Измерение сверхскоростной колебательных когерентности в многоатомных радикальной катионов с адиабатической ионизации Стронг поле

Этот метод может помочь ответить на ключевые вопросы о сверхбыстрой динамике полиатомных радикальных катионов, например, возбуждаются ли когерентные вибрационные движения и как когерентная эксотация влияет на ассоциацию связей. Основное преимущество этого метода заключается в том, что полиатомные радикальные катионы могут быть получены в основном электронном состоянии, что значительно улучшает способность разрешать когерентные колебательные движения. Как правило, новичкам в этом методе будет трудно создать две независимые траектории луча с одинаковым именем, гарантируя, что два луча распространяются точно параллельно или совместно, когда это необходимо.

Сначала включите фемтосекундный лазер и подождите около 30 минут, пока он стабилизируется. Расположите светоделитель 90/10 после выхода лазера, чтобы создать две реплики, которые будут использоваться для построения линий накачки и зондового луча. Проверьте мощность лазера перед светоделителем и мощность проходящего луча, чтобы убедиться, что передается примерно 10% мощности.

Направьте отраженный луч в оптический параметрический усилитель. Затем оптимизируйте выходную мощность, используя процедуры, описанные в руководстве. Далее настройте программное обеспечение оптического параметрического усилителя для выбора нужной длины волны.

Направьте выходной луч от оптического параметрического усилителя через полуволновую пластину и поляризатор. Заблокируйте P поляризованный луч и направьте S поляризованный луч на вогнутое и выпуклое зеркала, чтобы увеличить его диаметр в пять раз. Затем направьте расширенный луч на дихроичное зеркало.

Чтобы подготовить оптический тракт преобразователя, направьте луч, проходящий через светоделитель 90/10, на выпуклые и вогнутые зеркала, чтобы уменьшить его диаметр в два раза. Направьте нисходящий коллимированный луч на полый ретрорефлектор, установленный на моторизованном линейном столе задержки. Отрегулируйте ручки крепления двух плоских зеркал перед ретрорефлектором, чтобы положение луча после ретрорефлектора не изменялось при перемещении сцены по всему диапазону перемещения.

Затем вставьте перестраиваемый фильтр нейтральной плотности после ступени задержки, чтобы ослабить мощность импульса пробника, вставьте диафрагму после фильтра нейтральной плотности для регулировки диаметра луча и направьте луч на дихроичное зеркало. Теперь вставьте кристалл бората бета-бария диаметром 15 миллиметров после дихроичного зеркала, чтобы удвоить длину волны обоих лучей и тем самым сделать их видимыми. Отрегулируйте выравнивание луча контактного щупа на конце насоса с помощью креплений зеркала перед дихроичным зеркалом таким образом, чтобы лучи распространялись коллинально через камеру TOFMS и наружу с другой стороны.

После этого в нескольких сантиметрах перед окном входа в камеру TOFMS на пути лучей концевых щупов насоса установите быстродействующий фотодетектор. Подключите кабель детектора к цифровому осциллографу и самостоятельно определяйте местоположение сигналов импульсов конечного щупа насоса. Отрегулируйте положение моторизованного каскада задержки на линии пробника таким образом, чтобы сигналы конечного пробника накачки в осциллографе временно перекрывались.

Если один сигнал в осциллографе постоянно находится перед другим, переместите крепления, удерживающие моторизованный каскад задержки, чтобы сократить или удлинить длину пути по мере необходимости. Затем снимите детектор фотодиодов. Подключите нужный образец к камере TOFMS и отрегулируйте давление.

Включите блок питания TOFMS и проверьте напряжение. Проверьте работоспособность программного обеспечения для сбора данных в отношении связи как с моторизованным каскадом задержки, так и с осциллографом. Разблокируйте концевые щупы насоса и убедитесь, что они выровнены в камере TOFMS.

Увеличьте мощность пробника, отрегулировав фильтр нейтральной плотности. Установите мощность насоса с волновой пластиной на достаточно высокий уровень, чтобы получить удовлетворительный ионный сигнал. Затем отрегулируйте пространственное положение зондирующего пучка с помощью ручек на дихроичном зеркальном креплении до тех пор, пока не будет наблюдаться либо всплеск интенсивности всех ионов, либо значительное истощение родительского молекулярного иона и/или увеличение выхода ионов фрагментов.

Отрегулируйте положение моторизованного каскада задержки, чтобы создать всплеск общего ионного сигнала, который соответствует нулевой временной задержке. Отрегулируйте энергию импульсов датчика на конце насоса для получения требуемых ионных сигналов. В программном обеспечении для сбора данных укажите длину сканирования и размер шага.

Наконец, запустите программное обеспечение для сбора данных для получения масс-спектра при каждой задержке насос-зонд. Здесь показаны масс-спектры ДМП, снятые с нулевой временной задержкой и только импульсом насоса. Существует незначительная ощутимая разница между плохо перекрывающимися и только накачкой спектрами, что иллюстрирует, как можно определить оптимальное пространственное перекрытие пучков зонда на конце накачки с помощью непосредственно ионных сигналов.

Здесь отображаются масс-спектральные данные, полученные при одном сканировании насос-зонда с указанием времени пролета на абсциссе и задержки насоса-зонда на ординате. Исходные данные показывают, как изменения ионных сигналов с задержкой накачки-зонда в этих экспериментах могут быть визуализированы без дополнительной обработки данных. Здесь показаны ионные сигналы DMMP с временным разрешением, полученные при одном сканировании насос-зонда с оптимизированным и слабым пространственным перекрытием лучей конечных зондов насоса.

Эти результаты иллюстрируют важность оптимизации пространственного перекрытия насос-зонд для получения высококачественных сигналов переходных ионов в обрабатываемых данных. Здесь отображаются ионы DMMP и импульсные ионные сигналы PO2C2H4 ионов, полученные с использованием длин волн накачки 800 нм и 1500 нм. Здесь показано быстрое преобразование ионных сигналов DMMP, полученных с помощью накачки 800 и 1500 нм.

Пик на 750 волновых числах, видимый для 1500-нанометрового насоса, иллюстрирует частотное разрешение при используемых настройках сканирования. При попытке выполнить эту процедуру важно не забывать дважды проверять пространственное развитие насоса и пучков зонда перед записью каких-либо экспериментальных данных. После этой процедуры могут быть выполнены расчеты ab initio или теории функционала плотности, чтобы определить, какие колебательные моды являются когерентно возбуждаемыми, а также определить электронный энергетический уровень или уровни, к которым приводит зондирующее импульсное излучение.

Не забывайте, что работа с мощными лазерами может быть чрезвычайно опасной, и при выполнении этой процедуры всегда следует соблюдать меры предосторожности, такие как ношение соответствующих защитных очков.