Summary
מאמר זה מציג מסלול חדשני ונוח לסינתזה של חומר מרוכב מסוג Fe2O3/faujasite (FAU) מאדמה אדומה. פרמטרי הסינתזה המפורטים כווננו היטב. החומר המרוכב המתקבל יכול לשמש לתיקון יעיל של מים מזוהמים במתכות כבדות, מה שמעיד על היישומים הפוטנציאליים שלו בהנדסת סביבה.
Abstract
מים כבדים מזוהמים במתכות מדאיגים מאוד את בריאות האדם ואת הסביבה האקולוגית. טכניקות תיקון מים באתרן המתאפשרות על ידי חומרי ספיחה יעילים ביותר הן בעלות חשיבות רבה בנסיבות אלה. מבין כל החומרים המשמשים לתיקון מים, ננו-חומרים מבוססי ברזל וחומרים נקבוביים הם בעלי עניין רב, ונהנים מתגובתיות חמצון-חיזור עשירה ותפקוד ספיחה. כאן, פיתחנו פרוטוקול facile להמרה ישירה של האדמה האדומה המתפשטת באופן נרחב בדרום סין כדי לייצר את החומר המרוכב מסוג Fe2O3/faujasite (FAU).
הליך הסינתזה המפורט ופרמטרים של סינתזה, כגון טמפרטורת התגובה, זמן התגובה ויחס Si/Al בחומרי הגלם, כווננו בקפידה. החומרים המרוכבים המסונתזים מראים יכולת ספיחה טובה עבור יוני מתכת כבדה טיפוסיים. עם 0.001 גרם/מ"ל Fe2O3/FAU של חומר מרוכב זאוליט שנוסף לתמיסות מימיות מזוהמות שונות של מתכות כבדות (loid) (סוג יחיד של ריכוז מתכות כבדות (loid): 1,000 מ"ג/ל' [ppm]), יכולת הספיחה הוכחה כ-172, 45, 170, 40, 429, 693, 94 ו-133 מ"ג/גרם עבור Cu (II), Cr (III), Cr (VI), כמו (III), Cd (II), Pb (II), Zn (II) ו Ni (II) הסרה, בהתאמה, אשר ניתן להרחיב עוד יותר עבור מים מזוהמים מתכת כבדה ושיקום הקרקע.
Introduction
מתכות כבדות מפעילויות אנתרופוגניות וטבעיות נמצאות בכל מקום בסביבת האוויר, המים והקרקע1. הם בעלי ניידות גבוהה ורעילות, ומהווים סיכון בריאותי פוטנציאלי לבני אדם על ידי מגע ישיר או באמצעות הובלת שרשרת מזון2. מים חיוניים לחיי האדם מכיוון שהם חומרי ההזנה של כל משפחה. שיקום בריאות המים הוא חיוני. לכן, יש חשיבות רבה לירידה בניידות ובזמינות הביולוגית של מתכות כבדות רעילות במים. כדי לשמור על בריאות טובה במים, חומרים לתיקון מים, כגון ביו-פחם, חומרים על בסיס ברזל וזאוליט, ממלאים תפקיד חיוני בשיתוק או בהסרה של מתכות כבדות מסביבות מימיות 3,4,5.
זאוליטים הם חומרים גבישיים מאוד עם נקבוביות ותעלות ייחודיות במבנים הגבישיים שלהם. הם מורכבים מ-TO4 טטרהדרות (T הוא האטום המרכזי, בדרך כלל Si, Al או P) המחוברים על ידי אטומי O משותפים. מטען פני השטח השלילי והיונים הניתנים להחלפה בנקבוביות הופכים אותו לספיחה פופולרית ללכידת יונים, אשר נעשה בה שימוש נרחב במים מזוהמים במתכות כבדות ובשיקום הקרקע. מנגנוני התיקון המעורבים בהסרת מזהמים על ידי זאוליטים, הנהנים מהמבנים שלהם, כוללים בעיקר קשרים כימיים6, אינטראקציה אלקטרוסטטית על פני השטח7 וחילופי יונים8.
לזאוליט מסוג Faujasite (FAU) יש נקבוביות גדולות יחסית, עם קוטר נקבוביות מקסימלי של 11.24 Å. זה מראה יעילות גבוהה ויישומים רחבים להסרת מזהמים 9,10. בשנים האחרונות הוקדש מחקר מקיף לפיתוח רוטינות ירוקות וזולות לסינתזה של זאוליטים, כגון שימוש בפסולת מוצקה תעשייתית11 כחומר גלם לאספקת מקורות סיליקון ואלומיניום, או אימוץ מתכונים נטולי חומרים מכוונים12. הפסולת המוצקה החלופית המדווחת שיכולה להיות מקורות סיליקון ואלומיניום כוללת פחםגנגה 13, אפר פחם11, מסננות מולקולריות פסולת 14, פסולת כרייה ומטלורגיה15, קרקע נטושה הנדסית8 וקרקע חקלאית6 וכו '.
כאן, אדמה אדומה, חומר עשיר בסיליקון ובאלומיניום בשפע וקל להשגה, אומצה כחומר הגלם, וגישת כימיה ירוקה פותחה עבור סינתזת חומרים מרוכבים מסוג Fe2O3/FAU (איור 1). פרמטרי הסינתזה המפורטים כווננו היטב. החומר המסונתז מראה יכולת אימוביליזציה גבוהה לתיקון מים מזוהמים במתכות כבדות. המחקר הנוכחי צריך להיות מאלף עבור חוקרים קשורים המעוניינים בתחום זה להשתמש בקרקע כחומר גלם לסינתזה של חומרים אקולוגיים.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Protocol
1. איסוף חומרי גלם וטיפול בהם
- אוסף אדמה אדומה
- לאסוף את האדמה האדומה. מסירים את השכבה העליונה באורך 30 ס"מ של הקרקע המכילה צמחים ושאריות חומר אורגני.
הערה: בניסוי זה, האדמה האדומה נאספה בקמפוס של האוניברסיטה הדרומית למדע וטכנולוגיה (SUSTech), שנזן, גואנגדונג, סין (113°59' E, 22°36' N).
- לאסוף את האדמה האדומה. מסירים את השכבה העליונה באורך 30 ס"מ של הקרקע המכילה צמחים ושאריות חומר אורגני.
- טיפול בקרקע אדומה
- יש לייבש באוויר את האדמה האדומה שנאספה בטמפרטורת החדר ולסנן אותה דרך מסננת של 30 רשת. מסירים את רוב האבנים והעלים הגדולים. מדוד את ריכוז המתכת הכבדה (loid) (טבלה 1) בקרקע האדומה באמצעות ספקטרומטריית מסת פלזמה מצומדת אינדוקטיבית (ICP-MS)16 כדי לוודא שלא נוצר זיהום לא רצוי.
הערה: מסננת עם חורים קטנים מומלצת מכיוון שמעט חפצים גדולים שאינם מכילים סיליקון או אלומיניום יהיו בחומר הגלם. כאן, מסננת 30 רשת מספיקה כדי לטפל בחומר הגלם בניסוי זה.
- יש לייבש באוויר את האדמה האדומה שנאספה בטמפרטורת החדר ולסנן אותה דרך מסננת של 30 רשת. מסירים את רוב האבנים והעלים הגדולים. מדוד את ריכוז המתכת הכבדה (loid) (טבלה 1) בקרקע האדומה באמצעות ספקטרומטריית מסת פלזמה מצומדת אינדוקטיבית (ICP-MS)16 כדי לוודא שלא נוצר זיהום לא רצוי.
2. סינתזת זאוליט מסוג Fe2O3/FAU
- הכנת אבקת תערובת אלקלית
- שוקלים 5 גרם של אדמה אדומה שטופלה מראש, 1 גרם של SiO2, ו 7.63 גרם של NaOH, ומוסיפים אותם לטיט אגת טבעי. טוחנים אותם במשך 2-3 דקות לאבקה דקה. ודא שהלחות היחסית במעבדה היא 65%-72%.
הערה: היזהר מזמן הטחינה מכיוון ש- NaOH הוא היגרוסקופי מאוד. הוא יכול לספוג בקלות מים מאווירת האוויר. אבקה אלקלית לחה בינונית היא חיונית לשלב הבא של הניסוי. זמן הטחינה קשור ללחות במעבדה.
- שוקלים 5 גרם של אדמה אדומה שטופלה מראש, 1 גרם של SiO2, ו 7.63 גרם של NaOH, ומוסיפים אותם לטיט אגת טבעי. טוחנים אותם במשך 2-3 דקות לאבקה דקה. ודא שהלחות היחסית במעבדה היא 65%-72%.
- היתוך/הפעלה אלקליים
- מעבירים את תערובת האלקליות לתוחם כור טפלון של 100 מ"ל ללא כיסוי חיצוני מפלדת אל-חלד. מחממים אותו בתנור של 200 מעלות צלזיוס למשך שעה.
הערה: מטרת שלב זה היא לעשות שימוש בבסיס החזק NaOH כדי להפעיל את קשר Si-O ואת קשר Al-O17 כך שאטומי Al, Si ו- O ירכיבו מחדש כדי ליצור את הזאוליט האלומיניום הרצוי.
- מעבירים את תערובת האלקליות לתוחם כור טפלון של 100 מ"ל ללא כיסוי חיצוני מפלדת אל-חלד. מחממים אותו בתנור של 200 מעלות צלזיוס למשך שעה.
- הכנת מבשר זאוליט
- הוסף 60 מ"ל של מים שעברו דה-יוניזציה לתוחם הכור טפלון המכיל את תערובת אלקלית מופעלת. מוסיפים מוט ערבוב בגודל המתאים ומערבבים את התערובת ב-600 סל"ד על המערבל המגנטי במשך 3 שעות ב-25 מעלות צלזיוס. המתן ג'ל הומוגני שייווצר כמבשר זאוליט18.
- התגבשות
- מעבירים את הג'ל ההומוגני לתוך אוטוקלאב מפלדת אל-חלד של 100 מ"ל ומחממים את הג'ל בתנור של 100 מעלות צלזיוס למשך 12 שעות. המתן עד שהתנור יתקרר לטמפרטורת החדר לאחר תוכנית הקירור המוגדרת כברירת מחדל כדי לפתוח את דלת התנור ולהוציא את האוטוקלב החוצה.
הערה: האוטוקלב מייצר לחץ גבוה בטמפרטורות גבוהות כדי להגביר את תהליך ההתגבשות. המתן תמיד עד שהוא יגיע לטמפרטורת החדר כדי למנוע פיצוץ שנוצר בלחץ גבוה.
- מעבירים את הג'ל ההומוגני לתוך אוטוקלאב מפלדת אל-חלד של 100 מ"ל ומחממים את הג'ל בתנור של 100 מעלות צלזיוס למשך 12 שעות. המתן עד שהתנור יתקרר לטמפרטורת החדר לאחר תוכנית הקירור המוגדרת כברירת מחדל כדי לפתוח את דלת התנור ולהוציא את האוטוקלב החוצה.
- לשטוף את zeolite המתקבל עם מים deionized מספר פעמים עד pH הפתרון קרוב ל 7. השתמש בצנטריפוגה כדי להפריד בין המוצק לנוזל, ואסוף את המוצק בתחתית צינור הצנטריפוגה בגודל 50 מ"ל. לבסוף, מייבשים את המוצר המתקבל במשך 8 שעות בתנור של 80 מעלות צלזיוס וטוחנים אותו לאבקה דקה לאפיון הבא.
- איפיון
- קבלו את תוצאת הספקטרומטר הפלואורסצנטי של קרני הרנטגן (XRF) עבור האדמה האדומה (איור 2). הוא משמש למדידה מדויקת של ריכוז היסודות האנאורגניים בקרקע19.
- רכוש את קובץ המידע הגבישי (CIF) של Fe2O3 ממסד הנתונים של מבנה גבישי אנאורגני (ICSD). רכוש את קובץ ה- CIF של זאוליט מסוג FAU ממסד הנתונים של מבני Zeolite.
הערה: מרקורי ו-Materials Studio (MS) יכולים לשמש ככלי להדמיית מבנה גבישי. בעבודה זו, מרקורי שימש להדמיה של מבנה Fe2O 3, וטרשת נפוצה שימשה עבור זאוליט מסוג FAU (איור 3). - רכשו תבנית עקיפת קרני רנטגן של אבקה (PXRD) כדי לאשר את הפאזה של החומר המרוכב Zeolite מסוג Fe2O3/FAU (איור 4)20. השווה אותו עם תבנית PXRD מדומה של Fe2O3 וזאוליט מסוג FAU באמצעות תוכנת JADE 6.5.
הערה: תוכנת מרקורי שפותחה על ידי מרכז הנתונים הקריסטלוגרפיים של קיימברידג ' (CCDC) יכולה לחשב את תבנית PXRD בהתבסס על קובץ CIF של החומרים הסטנדרטיים שהתקבלו מה- ICSD - מסד הנתונים הגדול בעולם עבור מבנים גבישיים אנאורגניים שזוהו לחלוטין. - קבל תמונה של מיקרוסקופיית אלקטרונים סורקת (SEM) (איור 5) כדי לאשר את המורפולוגיה20.
- קבל מיקרוסקופ אלקטרונים (TEM) מיפוי ספקטרוסקופיית קרני רנטגן מפזרת אנרגיה (EDS) (איור 6) כדי לקבוע את ההרכב הכימי6.
הערה: בהשוואה למיפוי SEM-EDS, מיפוי TEM-EDS יכול לזהות כמויות נמוכות של הרכב אלמנטלי.
3. ניסוי ספיחה אצווה
- הכן תמיסות מימיות של 50 מ"ל של 1,000 ppm Cu (II), Cr (III), Cr (VI), As (III), Cd (II), Pb (II), Zn (II) ו- Ni (II). שים לב ל- pH של כל פתרון.
- יש להוסיף 50 מ"ג זאוליט לכל תמיסת מתכת כבדה(loid). כוונן בעדינות את ה- pH של תמיסת התערובת עם 0.1 M HCl או 0.1 M NaOH. מערבבים את התערובת ב-600 סל"ד במשך 48 שעות ב-25 מעלות.
הערה: לכל יון מתכת כבדה (loid) יש טווח pH יציב ללא משקעי הידרוקסיד מתכתיים. התאם את ה- pH של התמיסה המעורבת הסופית לטווח pH כך שניתן יהיה לייחס את הירידה בריכוז המתכות הכבדות (loid) לביצועי הזאוליט. - התאם את ה- pH של הפתרונות המעורבים הסופיים של Cu (II), Cr (III), Cr (VI), As (III), Cd (II), Pb (II), Zn (II) ו- Ni (II) ל- 4.2, 3.9, 6.4, 7.8, 5.8, 5.2, 5.7 ו- 6.4, בהתאמה.
- סנן את התמיסות המעורבות דרך ממברנות 0.22 מיקרומטר. דלל אותם פי 1,000 על ידי הוספת תמיסת HNO3 של 2%. מדוד את ריכוזי המתכות הכבדות (loid) השיוריות (איור 6) באמצעות ספקטרומטריית מסת פלזמה מצומדת אינדוקטיבית (ICP-MS)16, עם טווח בדיקה של 0.001 ppm עד 1 ppm. ראה טבלה 2 עבור פרמטרי ההפעלה ICP-MS.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Representative Results
איור 1 ממחיש את מסלול הסינתזה הכולל של זאוליט בהתבסס על אסטרטגיית "קרקע לשיקום קרקע"6. עם מסלול פשוט ללא אורגניות, ניתן להמיר אדמה אדומה לחומר מרוכב זאוליט מסוג Fe2O3/FAU מבלי להוסיף מקור Fe או Al כלשהו. החומר המרוכב זאוליט המסונתז מפגין יכולת הסרה מצוינת לשיקום מים מזוהמים במתכות כבדות וניתן להשתמש בו לשיקום הקרקע.
איור 2 מציג את התוצאה של ניתוח XRF עבור אדמה אדומה. ההרכב העיקרי של אדמה אדומה הוא SiO 2, Al 2 O 3, ו Fe2O3.
איור 3 מראה את המבנה הגבישי של מסגרת זאוליט מסוג FAU ו-Fe2O3. זאוליט מסוג FAU שייך למערכת הגביש המעוקב, קבוצת החלל היא Fd-3m, ופרמטר תא היחידה הוא a = 24.3450 Å. המסגרת של FAU zeolite מורכבת מטבעות תלת מימדיות, 12 איברים. המידע הקשור למבנה הגביש התקבל מאיגוד זאוליט הבינלאומי (IZA)21, המספק מסד נתונים ממצה של כל מבני הזאוליט.
איור 4 מציג את תבנית ה-PXRD הניסיונית של החומר המרוכב Fe2 O 3/FAU מסוג זאוליט ומדומה של זאוליט מסוג FAU ו-Fe2O3. ההתאמה הגדולה של דגימה זו עם החומרים הסטנדרטיים המדומים מראה את הצלחת הסינתזה. תמונת ה-SEM מוצגת באיור 5. החומר המרוכב Zeolite מסוג Fe2O3/FAU מראה מורפולוגיה דמוית מחט עם טוהר גבוה.
התוצאה של מיפוי ספקטרוסקופיית קרני רנטגן מפזרות אנרגיה (EDS) מוצגת באיור 6. רכיבי הרכב הזאוליט הטיפוסיים - Si, Al, Na ו- O - מתפלגים באופן שווה על החומר, ו- Fe מופץ באופן בדיד בחומר המרוכב. זה גם מאשר את הסינתזה המוצלחת של Fe2O3 / FAU סוג חומר מרוכב זאוליט.
איור 7 מדגים את יכולת הספיחה של חומר מרוכב זאוליט מסוג Fe2O3/FAU עבור שמונה תמיסות מתכת כבדה (loid) טיפוסיות. בפרט, הוא מראה יכולת גבוהה להפליא עבור ספיחת יונים Pb (II) ו- Cd (II). ה- pH של תמיסת יון המתכת הותאם בקפידה, כך שלא נצפו משקעים בתמיסות.
איור 1: שיטת ההכנה של החומר המרוכב Zeolite מסוג Fe2O3/FAU ויישומו הפוטנציאלי. Fe2O3/FAU סוג חומר מרוכב זאוליט היה מסונתז על ידי השיטה הידרותרמית טיפוסית הפעלת אלקלי. אנא לחץ כאן כדי להציג גרסה גדולה יותר של נתון זה.
איור 2: אנאילזיס XRF של האדמה האדומה. קיצור: XRF = פלואורסצנציה של קרני רנטגן. אנא לחץ כאן כדי להציג גרסה גדולה יותר של נתון זה.
איור 3: מבנה גבישי של מסגרת זאוליט מסוג FAU ומבנה גבישי Fe2O3. (A) המבנה המרחבי, ובמיוחד ארכיטקטורת הנקבוביות של מסגרת הזאוליט מסוג FAU; (B) Fe2O3 מבנה גבישי לאורך ציר c. אנא לחץ כאן כדי להציג גרסה גדולה יותר של נתון זה.
איור 4: תבנית XRD של החומר המרוכב Zeolite מסוג Fe2O3/FAU. קיצור: XRD = עקיפת קרני רנטגן. אנא לחץ כאן כדי להציג גרסה גדולה יותר של נתון זה.
איור 5: תמונת SEM של החומר המרוכב Zeolite מסוג Fe2O3/FAU. מורפולוגיית פני השטח אופיינה על ידי SEM. סרגל קנה מידה = 2 מיקרומטר. קיצור: SEM = מיקרוסקופיית אלקטרונים סורקת. אנא לחץ כאן כדי להציג גרסה גדולה יותר של נתון זה.
איור 6: תמונת מיפוי TEM-EDS של החומר המרוכב Zeolite מסוג Fe2O3/FAU. התפלגות האלמנטים מאופיינת במיפוי TEM-EDS. סרגל קנה מידה = 1 מיקרומטר. קיצור: TEM-EDS = מיקרוסקופיית אלקטרונים הילוכים ספקטרוסקופיית קרני רנטגן מפזרת אנרגיה. אנא לחץ כאן כדי להציג גרסה גדולה יותר של נתון זה.
איור 7: קיבולות ספיחה של החומר המרוכב Fe2O3/FAU מסוג זאוליט עבור שמונה תמיסות מתכת כבדה (loid) טיפוסיות. יכולת הספיחה של חומר זה נבחנה בתמיסות מים שונות של מתכות כבדות. כמה מחקרים דומים 5,9 בדקו את הישימות של סוג זה של חומר בסביבות הקרקע. אנא לחץ כאן כדי להציג גרסה גדולה יותר של נתון זה.
| ריכוזי מתכות כבדות זמינות ביולוגית בקרקע האדומה | |
| מתכת כבדה(loid)s | ריכוז (מ"ג/ל') |
| פ.ב. | 19.30 |
| Cu | 1.56 |
| תקליטור | 0.16 |
| ז"נ | 11.73 |
טבלה 1: ריכוז מתכות כבדות בקרקע האדומה.
| פרמטרי הפעלה של ICP-MS | |
| פרמטר | ערך |
| כוח קדימה | 1500 וואט |
| זרימת גז פלזמה | 14.0 ל' מינימום-1 |
| זרימת גז נושאת | 0.78 ל' מינימום-1 |
| זרימת גז דילול | 1.06 ל' מינימום-1 |
| סה"כ זרימת גז נושאת | 1.84 ליטר דקה-1 |
| הוא זרם גז | 4.8 מ"ל מיני-1 |
| הטיית QP | -98 וולט |
| הטיית אוק | -100 וולט |
| כניסה סלולרית | -130 וולט |
| יציאת תא | -150 וולט |
| להסיט | -80 וולט |
| הטיית צלחת | -150 וולט |
| סוג נבולייזר | מיקרו ערפל |
| קצב קליטת דגימה | 1.0 מ"ל מיני-1 |
| איזוטופים m/z המנוטרים בספקולציה של Cu | 63 Cu, 65 Cu |
| איזוטופים m/z של תקנים פנימיים | 115 ב, 175 Lu |
| זמן רכישה כולל | 8 שניות לדגימה |
טבלה 2: פרמטרי הפעלה של ICP-MS. קיצור: ICP-MS = ספקטרומטריית מסת פלזמה מצומדת אינדוקטיבית.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Discussion
זאוליט הוא בדרך כלל חומר אלומינוסיליקט. בתיאוריה, חומרים עשירים בסיליקט ואלומיניום יכולים להיבחר כחומרי גלם לסינתזה של זאוליט. יחס Si/Al של חומר הגלם חייב להיות דומה לזה של סוג הזאוליט הנבחר כדי למזער את השימוש במקורות סיליקון/אלומיניום נוספים 6,8,16. יחס Si/Al של זאוליט מסוג FAU הוא 1.2, ויחס Si/Al של אדמה אדומה הוא 1.3. לכן, אדמה אדומה היא מקור Si ו-Al מושלם לסינתזת זאוליטים מסוג FAU. עם זאת, בשיטה זו, לא כל SiO2 באדמה האדומה הועבר בהצלחה זאוליט. ובפרוטוקול שלנו, יש צורך ב-SiO2 נוסף לסינתזת הזאוליטים. יתר על כן, מכיוון שהאדמה האדומה הכילה 7.65 wt% Fe2O3, לא היה צורך להוסיף מקור Fe נוסף בהכנת החומר המרוכב.
NaOH, SiO2 ואדמה אדומה חייבים להיות מעורבבים היטב לפני שלב הפעלת האלקלי. קיומם של גרגירים גדולים בתערובת עלול להשפיע לרעה על יעילות ההפעלה. זמן ערבוב הוא פרמטר מבוקר באופן רופף במקצת במסלול הסינתזה. בתיאוריה, זמן ערבוב ארוך יותר מספק ערבוב טוב יותר, אך גוזל יותר אנרגיה.
זמן ההתגבשות והטמפרטורה כוונו בקפידה בניסוי. סטייה קטנה של שני פרמטרי הסינתזה הללו עלולה לגרום לסינתזה של סוגים שונים של זאוליטים19. במחקר זה נבדק החומר המרוכב מסוג זאוליט מסוג Fe2O3/FAU שנבדק לתחולתו בספיחת יוני מתכת. ניתן להאריך אותו להסרת אמוניום או חומר אורגני10,22.
מיפוי PXRD, SEM ו- TEM-EDS הן טכניקות נפוצות לאפיון חומרים. PXRD משמש לעתים קרובות לזיהוי פאזה23. המיקום והעוצמה של פסגות הדיפרקציה מצביעים על מידע מבנה עשיר של הדגימה שזוהתה, כגון המרווח הבין-מישורי והגבישיות. תמונת SEM משמשת בעיקר להצגת המורפולוגיה24. בינתיים, ניתן לאשר גם את הגודל והאחידות. מיפוי TEM-EDS25 שימש לאישור הרכב היסודות. ניתוח המיפוי מגלה התפלגות ברורה של אלמנטים. ICP-MS היא טכניקה רגישה ביותר לאיתור ריכוזי עקבות של מתכות כבדות (loid)s8. המפתח לדיוק נתונים הוא עקומה סטנדרטית בנויה היטב. עבור ניתוח כמותי, בחירת תקן פנימי מתאים יכולה לפצות ביעילות על אפקטים מטריצה כלליים ולתקן את הסחף של האות האנליטי, ובכך לשפר את הדיוק של התוצאות האנליטיות.
מאמר זה מתאר את התפתחותו של פרוטוקול facile להמרה ישירה של האדמה האדומה הנפוצה בדרום סין לייצור חומר מרוכב מסוג Fe2O3/FAU. בשיטה זו, משאב הקרקע השופע הפך בהצלחה לחומר מרוכב זאוליט בעל ערך גבוה בתנאים של טמפרטורה נמוכה יחסית וזמן תגובה קצר להסרת מתכות כבדות (loid). עם זאת, ייתכן שהשיטה ההידרותרמית המסורתית שבה נעשה שימוש אינה יעילה וידידותית לסביבה בהשוואה לגישות סינתטיות אחרות של זאוליט, כגון26 ללא ממסים או גישה27 בסיוע מיקרוגל. בעתיד, ניתן להרחיב אותו עוד יותר עבור מים מזוהמים במתכות כבדות ושיקום קרקע כדי להשיג סוף סוף את אסטרטגיית "קרקע לשיקום הקרקע"6.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Disclosures
למחברים אין ניגודי עניינים לחשוף.
Acknowledgments
עבודה זו נתמכה כספית על ידי קרנות מדעי הטבע לחוקר צעיר מכובד של מחוז גואנגדונג, סין, מס '2020B151502094; הקרן הלאומית למדעי הטבע של סין, מס '21777045 ו 22106064; קרן ועדת המדע, הטכנולוגיה והחדשנות של שנזן, סין, JCYJ20200109141625078; 2019 פרויקט חדשנות לנוער של אוניברסיטאות ומכללות גואנגדונג, סין, מס '2019KQNCX133 וקרן מיוחדת לאסטרטגיית החדשנות המדעית והטכנולוגית של מחוז גואנגדונג (PDJH2021C0033). עבודה זו מומנה על ידי מעבדת המפתח של שנזן למדע בין-פאזי והנדסה של חומרים (לא. ZDSYS20200421111401738), מעבדת המפתח המחוזית של גואנגדונג לבקרת זיהום קרקע ומי תהום (2017B030301012), והמעבדה המרכזית להגנת הסביבה של המדינה לבקרת זיהום משולבת של מים עיליים ומי תהום. בפרט, אנו מכירים בתמיכה הטכנית ממתקני המחקר המרכזיים של SUSTech.
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| Chemicals | |||
| Cadmium nitrate tetrahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | C102676 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Chromium(III) nitrate nonahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | C116446 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Copper sulfate pentahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | C112396 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Lead nitrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | L112118 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Nickel nitrate hexahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | N108891 | AR, 98%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Nitric acid | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | N116238 | AR, 69.2%. Used as solvent in ICP-MS test. |
| Potassium dichromate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | P112163 | AR, 99.8%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Silicon dioxide | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | S116482 | AR, 99%. For synthesis of zeolite. |
| Sodium (meta)arsenite | Sigma-aldrich | S7400-100G | AR, 90%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Sodium hydroxide | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | S111502 | Pellets. For the synthesis of zeolite. |
| Zinc nitrate hexahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | Z111703 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Equipment | |||
| Air-dry oven | Shanghai Yiheng Technology Instrument Co.,LTD. | DHG-9075A | Used for hydrothermal crystallization and drying of sample |
| Analytical balance | Sartorius Scientific Instruments Co.LTD | BSA224S-CW | Used for weighing samples |
| Centrifuge tubes | Nantong Supin Experimental Equipment Co., LTD | ||
| High speed centrifuge | Hunan Xiang Yi Laboratory Instrument Development Co.,LTD | H1850 | Used for separation of solid and liquid samples |
| Multipoint magnetic stirrer | IKA Equipment Co.,LTD. | RT15 | Used for stirring samples |
| Oscillator | Changzhou Guohua Electric Appliances Co.,LTD. | SHA-B | For uniform mixing of samples |
| Syringe-driven filter | Tianjin Jinteng Experimental Equipment Co.,LTD. | 0.22 μm. For filtration. | |
| Softwares | |||
| JADE 6.5 | Materials Data& (MDI) | ||
| Mercury | Cambridge Crystallographic Data Centre (CCDC) | ||
| Materials Studio | Accelrys Software Inc. | ||
| Websites | |||
| Database of Zeolite Structures: http://www.iza-structure.org/databases/ | |||
| ICSD: https://icsd.products.fiz-karlsruhe.de/en |
References
- Qin, G., et al. Soil heavy metal pollution and food safety in China: Effects, sources and removing technology. Chemosphere. 267, 129205 (2021).
- Xu, D. M., Fu, R. B., Liu, H. Q., Guo, X. P. Current knowledge from heavy metal pollution in Chinese smelter contaminated soils, health risk implications and associated remediation progress in recent decades: A critical review. Journal of Cleaner Production. 286, 124989 (2021).
- Dong, X., Ma, L. Q., Li, Y. Characteristics and mechanisms of hexavalent chromium removal by biochar from sugar beet tailing. Journal of Hazardous Materials. 190 (1-3), 909-915 (2011).
- El-Mekkawi, D. M., Selim, M. M. Removal of Pb2+ from water by using Na-Y zeolites prepared from Egyptian kaolins collected from different sources. Journal of Environmental Chemical Engineering. 2 (1), 723-730 (2014).
- Perego, C., Bagatin, R., Tagliabue, M., Vignola, R. Zeolites and related mesoporous materials for multi-talented environmental solutions. Microporous and Mesoporous Materials. 166, 37-49 (2013).
- Zheng, R., et al. Converting loess into zeolite for heavy metal polluted soil remediation based on "soil for soil-remediation" strategy. Journal of Hazardous Materials. 412, 125199 (2021).
- Cheng, Y., et al. Feasible low-cost conversion of red mud into magnetically separated and recycled hybrid SrFe12O19@NaP1 zeolite as a novel wastewater adsorbent. Chemical Engineering Journal. 417, 128090 (2021).
- Yang, D., et al. Remediation of Cu-polluted soil with analcime synthesized from engineering abandoned soils through green chemistry approaches. Journal of Hazardous Materials. 406, 124673 (2021).
- Song, W., Li, G., Grassian, V. H., Larsen, S. C. Development of improved materials for environmental applications: Nanocrystalline NaY zeolites. Environmental Science & Technology. 39 (5), 1214-1220 (2005).
- Cheng, H., Reinhard, M. Sorption of trichloroethylene in hydrophobic micropores of dealuminated Y zeolites and natural minerals. Environmental Science & Technology. 40 (24), 7694-7701 (2006).
- Rayalu, S. S., Bansiwal, A. K., Meshram, S. U., Labhsetwar, N., Devotta, S. Fly ash based zeolite analogues: Versatile materials for energy and environment conservation. Catalysis Surveys from Asia. 10 (2), 74-88 (2006).
- Borel, M., et al. SDA-free hydrothermal synthesis of high-silica ultra-nanosized zeolite Y. Crystal Growth & Design. 17 (3), 1173-1179 (2017).
- Jin, Y., Li, L., Liu, Z., Zhu, S., Wang, D. Synthesis and characterization of low-cost zeolite NaA from coal gangue by hydrothermal method. Advanced Powder Technology. 32 (3), 791-801 (2021).
- Huiyu, S., Weiming, L., Zheng, Z. Current situation of comprehensive utilization of waste industrial molecular sieve and agricultural rice husk. Liaoning Chemical Industry. 49 (12), 1555 (2020).
- Azizi, D., et al. Microporous and macroporous materials state-of-the-art of the technologies in zeolitization of aluminosilicate bearing residues from mining and metallurgical industries: A comprehensive review. Microporous and Mesoporous Materials. 318, 111029 (2021).
- Yang, D., et al. Transferring waste red mud into ferric oxide decorated ANA-type zeolite for multiple heavy metals polluted soil remediation. Journal of Hazardous Materials. 424, Pt A 127244 (2022).
- Kirdeciler, S. K., Akata, B. One pot fusion route for the synthesis of zeolite 4A using kaolin). Advanced Powder Technology. 31 (10), 4336-4343 (2020).
- Rubtsova, M., et al. Nanoarchitectural approach for synthesis of highly crystalline zeolites with a low Si/Al ratio from natural clay nanotubes. Microporous and Mesoporous Materials. 330, 111622 (2022).
- Setthaya, N., Chindaprasirt, P., Pimraksa, K. Preparation of zeolite nanocrystals via hydrothermal and solvothermal synthesis using of rice husk ash and metakaolin. Materials Science Forum. 872, 242-247 (2016).
- Belviso, C., et al. Red mud as aluminium source for the synthesis of magnetic zeolite. Microporous and Mesoporous Materials. 270, 24-29 (2018).
- Baerlocher, C. Database of zeolite structures. , Available from: www.iza-structure.org/databases (2017).
- Zhao, Y., et al. Removal of ammonium from wastewater by pure form low-silica zeolite Y synthesized from halloysite mineral. Separation Science and Technology. 45 (8), 1066-1075 (2010).
- Meng, Q., Chen, H., Lin, J., Lin, Z., Sun, J. Zeolite A synthesized from alkaline assisted pre-activated halloysite for efficient heavy metal removal in polluted river water and industrial wastewater. Journal of Environmental Sciences (China). 56, 254-262 (2017).
- Wang, X., et al. Synthesis of substrate-bound Au nanowires via an active surface growth mechanism. Journal of Visualized Experiments. (137), e57808 (2018).
- Asundi, A. S., et al. Understanding structure-property relationships of MoO3-promoted Rh catalysts for syngas conversion to alcohols. Journal of the American Chemical Society. 141 (50), 19655-19668 (2019).
- Zhu, Q., et al. Solvent-free crystallization of ZSM-5 zeolite on SiC foam as a monolith catalyst for biofuel upgrading. Chinese Journal of Catalysis. 41 (7), 1118-1124 (2020).
- Ghrear, T. M. A., et al. low-pressure, low-temperature microwave synthesis of ABW cesium aluminosilicate zeolite nanocatalyst in organotemplate-free hydrogel system. Materials Research Bulletin. 122, 110691 (2020).
