Синтез и каталитические свойства золота интеркалировании в стенах мезопористого кремния

Общая цель этой процедуры заключается в синтезе новых каталитических материалов с нанозолотом, встроенным в стенки мезопористого диоксида кремния. Это достигается путем предварительного формирования моих клеток с добавлением поверхностно-активного вещества, которое действует как шаблон для образования мезопористого диоксида кремния. Затем в раствор добавляют источник кремния и агент для модификации поверхности, а затем добавляют прекурсор золота по каплям, чтобы получить наночастицы золота.

После перемешивания в течение 24 часов раствор переносят в печь для гидротермической обработки. Во время гидротермической обработки кремнезем полимеризуется с образованием его мезопористой структуры, а прекурсор золота начинает расти в наномасштабе. Последним шагом является кальцинирование материала для удаления остатков поверхностно-активного вещества и получения четко определенной мезопористой структуры.

В конечном счете, поглощение физ, рентгеновская дифракция и просвечивающая электронная микроскопия используются для того, чтобы показать, что наночастицы золота встраиваются в четко очерченные стенки мезопористого диоксида кремния. Основное преимущество этого метода перед другими, такими как прямое осаждение, заключается в том, что синтезируемые здесь материалы очень термостойкие. Как правило, люди, плохо знакомые с этим методом, будут испытывать трудности, потому что для успешного синтеза требуется контроль над температурой и условиями раствора.

Нанотехнология определяется как размерный режим, наноразмерный режим, в котором свойства материала изменяются в зависимости от изменения размера частиц. В данном случае речь идет о наночастицах золота, а золото также страдает от того, что является мягким металлом, который легко плавится. Таким образом, доказательство принципа, которое мы можем продемонстрировать для придания золоту термической стабильности, должно быть применимо ко всем металлическим системам.

Чтобы начать приготовление золота в вставленном в стенку мезопористом диоксиде кремния или ГМС, добавьте 2,0 грамма P 123 до 75 миллилитров двух моляров раствора соляной кислоты. При комнатной температуре примените к раствору магнитное перемешивание. При скорости 350 оборотов в минуту до полного растворения P 1 23 решение будет прозрачным.

Добавьте четыре грамма TEOS в небольшой флакон, а затем 180 микролитров T-E-S-P-T-S. Медленно встряхните флакон, чтобы смешать два химических вещества в другом флаконе, растворите 38 миллиграммов хлорориевой кислоты в одном миллилитре деионизированной воды. Увеличьте температуру раствора P 1 23 до 35 градусов Цельсия в масляной бане с температурой, контролируемой термопарой.

Затем добавьте всю смесь TEOS и T-E-S-P-T-S в раствор P 1 23 и держите раствор при энергичном магнитном перемешивании со скоростью 700 оборотов в минуту. После того как раствор перемешается в течение двух минут, добавьте весь приготовленный раствор хлорокориевой кислоты по каплям в течение 30 секунд. Перемешивайте раствор со скоростью 700 оборотов в минуту в течение 24 часов при температуре 35 градусов Цельсия.

Через 24 часа перелейте раствор в закрытую бутылку и храните в духовке, установленной при температуре 100 градусов Цельсия, в течение 72 часов. Это называется гидротермальной обработкой. После гидротермической обработки отфильтруйте раствор фильтрующей бумагой номер один и отрицательным давлением под воронкой.

Затем промойте пробу два раза водой и трижды этанолом, чтобы удалить остатки соляной кислоты. Во время каждого процесса стирки добавляйте воду или этанол на один сантиметр выше твердого вещества и подождите, пока материал высохнет. Перенесите осадок из фильтрации в керамический тигель для кальцина в печи.

Установите программу нарастания с 25 до 550 градусов Цельсия в течение двух часов, и для поддержания 550 градусов Цельсия в течение четырех часов. Затем дайте образцу остаться в печи с закрытой дверцей до тех пор, пока температура не упадет ниже 40 градусов Цельсия. После прокаливания переложите продукт в стеклянный флакон с пластиковым шпателем, синтезированный материал имеет красный цвет за счет окисления бензоспирта.

В качестве эталонной реакции материалы GMS тестируются и демонстрируют высокую селективность и пригодность к вторичной переработке. Так как окисление бензоспирта происходит в жидкой фазе реакцией без отдельного растворителя, перелейте пять миллилитров бензоспирта в 25-миллилитровую трехгорлышковую колбу. Затем добавьте 10 миллиграмм катализатора GMS в бензоспирт.

Установите масляную баню с регулируемой температурой и магнитным перемешиванием при температуре 100 градусов Цельсия. Для обеспечения точного и равномерного контроля температуры реакции. Поставьте колбу с бензоильным спиртом и катализатором в масляную ванну и помешивайте со скоростью 150 оборотов в минуту.

Подавайте газообразный кислород чистотой 99,9% в колбу со скоростью два миллилитра в минуту, контролируемый регулятором массового расхода. Когда температура масляной ванны достигнет 100 градусов Цельсия и стабилизируется, введите газообразный кислород в трехгорловую колбу. Поддерживайте постоянный расход кислорода и температуру и продолжайте реакцию в течение шести часов.

После реакции отфильтруйте продукт фильтрующей бумагой номер один. Соберите жидкую фазу и перенесите в газовый флакон хроматографии в пробирку смесь четырех частей уксусной кислоты класса ВЭЖХ. Для каждой отдельной детали образца поместите флакон на газовый хроматограф автопробоотборника для анализа.

Смойте твердый осадок на фильтровальной бумаге деионизированной водой, а затем этанолом, прежде чем дать осадку высохнуть на воздухе с помощью шпателя. Соберите высушенное твердое вещество, которое является переработанным катализатором. Повторяйте эту процедуру с переработанным катализатором три раза при каждом повторе, регулируйте количество бензоспирта, чтобы количество переработанного катализатора оставалось в прежнем соотношении.

Взвесьте три отдельные порции по 300 миллиграммов синтезированного запаса GMS. Порции синтезированной GMS в стеклянных флаконах помечены как первая партия, вторая партия и третья партия. Первая партия будет служить контрольной группой, в то время как вторая и третья партии будут подвергнуты термической обработке.

Запрограммируйте печь на увеличение температуры от 25 градусов Цельсия до 400 градусов Цельсия за 0,5 часа, а затем поддерживайте температуру 400 градусов Цельсия в течение четырех часов. Поместите вторую партию в тигель и запустите программу, позволяющую образцу оставаться в печи с закрытой дверцей до тех пор, пока температура не упадет ниже 40 градусов по Цельсию. Для третьей партии запрограммируйте печь на увеличение температуры от 25 градусов Цельсия до 650 градусов Цельсия за 0,75 часа и поддерживайте температуру в 650 градусов Цельсия в течение четырех часов.

Поместите третью партию в тигель и запустите программу, как и раньше. Оставьте образец в печи с закрытой дверцей до тех пор, пока температура не упадет ниже 40 градусов Цельсия на абсорбционном приборе СИЗ. DGA нагревает материалы GMS при температуре 90 градусов Цельсия в течение 60 минут, а затем при 350 градусах Цельсия в течение 480 минут.

Проведите полный изотермический анализ материалов DGA для получения данных о шипучем поглощении. Диспергируйте образец GMS на просвечивающем электронном микроскопе размером 200 меш или сетке TEM с плотностью 200 меш и наблюдайте за образцом под просвечивающим электронным микроскопом. Также запустите рентгеновскую дифракцию с излучением меди K альфа, как описано в текстовом протоколе.

На ПЭМ-изображении GMS видно, что кремнеземная матрица образует четко очерченные длинные каналы со стабильной стенкой. Диаметр пор был определен как около пяти нанометров и гексагональная форма, как это типично для мезопористого кремнезема. Сравнение абсорбции BET fiz, изотермы для кремнеземной матрицы без интерференции золота с изотермой для GMS с золотом и интерактивной в стенках, показывает, что существенной разницы между этими двумя материалами нет.

Оба они демонстрируют типичную для мезопористых материалов форму с петлей гистерезиса, что указывает на то, что золотое вплетение не внесло никаких изменений в структуру пор. Также показана структура пор BET и слабое распределение BJH для кальцина материала GMS при различных температурах. Высокотемпературное кальцинирование не изменяло мезопористую кремниевую матрицу.

Кроме того, как структура пор, так и распределение пор остались прежними после температурной обработки до 650 градусов по Цельсию, что указывает на то, что золото не агрегировало и не блокировало поры. Термическая стабильность золота в ГМС дополнительно проверяется рентгеновской дифракцией через дифракционную картину материала ГМС, кальцина при различных температурах. Расположение пика, интенсивность пика и ширина пика не показывают никаких изменений из-за процесса кальцинирования, что указывает на то, что частицы золота не изменились по размеру или морфологии.

Один мастер, эту технику можно сделать за 120 часов при правильном выполнении. При попытке этого синтеза важно точно контролировать условия реакции, поскольку шаблонизатор чувствителен к небольшим изменениям pH, температуры и концентрации. В настоящее время это реализуется в системах обогащения биомассы и антикотехнологиях для широкого спектра технологий возобновляемых источников энергии.