Summary
Основная цель этого метода состоит в определении низких энергий электронной структуры твердых тел при сверхнизких температурах с помощью фотоэмиссии с угловым разрешением спектроскопии с синхротронного излучения.
Abstract
Физические свойства материала определяются его электронной структуры. Электронов в твердых телах характеризуется энергией (ω) и импульса (к), и вероятность найти их в определенное состояние с заданными ω и к описывается спектральной функции А (к, ω). Эта функция может быть непосредственно измерена в эксперименте на основе известного фотоэлектрического эффекта, для объяснения которых Альберт Эйнштейн получил Нобелевскую премию еще в 1921 году. В фотоэффекта свет сиял на поверхность выталкивает электроны из материала. Согласно Эйнштейну, энергосбережения позволяет определить энергию электрона внутри образца при условии, что энергия светового фотона и кинетическую энергию фотоэлектронов исходящих известны. Сохранения импульса позволяет также оценить к связывая его с импульсомквантовой фотоэлектрона путем измерения угла, под которым фотоэлектронных оставили на поверхности. Современная версия эта техника называется фотоэмиссии с угловым разрешением спектроскопия (ARPES) и использует как законы сохранения в целях определения электронной структуры, то есть энергия и импульс электронов внутри твердого тела. Для того, чтобы решить детали решающее значение для понимания актуальных проблем физики конденсированных сред, три величины должны быть сведены к минимуму: * неопределенность в энергии фотона, неуверенность в кинетическую энергию фотоэлектронов и температуры образца.
В нашем подходе мы объединяем три последних достижений в области синхротронного излучения, поверхностной науки и криогенная. Мы используем синхротронного излучения с перестраиваемой энергией фотона способствует неопределенность порядка 1 МэВ, электронный анализатор энергии, которая определяет кинетическую энергию с точностью порядка 1 МэВ и He 3 криостата WHич позволяет поддерживать температуру образца ниже 1 К. Мы обсудим примерное результаты, полученные на монокристаллах Sr 2 RuO 4 и некоторых других материалов. Электронная структура этого материала может быть определена с беспрецедентной ясностью.
Introduction
В настоящее время ARPES широко используется для определения электронной структуры твердых тел. Как правило, различные вариации этого метода определяется источником излучения, необходимой для возбуждения электронов. Мы используем синхротронного излучения, так как она предлагает уникальную возможность настройки поляризации и энергией возбуждения фотонов в широком диапазоне энергий и характеризуется высокой интенсивностью, небольшой пропускной способностью (неопределенность в энергии Нп), и это может быть сфокусирован в узкий пучок для сбора фотоэлектронов из пятна в несколько десятков микрон. Синхротронное излучение генерируется в электронных накопителях заставляя электроны, циркулирующих в кольце с энергией порядка 2 ГэВ ** пройти через периодические договоренности сильных магнитов (ондуляторов). Магнитное поле отклоняет электроны и когда такие быстрые электроны меняют свое направление они испускают излучение. Именно это излучение затем направляется в так называемый beamline, где она дополнительно монохроматизированногона дифракционной решетке и сосредоточился на поверхность образца нескольких зеркал. Есть много таких объектов по всему миру. Наша конечная станция расположена в одном из beamlines из BESSY накопителя который принадлежит к Гельмгольца-Zentrum Berlin.
Сердце этого объекта ARPES является электронно-энергетического анализатора (рис. 1). Поскольку нас интересует, как в кинетическую энергию и угол, под которым электроны покидают поверхность, это очень удобно для их обнаружения в одном измерении. Очень простой принцип делает этот подход реальности. Как и в основной эксперимент с оптической линзой, которая занимается плоской волны в точку в задней фокальной плоскости таким образом, выполняет пространственное преобразование Фурье, электронно-оптическая линза проектов электроны, которые покинули поверхность под определенным углом к точке, в фокальной плоскости ( рис. 1). Таким образом мы получаем доступ к обратному, то есть импульс, пространство. Расстоянияхсе от прямого направления в фокальной плоскости соответствует углу и, таким образом, импульс фотоэлектронов. Теперь электроны должны быть проанализированы с точки зрения энергии. Для этого входной щели полусферической анализатор находится точно в фокальной плоскости электронно-оптических линз. Напряжения на двух полушариях выбраны так, что только электроны с особой кинетической энергии (передать энергию) будет руководствоваться именно в середине двух полушарий и земля, на центральной линии двумерного детектора. Те, которые быстрее попадет на детектор ближе к внешнему полушарии, а те, которые медленнее будут отклоняться к внутреннему полушарии. Таким образом, мы можем получить распределение интенсивности фотоэмиссии в зависимости от угла и кинетическую энергию одновременно.
Главное преимущество нашего подхода по сравнению с существующими методами является использование He 3 cryomanipulator. Есть, по крайней мере, две причины для выполнения НУт измерений при низких температурах. Чем выше температура материала, тем больше размывается электронных состояний стать в энергии и импульса. Для определения электронной структуры с высокой точностью этой температуре расширение следует избегать. Кроме того, многие физические свойства зависят от температуры, некоторое упорядочение явлений наступает при низких температурах и знание электронной структуры в основном состоянии системы, т.е. при T = 0, имеет принципиальное значение. Одним из наиболее эффективных способов охлаждения образца до десятых долей Кельвина для разжижения He 3 газа. Во многих экспериментах достижения суб-Кельвина температура не является проблемой, так как тепловое излучение, главный враг ультра-низкой температуре, может быть надлежащим образом защищены. К сожалению, это не так в фотоэмиссионных экспериментов. Мы должны обеспечить свободный доступ для входящего и исходящего света электроны. Это реализуется с помощью специально разработанных щели в три рачения щитов, имеющих разные температуры. Для того, чтобы компенсировать тепловую нагрузку вызванные пучка фотонов и при комнатной температуре излучения, мощность охлаждения из криостата должна быть очень высокой. Это достигается за счет очень большой скорости откачки из двух насосов, которые снижают давление пара над жидкостью He 3, таким образом, охлаждение холодным пальцев и образцов. Проектным спецификациям наших He 3 системы делают его самым мощным в мире. Это, пожалуй, единственное место на планете, где можно увидеть 1 K холодную поверхность через окно комнатной температуре, "холодный видимый".
Эскиз современного эксперимента фотоэмиссии показано на рисунке 1. Синхротронного пучка (пунктирная зеленая линия) освещает 1 K холодную поверхность образца и возбуждает фотоэлектронов. Электроны, по прогнозам, входной щели полусферическим анализатором, отсортированные по углу (желтого, пурпурного и голубого следы соответствуют differeNT углов наклона), а затем анализируются с точки зрения кинетической энергии. рисунке 2 показано типичное распределение интенсивности в зависимости от угла наклона и кинетической энергии. Такое распределение интенсивности действительно ожидается в сравнении с расчетов зонной структуры этого материала показывает (правая панель). Это наше окно в обратном пространстве.
При сканировании напряжение на объективе и полушарий и вращении образца вокруг вертикальной оси (полярный угол), мы можем исследовать широкие обязательные диапазоне энергий, а также широкие области обратного пространства с беспрецедентной детализацией. В частности, в заговоре интенсивности на уровне Ферми как функции обоих компонентов в плоскости импульса, рассчитанная по наклону и полярных углов, мы имеем прямой доступ к поверхности Ферми (ПФ).
* Под «неопределенности», мы понимаем, наилучшую оценку экспериментатора о том, насколько экспериментальные количество может быть от «истиннойЗначение ".
** Низкого энергетического кольца могут иметь энергию ~ 0,8 ГэВ, при высоких энергиях один - до 8 ГэВ.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Protocol
1. Монтаж Примеры
- Этот эксперимент использует синхротронное излучение, возникающее при BESSY накопителя Гельмгольца-Zentrum Berlin. Фотонов путешествовать beamline нашей конечной станции, где установлен образец.
- Начнем с монокристалла материала, который будет исследован, здесь рутената стронция. Используйте на основе серебра эпоксидной клей образца в держателе образца. На основе серебра эпоксидной обеспечивает хороший тепловой и электрический контакт.
- Клей алюминиевый верх-сообщение на поверхности монокристалла. Верхний пост будет использован для расщепления образца в сверхвысоком вакууме подвергать атомно-чистой поверхности.
- Установите держатель образца в нагрузку замок.
2. Достижение сверхвысокого вакуума и тепловой изоляции
- Начать эвакуацию нагрузки замок, чтобы минимизировать загрязнение сверхвысокой вакуумной камере.
- Следите за давлением. После того, как давление около 10 -8 мбар быладостигнуто, передает сборки в подготовке камеру, а затем в основном chamber.The холодного пальцев и держатель образца были специально разработаны для обеспечения наилучшего теплового контакта с гелием банка.
- Эти демонстрационные версии показать, как это достигается с помощью конических поверхностей для увеличения площади контакта. Конические поверхности прижимаются друг к другу и держатель образца и холодные пальцы жестко фиксированы на месте с помощью гайки и болта титана.
3. Позиционирование и охлаждения образца
- Следующий шаг заключается в ориентации образца в холодном пальцем по азимуту помощью передачи руку. Исправить положение образца, затянув гайки при применении противодействие с опорной руке прикреплена к противоположной стороне камеры.
- Cleave образца путем перемещения манипулятора вверх так, чтобы верхняя-сообщение удаляется при взаимодействии с опорной рукой.
- С пучком затвор закрыт, перемещать образец в положении в beamline помощью манипулятора. Как только образец находится в месте, убедитесь, что cryoshields закрыты должным образом.
- Начало накачки на 1-K банк и распространяет гелия-3 газ для охлаждения образца в базовой температуры. Измерение температуры близкой к образцу и не будет меняться в течение эксперимента.
- Откройте луч затвора beamline. С помощью микрометра винта на аппарате для регулировки положения образца так, чтобы она в фокусе линзы анализатора. Эта настройка имеет решающее значение.
4. Сбор данных
- После того как установка будет готова, переключения с угловым разрешением режиме анализатора и записи спектра в скользящем режиме. Это будет генерировать данные для двумерных энергии углом участков.
- Построить карту поверхности Ферми, используя данные. Выберите полярные углы, которые соответствуют пересечения уровня Ферми для изучения Супеrconducting зазор рутената стронция.
- Запись спектров высокого разрешения в выбранном полярные углы выше и ниже температуры сверхпроводящего перехода стронция рутенат исследовать поведение сверхпроводящей щели.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Representative Results
Сверхнизких температурах нашей установки в сочетании с высоким разрешением beamline и анализатор позволяет записывать спектры с очень высокой общей резолюции. Это показано на рисунке 3. Обычная проверка энергетическое разрешение, чтобы измерить ширину края Ферми металла. В этом случае это недавно выпаривают индия фильм. Полная ширина на половине максимума (FWHM) гауссовой, которые при свертывается с ступенчатой функции точно описывает край, порядка 2 МэВ. Из более важное значение для детального изучения низкоэнергетической электронной структуры твердых тел с угловым разрешением спектр диспергирующие функции. Такой пример показан в середине панели Рисунок 3. Очень резкий сверхпроводящий пик наблюдается в основе железа сверхпроводника LiFeAs 1, представляющий одну из острейших особенностей когда-либо обнаружены ARPES. То же самое касается импульс разрешения. Полувысоте составляет 0,23 ° гecord значение для широкого углового режиме анализатора энергии электронов. Система была разработана, чтобы объединить три достижения, 1 мэВ пропускной способности beamline, 1 мэВ разрешение анализатора и 1 K температуры образца. Эта цель дала название нашей системе "1-кубе ARPES". Если все три компонента были сведены к минимуму, можно было бы ожидать FWHM ~ 1,4 мэВ. Наши текущие измерения показывают, что общее разрешение порядка 2 МэВ может быть достигнута.
Другой представитель результат нашего исследования электронной структуры сверхпроводника Sr 2 RuO 4 с критической температурой 1,35 К. Этот материал является известным оксид обладает широким спектром интересных физических свойств. Это было впервые обнаружено сверхпроводящих оксидов после купратах 2. Его сверхпроводящее состояние необычное: электроны связаны в пары есть их спины ориентированы в одном направлении. Это так называемый триплет сверхпроводимости. Это STILL остается не очень хорошо понял и основной проблемой является определение симметрии сверхпроводящего параметра порядка. Для того чтобы сделать это, сверхпроводящей щели должна быть определена как функция импульса - точная задача для ARPES. Из-за таких низких температурах, необходимых для сверхпроводимости не были доступны в фотоэмиссионных экспериментов и прежде, не было возможности для решения этой проблемы. Здесь мы попытаемся это сделать. Прежде всего, нужно определить поверхность Ферми. Для этого мы записали много сокращений на различных полярных углов. Некоторые из них приведены для иллюстрации на рисунке 4. Теперь, если мы рассмотрим интенсивности только в окрестности уровня Ферми, и построить ее как функцию двух углов, получим геометрическое место Ферми импульсов, т.е. карта поверхности Ферми. Такая карта поверхности Ферми показано на рисунке 5 вместе с расчетными поверхности Ферми 3. Данное соглашение является очень хорошим, но экспериментальныеДанные показывают многие другие функции. Некоторые из них являются неожиданными и необычными 4. Теперь мы можем попытаться измерить сверхпроводящей щели. Для этого у нас есть записи спектров выше и ниже критической температуры, т.е. 1,35 К. На рисунке 6 мы показываем таких пар спектров. Мы действительно наблюдаем некоторые изменения, совместимые с открытием энергетической щели, но и настоящей резолюции энергии (или, возможно, также температура, которая может быть выше права на поверхности образца) не позволяют сделать однозначный вывод, как для энергетической щели в Sr 2 RuO 4.
Рисунок 1. Схема экспериментальной установки.
Рисунок 2. Левая панель. ЭкзаменPLE фотоэмиссии распределение интенсивности в зависимости от кинетической энергии и углу наклона. Зонной структуры твердых непосредственно видно. Правой панели. Результаты расчетов зонной структуры для того же материала. Теоретические данные взяты из 5.
Рисунок 3. Выполнение экспериментальных конечной станции. Левой панели. Ферми края недавно выпаривают индия фильм. Ближнего панели. Энергии кривой распределения (EDC) в сверхпроводящем образце LiFeAs. Данные взяты из 1. Правой панели. Momentum кривой распределения (MDC) на уровне Ферми ZrTe 3. Ожидаемая общая резолюция энергия системы выражается формулой (1K = 0,0862 мэВ). Фактически перфорированныхrmance системы очень близка к той, которую мы изначально были нацелены на. Нажмите, чтобы увеличить показатель .
Рисунок 4. Энергии-импульса сокращения записаны на разных полярных углов (шаг 10) для Sr 2 RuO 4. Нажмите, чтобы увеличить показатель .
Рисунок 5. Поверхности Ферми карта Sr 2 RuO 4, сделанные с помощью 80 эВ линейно поляризованнымсвет в 1K ~. Нажмите, чтобы увеличить показатель .
Рисунок 6. а, б Типичные спектры, полученные для изучения сверхпроводящей щели Sr 2 RuO 4. Красная стрелка указывает на импульс, соответствующий одной кривой распределения энергии (EDC). T = 970 мК. C, D Сдвиг передовых интегрированных EDC. Momentum окна представлен ширины красной стрелкой. Разрыв соответствует FS точки на полосе вблизи BZ диагонали. Электронной Сдвиг кр EDC в зависимости от температуры и с другой точки на FS. F Типичное поведение температуры энергия является ведущей в непосредственной близости от пересечения двух ФСС.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Discussion
Как было показано выше, реализуется метод очень эффективен при изучении низкоэнергетических электронных структуры монокристаллов. Недавние усовершенствования инструментальных превратились ARPES от простого описания и полосы отображение инструмента в сложных многих тел спектроскопии. Современный эксперимент дает информацию об электронной структуре твердых или нано-объектов с новым уровнем точности. Доступ к поверхности Ферми в случае металлов, энергетических щелей полупроводников и диэлектриков, их состояния поверхности, зонной структуры и импульс зависимости скорости Ферми позволяет характеризовать электронной структуры на общем уровне. Сравнение с Ab-Initio расчетов дает пропускную способность и скорость Ферми перенормировки и тем самым определяет сложность материала с точки зрения силы корреляций. Тонкой структуры вблизи уровня Ферми часто предоставляют возможность обнаружить отпечатки пальцев взаимодействия между электронс и другие степени свободы, как и фононов, плазмонов, спин-колебания и т.д. Систематические исследования зависимости импульса можно определить доминирующую взаимодействия и выделить, например, сопряжение посредником в сверхпроводниках или системы волн плотности. Более тщательные исследования включают определение симметрии параметра порядка, обеспечивая тем самым критическим тесты для существующих теорий или стимулирующие новые подходы на фундаментальном уровне.
Как и в любой экспериментальный метод, есть определенные недостатки. Известно, что фотоэлектроны сильно рассеивается внутри кристалла, тем самым, имея сравнительно короткий неупругого пробега. В результате глубина выхода может быть очень малой, вплоть до нескольких постоянных решетки. Это определяет чувствительность метода к поверхности, а в некоторых случаях электронная структура поверхности, действительно, отличаются от основной массы 6. Тем не менее, ARPES предлагает много инструментов, чтобы контролировать данную ситуацию. Один из йEM является использование различных энергий фотона возбуждения. Как уже отмечалось ранее, для данной энергии фотона можно оценить также компоненты импульса перпендикулярно к поверхности. Соблюдается периодических структур в ARPES спектров позволяют определить абсолютную к г и соответствующую резолюцию импульс дает неопределенность этой величины. Таким образом экспериментальное значение глубина выхода может быть оценена по δ принцип неопределенности к г * δ г ~ 1. Следующий инструмент для контроля поверхностной чувствительности метода является переменной поляризации света. Было показано ранее, что с помощью циркулярно поляризованного света можно различать поверхностный и объемный вклад в фотоэмиссии сигнала 7. Еще одним преимуществом использования различных поляризаций и энергии фотонов выступил источника синхротронного излучения является возможностьотделить эффекты матричного элемента от подлинных особенностей спектральной функции. Матричный элемент вероятности перехода, который может подавлять фотоэмиссии сигнала в отдельных регионах импульсном пространстве и в результате неправильного толкования 8-10 ARPES спектров.
Очевидно, что метод не очень подходит для сильно 3D материалов, которые трудно расщеплять на месте и получить атомарно-чистых и плоских поверхностей. Наконец, ARPES на изоляторах намного сложнее, так как необходимо, чтобы компенсировать зарядка происходит, потому что поток исходящих электроны не могут быть компенсированы электрический контакт с держателем образца 11.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Disclosures
Нет конфликта интересов объявлены.
Acknowledgments
Мы выражаем глубокую признательность помощью Рольф Follath, Roland Хьюбел, К. Мелер, Дмитрий Inosov, Йорг Финк, Андреас Koitzsch, Бернд Бюхнера, Андрей Varykhalov, Эмиль Rienks, Оливер Рейдер, Setti Thirupathaiah, Денис Vyalikh, Сергей Молодцов, Клеменс Laubschat, Рамона Вебер, Герман Dürr, Вольфганг Эберхард, Christian Jung, Томас Блюм, Герд Reichardt, Дэвид Батчелор, Кай Godehusen, Мартин Knupfer, Стефан Leßny, Дирк Lindackers, Стефан Леже, Ральф Voigtländer, Ронни Schönfelder, который задумал "1-кубе" проект , спроектирована, изготовлена и введена в эксплуатацию beamline и конечных станций, а также при организационной и поддержка пользователей.
В рамках проекта "1-кубе ARPES" была осуществлена за счет гранта BMBF "высокого разрешения ARPES", а также непосредственно BESSYII и IFW-Dresden. Данная работа выполнена при поддержке DFG приоритетных программ SPP1458, предоставляет 654/1-1 З.А., BO1912/3-1 и BO1912/2-2. ЕС и BPD-йАНК факультете естественных наук в университете Йоханнесбурга для финансирования поездки. AV, RF и MC признать поддержки со стороны ЕС -FP7/2007-2013 под грантового соглашения N. 264098 - МАМА.
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| Single crystals of ZrTe3 and TiSe2 | grown by Dr Helmut Berger, EPFL, Lausanne | ||
| Single crystals of Sr2RuO4 | grown by the group of Dr Antonio Vecchione | ||
| SAMPLES ZrTe3, TiSe2, Sr2RuO4 |
|||
References
- Borisenko, S. V. One-Sign Order Parameter in Iron Based Superconductor. Symmetry. 4, 251-264 (2012).
- Maeno, Y., Hashimoto, H., Yoshida, K., Nishizaki, S., Fujita, T., Bednorz, J. G., Lichtenberg, F. Superconductivity in a layered perovskite without copper. Nature (London). 372, 532 (1994).
- Singh, D. J. Relationship of Sr2RuO4 to the superconducting layered cuprates. Phys. Rev. B. 52, 1358 (1995).
- Zabolotnyy, V. B. Surface and bulk electronic structure of the unconventional superconductor Sr2RuO4: unusual splitting of the β band. New Journal of Physics. 14, 63039 (2012).
- Stöwe, K., Wagner, F. Crystal Structure and Calculated Electronic Band Structure of ZrTe3. Journal of Solid State Chemistry. 138, 160-168 (1998).
- Zabolotnyy, V. B. Momentum and temperature dependence of renormalization effects in the high-temperature superconductor YBa2Cu3O7-δ. Phys. Rev. B. 76, 064519 (2007).
- Zabolotnyy, V. B. Disentangling surface and bulk photoemission using circularly polarized light. Phys. Rev. B. 76, 024502 (2007).
- Kordyuk, A. A., Borisenko, S. V., Kim, T. K., Nenkov, K. A., Knupfer, M., Fink, J., Golden, M. S., Berger, H., Follath, R. Origin of the Peak-Dip-Hump Line Shape in the Superconducting-State (π,0) Photoemission Spectra of Bi2Sr2CaCu2O8. Phys. Rev. Lett. 89, 077003 (2002).
- Inosov, D. S., Fink, J., Kordyuk, A. A., Borisenko, S. V., Zabolotnyy, V. B., Schuster, R., Knupfer, M., B?chner, B., Follath, R., D?rr, H. A., Eberhardt, W., Hinkov, V., Keimer, B., Berger, H. Momentum and Energy Dependence of the Anomalous High-Energy Dispersion in the Electronic Structure of High Temperature Superconductors. Phys. Rev. Lett. 99, 237002 (2007).
- Inosov, D. S., Schuster, R., Kordyuk, A. A., Fink, J., Borisenko, S. V., Zabolotnyy, V. B., Evtushinsky, D. V., Knupfer, M., B?chner, B., Follath, R., Berger, H. Excitation energy map of high-energy dispersion anomalies in cuprates. Phys. Rev. B. 77, 212504 (2008).
- Hüfner, S. Photoelectron Spectroscopy, Principles and Applications. , 2nd Edition, Springer Verlag. Heidelberg. (1996).
