Method Article

Полный метод оценки эффективности фотокатализаторов для деградации антибиотиков при восстановлении окружающей среды

DOI:

10.3791/64478

⸱

October 6th, 2022

 ,  ,  ,  ,  ,  ,  , 
1School of Chemical Engineering, Northwest University

In This Article

Summary

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Представлен протокол исследования универсального набора экспериментальных методик комплексной лабораторной оценки фотокатализаторов в области очистки окружающей среды на примере фотокаталитического удаления молекул органических загрязнителей антибиотиков из воды фталоцианин-сенсибилизированными фосфатом серебра композитами.

Abstract

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Различные антибиотики, такие как тетрациклин, ауреомицин, амоксициллин и левофлоксацин, обнаруживаются в больших количествах в грунтовых водах и почвенных системах, что может привести к развитию резистентных бактерий с множественной лекарственной устойчивостью, представляющих угрозу для людей, животных и систем окружающей среды. Фотокаталитическая технология вызвала живой интерес благодаря быстрой и стабильной обработке и прямому использованию солнечной энергии. Однако большинство исследований, оценивающих эффективность полупроводниковых катализаторов для фотокаталитического разложения органических загрязнителей в воде, в настоящее время являются неполными. В этой статье разработан полный экспериментальный протокол для всесторонней оценки фотокаталитических характеристик полупроводниковых катализаторов. Здесь ромбический додекаэдрический фосфат серебра получали простым методом синтеза в фазе растворителя при комнатной температуре и атмосферном давлении. Материалы гетероперехода BrSubphthalocyanine/Ag3PO4 получали сольвотермическим методом. Каталитические характеристики подготовленных материалов для разложения тетрациклина оценивали путем изучения различных влияющих факторов, таких как дозировка катализатора, температура, рН и анионы при атмосферном давлении с использованием ксеноновой лампы мощностью 300 Вт в качестве моделируемого источника солнечного света и интенсивности света 350 мВт/см2. По сравнению с первым циклом, сконструированный BrSubphthalocyanine/Ag 3PO 4 поддерживал 82,0% исходной фотокаталитической активности после пяти фотокаталитических циклов, в то время как нетронутый Ag3PO4 поддерживал только 28,6%. Стабильность образцов фосфата серебра была дополнительно проверена пятицикловым экспериментом. В этой статье представлен полный процесс оценки каталитических характеристик полупроводниковых катализаторов в лаборатории для разработки полупроводниковых катализаторов с потенциалом для практического применения.

Introduction

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Тетрациклины (ТК) являются распространенными антибиотиками, которые обеспечивают эффективную защиту от бактериальных инфекций и широко используются в животноводстве, аквакультуре и профилактике заболеваний 1,2. Они широко распространены в воде из-за их чрезмерного использования и неправильного применения в последние десятилетия, а также сброса промышленных сточных вод3. Это привело к серьезному загрязнению окружающей среды и серьезным рискам для здоровья человека; например, чрезмерное присутствие ТК в водной среде может негативно влиять на распределение микробных сообществ и бактериальную резистентность, приводя к экологическому дисбалансу, в основном из-за высокой гидрофильной и биоаккумулятивной природы антибиотиков, а также определенного уровня биологической активности и стабильности 4,5,6 . Из-за гиперстабильности ТС в окружающей среде его трудно разлагать естественным путем; Поэтому было разработано множество методов, включая биологическую, физико-химическую и химическую обработку 7,8,9. Биологические очистки отличаются высокой эффективностью и недороговизной10,11. Однако, поскольку они токсичны для микроорганизмов, они не эффективно разлагают и минерализуют молекулы антибиотиков в воде12. Хотя физико-химические методы могут удалять антибиотики из сточных вод напрямую и быстро, этот метод только переводит молекулы антибиотиков из жидкой фазы в твердую фазу, не разлагает их полностью и является слишком дорогостоящим13.

В отличие от традиционных методов, полупроводниковый фотокатализ широко используется для разложения загрязняющих веществ в последние десятилетия благодаря его эффективным свойствам каталитического разложения14. Например, магнитный катализатор FexMny без благородных металлов Li et al. обеспечивает эффективное фотокаталитическое окисление различных молекул антибиотиков в воде без использования какого-либо окислителя15. Yan et al. сообщили о синтезе in situ лилиеподобных нанолистов NiCo2O4 на углероде, полученном из отходов биомассы, для достижения эффективного фотокаталитического удаления фенольных загрязнителей из воды16. Технология основана на полупроводниковом катализаторе, возбуждаемом светом, для генерации фотогенерируемых электронов (e-) и дырок (h+)17. Сгенерированные фото- e- и h+ будут превращаться в супероксидные анионные радикалы (O2-) или гидроксильные радикалы (OH-) путем реакции с поглощенными O 2 и H 2 O, и эти окислительно активные частицы окисляют и разлагают молекулы органических загрязнителей в воде на CO 2 и H 2 O и другие болеемелкие органические молекулы18,19,20 . Однако не существует единого полевого стандарта для оценки характеристик фотокатализатора. Оценка фотокаталитических характеристик материала должна быть исследована с точки зрения процесса приготовления катализатора, условий окружающей среды для оптимальных каталитических характеристик, характеристик рециркуляции катализатора и т. д. Ag3PO 4, с его выдающейся фотокаталитической способностью, вызвал серьезную озабоченность в области восстановления окружающей среды. Этот новый фотокатализатор достигает квантовой эффективности до 90 % на длинах волн более 420 нм, что значительно выше ранее зарегистрированных значений21. Однако сильная фотокоррозия и неудовлетворительная скорость электронно-дырочного разделения Ag3PO4 ограничивают его широкое применение22. Поэтому были предприняты различные попытки преодолеть эти недостатки, такие как оптимизацияформы 23, ионное легирование 24 и построение гетероструктуры25,26,27. В этой статье Ag3PO4 был модифицирован с использованием морфологического контроля, а также инженерии гетеропереходов. Во-первых, ромбические додекаэдрические кристаллы Ag3PO4 с высокой поверхностной энергией получали путем синтеза фазы растворителя при комнатной температуре при атмосферном давлении. Затем органический супрамолекулярный BrSubphthalocyanine (BrSubPc), который может действовать как акцептор электронов, так и донор электронов, самособирался на поверхности фосфата серебра сольвотермическим методом 28,29,30,31,32,33,34,35 . Фотокаталитические характеристики полученных материалов оценивали путем исследования влияния различных факторов окружающей среды на фотокаталитические характеристики подготовленных образцов для разложения следовых количеств тетрациклина в воде. Эта статья представляет собой справочную информацию для систематической оценки фотокаталитических характеристик материалов, что имеет значение для будущего развития фотокаталитических материалов для практического применения в восстановлении окружающей среды.

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Protocol

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

1. Подготовка BrSubPc

ПРИМЕЧАНИЕ: Образец BrSubPc был подготовлен в соответствии с ранее опубликованной работой36. Реакция проводится в двухрядной трубчатой вакуумной системе, и процесс реакции строго контролируется в безводных и бескислородных условиях.

  1. Предварительная обработка сырья
    1. Взвесьте 2 г о-дицианобензола, высушите в вакуумной печи в течение 24 ч, выньте и затем тщательно измельчите в агатовой ступке.
    2. Снова поставьте в вакуумную духовку на 1 неделю; Затем выньте его и положите в эксикатор.
    3. Отмерьте 50 мл о-дихлорбензола, добавьте 1 г безводного сульфата магния и перемешайте смесь при комнатной температуре (RT) в течение 24 ч на средней скорости.
  2. Затем отфильтруйте раствор при пониженном давлении (-0,1-0,09 МПа), соберите фильтрат и отложите в сторону.
  3. Добавьте предварительно обработанный о-дицианобензол (10 ммоль, 1,28 г) в бутылку Schlenk объемом 100 мл, откачайте систему с помощью двухрядного трубчатого вакуумного устройства и заполните систему азотом. Затем вводят 50 мл предварительно обработанного о-дихлорбензола при магнитном перемешивании при 1,000 об/мин в течение 1 часа для равномерной диспергирования о-дицианобензола.
  4. Поместите бутылку Schlenk на ледяную водяную баню, затем добавьте 1,3 мл трибромида бора (BBr3) при магнитном перемешивании при 1000 об/мин в течение 120 минут и наблюдайте, как цвет реакционной системы меняется на темно-коричневый.
  5. Затем быстро переключитесь на масляную ванну, поднимите температуру до 120 °C с обратным холодильником в течение 10 часов и наблюдайте, как цвет реакционной системы меняется с темно-коричневого на ярко-фиолетовый.
  6. Прекратите нагрев и охладите до RT. Отфильтруйте раствор при пониженном давлении (-0,1-0,09 МПа) и соберите фильтрационную корку, при этом фиолетовое твердое вещество на кеке является сырым продуктом.
  7. Полученный сырой продукт BrSubPc поместить в вакуумную печь на 20 часов. Достаньте и мелко измельчите продукт. Затем экстрагируйте 200 мл раствора метанола в экстракторе Сокслета, пока раствор не станет бесцветным.

2. Приготовление ромбического додекаэдра Ag3PO4

ПРИМЕЧАНИЕ: Ромбический додекаэдр Ag3PO4 был получен в соответствии с ранее сообщенной литературой35.

  1. Приготовление реакционного раствора
    1. Для раствора NH4 NO 3 (0,05 М), называемого раствором 1, растворите 6 г нитрата аммония (NH4NO3, 99%) в 200 мл деионизированной воды и обработайте ультразвуковыми волнами с частотой 40 кГц, мощностью 300 Вт в течение 5 мин за один цикл до полного растворения. Затем поместите его в мерную колбу объемом 500 мл, чтобы зафиксировать объем.
    2. Для раствора NaOH (0,2 М), называемого раствором 2, растворите 4 г гидроксида натрия (NaOH, 99%) в 200 мл деионизированной воды в стеклянном стакане и обработайте ультразвуком в течение 5 минут на частоте 40 кГц, мощность 300 Вт за один цикл, чтобы полностью растворить его. Затем поместите его в мерную колбу объемом 500 мл, чтобы зафиксировать объем.
    3. Для раствора AgNO 3 (0,05 М), называемого раствором 3, растворите 4,25 г нитрата серебра (AgNO3, 99,8%) в 200 мл деионизированной воды в стеклянном стакане и обрабатывайте ультразвуком в течение 5 минут на частоте 40 кГц, мощность 300 Вт за один цикл, чтобы полностью растворить его. Затем поместите его в мерную колбу объемом 500 мл, чтобы зафиксировать объем.
    4. Для раствора K 2HPO 4 (0,1 М), называемого раствором 4, растворите 11,41 г гидрофосфата калия (K2HPO4, 99,5%) в 400 мл деионизированной воды в стеклянном стакане и обработайте ультразвуком в течение 5 минут, чтобы полностью растворить его. Затем поместите его в мерную колбу объемом 500 мл, чтобы зафиксировать объем.
  2. Добавьте 2526 мл деионизированной воды в стакан, а затем добавьте 180 мл раствора NH 4 NO 3 (0,4М), 54 мл раствора NaOH (0,2 М) и 120 мл раствора AgNO3 (0,05 М) последовательно в стакан.
  3. Энергично перемешивайте раствор в течение 10 мин, чтобы приготовить комплекс [Ag(NH3)2]+ . Наконец, добавьте в комплекс 120 мл раствора K2HPO4 (0,1 М) и перемешивайте в течение 5 мин. После того, как цвет раствора изменится с бесцветного на светло-желтый, полученный осадок представляет собой ромбический додекаэдр Ag3PO4 .
  4. Разделите полученный осадок центрифугированием при 7155,5 x g в течение 10 мин при RT, а затем трижды центрифугируйте его 50 мл деионизированной воды в тех же условиях. Храните ромбический декаэдрический Ag3PO4 при RT в сухом месте вдали от света.

3. Подготовка BrSubPC/Ag 3PO4

ПРИМЕЧАНИЕ: Четыре различных составных соотношения BrSubPc к Ag3PO4 были получены в соответствии с соотношением масс 1:25, 1:50, 1:75 и 1:100.

  1. Растворите 5,77 мг BrSubPc в 50 мл этанола в стеклянном стакане. Полностью растворите BrSubPc с помощью обработки ультразвуком на частоте 40 кГц, мощность 300 Вт за один цикл в течение 30 минут при RT.
  2. Затем добавьте 144,25 мг Ag3PO4 к вышеуказанному раствору и обработайте ультразвуком на частоте 40 кГц, мощность 300 Вт за один цикл в течение 30 минут при RT.
  3. Перемешайте вышеуказанный раствор на водяной бане с температурой 80 °C, чтобы обеспечить полное испарение этанола.
  4. Полученный коричневато-желтый порошок высушить в течение ночи в духовке при температуре 60 °C. Подготовленный образец называется BrSubPc/Ag3PO4 (1:25).
  5. Для других образцов составного соотношения (1:50, 1:75 и 1:100) следуйте той же процедуре подготовки (этапы 3.1-3.4), что и BrSubPc/Ag 3 PO4 (1:25), но измените количество BrSubPc на 2,94 мг, 1,97 мг и 1,49 мг и соответствующее количество Ag3PO4 на 147,0 мг, 147,75 мг и 149,0 мг соответственно.

4. Характеристика образцов

  1. Выполняйте рентгеноструктурный анализ порошкообразных материалов с использованием монохроматического источника света Cu-Kα, λ = 0,15418 нм, работающего при напряжении 30 кВ и 15 мА.
  2. Использовать инфракрасную спектроскопию с преобразованием Фурье (FT-IR) для характеристики структурных особенностей подготовленных материалов; Диапазон длин волн измерения составляет 500-4000 см-1.
  3. Измеряйте абсорбционные свойства подготовленных материалов с помощью спектроскопии поглощения твердого ультрафиолетового излучения (УФ-видимый) в диапазоне 200-800 нм.
  4. Определите размер частиц, микроструктуру и морфологию подготовленных образцов с помощью сканирующей электронной микроскопии при ускоряющем напряжении 5,00 кВ, детекторе InLens, увеличении 500-13000, рабочем расстоянии 7,4-7,7 мм.
  5. Возьмите 5 мл реакционного раствора после 5 циклов и зафиксируйте объем до 10 мл, используя концентрированный HNO3. Расщепляют реакционный раствор с помощью плазменно-оптического эмиссионного спектрометра с индуктивно-связанной связью (ICP-OES) при скорости накачки 100 об/мин, расходе небулайзера 28,0 фунтов на квадратный дюйм, вспомогательном газе 0,5 мл/мин и времени промывки образца 20 с.

5. Тест фотокаталитической активности

ПРИМЕЧАНИЕ: Источником света является ксеноновая лампа мощностью 300 Вт, а фильтр 400 нм используется для удаления ультрафиолетового света от источника света. Ксеноновая лампа была установлена на 15 см выше раствора, а интенсивность света была определена равной 350 мВт/см2.

  1. Для исследуемого раствора 10 мг тетрациклина (ТС) растворяли в 500 мл дистиллированной воды для получения раствора 20 ppm.
  2. Затем перенесите 50 мл тестового раствора TC в стеклянный фотокаталитический реактор. Тщательно перемешайте раствор магнитной мешалкой при 1000 об/мин и поддерживайте температуру 25 °C. Затем включите воздушный насос и добавьте воздух в раствор со скоростью 100 мл / мин, чтобы поддерживать насыщение воздуха.
  3. Добавьте 50 мг приготовленного фотокатализатора в исследуемый раствор до достижения концентрации 1 г/л.
  4. Немедленно возьмите первый образец (3 мл) с помощью стеклянного шприца. После перемешивания в течение 30 мин в темноте берут вторую пробу и включают источник света.
  5. После облучения в течение 5 мин, 10 мин, 15 мин, 20 мин и 30 мин берут пробы жидкости (3 мл). Отфильтруйте все извлеченные образцы через нейлоновую мембрану 0,22 мкм, чтобы удалить твердые частицы перед анализом. Храните отфильтрованные образцы вдали от света в центрифужных пробирках объемом 5 мл до анализа.
  6. Измерьте концентрацию ТС с помощью УФ-ВИД спектрофотометра на длине волны 356 нм. Оценить фотокаталитический эффект по скорости деградации; конкретная формула расчета скорости разложения выглядит следующим образом (уравнение (1)).
    figure-protocol-1(1)
    Где A0 — поглощение образца до освещения, A — поглощение образца при времени освещения t min.
  7. Используйте одни и те же экспериментальные процедуры для различных дозировок катализатора с начальными количествами катализатора 30 мг, 40 мг, 50 мг, 60 мг и 70 мг.
  8. Для экспериментов с различными рН отрегулируйте рН раствора тетрациклина (50 мл, 20 мг/л) в диапазоне от 2,0 до 9,0 с помощью 0,01 моль/л HCl и раствора NaOH. Используйте BrSubPc / Ag3PO4 в качестве катализатора с дозировкой катализатора 50 мг. Для других фотокаталитических экспериментальных процедур следуйте ранее описанным шагам 5.2-5.6.
  9. Исследовать влияние температуры реакции на фотодеградацию тетрациклина с использованием BrSubPc/Ag3PO4 в качестве катализатора с дозировкой катализатора 50 мг и рН раствора = 6; температурный диапазон составляет 10-50 °C. Другие фотокаталитические экспериментальные процедуры такие же, как и ранее описанные этапы 5.2-5.6.
  10. Исследуйте влияние различных анионов на фотокаталитические характеристики катализаторов путем добавления 5 ммоль / л Na 2 SO4, 5 ммоль /л Na2CO 3, 5 ммоль / л NaCl и 5 ммоль / л NaNO3 до 50 мл раствора тетрациклина соответственно. Используйте BrSubPc / Ag3PO4 в качестве катализатора с дозировкой катализатора 50 мг и pH раствора = 7. Другие фотокаталитические экспериментальные процедуры такие же, как и ранее описанные этапы 5.2-5.6.
  11. После каждого цикла реакции фотокаталитической деградации центрифугируют прореагировавший раствор при 7155,5 x g в течение 10 мин при RT, а затем центрифугируют его три раза с 10 мл деионизированной воды в тех же условиях (3 x 10 мл). Сушите твердое вещество при 120 °C в течение 1 часа. Проведите пять последовательных экспериментов по фотодеградации с использованием фотокатализаторов, которые были восстановлены после каждого этапа без изменения общей концентрации катализатора, чтобы оценить стабильность фотокатализатора BrSubPc / Ag3PO4 .

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Results

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Ромбический додекаэдр Ag3PO4 был успешно синтезирован с использованием этого метода синтеза фазы растворителя. Это подтверждается изображениями SEM, показанными на рисунке 1A,B. Согласно СЭМ-анализу, средний диаметр ромбической додекаэдрической структуры составляет 2-3 мкм. Нетронутые микрокристаллы BrSubPc имеют крупную неправильную чешуйчатую структуру (рис. 1C). В композитном образце диоксид титана по-прежнему сохранял п...

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Discussion

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

В этой статье мы представляем полную методологию оценки каталитических характеристик фотокаталитических материалов, включая приготовление катализаторов, исследование факторов, влияющих на фотокатализ, и эффективность рециркуляции катализатора. Этот метод оценки является универсальным и применим ко всем оценкам характеристик фотокаталитических материалов.

Что касается методов подготовки материала, было зарегистрировано множество схем получения ромбического додекаэдра Ag3PO4

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Disclosures

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Авторам раскрывать нечего.

Acknowledgements

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Эта работа была поддержана Национальным фондом естественных наук Китая (21606180) и Программой фундаментальных исследований естественных наук провинции Шэньси (программа No 2019JM-589).

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Materials

List of materials used in this article
NameCompanyCatalog NumberComments
Ксеноновая лампа мощностью 300 ВтCeauLightCEL-HXF300
AgNO3Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd.7783-99-5
Воздушный насос SamsonGroup Co.ACO-001
BBr3Bailingwei Technology Co., Ltd.10294-33-4
Циркуляционная водяная баня постоянной температуры,Beijing Changliu Scientific Instruments Co.HX-105
ДихлорметанТяньцзинь Кемиоу Химический реагент Ко., Лтд.75-09-2
ЭтанолТяньцзинь Фуюй Файн Кемикал Ко., Лтд.64-17-5
Инфракрасный BrukerVector002
ГексанТяньцзинь Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd.110-54-3
HNO3Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd.7697-37-2
ICP-OESAglient5110
K2HPO4Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd.16788-57-1
Сульфат магнияТяньцзинь Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd.10034-99-8
МетанолТяньцзинь Кемиоу Химический реагент Ко., Лтд.67-56-1
NaOHРеагент Аладдин (Шанхай) Ко., Лтд.1310-73-2
NH4NO3Sinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd.6484-52-2
о-дихлорбензолТяньцзинь Fuyu Fine Chemical Co., Ltd.95-50-1
о-дицианобензолSinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd.91-15-6
Сканирующая электронная микроскопияJEOLJSM-6390
ТрихлорметанТяньцзинь Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd.67-66-3
Спектрофотометр ультрафиолетового видимого диапазонаShimadzuUV-3600
Рентгеновский дифрактометрRigakuD/max-IIIA

References

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,
  1. Chen, Q. S., Zhou, H. Q., Wang, G. C., Bi, G. H., Dong, F. Activating earth-abundant insulator BaSO4 for visible-light induced degradation of tetracycline. Applied Catalysis B: Environmental. 307, 121182(2022).
  2. Liu, C. H., et al. Photo-Fenton degradation of tetracycline over Z-scheme Fe-g-C3N4/Bi2WO6 heterojunctions: Mechanism insight, degradation pathways and DFT calculation. Applied Catalysis B: Environmental. 310, 121326(2022).
  3. Zhou, L. P., et al. Piezoelectric effect synergistically enhances the performance of Ti32-oxo-cluster/BaTiO3/CuS p-n heterojunction photocatalytic degradation of pollutants. Applied Catalysis B: Environmental. 291, 120019(2021).
  4. Liu, S. Y., et al. Anchoring Fe3O4 nanoparticles on carbon nanotubes for microwave-induced catalytic degradation of antibiotics. ACS Applied Materials & Interfaces. 10 (35), 29467(2018).
  5. Xue, J. J., Ma, S. S., Zhou, Y. M., Zhang, Z., He, M. Facile photochemical synthesis of Au/Pt/g-C3N4 with plasmon-enhanced photocatalytic activity for antibiotic degradation. ACS Applied Materials & Interfaces. 7 (18), 9630-9637 (2015).
  6. Chen, Y. X., Yin, R. L., Zeng, L. X., Guo, W. Q., Zhu, M. S. Insight into the effects of hydroxyl groups on the rates and pathways of tetracycline antibiotics degradation in the carbon black activated peroxydisulfate oxidation process. Journal of Hazardous Materials. 412 (15), 12525(2021).
  7. Dong, C., Ji, J., Shen, B., Xing, M., Zhang, J. Enhancement of H2O2 decomposition by the co-catalytic effect of WS2 on the Fenton reaction for the synchronous reduction of Cr(VI) and remediation of phenol. Environmental Science & Technology. 52 (19), 11297-11308 (2018).
  8. Van Doorslaer, X., Demeestere, K., Heynderickx, P. M., Van Langenhove, H., Dewulf, J. UV-A and UV-C induced photolytic and photocatalytic degradation of aqueous ciprofloxacin and moxifloxacin: Reaction kinetics and role of adsorption. Applied Catalysis B: Environmental. 101 (3-4), 540-547 (2011).
  9. Shi, Y. J., et al. Sorption and biodegradation of tetracycline by nitrifying granules and the toxicity of tetracycline on granules. Journal of Hazardous Materials. 191 (1-3), 103-109 (2011).
  10. Guan, R., et al. Efficient degradation of tetracycline by heterogeneous cobalt oxide/cerium oxide composites mediated with persulfate. Separation and Purification Technology. 212, 223-232 (2019).
  11. Shao, S., Wu, X. Microbial degradation of tetracycline in the aquatic environment: a review. Critical Reviews in Biotechnology. 40 (7), 1010-1018 (2020).
  12. Wang, W., et al. High-performance two-dimensional montmorillonite supported-poly(acrylamide-co-acrylic acid) hydrogel for dye removal. Environmental Pollution. 257, 113574(2020).
  13. Yang, B., et al. Interactions between the antibiotic tetracycline and humic acid: Examination of the binding sites, and effects of complexation on the oxidation of tetracycline. Water Research. 202, 117379(2021).
  14. Lian, X. Y., et al. Construction of S-scheme Bi2WO6/g-C3N4 heterostructure nanosheets with enhanced visible-light photocatalytic degradation for ammonium dinitramide. Journal of Hazardous Materials. 412, 125217(2021).
  15. Li, X., et al. Bimetallic FexMny catalysts derived from metal organic frameworks for efficient photocatalytic removal of quinolones without oxidant. Environmental Science-Nano. 8 (9), 2595-2606 (2021).
  16. Li, X., et al. Fabrication of ultrathin lily-like NiCo2O4 nanosheets via mooring NiCo bimetallic oxide on waste biomass-derived carbon for highly efficient removal of phenolic pollutants. Chemical Engineering Journal. 441, 136066(2022).
  17. Makoto, E., et al. Charge carrier mapping for Z-scheme photocatalytic water-splitting sheet via categorization of microscopic time-resolved image sequences. Nature Communications. 12, 3716(2021).
  18. Karim, A. F., Krishnan, S., Shriwastav, A. An overview of heterogeneous photocatalysis for the degradation of organic compounds: A special emphasis on photocorrosion and reusability. Journal of the Indian Chemical Society. 99 (6), 100480(2022).
  19. Abdurahman, M. H., Abdullah, A. Z., Shoparwe, N. F. A comprehensive review on sonocatalytic, photocatalytic, and sonophotocatalytic processes for the degradation of antibiotics in water: Synergistic mechanism and degradation pathway. Chemical Engineering Journal. 413, 127412(2021).
  20. Gao, Y., Wang, Q., Ji, Z. G., Li, A. M. Degradation of antibiotic pollutants by persulfate activated with various carbon materials. Chemical Engineering Journal. 429, 132387(2022).
  21. Bi, Y. P., Ouyang, S. X., Umezawa, N., Cao, J. Y., Ye, J. H. Facet effect of single-crystalline Ag3PO4 sub-microcrystals on photocatalytic properties. Journal of the American Chemical Society. 133 (17), 6490-6492 (2011).
  22. Hasija, V., et al. A strategy to develop efficient Ag3PO4-based photocatalytic materials toward water splitting: Perspectives and challenges. ChemCatChem. 13 (13), 2965-2987 (2021).
  23. Zhou, L., et al. New insights into the efficient charge transfer of the modified-TiO2/Ag3PO4 composite for enhanced photocatalytic destruction of algal cells under visible light. Applied Catalysis B: Environmental. 302, 120868(2022).
  24. He, G. W., et al. Facile controlled synthesis of Ag3PO4 with various morphologies for enhanced photocatalytic oxygen evolution from water splitting. RSC Advances. 9 (32), 18222-18231 (2019).
  25. Lee, Y. J., et al. Photocatalytic degradation of neonicotinoid insecticides using sulfate-doped Ag3PO4 with enhanced visible light activity. Chemical Engineering Journal. 402, 12618(2020).
  26. Shi, W. L., et al. Three-dimensional Z-Scheme Ag3PO4/Co3(PO4)2@Ag heterojunction for improved visible-light photocatalytic degradation activity of tetracycline. Journal of Alloys and Compounds. 818, 152883(2020).
  27. Shi, W. L., et al. Fabrication of ternary Ag3PO4/Co3(PO4)2/g-C3N4 heterostructure with following Type II and Z-Scheme dual pathways for enhanced visible-light photocatalytic activity. Journal of Hazardous Materials. 389, 12190(2020).
  28. Wang, B., et al. A supramolecular H12SubPcB-OPhCOPh/TiO2 Z-scheme hybrid assembled via dimeric concave-ligand π-interaction for visible photocatalytic oxidation of tetracycline. Applied Catalysis B: Environmental. 298, 120550(2021).
  29. Wang, B., et al. Novel axial substituted subphthalocyanine and its TiO2 photocatalyst for degradation of organic water pollutant under visible light. Optical Materials. 109, 110202(2020).
  30. Wang, B., et al. Novel axial substituted subphthalocyanines and their TiO2 nanosupermolecular arrayss: Synthesis, structure, theoretical calculation and their photocatalytic properties. Materials Today Communication. 25, 101264(2020).
  31. Li, Z., et al. Synthesis, characterization and optoelectronic property of axial-substituted subphthalocyanines. ChemistryOpen. 9 (10), 1001-1007 (2020).
  32. Li, Z., et al. Construction of novel trimeric π-interaction subphthalocyanine-sensitized titanium dioxide for highly efficient photocatalytic degradation of organic pollutants. Journal of Alloys and Compounds. 855, 157458(2021).
  33. Wang, Y. F., et al. Efficient TiO2/SubPc photocatalyst for degradation of organic dyes under visible light. New Journal of Chemistry. 48, 21192-21200 (2020).
  34. Yang, L., et al. Novel axial substituted subphthalocyanine sensitized titanium dioxide H12SubPcB-OPh2OH/TiO2 photocatalyst: Synthesis, density functional theory calculation, and photocatalytic properties. Applied Organometallic Chemistry. 35 (8), 6270(2021).
  35. Li, Z., et al. Fabrication of SubPc-Br/Ag3PO4 supermolecular arrayss with high-efficiency and stable photocatalytic performance. Journal of Photochemistry and Photobiology, A. Chemistry. 405, 112929(2021).
  36. Zhang, B. B., et al. SubPc-Br/NiMoO4 supermolecular arrays as a high-performance supercapacitor electrode materials. Journal of Applied Electrochemistry. 50, 1007-1018 (2020).
  37. Yuan, X. X., et al. Preparation, characterization and photodegradation mechanism of 0D/2D Cu2O/BiOCl S-scheme heterojunction for efficient photodegradation of tetracycline. Separation and Purification Technology. 291, 120965(2022).
  38. Dai, T. T., et al. Performance and mechanism of photocatalytic degradation of tetracycline by Z-scheme heterojunction of CdS@LDHs. Applied Clay Science. 212, 106210(2021).
  39. Zhou, L. P., et al. Piezoelectric effect synergistically enhances the performance of Ti32-oxo-cluster/BaTiO3/CuS p-n heterojunction photocatalytic degradation of pollutants. Applied Catalysis B: Environmental. 291, 120019(2021).
  40. Xue, J. J., Ma, S. S., Zhou, Y. M., Zhang, Z. W., He, M. Facile photochemical synthesis of Au/Pt/g-C3N4 with plasmon-enhanced photocatalytic activity for antibiotic degradation. ACS Applied Materials Interfaces. 7, 9630-9637 (2015).
  41. Ding, R., et al. Light-excited photoelectrons coupled with bio-photocatalysis enhanced the degradation efficiency of oxytetracycline. Water Research. 143, 589-598 (2018).
  42. Acosta-Herazoa, R., Ángel Mueses, M., Li Puma, G., Machuca-Martínez, F. Impact of photocatalyst optical properties on the efficiency of solar photocatalytic reactors rationalized by the concepts of initial rate of photon absorption (IRPA) dimensionless boundary layer of photon absorption and apparent optical thickness. Chemical Engineering Journal. 356, 839-884 (2019).
  43. Grčić, I., Li Puma, G. Six-flux absorption-scattering models for photocatalysis under wide-spectrum irradiation sources in annular and flat reactors using catalysts with different optical properties. Applied Catalysis B: Environmental. 211, 222-234 (2017).
  44. Diaz-Anguloa, J., et al. Enhancement of the oxidative removal of diclofenac and of the TiO2 rate of photon absorption in dye-sensitized solar pilot scale CPC photocatalytic reactors. Chemical Engineering Journal. 381, 12252(2020).
  45. Meng, S. G., et al. Efficient photocatalytic H2 evolution, CO2 reduction and N2 fixation coupled with organic synthesis by cocatalyst and vacancies engineering. Applied Catalysis B: Environmental. 285, 119789(2021).
  46. Yang, M., et al. Graphene aerogel-based NiAl-LDH/g-C3N4 with ultratight sheet-sheet heterojunction for excellent visible-light photocatalytic activity of CO2 reduction. Applied Catalysis B: Environmental. 306, 121065(2022).

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Reprints and Permissions

Request permission to reuse the text or figures of this JoVE article

Request Permission

Tags

Photocatalytic DegradationAntibiotic RemovalSemiconductor CatalystsSilver PhosphateEnvironmental RemediationTetracycline DegradationPhotocatalyst EvaluationUV Visible SpectrophotometryHeterojunction MaterialsReaction Parameters

Related Articles