Summary
L'obiettivo generale di questo metodo è quello di determinare la bassa energia struttura elettronica dei solidi a ultra-bassa temperatura con angolo-Resolved spettroscopia di fotoemissione con radiazione di sincrotrone.
Abstract
Le proprietà fisiche di un materiale è definita dalla sua struttura elettronica. Elettroni nei solidi sono caratterizzati da energia (ω) e l'intensità (k) e la probabilità di trovare in un particolare stato determinato con ω e k è descritta dalla funzione spettrale A (k, ω). Questa funzione può essere misurata direttamente in un esperimento basato sul ben noto effetto fotoelettrico, per la spiegazione di cui Albert Einstein ha ricevuto il Premio Nobel nel 1921. L'effetto fotoelettrico la luce brillava su una superficie espelle elettroni dal materiale. Secondo Einstein, risparmio energetico permette di determinare l'energia di un elettrone all'interno del campione, purché l'energia del fotone di luce e l'energia cinetica del fotoelettrone uscita sono noti. Conservazione del momento rende anche possibile stimare k relativo al momentum del fotoelettrone misurando l'angolo al quale la fotoelettroni lasciato la superficie. La versione moderna di questa tecnica è chiamata spettroscopia di fotoemissione Angolo-Resolved (ARPES) e sfrutta due leggi di conservazione al fine di determinare la struttura elettronica, vale a dire energia e quantità di moto degli elettroni all'interno del solido. Al fine di risolvere i dettagli cruciali per la comprensione dei problemi attuali della fisica della materia condensata, tre quantità devono essere ridotti al minimo: * incertezza energia del fotone, l'incertezza in energia cinetica dei fotoelettroni e la temperatura del campione.
Nel nostro approccio si combinano tre successi recenti nel campo della superficie di sincrotrone scienze radiologiche, e la criogenia. Usiamo radiazione di sincrotrone con energia del fotone accordabile contribuendo un'incertezza dell'ordine di 1 MeV, un analizzatore di energia di elettroni che rileva l'energia cinetica con una precisione dell'ordine di 1 meV e He 3 criostato which ci permette di mantenere la temperatura del campione sotto di 1 K. Discutiamo i risultati ottenuti su esemplari di cristalli singoli di Sr 2 RuO 4 e alcuni altri materiali. La struttura elettronica di questo materiale può essere determinato con una chiarezza senza precedenti.
Introduction
Oggi ARPES è ampiamente usato per determinare la struttura elettronica dei solidi. Solitamente, diverse varianti di questo metodo sono definiti dalla sorgente della radiazione necessaria per eccitare gli elettroni. Usiamo radiazione di sincrotrone poiché offre un'opportunità unica per sintonizzare la polarizzazione e l'energia del fotone di eccitazione in un'ampia gamma di energie ed è caratterizzato da alta intensità, piccola larghezza di banda (incertezza in energia hn) e può essere concentrata in un fascio stretto di raccogliere fotoelettroni da un punto di poche decine di micron. La radiazione di sincrotrone è generato in anelli di accumulazione di elettroni costringendo gli elettroni che circolano sul ring con una energia dell'ordine di 2 GeV ** di passare attraverso accordi periodiche di forti magneti (ondulatori). Il campo magnetico deflette gli elettroni e quando tali elettroni veloci cambiare la loro direzione emettono radiazioni. Proprio questa radiazione è quindi diretto nella linea di luce cosiddetta dove viene ulteriormente monochromatizedda un reticolo di diffrazione e focalizzata sulla superficie del campione da specchi diversi. Ci sono molti tali impianti in tutto il mondo. Il nostro fine-stazione si trova in una delle linee di luce di anello di accumulazione BESSY che appartiene al Helmholtz-Zentrum Berlin.
Il cuore di questa struttura ARPES è l'analizzatore di elettroni energia (Figura 1). Poiché ci interessa sia l'energia cinetica e l'angolo a cui gli elettroni lasciare la superficie, è molto comodo per rilevare in una misurazione. Un principio molto semplice rende questo approccio una realtà. Come in un esperimento di base con una lente ottica, che si concentra un'onda piana nel punto del piano focale posteriore quindi eseguire spaziale di trasformazione di Fourier, gli elettroni lenti ottiche progetti elettroni che ha lasciato la superficie ad angolo particolare ad un punto del piano focale ( la figura 1). In tal modo si accede al reciproco, slancio cioè, lo spazio. La distance dalla direzione in avanti nel piano focale corrisponde all'angolo e quindi la quantità di moto del fotoelettrone. Ora gli elettroni devono essere analizzati in termini di energia. A questo scopo la fenditura di ingresso dell'analizzatore emisferica è posto esattamente nel piano focale della lente ottica dell'elettrone. Tensioni sui due emisferi sono scelti in modo tale che gli elettroni solo con particolare energia cinetica (passare energia) sarà guidato esattamente al centro di due emisferi e terreni sulla linea centrale del rivelatore bidimensionale. Quelli che sono più veloci ha colpito il rivelatore più vicino al emisfero esterno, quelle che sono più lenti sarà deviato verso l'emisfero interno. In tal modo si può ottenere la distribuzione di intensità fotoemissione in funzione dell'angolo di energia cinetica e simultaneamente.
Il vantaggio principale del nostro approccio rispetto ai metodi esistenti è l'uso di He 3 cryomanipulator. Ci sono almeno due ragioni per portare out le misurazioni a basse temperature. Maggiore è la temperatura del materiale, il più sbiadita stati elettronici diventano in energia e momento. Per determinare la struttura elettronica con alta precisione questa temperatura ampliamento deve essere evitata. Inoltre, molte proprietà fisiche dipendono dalla temperatura, alcuni fenomeni ordinazione fissati a basse temperature e la conoscenza della struttura elettronica nello stato fondamentale del sistema, cioè a T = 0, è di fondamentale importanza. Uno dei modi più efficaci per raffreddare il campione fino a decimi di Kelvin è per liquefare He 3 gas. In molti esperimenti raggiungono temperature sub-Kelvin non è un problema, poiché la radiazione termica, il nemico principale di ultra-basse temperature, può essere protetto in maniera efficace. Sfortunatamente, questo non è il caso in esperimenti di fotoemissione. Abbiamo bisogno di fornire l'accesso gratuito per la luce in entrata e in uscita elettroni. Questo è realizzato da feritoie appositamente progettati in tre rascudi diazione, con diverse temperature. Al fine di compensare il carico termico causato dal fascio di fotoni e temperatura ambiente radiazione, la potenza di raffreddamento del criostato deve essere molto elevata. Ciò si ottiene la velocità di pompaggio molto grande di due pompe che riducono la pressione del vapore sopra il liquido He 3, raffreddando così il dito freddo e campione. Le specifiche di progettazione del nostro sistema He 3 rendono la più potente in tutto il mondo. E 'forse l'unico posto sul pianeta dove si può vedere una superficie di 1 K fredda attraverso una finestra temperatura ambiente, il "più freddo visibile".
Il disegno dell'esperimento fotoemissione moderna è mostrato in Figura 1. Il fascio di sincrotrone (tratteggiata linea verde) illumina la superficie di 1 K a freddo del campione e fotoelettroni eccita. Elettroni vengono proiettati sul fenditura di ingresso dell'analizzatore emisferica, ordinati in termini di angolo di tracce (giallo, magenta e ciano corrispondono differeangoli di inclinazione NT) e quindi vengono analizzati in termini di energia cinetica. Figura 2 mostra la distribuzione tipica intensità in funzione dell'angolo di inclinazione e di energia cinetica. Ad una distribuzione di intensità è infatti previsto il confronto con i calcoli banda struttura di questo materiale mostra (pannello destro). Questa è la nostra finestra nello spazio reciproco.
Attraverso la scansione tensioni sulla lente e emisferi e ruotando il campione attorno all'asse verticale (angolo polare) siamo in grado di esplorare la vasta gamma energia di legame e vaste regioni dello spazio reciproco con dettagli senza precedenti. In particolare, riportando intensità al livello di Fermi in funzione di entrambe le componenti del moto in piano, calcolata da angoli di inclinazione e polari, abbiamo accesso diretto alla superficie di Fermi (FS).
* Sotto "incertezza" si comprende la miglior stima dello sperimentatore di quanto una quantità sperimentale potrebbe essere dal "verovalore ".
** Il basso consumo energetico anello può avere una energia di ~ 0.8 GeV, ad alta energia one - fino a 8 GeV.
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Protocol
1. Montaggio del campione
- Questo esperimento utilizza radiazioni di sincrotrone prodotta dal anello di accumulazione BESSY di Helmholtz-Zentrum Berlin. I fotoni viaggiano linea di luce per il nostro fine-stazione in cui è montato un campione.
- Iniziare con un singolo cristallo del materiale da esaminare, qui ruthenate stronzio. Usare base di argento epossidica per incollare il campione di supporto del campione. La base di argento epossidica garantisce un buon contatto termico ed elettrico.
- Colla di alluminio top-post alla superficie del cristallo singolo. Il top-post sarà utilizzato per scindere il campione in ultra-alto vuoto per esporre una superficie atomicamente pulita.
- Montare il supporto del campione nella serratura carico.
2. Il raggiungimento di ultra-alto vuoto e di isolamento termico
- Iniziare evacuare la serratura carico per minimizzare la contaminazione del ultra-camera ad alto vuoto.
- Monitorare la pressione. Una volta che una pressione di circa 10 -8 mbar è stataraggiunto, il trasferimento del gruppo alla camera di preparazione, e successivamente al principale dito chamber.The freddo e supporto del campione sono stati progettati appositamente per garantire il contatto ottimale termico con il piatto elio.
- Queste versioni dimostrative mostrano come questo si ottiene utilizzando superfici coniche per aumentare l'area di contatto. Le superfici coniche sono premuti uno contro l'altro e il supporto del campione e dito freddo sono saldamente fissati mediante un dado e bullone di titanio.
3. Posizionamento e di raffreddamento del campione
- Il passo successivo è quello di orientare il campione all'interno del dito freddo lungo l'azimut utilizzando il braccio di trasferimento. Fissare la posizione del campione stringendo il dado mentre si applica una controspinta con il braccio di supporto fissato al lato opposto della camera.
- Cleave il campione spostando il manipolatore verso l'alto in modo che il top-post viene rimosso mediante interazione con il braccio di supporto.
- Con l'otturatore chiuso fascio, spostare il campione in posizione nella linea di luce utilizzando il manipolatore. Una volta che il campione è a posto, assicurarsi che i cryoshields vengono chiusi correttamente.
- Iniziare a pompare il 1-K pentola e far circolare il gas elio-3 per raffreddare il campione alla temperatura di base. La temperatura viene misurata vicino al campione e non cambia durante l'esperimento.
- Aprire l'otturatore del fascio linea di luce. Utilizzare le viti micrometriche sull'apparecchio per regolare la posizione del campione in modo che sia a fuoco della lente dell'analizzatore. Questa regolazione è fondamentale.
4. Raccolta dei dati
- Una volta che l'installazione è pronto, passare alla modalità angolo risolto dell'analizzatore e registrare lo spettro in modalità sweep. Questo genererà dati bidimensionali energia angolo trame.
- Costruire una mappa superficie di Fermi utilizzando i dati. Selezionare angoli polari che corrispondono ai passaggi a livello di Fermi per lo studio della superconducting divario di ruthenate stronzio.
- Rilevamento ad alta risoluzione spettri agli angoli scelti polari sopra e al di sotto della temperatura di transizione del superconduttore stronzio ruthenate per investigare il comportamento del gap superconduttore.
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Representative Results
L'ultra-basse temperature della nostra configurazione con l'alta risoluzione della linea di luce e analizzatore ci permettono di registrare spettri ad altissima risoluzione complessiva. Questo è illustrato nella figura 3. Il test usuale della risoluzione energetica è misurare la larghezza del bordo Fermi di un metallo. In questo caso è un film appena evaporato indio. La larghezza a mezzo massima (FWHM) della gaussiana, che quando convoluta con il passo-funzione descrive appunto il bordo, è dell'ordine di 2 meV. Di maggiore importanza per gli studi dettagliati della bassa energia struttura elettronica dei solidi è lo spettro angolo risolto della funzione disperdente. Un tale esempio è illustrato nel pannello centrale della figura 3. Un picco molto forte superconduttore si osserva negli base di ferro LiFeAs superconduttori 1, che rappresenta uno dei più brillanti caratteristiche mai rilevati da ARPES. Lo stesso vale per la risoluzione di moto. La FWHM di 0,23 ° è la record valore per la modalità gamma angolare di analizzatori di energia degli elettroni. Il sistema è stato progettato per combinare tre successi, 1 meV larghezza di banda della linea di luce, risoluzione di 1 meV dell'analizzatore e 1 K della temperatura del campione. Questo obiettivo ha dato il nome al nostro sistema "1-cubo ARPES". Se tutti e tre i componenti sono stati ridotti al minimo, ci si aspetterebbe la FWHM ~ 1.4 meV. Le nostre misurazioni attuali indicano che la risoluzione complessiva dell'ordine di 2 meV può essere raggiunto.
Un altro risultato rappresentativo è la nostra indagine della struttura elettronica del superconduttore Sr 2 RuO 4 con temperatura critica 1,35 K. Questo materiale è un noto ossido di possedere un ampio spettro di interessanti proprietà fisiche. E 'stato il primo ossido superconduttore scoperto dopo la cuprati 2. Suo stato superconduttore è insolito: elettroni accoppiati a coppie hanno i loro spin orientati nella stessa direzione. Questa è la superconduttività tripletta cosiddetto. E 'still non rimane ben compreso e il problema principale è quello di definire la simmetria del parametro ordine superconduttivo. Per fare questo, il gap di energia superconduttore deve essere determinato in funzione della quantità di moto - l'operazione esatta per ARPES. Poiché tali basse temperature necessarie per la superconduttività non erano accessibili in esperimenti di fotoemissione prima, non è stato possibile risolvere questo problema. Qui facciamo un tentativo di farlo. Prima di tutto, si deve determinare la superficie di Fermi. A questo scopo abbiamo registrato molti tagli a diversi angoli polari. Alcuni di loro sono riportati a scopo illustrativo nella Figura 4. Ora, se consideriamo intensità solo in prossimità del livello di Fermi, e tracciare come una funzione di due angoli, otterremo il locus di Fermi momenti, cioè la superficie di Fermi mappa. Tale mappa superficie di Fermi è mostrato in Figura 5 con la superficie calcolata Fermi 3. L'accordo è molto buono, ma la sperimentazionedati mostrano molte altre caratteristiche. Alcuni di loro sono inaspettati e inusuali 4. Ora possiamo provare a misurare il gap superconduttore. Per questo dobbiamo registrare gli spettri di sopra e al di sotto della temperatura critica, cioè 1,35 K. In figura 6 si mostra tali coppie di spettri. Abbiamo infatti osservare alcuni cambiamenti, compatibili con l'apertura del gap di energia, ma anche la risoluzione di energia presente (o forse anche la temperatura, che può essere superiore destra alla superficie del campione) non permette di trarre una conclusione definita come per il gap di energia in Sr 2 RuO 4.
Figura 1. Schema del setup sperimentale.
Figura 2. Pannello sinistro. Exampio della distribuzione di intensità fotoemissione in funzione dell'energia cinetica e angolo. La struttura a bande del solido è direttamente visibile. Pannello di destra. Risultati dei calcoli di struttura di banda per lo stesso materiale. Dati teorici sono presi da 5.
Figura 3. Andamento del fine-stazione sperimentale. Pannello sinistro. Bordo Fermi di appena evaporato film di indio. Pannello Oriente. Curva di distribuzione di energia (EDC) in un campione superconduttore di LiFeAs. I dati sono tratti da 1. Pannello di destra. Curva di distribuzione Momentum (MDC) al livello di Fermi di ZrTe 3. Anticipata risoluzione energetico complessivo del sistema è espressa dalla formula (1K = 0,0862 meV). Il perfo effettivormance del sistema è molto vicino a quello che inizialmente destinato per. Clicca qui per ingrandire la figura .
Figura 4. Energia-quantità di moto tagli registrati in diversi angoli polari (punto 10) per la Sr 2 RuO 4. Clicca qui per ingrandire la figura .
Figura 5. Superficie mappa Fermi di Sr 2 RuO 4 scattate con 80 eV linearmente polarizzatiluce a 1K ~. Clicca qui per ingrandire la figura .
Figura 6. a, b spettri Tipica presa di studiare il gap superconduttore di Sr 2 RuO 4. Freccia rossa indica l'impulso corrispondente ad una singola curva di distribuzione dell'energia (EDC). T = 970 mK. C, d Spostamento del bordo d'attacco della CED integrato. Finestra di moto è rappresentato dalla larghezza della freccia rossa. Il divario corrisponde ad un punto FS sulla banda vicino alla diagonale BZ. E spostamento della EDC kF in funzione della temperatura da un altro punto della FS. Temperatura f comportamento tipico dell'energia di legame del bordo d'attacco in prossimità della incrocio di due SdF.
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Discussion
Come mostrato sopra, il metodo implementato è molto efficace nello studio della bassa energia struttura elettronica di cristalli singoli. Recenti miglioramenti strumentali hanno trasformato ARPES da una caratterizzazione semplice e banda-strumento di mappatura in un sofisticato molti corpi spettroscopia. Un esperimento moderna fornisce informazioni sulla struttura elettronica di un solido o un nano-oggetto con un nuovo livello di precisione. Accedere alla superficie di Fermi, nel caso di un metallo, gap di energia di semiconduttori e isolanti, i loro stati di superficie, strutture banda e momentum velocità dipendenti Fermi permette di caratterizzare la struttura elettronica a livello generale. Confronto con calcoli ab-initio rendimenti banda e velocità Fermi renormalizations e quindi determina la complessità del materiale in termini di intensità delle correlazioni. Strutture fini vicino al livello di Fermi spesso forniscono la possibilità di rilevare le impronte digitali di interazione elettrons e altri gradi di libertà, come fononi, plasmoni, spin-fluttuazioni studi momentum ecc sistematici dipendenti possono identificare l'interazione dominante e individuare, per esempio, un mediatore di accoppiamento in superconduttori o sistemi onda di densità. Indagini più approfondite comportare la determinazione della simmetria del parametro d'ordine, fornendo così prove critiche per le teorie esistenti o nuovi approcci stimolanti a livello fondamentale.
Come in ogni metodo sperimentale, ci sono alcuni inconvenienti. È noto che fotoelettroni sono fortemente disperse all'interno del cristallo, avendo quindi un anelastico relativamente breve cammino libero medio. Come risultato, la profondità di fuga può essere molto piccolo, fino a diverse costanti reticolari. Questo definisce la sensibilità del metodo in superficie e in alcuni casi la struttura elettronica della superficie è effettivamente diverso dal bulk 6. Tuttavia, ARPES offre molti strumenti per controllare la situazione. Uno dei them è l'uso di varie energie dei fotoni di eccitazione. Come è stato detto in precedenza, per una data energia del fotone è possibile stimare anche la componente di moto perpendicolare alla superficie. Osservato strutture periodiche in ARPES spettri permettono di determinare in assoluto k z e la risoluzione dà slancio corrispondente incertezza di questa quantità. In tal modo il valore sperimentale della profondità fuga può essere stimata dal principio di indeterminazione k δ δ z * z ~ 1. L'utensile successivo per controllare la sensibilità del metodo di superficie è variabile polarizzazione della luce. È stato dimostrato in precedenza che utilizza luce polarizzata circolarmente è possibile distinguere tra superficie e contributi rinfusa al segnale di fotoemissione 7. Un altro vantaggio di usare varie polarizzazioni e le energie dei fotoni fornita dalla sorgente di luce di sincrotrone è la possibilità didistinguere gli effetti degli elementi della matrice dalle caratteristiche originali della funzione spettrale. L'elemento di matrice è una probabilità di transizione in grado di sopprimere il segnale di fotoemissione in determinate regioni dello spazio di moto e di interpretazioni scorrette di 8-10 spettri delle ARPES.
Ovviamente, il metodo non è molto adatto per materiali fortemente 3D, che sono difficili da scindere in situ ed ottenere superfici atomicamente pulite e piatta. Infine, ARPES su isolatori è molto più complicato poiché è necessario compensare la carica avviene perché il flusso di elettroni in uscita non può essere compensato da un contatto elettrico con il porta-campioni 11.
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Disclosures
Nessun conflitto di interessi dichiarati.
Acknowledgments
Noi riconosciamo con gratitudine l'aiuto di Rolf Follath, Roland Hübel, K. Möhler, Dmytro Inosov, Jörg Fink, Andreas Koitzsch, Bernd Büchner, Andrei Varykhalov, Emile Rienks, Oliver Rader, Setti Thirupathaiah, Denis Vyalikh, Sergey Molodtsov, Clemens Laubschat, Ramona Weber, Hermann Dürr, Wolfgang Eberhardt, Christian Jung, Thomas Blume, Gerd Reichardt, David Batchelor, Kai Godehusen, Martin Knupfer, Stefan Leßny, Lindackers Dirk, Stefan Leger, Ralf Voigtländer, Ronny Schönfelder, che ha concepito il progetto "1-cubo" , progettato, costruito e commissionato la linea di luce e di fine-stazione e fornito supporto organizzativo e degli utenti.
Il progetto "1-cubo ARPES" è stato finanziato dal BMBF borsa di studio "più alta risoluzione ARPES" e direttamente da BESSYII e IFW-Dresda. Questo lavoro particolare è stato sostenuto dal programma prioritario DFG SPP1458, concede ZA 654/1-1, BO1912/3-1 e BO1912/2-2. CE e BPD °ank la Facoltà di Scienze presso l'Università di Johannesburg per il finanziamento di viaggio. AV, RF e MC riconoscere il sostegno della -FP7/2007-2013 dall'UE nell'ambito convenzione di sovvenzione N. 264098 - MAMA.
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| Single crystals of ZrTe3 and TiSe2 | grown by Dr Helmut Berger, EPFL, Lausanne | ||
| Single crystals of Sr2RuO4 | grown by the group of Dr Antonio Vecchione | ||
| SAMPLES ZrTe3, TiSe2, Sr2RuO4 |
|||
References
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