Préparation de nanoparticules alliées d’argent-palladium pour la catalyse plasmonique sous illumination visible

Résumé

Présenté ici est un protocole pour la synthèse des nanoparticules d’alliage argent-palladium (Ag-Pd) (NPs) prises en charge sur ZrO₂ (Ag-Pd/ZrO₂). Ce système permet de récolter l’énergie de l’irradiation de la lumière visible pour accélérer et contrôler les transformations moléculaires. Ceci est illustré par la réduction de nitrobenzene sous l’irradiation légère catalysée par Ag-Pd/ZrO₂ NPs.

Résumé

La résonance plasmonie de surface localisée (LSPR) dans les nanoparticules plasmoniques (PN) peut accélérer et contrôler la sélectivité d’une variété de transformations moléculaires. Cela ouvre des possibilités pour l’utilisation de la lumière visible ou proche de l’IR comme un apport durable pour conduire et contrôler les réactions lorsque les nanoparticules plasmoniques soutenant l’excitation LSPR dans ces gammes sont utilisées comme catalyseurs. Malheureusement, ce n’est pas le cas pour plusieurs métaux catalytiques tels que le palladium (Pd). Une stratégie pour surmonter cette limitation est d’employer des PN bimétalliques contenant des métaux plasmoniques et catalytiques. Dans ce cas, l’excitation LSPR dans le métal plasmonique peut contribuer à accélérer et contrôler les transformations entraînées par la composante catalytique. La méthode rapportée ci-dessous se concentre sur la synthèse des PS bimétalliques argent-palladium (Ag-Pd) pris en charge sur ZrO₂ (Ag-Pd/ZrO₂₎qui agit comme un système plasmonique-catalytique. Les PN ont été préparés par co-imprégnation des précurseurs métalliques correspondants sur le support ZrO_2, suivie d’une réduction simultanée conduisant à la formation de PN bimétalliques directement sur le support ZrO_2. Les PN Ag-Pd/ZrO₂ ont ensuite été utilisés comme catalyseurs plasmoniques pour la réduction du nitrobenzene sous l’éclairage de 425 nm par les lampes LED. À l’aide de la chromatographie gazeuse (GC), la conversion et la sélectivité de la réaction de réduction dans les conditions d’irradiation foncée et lumineuse peuvent être surveillées, démontrant les performances catalytiques améliorées et le contrôle de la sélectivité dans le cadre de l’excitation LSPR après alliage de non plasmonique avec du métal plasmonique Ag. Cette technique peut être adaptée à un large éventail de transformations moléculaires et de compositions de PN, ce qui la rend utile pour la caractérisation de l’activité catalytique plasmonique de différents types de catalyse en termes de conversion et de sélectivité.

Introduction

Parmi les nombreuses applications de nanoparticules métalliques (PN), la catalyse mérite une attention particulière. La catalyse joue un rôle central dans un avenir durable, contribuant à réduire la consommation d’énergie, une meilleure utilisation des matières premières et permettant des conditions de réaction plus^{propres 1,2,3,4}. Ainsi, les progrès de la catalyse peuvent fournir des outils pour améliorer l’efficacité atomique des procédés chimiques, les rendant plus propres, plus économiquement viables et plus respectueux de l’environnemen....

Protocole

1. Synthèse d’Ag-Pd/ZrO₂ PN

NOTE: Dans cette procédure, le mol% dans Ag-Pd correspondait à 1%, et le chargement d’Ag-Pd sur ZrO₂ correspondait à 3 wt.%.

1. Placer 1 g de poudre ZrO₂ dans un bécher de 250 mL.
2. Ajouter 50 mL d’agNO₃ (aq) (0,0059 mol/L) et 9,71 mL d’un K₂PdCl₄ (aq) (0,00031 mol/L) au bécher sous agitation magnétique vigoureuse (500 rpm) à température ambiante.
3. Ajouter 10 mL de solution aqueuse de lysine (0,53 M).
4. Garder le mélange sous agitation vigoureuse (500 rpm) pendant 20 min.
5. Après 20 min, uti....

Résultats

La figure 1A montre des photographies numériques des échantillons solides contenant l’oxyde ZrO₂ pur (à gauche) et les PN Ag-Pd/ZrO₂ (à droite). Ce changement de couleur du blanc (en ZrO₂₎au brun (Ag-Pd/ZrO₂₎fournit les premières preuves qualitatives sur le dépôt des SNP Ag-Pd à la surface ZrO_2. La figure 1B montre les spectres d’absorption visibles par LES UV des PN Ag-Pd/ZrO₂ (trace bleue) ainsi.......

Discussion

Les résultats décrits dans cette méthode démontrent que l’activité catalytique intrinsèque de (ou autre métal catalytique mais pas plasmonique) peut être sensiblement augmentée par l’excitation de LSPR par irradiation de lumière visible dans les NPs alliage bimétalliques^35. Dans ce cas, Ag (ou un autre métal plasmonique) est capable de récolter l’énergie de l’irradiation de lumière visible par l’excitation de LSPR. L’excitation LSPR conduit à la formation de porteurs de charge chaude (électrons ch.......

Matériaux

Liste des matériaux utilisés dans cet article

Nom	Entreprise	Numéro de catalogue	Commentaires
2-Propanol (anhydre, 99,5 %)	Sigma-Aldrich		278475 Numéro CAS 67-63-0
Aniline (pour synthèse)	Sigma-Aldrich	8.22256	Numéro CAS 62-53-3
Azobenzène (98 %)	Sigma-Aldrich		424633 Numéro CAS 103-33-3
Éthanol	Honeywell	32221	Numéro CAS 64-17-5
Acide chlorhydrique (37 %)	VWR	PRLSMC310066	Numéro CAS 7647-01-0
L-Lysine (cristallisée, &ge ; 98,0 % (NT))	Sigma-Aldrich	62840	Numéro CAS 56-87-1
Acide nitrique (65 %)	Merck	100456	Numéro CAS 7697-37-2
Nitrobenzène	Sigma-Aldrich	8.06770	Numéro CAS 98-95-3
Hydroxyde de potassium	Fisher	10448990	Numéro CAS 1310-58-3
Tétrachloropalladate de potassium (II) (98 %)	Sigma-Aldrich	205796	N° CAS 10025-98-6 Nitrate
d’argent (réactif ACS, &ge ; 99,0 %)	Sigma-Aldrich	209139	Numéro CAS 7761-88-8
Borohydrure de sodium (granulaire fin pour la synthèse)	Sigma-Aldrich	8.06373	Numéro CAS 16940-66-2
Oxyde de zirconium (IV) (nanopoudre, < Taille des particules de 100 nm (TEM))	Sigma-Aldrich	544760	Numéro CAS 1314-23-4