我们介绍了使用二氧化碳激光回流技术制备二氧化硅谐振腔的方法，包括自支撑微球和片上微环腔。该回流工艺可消除表面缺陷，从而在两种器件中实现较长的光子寿命。所制得的器件具有极高的品质因数，可应用于从光通信到生物检测等多个领域。
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摘要
摘要
回音壁谐振腔将光限制在其边缘的环形轨道中。1-2 腔内光子的存储寿命由腔的品质因数（Q值）来量化，对于Q值超过一亿的谐振腔，其光子寿命可超过500纳秒。由于二氧化硅微腔具有较低的材料损耗，迄今已展现出最长的光子寿命之一1-2。由于部分环行光场延伸至谐振器外部，这些器件还可用于探测周围环境。这种相互作用已在生物学中实现了大量实验，例如单分子生物检测和抗体-抗原动力学研究，同时也在其他领域催生了诸多发现，如超低阈值微激光器的开发、薄膜表征以及腔量子电动力学研究。3-7
两种主要的二氧化硅谐振腔几何结构是微球和微环。这两种器件都依赖二氧化碳激光回流步骤，以实现其超高的品质因数（Q>1亿）。1-2,8-9 然而，这两种结构之间存在若干显著差异。二氧化硅微球是独立支撑的，由单根光纤支撑；而二氧化硅微环则可通过光刻和刻蚀工艺组合，在硅晶圆上大规模阵列化制备。这些差异决定了在特定实验中哪种器件更为理想。
本文介绍了两种类型谐振腔的详细制备方案。微球谐振腔的制备相对简单，而微环谐振腔的制备则需要额外的专业设备和设施（洁净室）。因此，这一附加要求可能也会影响特定实验中器件的选择。
引言
光学谐振器能够有效地将特定波长的光限制在内部，这些波长被称为器件的谐振波长。1-2 衡量这类光学谐振器性能的常用指标是品质因数（Q值）。该参数描述了光子在谐振器内的寿命（τo），而光子寿命与谐振器的光学损耗直接相关。因此，高Q值的光学谐振器具有较低的光学损耗、较长的光子寿命以及极低的光子衰减速率（1/τo）。由于光子寿命较长，这类器件中可建立起极强的循环光场强度。这一独特的特性使得这些器件可用于激光光源和集成式生物传感器。10
回音壁模式光学微腔是一类独特的谐振器。在这些器件中，光被限制在器件边缘的圆形轨道内传播。因此，光场并非完全被束缚在器件内部，而是会以渐逝波形式渗透到周围环境中。迄今为止，回音壁模式光学腔体展现出所有光学谐振腔中最高的品质因数之一。9,11 因此，这类器件广泛应用于科学与工程领域，包括基础物理研究、通信技术以及生物检测实验。3-7,12
光学微腔可以采用多种材料和几何结构进行制备。一些实例包括二氧化硅和硅基微环腔、硅、氮化硅及二氧化硅微盘腔、微柱腔，以及二氧化硅和聚合物微环腔。13-17 其品质因数（Q值）的范围随几何结构的不同而显著变化。尽管在任何应用领域中，几何结构和高Q值都是重要的考虑因素，但在许多应用中，通过提升Q值来增强器件性能具有更大的优化空间。在前述众多结构中，二氧化硅微球和二氧化硅微环腔谐振器迄今已实现了最高的Q值之一。1,9 此外，由于二氧化硅在可见光至近红外波段具有极低的光学损耗，微球和微环腔均能在宽波长测试范围内保持其高Q值特性。18 最后，由于二氧化硅本身具有生物相容性，它被广泛应用于生物检测实验中。
除了材料吸收较高之外，还存在其他几种潜在的损耗机制，包括表面粗糙度、辐射损耗和污染损耗。2 通过优化器件尺寸，可以消除因器件内光场限制不良而引起的辐射损耗。同样，通过将器件存放在适当洁净的环境中，可最大限度地减少表面污染。因此，除材料损耗外，表面散射是主要的关注损耗机制。2,8
在二氧化硅器件中，通过使用激光回流技术，利用表面张力诱导的熔融回流来最小化表面散射。尽管球形光学谐振器已被研究多年，但直到近期制造技术的进步，研究人员才得以在硅基底上制备出高品质的二氧化硅环形微谐振器（Q>1亿），从而为与微流控技术的集成铺平了道路。1
本系列实验方案详细介绍了如何制备二氧化硅微球和微环形谐振腔。尽管二氧化硅微球谐振腔已得到广泛应用，但微环形谐振腔是最近才被发明的1。由于制备微球所采用的许多基本方法同样适用于更复杂的微环形结构的制备过程，将这两种方法纳入同一实验方案中，将有助于研究人员更便捷地排查实验中遇到的问题。
方案
1. 微球制备
- 选取一小段（约5英寸）光纤，从一端剥离约1.5英寸的涂覆层，并用甲醇或乙醇清洗（图1a, b）。
- 如有条件，使用光纤切割刀切割端面；若无此设备，可用剪线钳或剪刀切割，保留约0.5英寸的长度。使用光纤切割刀的优势在于可获得非常光滑且均匀的切口，如图1b所示。若切割面过于粗糙或存在缺陷，可能导致再熔融不均匀，从而降低所形成微球的品质因子。
- 将清洗后的光纤端面暴露于聚焦的CO2激光下，激光功率为3W，聚焦光斑直径约为500μm，作用时间约1秒（图1c, d, e）。此过程可生成直径约200μm的微球；然而，通过增大或减小光纤直径可调节微球尺寸。此外，可略微调整激光强度以实现更大或更小微球的再熔融。
2. 微环谐振腔的制备
- 设计并制作一张光刻掩模，其上具有实心黑色圆形，间距和直径可根据需要选择。需要注意的是，所生成的环形微腔（toroids）将比掩模上的圆形小25-30%。例如，直径为100微米的实心圆将产生直径约为75微米的环形微腔。此外，建议每个圆形之间至少保留1-2毫米的间距，每组圆形阵列之间以及掩模边缘周围至少保留5毫米的空间。由于样品晶圆需要用镊子小心操作，因此必须留出足够的空间以便镊子夹持，避免损坏环形微腔。额外的空间也有利于使用锥形光纤将光耦合进最终器件，并使样品更容易被切割成更小的阵列。在本实验中，我们使用的掩模上圆形直径为160 μm，间距约为1 mm，每排圆形之间相距约5 mm。最终制得的环形微腔直径约为110 μm。
- 从带有2 μm厚热生长二氧化硅层的硅晶圆开始。将晶圆切割成适合光刻掩模上微盘图案的尺寸，同时为光刻胶边缘的液滴（edge bead）预留空间。需要注意的是，在 fabrication 初始阶段，通常最方便的做法是在较大的硅片（约几厘米×几厘米）上同时刻蚀多个圆形阵列。较大的晶圆可一次性进行光刻和BOE刻蚀更多样品，且更易于用镊子操作。之后，在进行XeF2刻蚀步骤之前，建议将大晶圆切割成较小的阵列，以实现更快、更均匀的XeF2刻蚀。
- 在通风橱中，依次用丙酮、甲醇、异丙醇和去离子水彻底清洗晶圆。使用氮气或过滤压缩空气枪将样品吹干，并将其置于设定为120°C的加热板上至少干燥2分钟。
- 待晶圆冷却后，将其放入易燃/溶剂通风橱中，采用蒸气沉积法暴露于HMDS中2分钟。一种简单的蒸气沉积方法：在小的10 ml烧杯中滴加几滴HMDS，然后用较大的玻璃容器将晶圆和小烧杯一起罩住以保留蒸气。
- 将样品放置在合适尺寸夹具的匀胶机上。使用滴管瓶或带滤膜的注射器将光刻胶涂覆于样品表面。将S1813光刻胶以500 rpm转速旋涂5秒，随后以3000 rpm转速旋涂45秒。若晶圆足够大，使得边缘液滴不影响图形化，则无需进行边缘光刻胶去除。
- 在加热板上以95°C对光刻胶进行软烘2分钟。
- 使用紫外光掩模对准仪和所需光刻掩模，对覆盖光刻胶的样品施加总计80 mJ/cm2的紫外光照射。
- 将样品浸入MF-321显影液中，以去除被紫外光照射过的光刻胶。在显影过程中，密切观察光刻胶从晶圆表面溶解去除的情况。此过程中必须持续搅动或晃动容器，以确保光刻胶均匀去除。在给定参数下，光刻胶显影时间约为30秒。
- 当大部分不需要的光刻胶已在显影液中溶解后，用流动水彻底冲洗样品，用氮气或空气枪轻轻吹干，并在显微镜下检查样品，确保所有不需要的光刻胶均已去除。如有需要，可再次将样品浸入显影液中；但应注意避免过度显影，否则所需的光刻胶图形也可能受损。（若所需图形受损或存在缺陷，可用丙酮去除光刻胶，并重复步骤2.1–2.9。）
- 显影完成后，用流动水彻底冲洗样品，轻轻吹干，并在加热板上以110°C进行硬烘2分钟。此步骤将光刻胶加热至其玻璃化转变温度以上，使光刻胶重新流动，部分修复显影过程中产生的表面粗糙度。
- 使用聚四氟乙烯（Teflon）容器并佩戴必要的防护装备，将样品浸入改进型缓冲氧化物刻蚀液（BOE）中。BOE含有氢氟酸（HF），可刻蚀未被光刻胶覆盖的二氧化硅，从而在硅晶圆上形成圆形二氧化硅垫层（图2a-c）。改进型缓冲HF可实现更平滑的刻蚀，最小化所得二氧化硅圆的表面粗糙度。虽然可以从49% HF开始配制缓冲HF，但由于通常仅配制少量溶液，可能导致结果高度不稳定。
- 大约15–20分钟后（具体时间取决于图形、样品尺寸和数量），使用聚四氟乙烯镊子将样品从BOE中取出。小心地用流动水冲洗样品。当样品变为疏水性时，表明二氧化硅已去除完毕。
- 刻蚀、冲洗并干燥样品后，使用光学显微镜检查样品。确认所需图形已完全刻蚀，且所有不需要的二氧化硅均已去除。如有需要，可将样品重新放入BOE中继续刻蚀。应注意避免过度刻蚀，否则光刻胶下方的圆形图形可能受损。
- BOE刻蚀完成后，用去离子水彻底冲洗样品并吹干。若样品位于较大的硅晶圆上，建议使用划片机或金刚石刻划工具将其切割成包含单排二氧化硅圆形的小片。在后续XeF2刻蚀步骤（2.16）中，单排圆形可实现更快且更均匀的刻蚀。切割过程中产生的硅粉尘将在下一步清洗过程中被去除。
- 依次用丙酮、甲醇、异丙醇和去离子水冲洗以去除光刻胶，并使用氮气枪吹干，再在120°C加热板上加热至少2分钟以干燥样品。
- 使用XeF2刻蚀仪对圆形二氧化硅垫层下方的硅进行底切，形成二氧化硅微盘（图2d-f）。刻蚀量应约为二氧化硅圆尺寸的1/3，使得最终微盘的支撑柱直径约为整个盘直径的1/3至1/2，具体可通过光学显微镜观察确定。XeF2脉冲次数及每次脉冲持续时间取决于反应腔内硅的含量以及所用XeF2刻蚀仪的类型。
- XeF2刻蚀完成后，将样品暴露于强度约为12 W的聚焦CO2激光束下约3秒，或直至形成光滑的环形结构（图2g-i）。根据微盘的确切尺寸以及XeF2底刻蚀的程度，可能需要略高或略低的激光强度和曝光时间以形成微环形腔。必须确保激光束中心与微盘中心对准，以便二氧化硅微盘能够形成光滑、圆形的微环形腔。
3. 代表性结果
微球和微环器件可通过光学显微镜和扫描电子显微镜进行成像（图 1d、e 和图 2h、i）。在所有图像中，器件表面的均匀性均清晰可见。
为了验证该详细方法能够制备出超高品质因子（Q）器件，我们还通过测量多个器件的线宽（Δλ）并利用简单公式 Q=λ/Δλ=ωτ 计算其负载Q值，对Q因子进行了表征，其中λ为共振波长，ω为频率，τ为光子寿命。1,9 使用前述工艺制备的各器件的代表性光谱以及多个器件的对比图如图3所示。所有器件的品质因子均超过1000万，其中大多数超过1亿。
微球的光谱呈现单一共振峰，表明光耦合进入顺时针或逆时针传播的光学模式之一。然而，环形谐振器的光谱则表现出分裂的共振峰，表明光同时耦合进入顺时针和逆时针模式。这种现象通常在耦合位置存在微小缺陷时发生。通过将光谱拟合为双洛伦兹线型，可以确定两种模式的Q值。分裂共振现象在微球和环形谐振器中均可能发生，但在环形谐振器中更常被观察到，因为环形结构对缺陷更为敏感，且相比微球具有更少的光学模式。
图1. 微球腔体制备过程的流程图。a) 经清洗和解理后的光纤的示意图和 b) 光学显微图像。c) 微球谐振器的示意图、d) 光学显微图像以及 e) 扫描电子显微图像。
图2. 微环腔 fabrication 工艺流程图。a) 示意图，b) 光刻与BOE刻蚀定义的圆形氧化物垫层的俯视光学显微图像，以及 c) 其侧视扫描电子显微图像。注意由BOE刻蚀形成的氧化物轻微楔形结构。d) 示意图，e) XeF2刻蚀步骤后氧化物垫层的俯视光学显微图像，以及 f) 其侧视扫描电子显微图像。注意氧化物圆盘保持了楔形边缘。g) 示意图，h) 微环腔的俯视光学显微图像，以及 i) 其侧视扫描电子显微图像。
图 3. 采用线宽测量法测得的 a) 微球和 b) 微环谐振腔的典型品质因数光谱。在极高Q值的器件中，可能会观察到模式分裂或双峰现象，这是由于光在微小缺陷处发生反射，并在顺时针和逆时针两个方向上同时循环所致。c) 多个微球和微环谐振腔Q因数的对比图。 点击此处查看大图。
图4. CO2激光回流装置的示意图。CO2激光束（实心蓝线）被反射后聚焦于样品上。激光束穿过10.6 μm / 633 nm光束合束器，该合束器透射10.6 μm波长并反射633 nm波长。光学系统通过合束器反射成像样品表面，因此图像略显红色。本装置所需部件清单见表4。
图5. 重熔不当的 a) 微球和 b) 微环形谐振腔。由于在光束中位置不正确，器件成型不良。c) 由于光刻掩模质量差或光刻工艺不佳，环形结构呈月牙形。
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讨论
与任何光学结构一样，在制造过程的每一步中保持清洁都至关重要。由于已有大量关于光刻和制造的教科书，以下建议并非力求全面，而是重点指出研究人员常遇到的一些常见问题。19-20
由于微环形谐振腔外围的均匀性取决于初始圆盘的均匀性，因此制备高度圆形的圆盘非常关键。微环形结构特有的常见问题包括：1）光刻掩模的像素化，2）光刻工艺不佳（曝光不足或过度、显影不足或过度，以及刻蚀粗糙或不均匀），3）光刻胶与二氧化硅之间的粘附性差；本文将逐一解决上述问题。
获得高分辨率的光掩模至关重要。尽管低分辨率光掩模或喷墨打印的光掩模容易获取，但它们会产生“像素化”或边缘不平整的圆形结构，导致无法正确回流，从而形成非圆形的环状结构。本方案中提供的紫外曝光时间是针对特定紫外光强度下特定厚度的光刻胶薄膜而设定的。如果使用不同厚度的薄膜，或所用光刻胶已过期，则需要调整曝光时间。建议对光刻对准仪进行校准，以确保提供准确的紫外曝光剂量。同样，显影时间也可能因光刻胶膜厚的不同而有所变化，且该时间默认基于光刻胶已充分曝光的前提。最后，若在涂覆光刻胶...
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披露
未声明任何利益冲突。
致谢
A. Maker 获得了安嫩伯格基金会研究生研究奖学金的资助，本研究得到了美国国家科学基金会 [085281 和 1028440] 的支持。
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材料
| 姓名 | 公司 | 目录编号 | 评论 |
|---|---|---|---|
| 光纤刻划器 | 纽波特 | F-RFS | 可选 |
| 光学纤维 | 纽波特 | F-SMF-28 | 可使用任意类型的光纤。 |
| 光纤涂覆层剥离器 | 纽波特 | F-STR-175 | 也可以使用剥线钳 |
| 乙醇 | 任意供应商 | 溶剂级纯度 | 甲醇或异丙醇可作为替代品 |
| <强>表1. 微球制备材料 | |||
| 硅片，带有 2μm 热生长二氧化硅 | WRS 材料 | n/a | 我们使用内在的8, <100>, 4" 直径 |
| HMDS（六甲基二硅氮烷） | Aldrich | 440191 | |
| 光刻胶 | Shipley | S1813 | |
| 开发者 | 希普利 | MF-321 | |
| 缓冲氢氟酸 - 改进型 | Transene | n/a | 改进的缓冲氢氟酸能够比普通的缓冲液B产生更平滑、质量更优的刻蚀效果– 或 HF |
| 丙酮，甲醇，异丙醇 | 任意供应商 | 99.8% 纯度 | |
| <强>表2. 微环谐振器制备材料 | |||
| 离心机 | Solitec | 5110-ND | 任何旋转器均可使用。 |
| 矫治器 | Suss Microtec | MJB 3 | 可以使用任何比对工具。 |
| XeF2 刻蚀机 | Advanced Communication Devices, Inc. | #ADCETCH2007 | |
| <强>表3. 微环谐振器制备设备 | |||
| CO2 激光 | Synrad | 第48辑 | |
| 三轴平台 | OptoSigma | 120-0770 | 也可从其他供应商处获得。 |
| Si反射器1" 直径 | II-VI | 308325 | 也可从其他供应商处获得。 |
| 用于硅反射镜的运动学万向架安装座 | Thor Labs | KX1G | 也可从其他供应商处获得。 |
| 光束合成器 (1" 直径 | Meller Optics | L19100008-B0 | 也可从其他供应商处获得。 |
| 4" 焦距透镜 (1" 直径 | Meller Optics 或 II-VI | 也可从其他供应商处获得 | |
| 各种支架，镜头卡口 | Thor Labs、Newport、Edmund Optics 或 Optosigma | ||
| Zoom 6000 机器视觉系统 | Navitar | n/a | 需要通用USB摄像头和计算机以进行实时成像。此设备作为套件购买。 |
| Zoom 6000 系统调焦器 | Edmund Optics | 54-792 | 也可从其他供应商处获得。 |
| X-Z轴定位器，用于Zoom 6000 | Parker Daedal | CR4457, CR4452, 4499 | CR4457 为 X 轴，CR4452 为 Z 轴，4499 为安装支架。 |
| <强>表4. CO2 激光回流装置设置 |
参考文献
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