Мультимасштабный выборки гетерогенных воды/металла катализатора интерфейса с использованием теории функционала плотности и Force-Field молекулярной динамики
12 апреля 2019 г.
Цель Протокола, представленные здесь заключается в генерации и образцы траекторий конфигураций молекул жидкой воды вокруг каталитического видов на поверхности плоских переходных металлов. Выбранные конфигурации может использоваться как начиная структур квантовой механики на основе методов.
Протокол модели, тепловые и квантовые явления в жидкой фазе неоднородного катализа. Это первый, к нашим знаниям, включить квантовую механику с полной выборки явной жидкой среде. Конфигурации жидких молекул, генерируемых из этого протокола, представляют ожидаемые в реальных условиях реакции и могут быть использованы для изучения явлений молекулярного уровня, которые зависят от пространственных механизмов молекул.
Конфигурации жидких молекул, генерируемые этим протоколом, дают представление о роли растворителя на жидкой фазе неоднородного катализа. Если вы пытаетесь этот протокол в первый раз, я рекомендую вам сначала убедиться, что у вас есть доступ к и может запустить VASP, MCPli, VMD, и LAMMPS программного обеспечения. Демонстрацией процедуры будет Тяньцзюнь Се, аспирант моей лаборатории.
После создания структуры адсорбата генерируйте входные файлы LAMMPS для моделирования ДНЯО и уравновесив объем ячейки с помощью FFMD. Копирование файла ввода LAMMPS в рабочий каталог. Редактировать переменную группы на линии 34, чтобы указать индексы типа атома для атомов кислорода воды и водяного водорода.
В переменной группы на линии 35, чтобы указать индексы типа атома для атомов платины и адсорбата. На строке 17 входного файла отредактировать переменную шага запуска, чтобы установить продолжительность моделирования ДНЯО достаточно долго, чтобы составить equilibration run и производственный запуск. Выполняйте программное обеспечение LAMMPS, введя команду на командно-линейный интерфейс, который включает в себя информацию о количестве процессорных ядер для использования и названии LAMMPS исполняемого.
Минимизация энергии уточняет конфигурацию молекулы воды, за которой следует моделирование FFMD, выполняемое при постоянном количестве молекул воды, объеме и температуре, чтобы довести воду до температуры моделирования. Другое моделирование FFMD затем работает при постоянном количестве молекул воды, давлении и температуре, чтобы определить физически правильную высоту коробки моделирования. Выходные файлы будут использованы позже.
После моделирования ДНЯО, сюжет высоты суперклетки со временем. Точка, где она выравнивается до стабильного значения состояния, является точкой в моделировании ДНЯО, когда производство может начаться. Проверить равновесие моделирования ДНЯО путем обеспечения того, чтобы колебания высоты суперклетки были минимальными или сходились до стабильного значения.
При больших колебаниях откройте входные данные. equil файл и уменьшить время на линии 92 для регенерации конфигурации молекулы воды и выполнить программное обеспечение LAMMPS, как и раньше. Для начала ввемите интерфейс командной строки для выполнения скрипта.
Этот скрипт выводит среднюю высоту суперклетки из производственной части моделирования NPT в файл TXT. Скрипт считывает длину z-измерения ячейки с интервалом в 1000 фемтосекунд, что является интервалом по умолчанию для печати информации в LAMMPS. При желании другого интервала печати его можно изменить, редактируя строку 20 get_npt_lz.
скрипт и строка 16 ввода LAMMPS. равносторонний файл. Скрипт обнаруживает и отбрасывает первые две наносекунды значений lz, так как они составляют эквилибровную часть моделирования.
Продолжительность запуска эквилибрации может быть изменена с помощью строки редактирования 19 файла. Остальные три наносекунды составляют производственную часть и, таким образом, используются для расчета средней длины z-измерения. Кроме того, скрипт выводит другой файл TXT, который предоставляет значения lz как функции времени, а также файл PNG, который отображает те же данные.
Сюжет может быть использован для проверки эквивалентности моделирования ДНЯО. Чтобы реконструировать суперклетку, используя среднюю высоту, определяемую в ДНЯО, скопировать ранее созданный файл данных в новый рабочий каталог и переименовать его в data.myadsorbate. Затем отредактировать новый файл данных, чтобы изменить zlo на 0.0 и zhi на значение lz от среднего значения вывода в файле TXT.
Копирование файла ввода LAMMPS в новый рабочий каталог. Отредактировать переменную группы на линии 32, чтобы указать индексы типа атома для атомов водяного кислорода и водяного водорода и групповую переменную на линии 33, чтобы указать индексы типа атома для атомов платины и адсорбата. Затем на строке 16 отредактировать переменную runStep так, чтобы она была достаточно длинной, чтобы соедать equilibration run и запуск производства.
Ввеми команду для выполнения LAMMPS в командно-линейный интерфейс для выполнения программного обеспечения LAMMPS. Это позволит запустить постоянное моделирование NVT на молекулах воды, и ключевой выходной файл генерируется. Моделирование NVT включает в себя часть эквилибрации и производственную часть.
Производственная часть начинается, когда энергия системы построена с выключенным временем. Для начала откройте сценарий срока службы водородных связей. Измените фактическую переменную начала на строке 22, чтобы установить временный шаг первого таймфрейма.
Измените переменную времени на строке 23, чтобы установить, как часто кадры записываются в файл траектории LAMMPS. Измените N_first и N-последние переменные на строке 24 и 25, чтобы установить первый и последний таймс-ставки, и измените никогда не меняемую переменную на строке 26, чтобы определить, считаются ли последовательные кадры или пропущены. Установите количество строк на раздел кадра файла траектории, изменив переменную линии кадра на строке 27.
Кроме того, редактировать строки 31 до 35, чтобы указать, какие типы атома в данных. файл миадсорбата принадлежит адсорбату, и какие типы атомов принадлежат молекулам воды. Скрипт анализирует конфигурации воды в производственном запуске и определяет, связаны ли молекулы воды с адсорбатом водородом.
Затем он подсчитывает время моделирования, что каждая водородная связь остается нетронутой, и сообщает эту информацию как распределение водородных облигаций в единицах пикосекунд. LAMMPS записывает конфигурацию молекул воды в файл каждые 1000 фемтосекунд, что является по умолчанию в предоставленном файле ввода LAMMPS. Он обнаруживает и отбрасывает первые две наносекунды конфигураций в файле, поскольку они составляют эквилибрую часть моделирования и использует оставшиеся три наносекунды для расчета сроков службы водородных связей.
Для выполнения скрипта ввеми на командно-линейный интерфейс. Затем он генерирует файл DAT. Участок данных в файле для просмотра распределения водородных облигаций жизни, которые произошли во время моделирования NVT.
Чтобы определить время приращения для использования в течение интервала выборки времени, используйте приращение времени больше или равно максимальному сроку службы водородных связей. Определите количество конфигураций от производственного запуска траектории NVT FFMD до выборки таким образом, чтобы минимальное время между конфигурациями было равным или больше установленного ранее интервала выборки времени. На ранее написанном сценарии извлечения кадра отредактировать значение по умолчанию для числа переменных кадров на строке 21, чтобы указать количество конфигураций для извлечения.
Для выполнения скрипта ввемите имя скрипта в командно-линейный интерфейс. Это приведет к выходу списка времени моделирования, соответствующего конфигурациям, которые должны быть извлечены из файла моделирования NVT. Эти конфигурации могут быть использованы в качестве стартовых структур в симуляциях AIMD или qM.
В этой процедуре, FFMD был использован для создания первоначальной конфигурации молекул воды. Моделирование AIMD показывает, что молекула воды, которая изначально связана водородом с адсорбатом сахарного спирта на поверхности платины-111, абстрагировать водород от алкогольного адсорбата и откладывает второй водород на поверхности платины-111. Структуры молекул жидкой воды зависят от настроек ввода.
Установка этих неправильно может иметь непреднамеренное влияние на водные структуры. На этом рисунке левая сторона является стартовой структурой для запуска FFMD. И правая сторона находится в пределах одной пикосекунды от начала моделирования.
Моделирование FFMD взрывается из-за нефизически больших настроек силы, в результате чего молекулы воды отходят далеко от поверхности. Конфигурации могут быть использованы в квантовой механике, или в симуляции МММ, или они могут быть использованы для анализа статистики, связанной с пространственным положением молекул. Этот метод прокладывает путь для исследователей, чтобы исследовать роли, которые жидкие реакции среды на катализ, генерируя фактические конфигурации жидких молекул на каталитических интерфейсов.
Обзор
Этот протокол представляет метод для генерации и выборки конфигураций молекул жидкой воды вокруг каталитических видов на плоской поверхности переходного металла. Он интегрирует квантовую механику с полной выборкой явной жидкой среды, обеспечивая понимание молекулярных явлений в гетерогенном катализе.
Ключевые компоненты исследования
Область науки
- Гетерогенный катализ
- Квантовая механика
- Моделирование жидкостной фазы
Бэкграунд
- Понимание роли растворителей в катализе важно для оптимизации реакций.
- Традиционные методы часто не учитывают явное моделирование жидких сред.
- Этот протокол нацелен на то, чтобы заполнить эту брешь, включая тепловые и квантовые явления.
- Он позволяет исследовать молекулярные расположения в реалистичных условиях реакции.
Цель исследования
- Сгенерировать реалистичные конфигурации молекул воды вокруг каталитических видов.
- Использовать эти конфигурации в методах на основе квантовой механики.
- Улучшить понимание эффектов растворителей в гетерогенном катализе жидкой фазы.
Используемые методы
- Использование программного обеспечения VASP, MCPliQ, VMD и LAMMPS для моделирования.
- Генерация файлов ввода LAMMPS для моделирования NPT и NVT.
- Уравновешивание объема ячейки и температуры моделирования через FFMD симуляции.
- Анализ времени жизни водородных связей в продукционном запуске.
Основные результаты
- Успешное создание конфигураций воды, имитирующих реальные условия реакции.
- Взгляд на стабильность и динамику водородных связей между водой и адсорбатами.
- Проверка уравновешивания в NPT симуляциях через измерения высоты.
- Выходные файлы, содержащие среднюю высоту суперячейки и распределения времени жизни водородных связей.
Выводы
- Протокол эффективно моделирует взаимодействия жидкой воды с каталитическими поверхностями.
- Он предоставляет основу для будущих исследований эффектов растворителей в катализе.
- Результаты могут информировать разработку более эффективных каталитических процессов.
Часто задаваемые вопросы
Executive Industry Relevance
This protocol enables biopharma R&D teams to model solvent effects at catalytic interfaces with molecular-level accuracy, supporting target validation in heterogeneous catalysis. By integrating force-field sampling with quantum mechanics, it provides predictive confidence in mechanistic de-risking for liquid-phase reaction systems. The approach aids in early discovery by clarifying how solvent molecules participate in bond-breaking and forming processes relevant to catalytic pathways.
Strategic Applications in Biopharma R&D
Early Discovery & Target Validation
- Scientific Value: Enables interrogation of therapeutic hypotheses by modeling how water molecules interact with catalytic species on metal surfaces.
- Operational Value: Supports biological de-risking through explicit sampling of liquid configurations that reflect actual reaction conditions.
- Predictive Value: Enhances target confidence by identifying solvent participation in catalytic decompositions, such as glycerol-derived intermediates.
Screening & Assay Development
- Scientific Value: Prepares validated biological systems for downstream workflows by generating configurations of liquid water molecules suitable for quantum mechanics-based analysis.
- Operational Value: Addresses assay standardization and reproducibility through equilibrated NPT simulations and hydrogen bond lifetime analysis.
- Screening Readiness: Outputs configurations that can be used as starting structures for AIMD or QM simulations, enabling reliable compound evaluation.
Translational & Preclinical Research
- Translational Continuity: Connects discovery through preclinical validation by providing a framework to explore solvent effects in liquid-phase heterogeneous catalysis.
- Risk-Adjusted Advancement: Supports mechanistic de-risking by identifying how H₂O molecules participate in catalytic pathways, informing go/no-go decisions.
- Predictive De-risking: Focuses on reducing mechanistic ambiguity in catalytic systems where solvent dynamics influence reaction outcomes.
Pipeline & Workflow Integration
The method integrates into the discovery continuum from hypothesis testing to lead identification by enabling mechanistic insights into solvent-catalyst interactions under realistic conditions.
- Discovery Biology: Supports hypothesis testing and pathway clarification by modeling thermal and quantum phenomena in liquid-phase heterogeneous catalysis.
- Screening: Describes assay readiness through the generation of liquid configurations that can be used in quantum mechanics-based methods such as DFT or ab initio molecular dynamics.
- Analytics: Highlights quantitative outputs such as hydrogen bond lifetime distributions and average supercell height, which help teams compare solvation effects across conditions.
- Translational Research: Connects to preclinical continuity by providing a reusable framework for studying solvent effects in catalysis, relevant to biomarker alignment in metabolic pathways.
- Enterprise Reuse: Positions the method as a reusable capability for generating liquid configurations across multiple catalytic systems, reducing redundant simulation efforts.
Operational & Enterprise Impact
- Scientific Value: Predictive confidence in target validation, reduction of mechanistic ambiguity in solvent-catalyst interactions.
- Operational Value: Standardization, reproducibility, and scalability of liquid-phase simulations through defined equilibration and production protocols.
- Strategic Value: Better go/no-go decisions, capital efficiency, and reduced late-stage biological risk by clarifying solvent roles early in discovery.
- Portfolio Impact: Risk-adjusted prioritization and advancement decisions based on mechanistic insights into catalytic intermediates under liquid conditions.
Implementation Considerations
- Required scientific expertise in computational chemistry, molecular dynamics, and quantum mechanics-based simulations.
- Instrumentation and analytical infrastructure needs include access to VASP, MCPliQ, VMD, and LAMMPS software for FFMD and QM workflows.
- Cross-team standardization requirements involve consistent editing of group variables and run step variables in LAMMPS input files to ensure reproducibility.
- Adaptation considerations across model systems include modifying atom type indexes for different adsorbates and metal surfaces, such as platinum-111 with glycerol-derived intermediates.
- Practical limitations include sensitivity to force field settings; improper input settings can lead to unphysically large forces and simulation instability, as observed in FFMD blow-up scenarios.
Biopharma FAQs
Chapters in this video
0:04
Title
0:51
Add Explicit H2O Molecules
3:12
Extract the Proper Height of the Supercell
5:06
Generate Configurations of H2O Molecules
6:10
Determine the Hydrogen Bond Lifetime for Proper Time Sampling
8:23
Sample Configurations of Liquid H2O Molecules
9:19
Results: FFMD/AIMD Simulation
10:21
Conclusion
