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方法文章

锂离子电池纽扣电池的构建与测试

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DOI:

10.3791/4104

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2012年8月2日

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本文内容

摘要

本文介绍了一种构建和测试锂离子电池扣式电池的实验方案。具体步骤包括制备工作电极、准备对电极、在手套箱内组装电池以及对电池进行测试。

摘要

可充电锂离子电池在电子设备中具有广泛应用,用户始终追求更高的容量和更长的使用寿命。锂离子电池还被认为可用于电动汽车和混合动力汽车1,甚至用于电网稳定系统2。这些应用推动了电池材料研发的迅猛发展3-7,包括新型材料3,8、掺杂9、纳米结构化10-13、涂层或表面改性14-17以及新型粘结剂18。因此,越来越多的物理学家、化学家和材料科学家近年来投身于这一领域。硬币型电池(纽扣电池)在研究实验室中被广泛用于测试新型电池材料;即使针对大规模和高功率应用的研发,也常在初始阶段使用小型硬币型电池来评估新材料的比容量和倍率性能。

2010年,我们启动了一项由美国国家科学基金会(NSF)资助的研究项目,旨在研究电池材料中的表面吸附与无序现象(项目编号:DMR-1006515)。在该项目的初期阶段,我们在学习纽扣电池的组装与测试技术方面遇到了诸多困难,这些困难若非依靠其他高校研究人员的大量帮助(通过频繁的电话沟通、电子邮件交流以及两次实地访问)是难以克服的。因此,我们认为有必要以文字和视频形式记录纽扣电池组装与测试的完整实验方案,以帮助本领域的新进研究人员。这一工作体现了我们NSF项目的“更广泛影响”(Broader Impact)活动,同时也将有助于教育和激励学生。

在本视频文章中,我们记录了一种组装CR2032纽扣电池的方案,该电池包含以LiCoO2为工作电极、金属锂为对电极,以及最常用的聚偏二氟乙烯(PVDF)粘结剂。为了确保初学者能够轻松重复该实验流程,我们尽可能使操作步骤详尽明确。然而需要指出的是,在具体的研究与开发工作中,本文所采用的许多参数均可根据需要进行调整。首先,可以制备不同尺寸的纽扣电池,并将工作电极与除锂以外的其他对电极进行配对测试。其次,添加至工作电极中的导电炭黑和粘结剂的用量通常可根据特定研究目的进行调整;例如,为测试正极材料的“本征”性能,可在工作电极中加入大量炭黑甚至惰性粉末14。第三,目前已开发并使用了性能更优的粘结剂(非PVDF)18。最后,也可使用其他类型的电解质(而非LiPF6);事实上,某些高电压电极材料必须使用特殊电解质才能正常工作7。

方案

1. 工作电极的制备

  1. 制备含有约 6 wt. % 聚偏氟乙烯(PVDF)粘结剂的 N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)混合溶液。
  2. 称取 80 wt. % 的活性材料(本例中为 LiCoO2)和 10 wt. % 的炭黑(乙炔炭黑,纯度 ≥99.9 %),然后在涡旋混合器中混合 1 分钟。
  3. 加入 PVDF-NMP 粘结剂溶液,使粘结剂占混合物总质量的 10 wt. %。
  4. 将上述混合物转移至一个小玻璃瓶中,在最大转速下用涡旋混合器混合约 30 分钟。可使用两个直径为 5 mm 的氧化锆球作为研磨介质以提高混合效果。如有需要,可添加更多 NMP,以获得所需黏度的浆料。
  5. 将集流体金属箔(通常正极为铝箔,负极为铜箔)平整地铺在玻璃板上,用丙酮排除箔片与玻璃板之间的气泡。使用两层遮蔽胶带形成涂覆通道,并界定涂覆区域。
  6. 用不锈钢刮刀将浆料涂布在金属箔上,再用剃刀片将浆料沿通道均匀刮涂。
  7. 在空气或真空环境中,于约 90–120 °C 下干燥涂层 2–8 小时(具体时间应根据所用材料和粘结剂进行调整)。
  8. 将涂覆后的金属箔夹在两块钢板之间(并在两侧各垫一张称量纸以保护涂层),使用液压机在约 3000 lb 的压力下压紧。
  9. 在手套箱中将干燥后的涂覆金属箔冲切成直径为 8 mm 的圆片(建议在手套箱内操作)。称量正极片后将其包裹,再转移至手套箱中。
  10. 将相同材料的未涂覆金属箔也冲切成直径为 8 mm 的圆片,并称量这些圆片的质量。

2. 电解质的制备

  1. 由于电解质具有光敏性,应将电解质(本例中为1 M LiPF6溶于EC:DMC:DEC中)储存于用铝箔包裹的Nalgene瓶中。

3. 对电极的制备(本实验中为锂箔)

  1. 使用尼龙刷或不锈钢解剖刀在氩气手套箱内清洁锂箔表面,直至露出光亮的银色表面。
  2. 在氩气手套箱内将锂箔冲压成直径为½英寸的圆片。

4. 扣式电池组装

  1. 图2展示了纽扣电池组装的示意图。
  2. 将Celgard C480膜冲切成直径为19 mm的圆片,用作隔膜。
  3. 将纽扣电池壳(CR2032)、弹簧和垫片(购自MTI Corp.)、隔膜以及工作电极转移至手套箱中(在用氩气冲洗交换舱五次后)。
  4. 在手套箱中组装纽扣电池。
  5. 在电池杯中加入两滴电解液,然后将工作电极置于其上;再加入三滴电解液,并将两片隔膜叠放,隔膜之间加入两滴电解液;在放置锂对电极之前,再加入两滴电解液;在锂片上放置两个不锈钢垫片和一个弹簧。
  6. 用电池盖帽封口,并使用紧凑型压边机(购自MTI Corp.)压边3-4次。
  7. 电池组装完成后,使用塑料镊子操作成品电池(以避免短路)。
  8. 用纸巾擦拭从电池侧面泄漏出的多余电解液。
  9. 电池已准备好进行测试,可从手套箱中取出。

5. 纽扣电池测试

  1. 一旦扣式电池准备就绪,立即将其连接至电池测试仪,并在开路电压(OCV)模式下保持一小时。
  2. 根据工作电极中使用的活性材料确定电池测试的电压窗口。
  3. 使用下述计算方法计算电池的理论容量。

带有集流体的电极片重量 =WEO

相同直径的未涂覆集流体圆片重量 =WCC

电极材料的重量 WEM 由下式给出
功-能关系方程,\(W_{EM} = W_{ED} - W_{CC}\),物理学概念。

电极中活性材料的质量, WAM,由下式给出:
显示质量换算公式的方程 \( W_{AM}=W_{EM}\times0.8 \)。

电极圆盘的理论容量 CED 由以下公式给出
化学方程式 \( C_{ED} = W_{AM} \times C \),表示浓度计算。

其中 C 为活性材料的理论比容量。

  1. 在所需的C倍率下测试扣式电池的充放电循环。

6. 典型结果

例如,使用 LiCoO2 作为工作电极的活性材料组装了一个扣式电池。组装完成后,以 C/5 倍率对该电池进行测试。所得曲线如图 3所示。该扣式电池的电压范围设定为 3 至 4.3 V。首次充电循环的比容量为 155 mAh/g,首次放电循环的比容量为 140 mAh/g。

纽扣电池组装流程图,包含电极、电解液、隔膜步骤及封口方法。
图 1. 纽扣电池组装流程示意图。首先,由活性材料粉末制备工作电极;然后,使用洁净的锂箔制备对电极,并将隔膜冲切成所需尺寸;最后,在氩气手套箱内完成电池的组装。

电池单体结构示意图;组件包括垫圈、负极、正极、隔膜、电解质。
图 2. 纽扣电池组装过程的示意图,显示了所有组件在装入纽扣电池壳体时的排列顺序。

电池充放电曲线图,电压 vs 比容量(mAhg⁻¹),电化学分析。
图3. 使用由LiCoO2制成的工作电极和锂箔对电极组装的纽扣电池所获得的代表性结果。该图显示了以C/5倍率进行首次充电和首次放电的纽扣电池的充放电曲线。

涂层质量对比:良好、开裂(NMP 过量)、多孔(浆料中 NMP 不足)
图 4. 干燥后良好与不良涂层的对比。涂层开裂通常是由于浆料中 NMP 过量所致,而多孔涂层通常是由于浆料中 NMP 不足所致。

电池组装中的封口质量、封口评估、未封口、封口不良、封口良好的电池。
图 5. 封口良好与封口不良的纽扣电池对比,以及一个未封口的电池。通常情况下,封口不良的纽扣电池在环境条件下放置数小时后会因锂箔与水分反应后膨胀而开裂。

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讨论

根据我们的经验,工作电极制备过程中最关键的步骤是制备出均匀一致的浆料。如图4所示,浆料中NMP过多会导致涂层开裂,而NMP不足则会导致涂层多孔。在本研究中,采用直径为20 mm的CR2032扣式电池壳。需要注意的是,也可使用不同尺寸的扣式电池壳,此时应相应调整电极的尺寸。在电池组装过程中,所需隔片的数量取决于锂箔电极的厚度和电池壳的高度。可通过调整隔片数量,以获得充分紧密堆积的电池结构。电池组装完成后,需进行封口以实现严密密封。良好的封口至关重要,因为锂电极和电解液均对水分敏感。图5展示了封口不良的电池、封口良好的电池以及未封口电池的对比情况。

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致谢

我们衷心感谢美国国家科学基金会材料研究部陶瓷项目的支持,项目编号为 DMR-1006515(项目负责人:Lynnette D. Madsen 博士)。

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材料

本文使用的材料清单
姓名公司目录编号评论
聚偏氟乙烯Sigma-Aldrich182702
1-甲基-2-吡咯烷酮,99.5%Alfa Aesar31903
LiCoO2Alfa Aesar42090
乙炔炭黑,99.9+%Alfa Aesar39724
LiPF6 溶于 EC:DMC:DECMTI CorporationEQ-Be-LiPF6
Celgard 隔膜CelgardC480
模拟旋涡混合器VWR58816-121
真空烘箱
真空泵
液压机
纽扣电池壳MTI CorporationEQ-CR2032-CASE-304
弹簧与垫片MTI CorporationEQ-CR20SprSpa-304
手套箱mBraunUNILAB
电池测试仪Arbin InstrumentsBT2143

参考文献

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