磁增强电弧等离子体中单壁碳纳米管与石墨烯的同步合成

摘要

阳极电弧放电是合成各种碳纳米结构最实用且高效的方法之一。为了提高电弧的可控性和灵活性，引入非均匀磁场，实现大规模石墨烯片层和高纯度单壁碳纳米管的一步法合成。

摘要

单壁碳纳米管（SWCNT）和石墨烯等碳纳米结构由于在分子传感器、场效应晶体管以及超薄柔性电子器件方面具有非常广阔的应用前景，如今吸引了大量学者的浓厚兴趣^1-4。阳极电弧放电法依赖阳极材料的消耗，是一种最为实用且高效的制备方法之一，可在相对较高的温度下提供特定的非平衡过程，并向正在形成的结构中大量输送碳材料，因此所合成的产物结构缺陷较少，结晶度更优。

为了进一步提高电弧放电法合成碳纳米结构的可控性和灵活性，可根据电弧等离子体的强磁响应特性，在合成过程中施加磁场。研究表明，磁增强电弧放电可增加单壁碳纳米管的平均长度⁵，缩小金属催化剂颗粒和碳纳米管的直径分布⁶，改变金属型与半导体型碳纳米管的比例⁷，并可促进石墨烯的合成⁸。

此外，值得指出的是，当我们在电弧中引入具有垂直于电流方向分量的非均匀磁场时，沿 J×B 方向的洛伦兹力能够产生等离子体喷流，并有效地将碳离子粒子和热流输送到样品上。因此，通过这种新型的磁增强阳极电弧方法，可同时生成大面积的石墨烯片层和高纯度的单壁碳纳米管。采用电弧成像、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）和拉曼光谱对碳纳米结构的特性进行了表征分析。这些结果表明，通过调控电弧条件，可在等离子体中对所生成纳米结构的性质进行广泛调控，具有广阔的应用前景。

方案

1. 阳极制备

1. 按 4.2:1 的摩尔比称取镍粉（99.8%，300 目）和钇粉（99.9%，40 目），作为催化剂粉末。
2. 将催化剂粉末与石墨粉（99.9995%，200 目）充分混合。将混合后的粉末紧密填充至中空石墨棒（外径 5 mm，内径 2.5 mm，长度 75 mm）中。确保阳极棒中 C:Ni:Y 的总摩尔比为 94.8:4.2:1，此为合成单壁碳纳米管（SWCNT）的最佳比例⁹。
3. 将阴极棒（纯石墨，直径 13 mm）和装填好的阳极棒安装于圆柱形腔室（不锈钢，直径 152 mm，长度 254 mm）内。调节阴极与阳极之间的间隙距离至约 3 mm。

2. 底物制备

1. 将一个长方体永久磁铁（25 mm × 25 mm × 100 mm）放置在腔室内，距离电极间轴线约 25 mm 处。实验中使用的超高温 Alnico 磁铁重量为 650 克。采用电极间隙位于永久磁铁底端约 h = 75 mm 处的配置（图 1a）。
2. 将厚度为 0.3 mm 的钼片（99.95%）切割成 25 mm × 100 mm 的矩形。使用超声波破碎仪在丙酮和乙醇中进行表面去污处理，处理时间为 30 分钟，超声振幅为 50%，输出功率为 150 W，频率为 40 kHz。
3. 将钼片安装在永久磁铁的一侧，并将该侧朝....

讨论

在图1b和1d所示的视频截图中，当电极间隙位于永磁体底部约 h=75 mm 处时，应注意磁体位置的变化（我们测试了磁体沿 z 轴的移动以及将磁体翻转）会导致电弧射流在 x 方向发生偏转，该方向对应于图1c所示的 J×B 力方向。同时观察到，从阳极去除镍催化剂后，电弧等离子体柱的几何形状并未发生变化。这表明磁场对镍催化剂颗粒运动的影响不会改变等离子体柱的整体几何形态。通过改变永磁体的位置，可调控磁场分布，从而根据 J×B 力的方向灵活调控碳纳米结构的生长区域。单壁碳纳米管（SWCNT）和石墨烯片层可在不同区域被收集，因此可实现分离⁸。

通过施加磁场产生的等离子体射流在石墨烯合成过程中起着重要作用，因为它能够将热量和从阳极升华的碳颗粒直接引入 J×B 方向。等离子体射流可以提高电弧等离子体的密度，并调控碳离子在电弧等离子体中的有效输运，从而提高碳纳米结构的生产效率。 除了实验研究外，还可通过数值模拟获得等离子体射流内部的温度和组分分布，而这些参数通常难以直接.......

材料

本文使用的材料清单

姓名	公司	目录编号	评论
特定试剂与设备列表：
甲醇	Acros Organics	423950010
镍粉	Alfa Aesar	10581
钇粉	Acros Organics	318060050
石墨粉	Alfa Aesar	40799
中空石墨棒	Saturn Industries	POCO EDM 3
永磁体	McMaster-Carr	57315K51
钼片	Dingqi Sci. and Tech.	080504-11
超声破碎仪	Fisher Scientific	Model 150T
霍尔效应高斯计	AI	Model 100
焊接电源	Miller	Gold Star 600SS
真空泵	J/B	DV-85N
扫描电子显微镜（SEM）	Carl Zeiss, Inc.	LEO 1430VP
透射电子显微镜（TEM）	JEOL	1200 EX
拉曼光谱仪	Horiba Instruments Inc	HR800