Для просмотра этого контента требуется подписка на JoVE. Войдите или начните свой бесплатный пробный период.

Методическая статья

Быстрая генерация электрохимических реакций электролита аккумуляторных батарей in-silico с использованием многомасштабной минимизации энергии 3T-VASP

1K просмотров

⸱

DOI:

10.3791/68854

⸱

22 августа 2025 г.

 ,  ,  ,  ,  , 
1College of Computer Science and Artificial Intelligence, Wenzhou University, 2Wenzhou University Artificial Intelligence and Advanced Manufacturing Institute, 3Tencent Quantum Laboratory, 4Tencent Quantum Laboratory

В этой статье

Краткое содержание

Фреймворк 3T-VASP сочетает в себе иерархическое преобразование структуры с многомасштабными градиентами ab initio , что позволяет значительно сократить количество шагов, необходимых для ухода от локальных энергетических минимумов и моделирования электрохимических реакций. В этом протоколе представлен метод получения побочных продуктов электрохимических реакций для различных комбинаций компонентов электролита с использованием всего 100-150 статических расчетов DFT.

Аннотация

Электролиты являются важными компонентами литий-ионных аккумуляторов. Однако деградация батареи из-за необратимых электрохимических реакций в электролите может привести к расходу молекул электролита и значительному сокращению срока его эффективной эксплуатации. Поэтому важно изучить пути электрохимических реакций в электролите батареи для дальнейшего повышения надежности литий-ионных батарей. К сожалению, трудно экспериментально изучить точные пути электрохимических реакций электролита в электролите, который обычно содержит множество химических веществ (различные растворители, соли, молекулы присадок и границы раздела электродов). Эти побочные продукты реакции могут образовывать сложные твердые электролитные интерфазы (SEI) на границе электролит-электрод (LiF, Li2CO3, Li2O, LiOH, литийорганические соединения и т. д.), которые сложнее анализировать, а не высвобождать в виде более простых для анализа малых молекул газа. Наша недавняя публикация о методе многоуровневого тензорного преобразования в сочетании с программным обеспечением для теории функционала плотности (tiered tensor transform- Vienna Ab-initio Simulation Package (VASP) или 3T-VASP) позволяет на практике использовать подход ab-initio для получения физически значимых побочных продуктов электрохимической реакции электролита всего за 100-150 шагов DFT. В этой работе мы более подробно описываем внутреннюю работу кода 3T-VASP (общедоступного на Github), а также этапы подготовки к моделированию, необходимые для правильной настройки рабочего процесса 3T-VASP для новых систем электролита, представляющих интерес, помимо примеров, представленных в оригинальной публикации 3T-VASP.

Введение

Исследование путей электрохимических реакций в новых составах электролитов аккумуляторов важно для определения методов повышения производительности и срока службы аккумуляторных батарейэлектромобилей 1. Однако такие исследования часто затруднены, потому что электролиты аккумуляторов часто получают путем смешивания различных компонентов, таких как растворитель, соль и молекулы присадок, которые взаимодействуют сами с собой и с различными поверхностями (катодными и анодными электродами) при разном рабочем напряжении и температуре батареи2. В экспериментах некоторые из необратимых реакций электрохимического разложения электролитов легче исследовать, потому что они производят небольшие молекулы газа, побочные продукты, которые выделяются из раствора электролита в воздух (соответственно, что облегчает зондирование с помощью экспериментальных методов, таких как газовая хроматография 3,4,5). Однако многие из этих побочных продуктов представляют собой более крупные молекулы или сложные органо-неорганические твердые смеси, такие как сложные литийорганические полимерные соединения6, которые не будут выделяться в окружающую среду в виде молекул газа. Это затрудняет экспериментальное изучение этих более сложных путей электрохимических реакций2.

Моделирование ab-initio, такое как теория функционала плотности (DFT), является многообещающим методом изучения потенциальных путей электрохимической деградации в электролите in silico 7. Тем не менее, простая минимизация энергии DFT сложной структуры электролита (жидкая смесь с экспериментально обоснованными концентрациями компонентов электролита в периодическом граничном боксе) в большинстве случаев не приведет к созданию низкоэнергетических структур, соответствующих физически значимым побочным продуктам электрохимических реакций. Структуры, минимизированные с помощью DFT, обычно имеют более высокую энергию и представляют собой нефизические побочные продукты, которые соответствуют неправильным путям электрохимической деградации, поскольку структуры находятся в ловушке локальных энергетических минимумов во время процедуры минимизации энергии DFT. Такие методы, как молекулярная динамика ab-initio (AIMD)8,9, силовое поле нейронной сети 10,11,12,13,14,15,16 или метадинамика на основе DFT 17,18,19 часто используются для исследования более разнообразных структур электролитов, которые могут включать в себя более значимые побочные продукты электрохимических реакций. Вычислительный скрининг для получения компонентов электролита, которые, как предполагается, будут электрохимически более стабильными, также часто предпринимается20. Однако все эти методы имеют свои недостатки, такие как: необходимость больших и длительных вычислительных ресурсов7, большого объема обучающих данных ab-initio 13 или предварительных знаний о возможных побочных продуктах электрохимических реакций для смещения моделирования в конкретные результаты21.

Недавно мы представили метод минимизации энергии структуры ab-initio в нескольких масштабах путем соединения градиентов энергии, полученных с помощью любого метода ab-initio, таких как атомные силы DFT, рассчитанные с помощью программного обеспечения Vienna Ab-initio Simulation Package (VASP)22, с градиентами функции преобразования структуры, рассчитанными с помощью PyTorch (3T-VASP)23,24. Такой подход позволяет пользователю просто настроить блок моделирования, заполненный несколькими типами и количеством молекул компонентов электролита, и запустить внешний калькулятор атомной энергии и силы (например, классическое силовое поле или VASP DFT). Затем минимизация энергии структуры автоматически выполняется многомасштабным способом, который учитывает естественные режимы трансформации структуры соответствующих молекул (перемещения и вращения различных сегментов молекулы). Поскольку моделирование 3T-VASP обычно «завершается» в течение 100-150 статических вызовов DFT при генерации физически значимых побочных продуктов реакции (многие из них экспериментально наблюдались в предшествующей литературе)24, можно запустить множество различных ансамблей траекторий 3T-VASP для генерации потенциально значимых путей электрохимических реакций и побочных продуктов в электролите для дальнейших вычислительных или экспериментальных исследований. Принципы и математические расчеты, лежащие в основе минимизации многомасштабной градиентной структуры, были подробно рассмотрены в предыдущей публикации24. В этой работе мы стремимся более подробно описать архитектуру программного обеспечения 3T-VASP и вычислительный процесс, настройку вычислительной среды, необходимой для запуска 3T-VASP, подготовку входных файлов для моделирования новых систем с помощью 3T-VASP, мониторинг симуляций 3T-VASP и пример траекторий вывода.

Во-первых, необходимо понять общую архитектуру программного обеспечения 3T-VASP, как показано на рисунке 1. Работа 3T-VASP заключается в выявлении и использовании режимов естественного преобразования структуры в молекуле (поскольку это структурные превращения, которые молекулам легче выполнять, сохраняя при этом относительно низкую энергию структуры ab-initio). В то время как эти режимы преобразования структуры можно вручную запрограммировать для каждого нового вида молекулы (это громоздко), 3T-VASP предлагает автоматизировать этот процесс для пользователя, используя информацию, доступную в классическом файле силового поля, представляющем молекулу24. После того, как эти режимы преобразования структуры определены для желаемых компонентов молекул электролита, пользователю необходимо указать блок периодического граничного условия и параметры его вектора решетки (ящик может быть изначально пустым или частично заполненным отдельными катионами или поверхностью электрода) для дальнейшего заполнения желаемыми типами и количеством других молекул электролита (например, растворителей, ионы соли, добавки). Затем алгоритм 3T будет использовать либо классическое силовое поле (встроенный калькулятор классического силового поля включен в 3T-VASP), либо программное обеспечение VASP вычислительной среды для расчета атомной энергии и сил для выполнения многомасштабного преобразования структуры, которое может свести к минимуму энергию структуры за небольшое количество статических вызовов DFT24. Такое снижение вычислительных затрат позволяет повторять траекторию электрохимической реакции и генерации побочных продуктов для большого числа исходных структур.

figure-introduction-1
Рисунок 1: Вычислительный процесс 3T-VASP. (A) Предварительная обработка входных структур 3T-VASP (решетка периодических граничных условий и малые молекулы). Параметризация силового поля малых молекул может быть выполнена как автоматически с помощью веб-сервера SwissParam, так и вручную изменена после параметризации веб-сервера LigParGen, или загружена из кэша на основе ранее завершенной параметризации. Сегментация микро- и макрогрупп алгоритма 3T выполняется автоматически путем разбора подструктур молекул на основе их вращающихся связей. Входной файл решетки PBC имеет формат файла VASP POSCAR и должен быть спроектирован таким образом, чтобы иметь достаточно пустого физического пространства для упаковки желаемого количества входных молекул. Решетка PBC может представлять собой пустую коробку, заполненную несколькими ионами, или поверхностную структуру с некоторым пустым пространством. (B) Желаемые типы и количество малых молекул помещаются в пустое пространство в решетке PBC с помощью PackMol. (C) Минимизация многомасштабной градиентной структуры 3T с помощью встроенного калькулятора силового поля (3T-FF, в основном для обеспечения дисперсии жидкости и создания физически обоснованной начальной структуры для 3T-VASP без учета химических реакций). (D) Многомасштабная градиентная минимизация структуры 3T с помощью внешнего программного обеспечения, такого как калькулятор VASP (3T-VASP позволяет протекать электрохимическим реакциям). Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы просмотреть увеличенную версию этой цифры.

Различное внешнее программное обеспечение с открытым исходным кодом, такое как GROningen Machine for Chemical Simulations (GROMACS), классическое программное обеспечение для молекулярной динамики, основанное на силовом поле, которое полезно для выполнения крупномасштабных молекулярных динамических симуляций25 и InterMol, кодовая база библиотеки Python, разработанная Shirts et al. для преобразования форматов файлов молекулярной динамики26, используются для обеспечения автоматизированной параметризации силового поля молекулы и экстракции вращающихся связей. VASP используется для обеспечения электрохимической реакции в фазе ab initio (циклы 3T-VASP). Действия, необходимые для установки этих зависимостей, представлены в этой статье.

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Протокол

1. Настройка вычислительной среды для запуска 3T-VASP

ПРИМЕЧАНИЕ: Рекомендуется использовать Linux27 для следующих шагов.

  1. Настройте среду conda28 , предназначенную для работы с 3T-VASP.
    1. Установите conda (например, miniconda) на машину с Linux, следуя официальным инструкциям (ссылка см. в Таблице материалов ).
    2. Создайте новую среду 3T conda, активируйте ее и установите git, выполнив следующие команды:
      conda create --name 3T python=3.11
      conda activate 3T
      conda install git -c conda-forge
    3. Клонируем репозиторий 3T-VASP на github и входим в директорию
      git clone https://github.com/jpmailoa/External_3T.git
      CD External_3T
    4. Установите mamba для управления зависимостями conda и установите необходимые библиотеки для среды 3T conda:
      conda install mamba -c conda-forge
      Mamba install --file requirements.txt -c pytorch -c conda-forge -c rdkit
  2. Установите программное обеспечение GROMACS в среду 3T.
    1. Установите GROMACS в среду 3T conda (инструкции по установке можно найти в Таблице материалов).
      ПРИМЕЧАНИЕ: Если пользователь не планирует обрабатывать какую-либо новую молекулу в формате .pkl (см. шаг 2.3) и может работать с существующими молекулами, которые были ранее обработаны (в виде файла .pkl), эту установку GROMACS (шаг 1.2) можно пропустить.
  3. Установите модифицированную версию InterMol в среду 3T.
    1. Следуйте этим инструкциям, чтобы установить версию InterMol с исправлением ошибок:
      cd utils/Convert_Gromacs_LAMMPS/InterMol
      Сборка setup.py Python
      Python setup.py установить
      компакт-диск.. /.. /..
      ПРИМЕЧАНИЕ: Если пользователь не планирует обрабатывать какую-либо новую молекулу в формате .pkl (см. шаг 2.3) и может работать с существующими молекулами, которые были ранее обработаны (в виде файла .pkl), эту установку InterMol (шаг 1.3) можно пропустить.
  4. Укажите путь к программному обеспечению VASP в коде 3T-VASP.
    1. Установите программное обеспечение VASP в среде 3T. Инструкции и учебные пособия можно найти в Таблице материалов.
    2. Откройте файл 'utils/calculator_3T_VASP.py' и проверьте функцию 'run_VASP'. Найдите следующую строку по умолчанию в скрипте Python:
      os.system('nohup mpirun -n '+n_gpu+' --allow-run-as-root ~/software/vasp.6.2.1/bin/vasp_std')
      1. Приведенная выше строка по умолчанию должна быть изменена на системный вызов ОС, который указывает на исполняемый файл VASP пользователя и указывает вычислительные ресурсы, например:
        os.system('mpirun -np 2 /путь/к/vasp/bin/vasp_std')
  5. Убедитесь, что необходимые сторонние библиотеки, отличные от Python, доступны в среде 3T conda, выполнив следующие команды в терминале Linux (или установив при необходимости):
    ГМХ
    wget
    расстегнуть
    Пакмол
    ПРИМЕЧАНИЕ: Эти команды будут вызываться только во время предварительной обработки файла в формате молекулярного поля, поэтому, если пользователь планирует работать только с предварительно обработанными файлами molecule .pkl, библиотеки 'wget' и 'unzip' устанавливать не нужно.
  6. Выполните тестовый запуск, чтобы убедиться, что 3T-VASP настроен правильно.
    1. Используйте Python для выполнения любого из следующих тестовых скриптов, которые предоставляются на основе предыдущей публикации24:
      Python randomize_3T_bulk_electrolyte_reduction.py
      Python randomize_3T_bulk_electrolyte_oxidation.py
    2. Успешное выполнение приведет к созданию логов в выходном файле 'default.log', который можно отслеживать в отдельном терминале Linux (пример показан на рисунке 2).

figure-protocol-1
Рисунок 2: Пример содержимого файла журнала 3T во время тестового прогона после успешной установки. В файле журнала по умолчанию просто регистрируется номер текущего шага цикла 3T и время вычислений, прошедшее с начала цикла. Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы просмотреть увеличенную версию этой цифры.

2. Подготовка входных файлов 3T-VASP

  1. Подготовьте периодическую ящичную решетчатую структуру в формате VASP POSCAR.
    1. Назовите файлы решетки 3T-VASP как '.vasp' и сохраните их во вложенной папке папки 'input' (например, в папке 'input/Electrolyte_Reduction'). Записывайте файлы в формате файла VASP POSCAR. Пример такого файла решетки PBC POSCAR с тремя катионами лития внутри него показан ниже на рисунке 3.
  2. Подготавливаем файл переопределения свойств структуры решетки коробки.
    1. Назовите эти файлы переопределения свойств структуры решетки 3T-VASP как '.override', поместите их в подпапку папки 'input' (например, папку 'input/Electrolyte_Reduction' из шага 2.1) и запишите их в формате JSON в виде словаря с ключевыми записями 'movable_group' и 'atom_charge_proximity' (см. пример на рис. 4).
  3. Подготовьте файлы структуры молекул в формате XYZ.
    1. Назовите эти файлы структуры молекул 3T-VASP как '.xyz' (см. пример на рисунке 5) и поместите их в папку 'input'. 3T-VASP проверит, был ли файл '.xyz' ранее преобразован в файл .pkl или нет, и если нет, молекула будет обработана с использованием бесплатного внешнего веб-сервера29 параметризации силового поля SwissParam. Если параметризация силового поля основана на другом веб-сервере, таком как LigParGen30 , или требуется ручная параметризация, обратитесь к шагу 2.6.
  4. Подготовьте шаблон входных файлов VASP для использования на каждом шаге 3T-VASP.
    1. Используйте стандартные входные файлы VASP, такие как INCAR, KPOINTS и POTCAR (POSCAR не нужен). В файле INCAR убедитесь, что количество этапов в молекулярной динамике NSW либо не установлено, либо установлено значение по умолчанию NSW = 0 (пример показан на рисунке 6). Поместите эти файлы в подпапку папки 'templates/VASP' (например, 'templates/VASP/Electrolyte_Reduction').
  5. Подготовьте файл конфигурации 3T, который настраивает все остальные входные файлы.
    ПРИМЕЧАНИЕ: Этот файл конфигурации должен быть предоставлен в виде списка в формате JSON (где каждый член списка представляет собой блок словаря, указывающий настройки одного цикла 3T)24 и помещен в папку 'configs' (например, 'configs/Electrolyte_Reduction.json', пример показан на рисунке 7 ниже). Неуказанные параметры в каждом цикле унаследуют параметры из конфигурации предыдущего цикла.
  6. (Дополнительный) При необходимости используйте ручную параметризацию или веб-сервер LigParGen для параметризации силового поля молекулы.
    1. Используйте LigParGen или ручную параметризацию для молекул, которые не могут быть параметризованы SwissParam, таких как заряженные молекулы, резонансные структуры или радикалы. Обратитесь к приведенным дополнительным примерам для ознакомления:
      Python example_LigParGen_FF_assignment.py
      Python example_manual_FF_assignment.py

figure-protocol-2
Рисунок 3: Пример файла POSCAR с решеткой PBC, заполненного несколькими ионами лития. (A) Размер коробки составляет 14 × 14 × 14 Å3, и имеется достаточное пустое пространство для последующей упаковки молекулами электролита с использованием PackMol. (B) Файл решетки PBC, который по существу является файлом VASP POSCAR, который может быть непосредственно визуализирован с помощью программного обеспечения третьей стороны, такого как Visual Molecular Dynamics (VMD)31. Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы просмотреть увеличенную версию этой цифры.

figure-protocol-3
Рисунок 4: Пример файла переопределения свойства решетки PBC. В этом словаре описываются модификации свойств, которые должны быть применены к атомам внутри решетки PBC. Пример вложенного списка для ключа 'movable_group' означает, что атомы лития 0,1,2 являются отдельными группами атомов, которые могут перемещаться независимо друг от друга во время 3T-моделирования. Кроме того, к каждому атому лития применяется значение частичного заряда +0,5 с помощью ключа «atom_charge_proximity». Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы просмотреть увеличенную версию этой цифры.

figure-protocol-4
Рисунок 5: Пример файла молекулы XYZ. (A) Этот файл имеет формат стандартного файла молекулы XYZ, содержащего только элементы и координаты атома. (B) Этот файл молекулы XYZ может быть непосредственно визуализирован с помощью программного обеспечения стороннего производителя, такого как VMD. Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы просмотреть увеличенную версию этой цифры.

figure-protocol-5
Рисунок 6: Пример приемлемого файла VASP INCAR для шаблона 3T. Большинство настроек в этом файле должны быть настроены в соответствии с потребностями пользователя. Единственным требованием для ослабления 3T-VASP является то, что значение NSW либо не установлено, либо установлено на NSW = 0. Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы просмотреть увеличенную версию этой цифры.

figure-protocol-6
Рисунок 7: Пример конфигурационного файла 3T. Каждый элемент в списке (блоке) представляет собой настройки цикла 3T («режим» определяет, является ли цикл 3T-FF или 3T-VASP минимизацией). Если ключ не указан в словаре блока, это означает, что вместо него будет использована пара ключ-значение из предыдущего блока. 'lattice_poscar' указывает местоположение файла POSCAR решетчатой структуры в стиле VASP ('file', шаг 2.1) и его переопределения ('override', шаг 2.2, если он доступен). 'molecule_xyz' указывает все дополнительные виды молекул, которые мы хотели бы добавить в поле PBC, где 'file' указывает местоположение файла XYZ молекулы, а 'count' указывает количество таких молекул, которые должны быть добавлены в поле PBC. mode указывает либо 'FF' (режим 3T-FF), либо 'VASP' (режим 3T-VASP). «n_epoch» указывает количество шагов минимизации, которые должны быть выполнены в этом цикле 3T. 'out_tag' указывает имя, которое должно использоваться для связанных с этим циклом лог-файлов (и, следовательно, пользователь должен давать циклам уникальные имена, чтобы предотвратить случайную перезапись важных лог-файлов или выходных файлов). 'print_freq' указывает, как часто должен быть записан выходной файл журнала (1 = вывод в файл журнала на каждом шаге). Когда режим 3T-VASP начинает использоваться, пользователь должен дополнительно указать расположение папки с файлами шаблона VASP в ключе 'VASP_template' словаря 'lattice_poscar'. Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы просмотреть увеличенную версию этой цифры.

3. Запуск 3T-FF и 3T-VASP минимизации энергопотребления

  1. Создание одиночной траектории 3T-FF/3T-VASP.
    1. Для примера файла конфигурации из шага 2.5 ('configs/Electrolyte_Reduction.json') выполните следующие команды:
      питон
      >> из основного импорта main_run_utils
      >> main('configs/Electrolyte_Reduction.json')
      ПРИМЕЧАНИЕ: В зависимости от конфигурации компьютера пользователя, для завершения создания этой траектории может потребоваться несколько часов (она содержит 250 статических вызовов VASP DFT). Пользователь может отслеживать прогресс, изучая содержимое файла 'default.log' в отдельном терминале Linux (шаг 1.6).
  2. Если требуется крупномасштабная генерация траектории, подготовьте скрипт Python для автоматизации генерации и использования файла конфигурации.
    1. Для крупномасштабного сценария автоматизации (рис. 8) напишите короткую функцию (например, 'config_modify_func') для замены определенных фраз в файле шаблона конфигурации (например, 'configs/Electrolyte_Reduction_template.json'). Это автоматически сгенерирует новые конфигурационные файлы для создания различных траекторий 3T-VASP. Например, запустите следующий крупномасштабный сценарий автоматизации:
      Python randomize_3T_bulk_electrolyte_reduction.py
      ПРИМЕЧАНИЕ: После того, как код 3T-VASP будет правильно настроен и моделирование будет запущено, минимизация многомасштабной структуры 3T будет выполняться в фоновом режиме. В зависимости от конфигурации компьютера пользователя, для завершения создания нескольких траекторий может потребоваться несколько дней. Этот пример протокола содержит 2500 статических вызовов VASP DFT (10 траекторий 3T-VASP), которые будут завершены в течение 30-40 часов на вычислительном узле с 4 графическими процессорами Nvidia V100. Как упоминалось в шаге 3.1.1, общий прогресс можно отследить, проверив содержимое файла 'default.log' в отдельном терминале Linux. 3T-VASP также будет периодически сбрасывать траекторию вывода, которую можно просматривать в режиме реального времени. В примере с конфигурационным файлом (рис. 7, шаг 2.5) поле 'out_tag' в блоке 3T описывает имя выходных файлов, в которые будут записаны результаты этого цикла 3T. Например, значение 'out_tag' в 'FF_step3' означает, что вся атомная траектория цикла будет записана в 'FF_step3.xyz' (в формате многокадрового файла XYZ), а энергия, рассчитанная встроенным калькулятором силового поля 3T режима 'FF' (или энергия DFT, рассчитанная VASP в режиме 'VASP'), будет записана в 'FF_step3_outE.txt' (единица измерения энергии в этом файле указана в килокалориях на моль [ккал/моль]).

figure-protocol-7
Рисунок 8: Пример сценария автоматизации генерации траектории 3T-VASP. Файл конфигурации шаблона должен быть предоставлен в качестве входных данных 'tag' для функции 'multiple_runs'. В дополнение к этому, также необходимо указать количество генерируемых траекторий (10) и функцию, которая изменяет содержимое файла конфигурации шаблона для генерации новых случайных файлов конфигурации (функция 'config_modify_func'). Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы просмотреть увеличенную версию этой цифры.

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Результаты

Если минимизация энергии 3T настроена правильно, то следует наблюдать постепенное рассеивание молекул электролита внутри бокса PBC в течение фазы 3T-FF без какой-либо химической реакции (рис. 9A). Важно отметить, что 3T-FF опирается на классическую энергию силового поля, поэтому необходимо, чтобы параметры силового поля были достаточно хорошими, чтобы молекулы сохраняли свою правильную геометрию, и чтобы траектория 3T не разрушалась (слишком сильное межвидовое притяжение) и не взрывалась (сл...

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Обсуждение

Основным преимуществом алгоритма 3T является его способность обеспечивать быструю минимизацию энергии конструкции, которая может легко избежать тривиальных локальных минимумов энергии, выполняя минимизацию структуры иерархическим образом с помощью многомасштабного обратного распространения тензорного градиента. Из-за этого 3Т-оптимизатор имеет тенденцию генерировать физические структуры с низким энергопотреблением в сложных системах, которые сложнее оптимизировать, используя другие алгоритмы минимизации энергии структуры...

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Раскрытие информации

Код 3T-VASP находится в открытом доступе (https://www.github.com/jpmailoa/External_3T) и предлагается в качестве коммерческой услуги на платформе Tencent Elastic First-principle Simulation (TEFS) в облаке Tencent. Авторы заявляют об отсутствии дополнительного конфликта интересов.

Благодарности

Эта работа поддерживается финансированием в рамках научно-исследовательской программы «Пионер» и «Ведущий гусь» провинции Чжэцзян, грант No 2025C01222. Вычислительная работа финансировалась компанией Tencent и выполнялась с использованием платформы Tencent Elastic First-principles Simulation (TEFS) в вычислительной системе Tencent Cloud.

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Материалы

Список материалов, использованных в этой статье
ИмяКомпанияКаталожный номерКомментарии
КондаКондаОфициальную инструкцию по установке Conda на машину с Linux можно найти в: https://docs.conda.io/projects/conda/en/stable/user-guide/install/linux.html 
Программное обеспечение GROMACSФакультет биофизической химии, Университет Гронингена2021.3Релиз исполняемого файла Gromacs от 18 августа 2021 года. Стандартный исполняемый файл в последней версии также должен работать, хотя еще не протестирован. Инструкцию по установке GROMACS в среду 3T conda можно найти по этой ссылке: https://manual.gromacs.org/documentation/2021.3/download.html и https://manual.gromacs.org/2021.3/install-guide/index.html
Программное обеспечение InterMolГруппа рубашек, Университет Колорадо в БоулдереExternal_3T версияВ оригинальном коде InterMol, разработанном группой Shirts, есть ошибка, связанная с преобразованием силового поля Gromacs -> LAMMPS. Для исправления этой ошибки требуется версия InterMol, включенная External_3T дистрибутив Github.
Входные файлы статей JoVEКвантовая лаборатория TencentПримеры входных файлов для этой рукописи JoVE доступны на странице 3T-VASP на Github по адресу https://www.github.com/jpmailoa/External_3T
Скрипты статей JoVEКвантовая лаборатория TencentСкрипты Python для этой рукописи JoVE доступны на странице 3T-VASP на Github по адресу https://www.github.com/jpmailoa/External_3T
Программное обеспечение VASPВычислительная физика материалов, физический факультет, Венский университетВАСП.6.2.1Релиз исполняемого файла VASP от 17 мая 2021 года. Стандартный параллельный исполняемый файл VASP в последней версии также должен работать, хотя еще не протестирован. Инструкции и учебные пособия по VASP можно найти по этим ссылкам: https://www.vasp.at/
https://www.vasp.at/tutorials/latest/  
Программное обеспечение VMDГруппа теоретической и вычислительной биофизики, Университет штата Иллинойс в Урбане-Шампейне1.9.3Стандартный исполняемый файл VMD в последней версии.

Ссылки

  1. Cao, X., et al. Effects of fluorinated solvents on electrolyte solvation structures and electrode/electrolyte interphases for lithium metal batteries. Proc Natl Acad Sci U S A. 118 (9), e2020357118(2021).
  2. Campion, C. L., Li, W., Lucht, B. L. Thermal decomposition of LiPF6-based electrolytes for lithium-ion batteries. J Electrochem Soc. 152 (12), A2327-A2334 (2005).
  3. Kanayama, K., Takahashi, S., Nakamura, H., Tezuka, T., Maruta, K. Experimental and modeling study on pyrolysis of ethylene carbonate/dimethyl carbonate mixture. Combust Flame. , 245(2022).
  4. Gachot, G., et al. Gas chromatography/Fourier transform infrared/mass spectrometry coupling: A tool for Li-ion battery safety field investigation. Anal Methods. 6 (15), 6120-6124 (2014).
  5. Bai, L., et al. Permanent gas analysis using gas chromatography with vacuum ultraviolet detection. J Chromatogr A. 1388, 244-250 (2015).
  6. Gao, Y., et al. Polymer-inorganic solid-electrolyte interphase for stable lithium metal batteries under lean electrolyte conditions. Nat Mater. 18 (4), 384-389 (2019).
  7. Wang, L. -P., et al. Discovering chemistry with an ab initio nanoreactor. Nat Chem. 6 (12), 1044-1048 (2014).
  8. Leung, K., Budzien, J. L. Ab initio molecular dynamics simulations of the initial stages of solid-electrolyte interphase formation on lithium ion battery graphitic anodes. Phys Chem Chem Phys. 12 (25), 6583-6586 (2010).
  9. Blumberger, J., Tateyama, Y., Sprik, M. Ab initio molecular dynamics simulation of redox reactions in solution. Comput Phys Commun. 169 (1-3), 256-261 (2005).
  10. Batzner, S., et al. E(3)-equivariant graph neural networks for data-efficient and accurate interatomic potentials. Nat Commun. 13 (3), 2453(2022).
  11. Park, C. W., et al. Accurate and scalable graph neural network force field and molecular dynamics with direct force architecture. npj Comput Mater. 7, 73(2021).
  12. Mailoa, J. P., et al. A fast neural network approach for direct covariant forces prediction in complex multi-element extended systems. Nat Mach Intell. 1, 471-479 (2019).
  13. Chmiela, S., Sauceda, H. E., Müller, K. R., Tkatchenko, A. Towards exact molecular dynamics simulations with machine-learned force fields. Nat Commun. 9, 3887(2018).
  14. Schütt, K. T., Sauceda, H. E., Kindermans, P. J., Tkatchenko, A., Müller, K. R. SchNet-A deep learning architecture for molecules and materials. J Chem Phys. 148 (24), 241722(2018).
  15. Zhang, L., Han, J., Wang, H., Car, R. E. W. Deep potential molecular dynamics: A scalable model with the accuracy of quantum mechanics. Phys Rev Lett. 120 (14), 143001(2018).
  16. Musaelian, A., et al. Learning local equivariant representations for large-scale atomistic dynamics. Nat Commun. 14, 579(2023).
  17. Fu, Y., Bernasconi, L., Liu, P. Ab initio molecular dynamics simulations of the SN1/SN2 mechanistic continuum in glycosylation reactions. J Am Chem Soc. 143 (3), 1577-1589 (2021).
  18. Ghoussoub, M., Yadav, S., Ghuman, K. K., Ozin, G. A., Singh, C. V. Metadynamics-biased ab initio molecular dynamics study of heterogeneous CO2 reduction via surface frustrated Lewis pairs. ACS Catal. 6 (10), 7109-7117 (2016).
  19. Tummanapelli, A. K., Vasudevan, S. Estimating successive pKa values of polyprotic acids from ab initio molecular dynamics using metadynamics: The dissociation of phthalic acid and its isomers. Phys Chem Chem Phys. 17 (9), 6383-6388 (2015).
  20. Mailoa, J. P., Li, X., Qiu, J., Zhang, S. Multi-constraint molecular generation using sparsely labelled training data for localized high-concentration electrolyte diluent screening. Digit Discov. 2, 1390-1403 (2023).
  21. Abbott, J. W., Hanke, F. Kinetically corrected Monte Carlo-molecular dynamics simulations of solid electrolyte interphase growth. J Chem Theory Comput. 18 (2), 925-934 (2022).
  22. Kresse, G., Furthmüller, J. Efficient iterative schemes for ab initio total-energy calculations using a plane-wave basis set. Phys Rev B. 54 (16), 11169-11186 (1996).
  23. Mailoa, J. P., Ye, Z., Qiu, J., Hsieh, C. -Y., Zhang, S. Protein-ligand complex generator & drug screening via tiered tensor transform. arXiv. , (2023).
  24. Mailoa, J. P., Li, X., Zhang, S. 3T-VASP: fast ab-initio electrochemical reactor via multi-scale gradient energy minimization. Nat Commun. 15, 10140(2024).
  25. Berendsen, H. J. C., van der Spoel, D., van Drunen, R. GROMACS: A message-passing parallel molecular dynamics implementation. Comput Phys Commun. 91 (1-3), 43-56 (1995).
  26. Shirts, M. R., et al. Lessons learned from comparing molecular dynamics engines on the SAMPL5 dataset. J Comput Aided Mol Des. 31 (1), 147-161 (2017).
  27. Linux kernel source tree. , https://github.com/torvalds/linux (2025).
  28. Miniconda software distribution. , https://docs.conda.io/projects/conda/en/stable/user-guide/install/linux.html (2025).
  29. Zoete, V., Cuendet, M. A., Grosdidier, A., Michielin, O. SwissParam: A fast force field generation tool for small organic molecules. J Comput Chem. 32 (11), 2359-2368 (2012).
  30. Dodda, L. S., De Vaca, I. C., Tirado-Rives, J., Jorgensen, W. L. LigParGen web server: An automatic OPLS-AA parameter generator for organic ligands. Nucleic Acids Res. 45 (W1), W331-W336 (2017).
  31. Humphrey, W., Dalke, A., Schulten, K. VMD: visual molecular dynamics. J Mol Graph. 14 (1), 33-38 (1996).
  32. Hermes, E. D., Sargsyan, K., Najm, H. N., Zádor, J. Sella, an open-source automation-friendly molecular saddle point optimizer. J Chem Theory Comput. 18 (11), 6974-6988 (2022).
  33. Martinez, L., Andrade, R., Birgin, E. G., Martinez, J. M. PackMol: A package for building initial configurations for molecular dynamics simulations. J Comput Chem. 30 (13), 2157-2164 (2012).
  34. Thompson, A. P., et al. LAMMPS-a flexible simulation tool for particle-based materials modeling at the atomic, meso, and continuum scales. Comput Phys Commun. 271, 108171(2022).
  35. Landry, C. A., Bergeron, J. G., Mathieu, O., Gering, K. L., Thomas, J. C. Density modeling of battery electrolyte mixtures. Batteries. 11 (2), 44(2025).
  36. Elstner, M., et al. Self-consistent-charge density-functional tight-binding method for simulations of complex materials properties. Phys Rev B. 58 (11), 7260-7268 (1998).

Доступ ограничен. Войдите в систему или начните пробный период, чтобы просмотреть этот контент.

Перепечатки и разрешения

Теги

3T VASPab initio
Быстрая генерация электрохимических реакций электролита аккумуляторных батарей in-silico с использованием многомасштабной минимизации энергии 3T-VASP
Свяжитесь с нами
Рекомендовать библиотеке

Конфиденциальность

Условия эксплуатации

Политика

Авторские права © 2026 MyJoVE Corporation. Все права защищены.