Перекись водорода (H2O2) — это повсеместный побочный продукт многочисленных биохимических реакций, катализируемых ферментами, включая те, что опосредованы лактат-оксидазой, глутаматоксидазой иглюкозооксидазой 1. Её повсеместное присутствие в широком спектре физиологических и патологических процессов 2,3,4 делает его критически важной биомолекулой для понимания здоровья человека и состояния заболеваний. Поэтому точное обнаружениеH2O2 в ультранизких концентрациях крайне важно для получения точного понимания состояния организма, что вызывает значительный интерес среди исследователей к разработке чувствительных методологий обнаружения с низким пределом обнаружения (LOD).
Традиционныеметоды обнаружения H2O2 5,6, такие как спектроскопия, хроматография и хемилюминесценция, заложили основу количественного анализа, но страдают от внутренних ограничений, ограничивающих их широкое применение. Эти методы обычно основаны на громоздких и дорогих приборах и требуют специализированной профессиональной экспертизы, что делает их непрактичными для обнаружения на месте, портативных или в местах оказания помощи. Поэтому существует острая необходимость в альтернативных технологиях обнаружения, сочетающих высокую чувствительность с миниатюризацией, низкой стоимостью и простотой использования.
С развитием микро-нанотехнологий органические электрохимические транзисторы (OECT) стали перспективной платформой для биосенсорных приложений благодаря своим внутренним преимуществам, включая миниатюризацию, низкое рабочее напряжение, отличную способность к усилению сигнала ибиосовместимость 7,8,9. Датчики на базе OECT всё чаще исследуются для обнаружения H2O2, с основным акцентом на модификацию материалов, чувствительных кH2O2, на микроэлектроды для повышения чувствительности к обнаружению. Например, Cicoira и др.10 создали датчик H2O2 на основе OECT с линейным диапазоном обнаружения от 5 μM до 103 μM и низким LOD 5 мкм при использовании Pt в качестве источника, дренажа и затвора. Guo и др.11 изготовили OECT на гибком полиэтилентерефталатном (PET) подложке и опоре для трансвелла. Устройство использовало шелкографитный электрод из углеродной пасты, модифицированный углеродными нанотрубками и наночастицами Pt в качестве затворного электрода, а также PEDOT: PSS в качестве материала канала, демонстрируя линейный диапазон обнаружения 0,5-100 мкм и LOD 0,2 мкм для H2O2. Qi и др.12 сообщили о донорно-акцепторном (D-A) типе амбиполярного одноорганического смешанного ионно-электронного проводника (OMIEC) на полимерной основе OECT, который демонстрировал линейный диапазон обнаружения 0,001-100 мкм и LOD 1 нМ для H2O2. Упомянутый выше датчик H2O2 достиг низкого LOD, в основном зависящего от потенциала Нернста, генерируемого Pt-элементным электродом, катализующим H2O2, который мог регулировать электрохимическое (de) легирующее состояние канала для использования отличных возможностей усиления сигнала. Таким образом, предыдущие исследования в этой области заложили прочную теоретическую и экспериментальную основу для дальнейшей оптимизации.
Основная цель данного исследования — разработать высокоуправляемый и чувствительныйдатчик H 2O2 на базе OECT путем дальнейшего использования потенциала Нернста, ключевого механизма, лежащего в основе работы электрохимических датчиков. Для достижения этого мы предлагаем синергетический механизм потенциалаНернста 13, который основан на каскадной реакции, включающей два ключевых компонента: электроды на основе Pt, которые электрокатализируют H2O2, и слой полупроводникового канала (PEDOT: BTB/PEDOT: PSS), взаимодействующий с ионами водорода, образующимися как побочный продукт H2O2 катализ. Эта конструкция основана на устоявшихся исследованиях: бромотимол-синий (BTB), хорошо известный химический индикатор слабых кислот иоснований 14, был успешно интегрирован с PEDOT (как PEDOT: BTB) на слое OECT-затвора или канала для pH-датчика в предыдущих исследованиях, подтверждая осуществимость каскадной реакции, лежащей в основе нашего подхода.
По сравнению с альтернативными методами обнаружения H₂O₂ на основе OECT, наша синергетическая стратегия потенциала Нернста обладает явными преимуществами. В отличие от традиционных конструкций, которые полностью полагаются на каталитическую активность электродов на основе Pt-затворов для генерации потенциала Нернста, наш подход повышает управляемость, связывая этот каталитический процесс с поведением слоя стекированного канала, чувствительного к pH. Эта синергия не только повышает чувствительность датчика, но и повышает его стабильность и настраиваемость, устраняя ключевые ограничения существующих датчиков на базе OECT. Кроме того, эта техника соответствует более широкой тенденции биосенсорирования на основе OECT, которая акцентирует внимание на интеграции функциональных материалов и инновационных механизмов реакций для расширения границ эффективности обнаружения.
В контексте более широкой литературы по электрохимическим обнаружению 15,16,17,18, 19,20, 20, 21 OECT стали краеугольным камнем портативного биосенсорирования благодаря своей способности усиливать слабые электрохимические сигналы, что делает их идеальными для обнаружения низкоконцентрационного анализа. Наша работа опирается на эту основу, усовершенствуя потенциал-ориентированный механизм Нернста, предлагая новый взгляд на оптимизацию эффективности OECT для обнаружения H2O2. Для читателей, рассматривающих применимость этого метода, наш дизайн особенно подходит для сценариев, требующих высокой чувствительности, портативности и управляемости, таких как диагностика на месте оказания помощи, in vitro мониторинг и анализ образцов окружающей среды или биологии на месте, где традиционные методы непрактичны. Разъяснивая концептуальную основу и преимущества нашего подхода, это введение предоставляет читателям необходимый контекст для оценки того, соответствует ли этот метод их конкретным потребностям применения.