут появиться после длительного периода времени. Перед очисткой оборудования сначала промыть его чистой водой и утилизировать воду отдельно в экспериментальный контейнер для отходов, предназначенный для мышьяка. Затем хорошо очистите оборудование моющим средством. Для предотвращения загрязнения окружающей среды мышьяком, принять меры предосторожности при утилизации образцов мышьяка. Утилизировать их отдельно в экспериментальные контейнеры для отходов, предназначенные для мышьяка. После проведения эксперимента по адсорбции или дезорпации гели содержат большое количество мышьяка. Поэтому распоряжайте гели отдельно к назначенному экспериментальному мусорному баку только для содержащих мышьяк гели.

1. Синтез гель-композита DMAPAA-FeOOH

  1. Сухие две 20 мл измерения колбы и два 20 мл стаканов оснащены магнитными полосами перемешать.
  2. Передача 2,07 г ДМАПААЗ (75%), 0,15 г N,N'-метиленабисакриламидада (MBAA), 0,25 г сульфита натрия и 1,68 г наухского стакана 20 мл.
  3. Растворите раствор полностью в дистиллированной воде как «растворитель» и помешивая его в течение 30 минут с помощью магнитного перемешать бар.
  4. Перенесите смесь из стакана в одну 20 мл измерительной колбы и добавьте дистиллированную воду для создания раствора 20 мл. Пометьте решение как «моономерное решение».
  5. Аналогичным образом, принять 0,27 г пероксисульфата аммония (APS) и 3,78 г FeCl3 в другой 20 мл стакан.
  6. Растворить раствор полностью в дистиллированной воде и помешивая его в течение 30 минут с магнитной панели перемешать.
  7. Перенесите смесь из стакана в еще 20 мл измерительной колбы и добавьте дистиллированную воду, чтобы составить раствор 20 мл. Пометьте решение как «решение инициатора».
  8. Подготовьте экспериментальную установку, как показано на рисунке 1.
  9. Перенесите растворы в соответствующие 20 мл, разделяющие воронки.
  10. Очистите растворы газом N2 в течение 10 мин.
  11. Смешайте растворы вместе, перемешайте их в пробирке 50 мл с помощью электрического мешалки, а затем поместите смесь в охладитель, поддерживаемый при 10 градусах По цельсию в течение 40 минут.
  12. Вынизвь гель блок из пробирки и поместите его на плоскую разделочную доску.
  13. Разрежьте гель блок в кубической форме, 5 мм в длину.
  14. Замочите ломтики геля с де-ионизированной водой в течение 24 ч, чтобы удалить примеси.
  15. После 12 ч, заменить воду и замочить гель ломтиками снова.
  16. Распространение ломтиками геля на чашку Петри и высушить их при комнатной температуре в течение 24 ч.
  17. Поместите чашку Петри с ломтиками геля в духовку при температуре 50 градусов по Цельсию в течение 24 ч.

2. анализ чувствительности рН

  1. Сухие девять 40 мл пластиковых контейнеров.
  2. Измерьте девять 20 мг сушеных кусочков геля и положите каждый из них в отдельный пластиковый контейнер 40 мл.
  3. Добавьте 20 мл раствора гидрогидроарсея динатрия 4 мМ (Na2HAsO4Х7H2O) к каждому контейнеру.
  4. Чтобы контролировать уровни рН, добавьте 20 мл раствора NaOH или HCL с различными концентрациями (0,1, 0,01, 0,001, 0,0001 М) в соответствующих контейнерах для поддержания уровней рН 2, 6, 8, 10, 12, 13 и маркировать их.
  5. Держите контейнеры в мешалке при 20 градусах и 120 об/мин в течение 24 ч.
  6. Соберите образец 5 мл из каждого контейнера и поместите каждый образец в пластиковую трубку с помощью микропайпета.
  7. Измерьте равновесие pH для всех образцов.
  8. Измерьте оставшуюся концентрацию мышьяка в растворе с помощью высокопроизводительной жидкой хроматографии (HPLC). Используйте аналитическую колонку (4 x 200 мм), охранную колонну (4 х 50 мм) и 4 мм супрессор со следующими условиями:
    Flowrate: 1.5 mL/min;
    Количество инъекционных проб: 10 мл;
    Температура столбца: 30 градусов по Цельсию;
    Раствор Eluent: 2.7 mM Na2CO3 и 0.3 mM NaHCO3;
    Давление насоса: 2000 пси;
    Обнаружение электрической проводимости: метод супрессора.
    ПРИМЕЧАНИЕ: Мы закупили 1 мл образца в одноразовый шприц размером 1 мл. Шприц был соединен с мембранным фильтром шприца (размером: 0,22 мм, диаметр: 13 мм) для дискретики микроскопических фрагментов геля из образца. В колонну было привито около 0,7 мл образца. Дистиллированная вода была настояна до начала инъекций образцов в качестве пустого образца. Пики, обозначающие наличие мышьяка в образце, были обнаружены на 13 мин.
    ПРЕДЕКТО: После введения образца, пожалуйста, оставьте шприц в всасывающую головку HPLC в течение почти 2 мин с примерно 0,2-0,3 мл образца, оставшегося в нем. Потому что пыль и воздух могут проникнуть в столб и изменить ее искусность, что, возможно, приведет к ошибочному исходу.

3. Эксперимент по адсорбции мышьяка

  1. Сухие пять 40 мл пластиковых контейнеров.
  2. Измерьте и поместите 20 мг сушеного геля в каждый пластиковый контейнер 40 мл.
  3. Добавьте 40 мл раствора гидрогидроарсената динатрия (Na2HAsO4Х7H2O) раствора к каждому контейнеру в следующих концентрациях: 0,1, 0,2, 0,5, 1, 2 мМ.
  4. Держите контейнеры в мешалке при 20 градусах и 120 об/мин в течение 24 ч.
  5. Соберите образец 5 мл из каждого контейнера и поместите в пластиковую трубку с помощью микропайпета.
  6. Следуйте шагу 2.8 для оценки уровня равновесного мышьяка в растворах с использованием HPLC.

4. Селективность анализа геля DMAPAA-FeOOH

  1. Сухие пять 40 мл пластиковых контейнеров.
  2. Поместите 20 мг сушеного геля в каждый из пяти пластиковых контейнеров 40 мл.
  3. Добавьте 20 мл раствора гидрогидроарсената на триди 0,4 мм (Na2HAsO4Х7H2O) к каждому контейнеру.
  4. Добавьте 20 мл при концентрациях 0,5, 1, 2, 5, 10 мМ Na2SOSO 4 в пять контейнеров.
  5. Держите контейнеры в мешалке при 20 градусах и 120 об/мин в течение 24 ч.
  6. Соберите образец 5 мл из каждого контейнера и поместите в отдельные пластиковые трубки с помощью микропипетов.
  7. Следуйте шагу 2.8 для количественной оценки оставшейся концентрации мышьяка в растворе с помощью HPLC.

5. Анализ скорости равновесия

  1. Сухие семь 40 мл пластиковых контейнеров.
  2. Поместите 20 мг сушеного геля в каждый из 40 мл пластиковых контейнеров.
  3. Добавьте 40 мл раствора гидрогидроарсената на триди 0,2 мм (Na2HAsO4Х7H2O) раствора для каждого из контейнеров.
  4. Держите контейнеры в мешалке при 20 градусах по Цельсию при 120 об/мин в течение назначенного времени.
  5. Соберите образцы 5 мл в пластиковых трубках с помощью микропайпетов после 0,5, 1, 3, 7, 11, 24 и 48 л.
  6. Следуйте шагу 2.8, чтобы определить уровень равновесия мышьяка в каждом растворе с помощью HPLC.

6. Анализ регенерации

  1. Анализ адсорбции
    1. Высушите пластиковый контейнер емкостью 40 мл.
    2. Возьмите 20 мг сушеного геля и поместите его в пластиковый контейнер 40 мл.
    3. Добавьте в контейнер 40 мл раствора гидрогидроарсената натрия 0,2 мм (Na2HAsO4Х7H2O).
    4. Держите контейнер в мешалке при 20 градусах и 120 об/мин в течение 24 ч.
    5. Соберите образец 5 мл в пластиковой трубке с помощью микропипетта.
    6. Обратитесь к шагу 2.8 для оценки уровня равновесного мышьяка в растворе с помощью HPLC.
  2. Очистка геля
    1. Получить сетчное сито.
    2. Тщательно собирать кусочки геля по одному, чтобы они не ломались и не помещали их в сетчное сито.
    3. Вымойте гель несколько раз (минимум пять раз) с помощью деионизированной воды, так что любой оставшийся мышьяк на поверхности геля смывается.
      ВНИМАНИЕ: Кусочки геля хрупкие. Обработай их с осторожностью во время мытья и переноса их из раствора мышьяка в раствор NaCl.
  3. Анализы дезорбции
    1. Высушите пластиковый контейнер емкостью 40 мл.
    2. Положите кусочки геля со ступени 6.2 в пластиковый контейнер 40 мл.
    3. Добавьте в контейнер 40 мл раствора NaCl 0,5 М.
    4. Держите контейнер в мешалке при 20 градусах и 120 об/мин в течение 24 ч.
    5. Соберите образец 5 мл в пластиковой трубке с помощью микропипетта.
    6. Следуйте шагу 2.8 для оценки уровня равновесного мышьяка в растворе с помощью HPLC.
  4. Повторение процесса
    1. После сбора геля со шага 6.3, повторить процесс в следующей последовательности в течение восьми полных циклов: 6,2 йgt; 6,1 gt; 6,2 gt; 6,3 gt; 6,2 gt; 6,1

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Результаты

На рисунке 1 описывается экспериментальная установка для подготовки геля DMAPAA-FeOOH. Таблица 1 иллюстрирует составы материалов, участвующих в подготовке геля.

На рисунке 2 показано отношение времени контакта с адсорбцией мышьяка гелем DMAPAA-FeOOH. В цифре было рассмотрено количество адсорбции мышьяка на уровне 0,5, 1, 3, 7, 11, 24 и 48 ч. Результаты ...

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Обсуждение

Основным усовершенствованием разработанного нашего метода является уникальная дизайнерская стратегия гелькомпозитного композита. Целью нашего метода приготовления геля было максимальное количество содержания железа в геле. Во время подготовки мы добавили FeCl3 и NaOH в «решение инициатора» и «моономерное решение», соответственно. После того, как раствор мономер был смешан с инициатором решения, была реакция между FeCl3 и NaOH, производство FeOOH внутри геля. Это явление обеспечило максимальное содер...

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Раскрытие информации

Авторам нечего раскрывать.

Благодарности

Это исследование было поддержано номером гранта JSPS KAKENHI (26420764, JP17K06892). Признается также вклад Министерства земли, инсфраструктуры, транспорта и туризма (МТИ), правительства Японии в рамках программы "Научно-исследовательская и опытно-конструкторская программа в области строительства".  Мы также признаем вклад г-на Кийотака Сенмото в это исследование. Г-жа Адель Питкетли, старший консультант по вопросам письма из Центра письма Хиросимского университета, также признана за английские исправления и предложения. Это исследование было отобрано для устной презентации на7-й конференции IWA-Aspire Conference, 2017 и Конференции по водным и экологическим технологиям, 2018.

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Материалы

Список материалов, использованных в этой статье
ИмяКомпанияКаталожный номерКомментарии
N,N' -диметиламинопропилакриламид, четвертичный метилхлорид четвертичный (DMAPAAQ) (75% в H2O)KJ Chemicals Corporation, Япония150707
N,N' -Метиленбисакриламид (MBAA)Sigma-Aldrich, США1002040622
Сульфит натрия (Na2SO3)Nacalai Tesque, Inc., Япония31922-25
Сульфат натрия (Na2SO4)Nacalai Tesque, Inc., Япония31916-15
Гидрогенарсенатата натрия гептагидрат(Na2HAsO4.7H20)Nacalai Tesque, Inc., Япония10048-95-0
Хлорид железа(FeCl3)Nacalai Tesque, Inc., Япония19432-25
Гидроксид натрия(NaOH)Kishida Chemicals Corporation, Япония000-75165
Аммоний пероксодисульфат (APS)Kanto Chemical Co. Inc., Япония907W2052
Соляная кислота (HCl)Kanto Chemical Co. Inc., Япония18078-01
Хлорид натрия (NaCl)Nacalai Tesque, Inc., Япония31320-05

Ссылки

  1. Oremland, R. S., Stolz, J. F. The Ecology of Arsenic. Science. 300 (5621), 939-944 (2003).
  2. Bibi, I., Icenhower, J., Niazi, N. K., Naz, T., Shahid, M., Bashir, S. Chapter 21 - Clay Minerals: Structure, Chemistry, and Significance in Contaminated Environments and Geological {CO2} Sequestration. Environmental Materials and Waste. , 543-567 (2016).
  3. He, R., Peng, Z., Lyu, H., Huang, H., Nan, Q., Tang, J. Synthesis and characterization of an iron-impregnated biochar for aqueous arsenic removal. Science of the Total Environment. 612, 1177-1186 (2018).
  4. Niazi, N. K., et al. Arsenic removal by Japanese oak wood biochar in aqueous solutions and well water: Investigating arsenic fate using integrated spectroscopic and microscopic techniques. Science of the Total Environment. 621, 1642-1651 (2017).
  5. Shaheen, S. M., Eissa, F. I., Ghanem, K. M., Gamal El-Din, H. M., Al Anany, F. S. Heavy metals removal from aqueous solutions and wastewaters by using various byproducts. Journal of Environmental Management. 128, 514-521 (2013).
  6. Shakoor, M. B., et al. Remediation of arsenic-contaminated water using agricultural wastes as biosorbents. Critical Reviews in Environmental Science and Technology. 46 (5), 467-499 (2016).
  7. Vithanage, M., et al. Interaction of arsenic with biochar in soil and water: A critical review. Carbon. 113, 219-230 (2017).
  8. Hu, X., Ding, Z., Zimmerman, A. R., Wang, S., Gao, B. Batch and column sorption of arsenic onto iron-impregnated biochar synthesized through hydrolysis. Water Research. 68, 206-216 (2015).
  9. Saharan, P., Chaudhary, G. R., Mehta, S. K., Umar, A. Removal of Water Contaminants by Iron Oxide Nanomaterials. Journal of Nanoscience and Nanotechnology. 14 (1), 627-643 (2014).
  10. Siddiqui, S. I., Chaudhry, S. A. Iron oxide and its modified forms as an adsorbent for arsenic removal: A comprehensive recent advancement. Process Safety and Environmental Protection. 111, 592-626 (2017).
  11. Tuna, A. ÖA., özdemir, E., şimşek, E. B., Beker, U. Removal of As(V) from aqueous solution by activated carbon-based hybrid adsorbents: Impact of experimental conditions. Chemical Engineering Journal. 223, 116-128 (2013).
  12. Sahiner, N., Demirci, S., Sahiner, M., Yilmaz, S., Al-Lohedan, H. The use of superporous p(3-acrylamidopropyl)trimethyl ammonium chloride cryogels for removal of toxic arsenate anions. Journal of Environmental Management. 152, 66-74 (2015).
  13. Barakat, M. A. A., Sahiner, N. Cationic hydrogels for toxic arsenate removal from aqueous environment. Journal of Environmental Management. 88 (4), 955-961 (2008).
  14. ur Rehman, S., et al. Removal of arsenate and dichromate ions from different aqueous media by amine based p(TAEA-co-GDE) microgels. Journal of Environmental Management. 197, 631-641 (2017).
  15. Safi, S. R., Gotoh, T., Iizawa, T., Nakai, S. Development and regeneration of composite of cationic gel and iron hydroxide for adsorbing arsenic from ground water. Chemosphere. 217, 808-815 (2019).
  16. Chaudhry, S. A., Ahmed, M., Siddiqui, S. I., Ahmed, S. Fe(III)-Sn(IV) mixed binary oxide-coated sand preparation and its use for the removal of As(III) and As(V) from water: Application of isotherm, kinetic and thermodynamics. Journal of Molecular Liquids. 224, 431-441 (2016).
  17. Chaudhry, S. A., Zaidi, Z., Siddiqui, S. I. Isotherm, kinetic and thermodynamics of arsenic adsorption onto Iron-Zirconium Binary Oxide-Coated Sand (IZBOCS): Modelling and process optimization. Journal of Molecular Liquids. 229, 230-240 (2017).
  18. Lin, S., Yang, H., Na, Z., Lin, K. A novel biodegradable arsenic adsorbent by immobilization of iron oxyhydroxide (FeOOH) on the root powder of long-root Eichhornia crassipes. Chemosphere. 192, 258-266 (2018).
  19. Allen, K. D., et al. Hsp70 chaperones as modulators of prion life cycle: Novel effects of Ssa and Ssb on the Saccharomyces cerevisiae prion [PSI+]. Genetics. 169 (3), 1227-1242 (2005).
  20. Chaplin, B. P., Roundy, E., Guy, K. A., Shapley, J. R., Werth, C. I. Effects of natural water ions and humic acid on catalytic nitrate reduction kinetics using an alumina supported Pd-Cu catalyst. Environmental Science and Technology. 40 (9), 3075-3081 (2006).
  21. Zhang, Y., Cremer, P. S. Interactions between macromolecules and ions: the Hofmeister series. Current Opinion in Chemical Biology. 10 (6), 658-663 (2006).
  22. Fawell, J. K., Ohanian, E., Giddings, M., Toft, P., Magara, Y., Jackson, P. Sulfate in Drinking-water Background document for development of WHO Guidelines for Drinking-water Quality. World Health Organization. , 8(2004).
  23. ur Rehman, S., et al. Fast removal of high quantities of toxic arsenate via cationic p(APTMACl) microgels. Journal of Environmental Management. 166, 217-226 (2016).

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Перепечатки и разрешения

Теги

pH
Удаление мышьяка с помощью киационного полимерного геля, пропитанного гидроксидом железа
Свяжитесь с нами
Рекомендовать библиотеке

Конфиденциальность

Условия эксплуатации

Политика

Авторские права © 2026 MyJoVE Corporation. Все права защищены.