Excitonic Hamiltonians для расчета оптической абсорбции спектра и оптоэлектронные свойства молекулярных агрегатов и твердых веществ

Этот протокол облегчает строительство возбудителей гамильтонов для эффективного расчета как оптических спектров поглощения, так и более сложных оптоэлектронных свойств навалочных молекулярных материалов. Наша техника разбивает чрезвычайно вычислительно интенсивные квантово-химические расчеты на оптовых молекулярных материалах на гораздо более управляемые вычисления отдельных молекул, которые выполняются с использованием общего квантово-химического программного обеспечения. Наш метод может помочь вычислительно направлять дизайн оптоэлектронных устройств с использованием органических материалов, таких как фотоэлектрические элементы или оптические переключатели для волоконно-оптических коммуникаций.

Новые пользователи должны тщательно следовать описанной процедуре, включая предложенную конвенцию о файловом номе, и должны проверить, что каждый шаг был завершен без ошибок, прежде чем двигаться дальше. Для разделения мульти-молекулярной системы на отдельные молекулы используйте скрипт Python 2.7 getMonomers. py для генерации файлов, содержащих декартовые координаты атомов в отдельных молекулах, составляющих систему.

Укажите название файла, который содержит геометрию системы, и количество атомов в каждой отдельной молекуле, которая составляет систему, используя команду, как указано. Для генерации заряда тока состояния земли для атомов в отдельных молекулах, создать простой текстовый файл под названием chargeOptions. txt с вариантами для оценки функциональной теории плотности Гауссиана атомных точечных зарядов в наземном состоянии электрически нейтральной молекулы.

Для получения достаточно точного распределения заряда для переходов с характером передачи заряда используйте функциональный диапазон скорректированной плотности, достаточно большой набор основы, который включает по крайней мере функции деполяризации не водородных атомов, сверхтонкие интеграционные сетки и очень жесткий самосовершный критерий конвергенции поля. Включите ключевое слово Nosymm в файл ввода, чтобы гарантировать, что атомные координаты в файле вывода Gaussian написаны в ориентации ввода. Настройка гауссийских входных файлов для всех отдельных молекул, которые составляют систему, используя параметры в файле chargeOptions.

txt с использованием указанного сценария Bash. Затем запустите гауссийские расчеты, указывающие на то, что имя файла вывода будет таким же, как и входной. com имя файла, но с журналом расширения.

Используйте скрипт Python 2.7 getCHelpG. py для извлечения атомных точечных зарядов CHelpG из гауссийских выходных файлов с журналом расширения. Для расчета энергии возбуждения и плотности перехода отдельных молекул в материале в присутствии электростатической среды, найте простой текстовый файл под названием monomerOptions.

txt с параметром, установленным для расчета атомных точечных зарядов и с низким порогом для печати компонентов эйгенвектора идеально, по крайней мере, порядка одного раза от 10 до отрицательной пятерки. Настройка гауссийских входных файлов для расчета энергии возбуждения и плотности перехода всех отдельных молекул в материале в присутствии электростатической среды, представленной точечными зарядами на всех других молекулах в материале и название файла monomer_n_wCh. ком, где n является мономерным номером.

Затем запустите гауссийские расчеты, указывающие на то, что имя файла вывода будет таким же, как и входной. com имя файла, но с журналом расширения. Расчет также сохранит файл контрольной точки с тем же именем файла, но с расширением chk.

Для извлечения энергии возбуждения для ярких состояний отдельных молекул, которые составляют систему из гауссийских выходных файлов, скопировать энергии возбуждения для ярких возбужденных состояний отдельных мономеров из гауссийских выходных файлов с журналом расширения в простой текстовый файл под названием all_energies.txt. В файле all_energies. txt, храните только столбец, содержащий численные значения энергий возбуждения.

Чтобы вычислить возбудимые связи для всех пар молекул, в которые вобрается в молекулярную систему, сначала используйте утилиту проверки формы из указанного сценария Bash для преобразования файлов контрольной точки в читаемый человеком формат. Используйте переключатель скрипта Python 2.7Sign. py, который берет имя файла выходной Gaussian с журналом расширения и числом возбужденных состояний n, включенных в расчет в качестве входных параметров.

Используйте многофункциональный анализатор волновой работы Multiwfn для записи файла куба плотности перехода на основе гауссийского отформатированных файлов контрольно-пропускных чек с расширением fchk и обработанного файла выходной Gaussian с журналом расширения2. Для эффективного создания файлов настройки с вариантами обработки Multiwfn для всех файлов fchk в текущем каталоге используйте makeOpt. sh Bash сценарий.

Файлы будут иметь те же имена, что и файлы fchk с выбором расширения. Затем создайте файлы куба плотности перехода в одной партии с помощью указанного сценария Bash и преобразуйте файлы детеныша в файлы, в которых прямо указаны координаты центров всех кубов на сетке и значения плотности перехода внутри куба с помощью cubeFormat. скрипт py Python 2.7.

Вы запустите команду, как указано, чтобы использовать файлы fcub для расчета возбудимых разрывов между всеми парами молекул в системе с помощью метода куба плотности перехода. Как только расчеты будут завершены, создайте пустой файл под названием all_couplings. txt и использовать скрипт Bash, как указано, чтобы объединить все возбудимые соединения в один файл.

Чтобы настроить возбуждающей Гамильтона, используйте setUpHam. py Python 2.7 скрипт и указанная команда терминала, чтобы объединить возбужденные энергии состояния в all_energies. txt файл и возбудимые связи в all_couplings.

txt файл в один файл, который содержит полную возбудимую матрицу Гамильтона. Здесь показан оптический абсорбционный спектр агрегата из шести молекул YLD 124, полученных в результате перекрестного моделирования Монте-Карло, которое было использовано для расчета возбудимого Гамильтона молекул. В этой таблице, Hamiltonian для этой системы построен как продемонстрировано можно наблюдать.

Потому что есть шесть молекул только с одним ярким возбужденным состоянием для каждой молекулы, шесть на шесть возбудимых Гамильтониан был создан в результате чего шесть переходов. Экситонная модель и спектры TDDFT, рассчитанные с использованием функциональной плотности WB97X с набором G31G-основы, также имеют те же формы, что и коэффициент корреляции продукта Пирсона. Возбудимые гамильтоны, построенные с использованием нашего протокола, могут быть параметризированы любым квантово-химическим методом, позволяющим изучать, как приближения к конкретным методам влияют на точность вычислений по различным оптоэлектронных параметрам.

Мы использовали этот метод для моделирования оптических спектров поглощения и первых гиперполяризий молекулярных агрегатов с усилиями, предпринимаемыми для точной моделирования свойств навалочных молекулярных твердых веществ.