暖原子蒸气中的梯度回波量子存储器

摘要

梯度回波存储是一种在原子系综中存储光量子态的协议。量子存储器是量子中继器的关键组成部分，可扩展量子密钥分发的范围。我们概述了该方案在三能级原子系综中实现时的工作原理。

摘要

梯度回波存储（GEM）是一种用于在原子系综中存储光量子态的协议。开发此类技术的主要动机在于，利用海森堡不确定性原理来保障密码密钥安全的量子密钥分发（QKD）技术，其传输距离受到限制。发展量子中继器是扩展QKD传输范围的一种可能途径，但中继器需要具备量子存储能力。在我们的实验中，使用包含在温热气体池中的铷87蒸气作为原子介质，这使得实验方案尤为简单。该方案还具有高度的灵活性，能够在存储过程中对量子态进行优化处理，例如频率移动和带宽调控。GEM协议的基本原理是将光信号吸收至一个处于磁场梯度中的原子系综内。通过反转该磁场梯度，可实现原子极化的重新相位匹配，从而恢复所存储的光学量子态。本文将概述我们如何制备原子态及磁场梯度，并讨论一些需要避免的实验陷阱，特别是可能引起光学增益的四波混频效应。

引言

量子信息技术面临的一个重大挑战是构建能够存储量子态的量子存储器。对于光子量子计算¹，或量子密钥分发系统中使用的量子中继器²而言，这意味着需要构建一种能够存储光量子态的存储器³。实现这一目标的途径之一是利用原子系综，通过对其进行控制，以实现光信号的存储，并在之后可控地释放光信号。目前已发展出多种技术，包括电磁感应透明（EIT）⁴、原子频率梳（AFC）^5,6,7、四波混频（FWM）⁸、拉曼吸收⁹、法拉第相互作用¹⁰以及光子回波技术^{11,12,13,14,13,15,16,17,18,19}。

本文的重点是Λ型梯度回波记忆（Λ-GEM），该技术利用三能级“Λ”型结构的原子介质实现。该方案最初于2008年在热铷蒸气池中实现²⁰。该体系已被用作光脉冲的随机存取存储器²¹，其存储效率最高可达87%²²，能够实现量子态的无噪声存储²³，并在非线性光学操作方面展现出一定潜力²⁴。我们最近还发表了一篇论文，详细探讨了该存储机制与热原子蒸气相互作用的特性²⁵。

该技术的核心在于制备一个具有非均匀展宽的原子系综，使其能够吸收一束光脉冲。在我们的实验中，采用拉曼吸收，如图 1a所示。待存储的探测光将被映射到原子两个基态之间的相干性上。通过在光传播方向施加磁场梯度，产生拉曼吸收频率的空间梯度，从而实现展宽，如图1b所示。因此，存储脉冲的不同频率成分将沿原子系综长度方向线性地映射到不同的空间位置。换句话说，由输入脉冲吸收所生成的原子自旋波的空间分布与输入脉冲的时间分布的傅里叶变换成正比。正如我们稍后将阐述的，正是这种频率梯度赋予了该存储器一些独特的光谱处理能力。通过反转磁场梯度，可以实现原子系综相干性的逆向演化，从而实现光脉冲的读取。

方案

1. 某些定制构建的元件

1. 环形谐振器
   本实验需要两个环形谐振器，用于分离和合并不同频率的光束。腔体设计如图2所示。
   1. 在一块整体铝材加工出的空心圆柱体周围构建谐振器。在一端安装两个具有相同反射率的平面镜，在另一端安装一个高反射率的曲面镜。镜子无需粘接到腔体间隔器上；通过精确加工间隔器，端盖足以将镜片固定到位。
   2. 将曲面镜与O型圈及压电致动器组合，以实现对腔体共振频率的调控。将O型圈置于镜片与腔体间隔器之间，压电元件置于镜片后方。通过端盖将这些组件压紧在腔体间隔器上，从而实现对末端镜片的快速驱动。O型圈压缩与高速压电元件的结合通常可实现超过10 kHz的控制带宽。
      注意：在本示例中，间隔器长度约为25 cm。该长度是任意的，但应确保控制光与探测光不发生共谐振，即超精细分裂频率不应为自由光谱范围的整数倍。由于环形结构，腔体将具有不同精细度的非简并偏振模式。定制镀膜镜片的设计目标是使s偏振光的精细度约为1,000，从而导致p偏振光的精细度约为100。尽管此类实验通常在低精细度模式下进行，但若需对光束进行更强的滤波，可方便地切换至高精细度模式。
2. 存储单元及其外壳的设计
   1. 构建存储装置时，使用一个长型玻璃池，内含同位素富集的⁸⁷Rb及0.5 Torr的Kr缓冲气体。在本装置中，池长为20 cm。池窗片经过抗反射镀膜处理。需使用非磁性加热丝将该池加热至约80 °C。
   2. 将玻璃池置于三层同轴螺线管线圈内。两个内层螺线管用于产生磁场梯度。绕制这些线圈前，需利用毕奥-萨伐尔定律进行仿真，模拟可提供线性变化磁场的变螺距螺线管。
   3. 使用绘图软件将该螺旋线图案打印在纸上，将纸张包裹在PVC管上作为绕线引导，然后将导线绕制在管上。
      注意：在本装置中，线圈长度为50 cm，超过气体池长度的两倍，以避免边缘效应。线圈直径分别为6 cm和10 cm，约为池直径的两倍，以确保磁场主要沿轴向分布。两个梯度线圈的绕向相反，因此切换线圈时可改变梯度的符号（见图3）。在典型实验中，通过这些线圈的电流为2–3 A，线圈切换时间为3–4 µsec。
      
   4. 为优化切换时间并抑制振荡，在线圈回路中串联200 Ω的阻尼电阻。将这两个线圈置于第三个常规绕制的线圈内部，该线圈用于提供直流磁场，以解除塞曼能级的简并。铷的塞曼位移约为1.4 MHz/G ²⁶。典型的直流磁场为6 G，而梯度场强为2 G/m。
   5. 在三层磁线圈外部包裹两层µ金属屏蔽层，以减小地磁场对实验的影响。

2. 光路布局

1. 使用单模激光器，并将其调谐至接近铷 D₁ 线 795 nm 处。通过饱和吸收测量监测激光频率，如图 3所示。将激光频率失谐约 1.5 GHz，使其高于 F=2 到 F'=2 跃迁频率。此频率即为控制光束的近似频率。
2. 在分束器 BS2 处，从主激光中分出部分光以形成控制光束。利用声光调制器 AOM1 改变其频率。该 AOM 还可用于调制控制光束的功率。为驱动 AOM，将信号源输出通过一个由 TTL 信号控制的射频开关，随后放大信号再输入 AOM。通过调节该 AOM 的驱动频率，可精细调节控制光频率，例如以优化拉曼吸收效果。本实验装置中 AOM 的射频驱动频率为 80 MHz，但此值可任意设定。
3. 将用于量子存储器中存储的探测光束相对于控制光束失谐 6.8 GHz，该频率对应于⁸⁷Rb 的基态超精细分裂。为获得此频率，将激光通过一个由 6.8 GHz 微波源驱动的光纤耦合电光调制器。这将在载波频率上下产生一系列以 6.8 GHz 为谐波间隔的边带。
4. 为获得单一频率的探测光束，需将 +6.8 GHz 的光与其他不需要的调制边带分离。为此，使用其中一个环形腔。将腔体 1 锁定在 +6.8 GHz 边带的共振状态。该频率的光将透过谐振腔，而其他频率的光则被反射，从而制备出可作用于铷原子 F=1 基态的纯净频率。可采用 Pound-Drever-Hall 技术²⁷，利用输入镜反射的光对腔体进行锁定。
5. 在分束器 BS3 处分出部分激光束，并使其通过 AOM2，以实现对探测光束频率和强度的精细控制。有多种方法可用于驱动 AOM。例如，使用可编程信号发生器，设置其输出为调制在 80 MHz 的高斯脉冲。或者，将连续的 80 MHz 信号与射频混频器中的脉冲信号混合，产生调制在 80 MHz 的脉冲。无论采用哪种方式，该调制后的高斯信号均需放大后送入 AOM，从而在 AOM 的衍射级次中产生光脉冲。
   注：该衍射级次可提供可精细调控的光脉冲，可用于存储于存储器中。脉冲幅度可通过 AOM 驱动功率与 BS1 分束比的组合进行调节。这使得能够可靠地生成广泛范围的脉冲幅度，尤其可生成平均光子数小于 1 的极弱脉冲²³。
6. 下一步是将探测光束与控制光束重新合并。虽然可通过简单的分束器实现，但这会导致部分光损失。若探测光与控制光的偏振相互正交，则可使用偏振分束器实现无损耗合束；但只有通过独立控制探测光与控制光的偏振，才能真正优化存储效果。
   1. 为此，使用第二个高效率、阻抗匹配的环形腔。设置腔体，使探测光束透射通过，而控制场从输出镜反射。探测光通过该第二谐振腔的同时，也实现了第二级频率滤波，有助于避免四波混频问题。
   2. 使用辅助锁定光束（虚线所示）注入腔体的反向模式，将该腔体锁定在探测光束频率上。将该辅助光束调谐至与探测光束不同的频率、偏振和空间模式，以便在反射时检测而不影响探测光束。之所以采取此措施，是因为使用低功率、脉冲式的探测光束来锁定腔体极为困难。在进入存储单元前，控制光束与探测光束分别被准直至 7 mm 和 3 mm 的光斑尺寸。
   3. 进入存储单元前，控制场功率约为 270 mW，探测光功率可根据实验需求从零调节至几微瓦。使用四分之一波片，调节合并后的探测光与控制光的偏振，使其接近圆偏振且具有相同的手性。随后将它们注入存储气体池装置中。
7. 使用 LabVIEW 程序²⁸控制实验中所有元件的时序。典型的周期为 120 µsec。在存储时间内关闭加热器，以避免干扰存储操作。典型的时序如图 4所示。在可能的情况下，当光存储于存储器中时关闭控制光束。在热原子气体池中，尽管拉曼跃迁已失谐至远离激发态的多普勒宽度之外，控制场仍可能因自发拉曼散射的非零概率而成为存储器中显著的退相干来源。拉曼散射与控制场功率成正比，与失谐量的平方成反比。若在整个存储期间保持控制场开启，其将与两个低能级相互作用，并以散射决定的指数速率破坏相干性。此现象将在讨论部分进一步说明。
8. 在存储与读出后，使探测光束通过一个滤波池，以去除光束中的控制场。可使用含有天然铷混合物的池。其中⁸⁵Rb 占主导，在控制光频率处强烈吸收，可实现 60 dB 的抑制。探测光束的衰减则小得多，通常为 1.4 dB。使用长度为 75 mm、加热至 140 °C 的池。若使用同位素富集的⁸⁵Rb 池，可进一步减少探测光的吸收。
9. 最后一步是使用零差或外差探测方法检测探测脉冲。该检测方法的优势在于具有模式选择性，因此少量残余的控制光不会影响测量结果。回波具有（近似）圆偏振态，可通过半波片/四分之一波片组合将其转换为线偏振。
   1. 为产生本振光，在分束器 BS4 处分出部分光束，并通过 AOM4 调整其频率。使用快速示波器记录零差或外差装置的信号，并由 LabVIEW 控制程序触发。

结果

1. 利用拉曼吸收作为诊断工具

首先需要获得的是探测光束光的拉曼吸收谱线。对该吸收特征进行优化，对于实现最佳的存储性能至关重要。在关闭磁场梯度线圈的情况下，可以在弱连续探测光存在时扫描控制光频率。探测光束的吸收程度直接与原子池的光学密度相关。基于这一关系，可通过迭代过程优化原子池的温度、控制光束的功率以及单光子失谐量，以获得尽可能理想的拉曼吸收。控制光束功率过高会增加吸收，但同时也会展宽谱线宽度。在优化状态下，本系统中的谱线宽度约为100 kHz。

开启其中一个梯度线圈会加宽拉曼谱线。加宽后的吸收谱线宽度决定了存储器的带宽。因此，必须在影响存储效率的光学密度与存储带宽之间做出权衡。图5展示了我们其中一个加宽拉曼谱线下的探测光透射情况，其中存储器带宽设定为约 1 MHz。

同时开启两个磁梯度线圈，应能恢复未展宽的吸收线宽。电流大小的任何不匹配或磁场的空间不均匀性都会直接导致拉曼吸收谱线的展宽和畸变。

2. 脉冲存储

存储器最简单的配置是单脉冲存储与读取。例如，存储持续时间为 2 µsec 的脉冲，并在脉冲峰值后 3 µsec 切换磁场梯度线圈，如图 6所示。如果光学密度较低，则会观察到一定程度的光泄漏，其程度取决于介质的光学密度（OD）。仔细调节存储器参数对于实现高效率存储至关重要。这包括优化存储单元的温度、精确对准探测光与控制光场、调节控制光束的强度以在吸收与散射之间取得最佳平衡、确保光束的正确偏振态，以及调节探测光和控制光光束的频率。该优化方法将在讨论部分进一步说明。当所有这些参数均被良好调节时，对于 4 µsec 的存储时间，预期可实现超过 80% 的效率²²。存储效率定义为重获回波的能量与未在存储器中存储的相同脉冲能量之比。这种方法有效地消除了线性损耗的影响，例如由表面菲涅耳反射或滤光池中的吸收所引起的损耗。在使用外差探测时，脉冲的能量通过对外差信号进行平方并测量脉冲包络的面积来确定。

重建脉冲的频率和带宽取决于注入梯度线圈的电流。通过简单调节这些电流，即可对重建脉冲进行精细调谐。利用更先进的线圈装置，可实现更复杂的光谱操控（如文献²⁹中所述），该装置能够独立地将存储介质中的梯度随位置和时间进行调节。

图 1. a) 用于存储的⁸⁷Rb D₁线内的能级结构。探测光通过拉曼吸收在 F=1 和 F=2 的基态之间产生相干性。b) 磁场梯度沿气室长度方向引起基态的失谐量随空间变化。反转梯度并打开控制光束，可实现存储的探测光的读取。（改编自 [34]）。点击此处查看高清图像。

图2. 光学模式清洁器的示意图。具体描述请参见方法部分。点击此处查看高清图像。

图3. 实验装置示意图。AOM = 声光调制器；EOM = 电光调制器；BS = 分束器；λ/4 = 四分之一波片。点击此处查看高清图像。

图4. 存储器的典型时序序列。（引自³⁵）。点击此处查看大图。

图5. 当开启其中一个磁场梯度线圈时典型的外差展宽拉曼谱线。 数据（细实线）通过外差测量获得。振荡源于探针光与本地振荡光之间的拍频。虚线表示该数据的包络线，即展宽拉曼谱线的线型。（改编自²⁵）。点击此处查看高清图像。

图6. 短存储时间下的典型平均效率GEM回波。 磁场梯度线圈在 t = 10 μsec（虚线）时切换。红色：输入脉冲强度分布。蓝色：存储器的输出强度，显示泄漏光（在红色输入脉冲下方可见）以及在虚线右侧出现的回波信号。点击此处查看高清图像。

图7. 在扫描拉曼线时，不同控制场功率和气室温度下的四波混频效应。 本图中，控制场与探测光束的偏振方向被选择为使该效应最大化。Pc 表示控制光束功率。（改编自²⁵）。点击此处查看高清图像。

讨论

实现高存储效率的一个必要条件是具有较高的光学深度（OD）[30]。Λ型几何结构电磁感应透明（Λ-GEM）的OD正比于拉曼因子 Ω_c²/Δ²，其中Ω_c为耦合场的拉比频率，Δ为相对于激发态的拉曼失谐量。自发拉曼散射速率也正比于该拉曼因子，因此在实现高吸收与低散射损耗之间存在权衡。为了确定控制场功率、失谐量和气体温度的最佳设置，我们采用一种迭代过程。在脉冲被完全吸收后，通过在存储期间关闭控制光束，可在一定程度上抑制散射损耗。光学深度还受到原子内态的影响。理想情况下，我们希望尽可能多的原子处于F=1超精细能级，以增强探针光的吸收。控制光束在此也起作用，因为它可将原子从F=2能级抽运至F=1能级。由于存在失谐，该过程效率不高，但控制光束功率较强，且可在脉冲存储实验之间的较长时间内保持开启。本实验中拉曼谱线宽度约为100 kHz，主要由控制场引起功率展宽所致。该宽度几乎对应于原子从F = 2向F = 1超精细能级抽运的速率。然而，由于缺乏允许的光学跃迁，仍会有一部分原子残留在F = 2超精细能级的mf = 2（或-2，取决于圆偏振的符号）子能级上。

光密度（OD）还将强烈依赖于原子池的温度，该温度决定了气相中原子的数量。我们使用的温度约为 78 °C，测量位置位于原子池中心。我们注意到，在我们的原子池中，若将温度升高至超过 85 °C，可能会导致控制场的部分吸收以及探测信号的一些非相干吸收。在实验运行期间，加热器会被关闭，以避免干扰原子池内部的磁场。

探测场与控制场的偏振态在存储器吸收效率中也起着至关重要的作用。87Rb 的 D1 跃迁线具有两个超精细激发态，共包含 8 个塞曼子能级。原则上，当探测场和控制场均采用相同的圆偏振时，它们仅与激发态能级 mf = 2（或 -2）、F' = 2 发生相互作用。若激光场采用线偏振或椭圆偏振，则会通过 F' = 1 和 F' = 2 的其他塞曼子能级引发拉曼耦合。由于不同耦合常数和交流 各种跃迁的斯塔克位移。遗憾的是，在存储前准备好的相同圆偏振探测光场和控制光场，在通过存储介质传播时可能会经历不同的偏振自旋转。这种效应在高光学厚度介质中更为显著，而我们的实验正是采用此类介质。这意味着需要精细调节探测光束和控制光束的偏振，以抵消自旋转带来的影响。

更为复杂的是，当使用较大的光学密度（OD ²⁵）时，有时会出现简并四波混频（FWM）过程。这可能导致信号放大，从而向存储器的输出态引入噪声。特别是当控制光束和探测光束均采用线偏振时，由于通过多个激发态的拉曼激发，FWM效应可能显著增强。我们系统中增强或抑制FWM过程的条件已在文献²⁵中总结。通过再次精细调节探测光束和控制光束的偏振，可以减轻FWM的影响。通过这种方式，可将FWM过程抑制到不再为回读光增加噪声的程度²³。关于FWM，值得注意的是，两个谐振腔在抑制由光纤电光调制器（Fiber-EOM）产生的-6.8 GHz边带方面均起着重要作用，否则该边带将引发FWM过程。

自旋和四波混频（FWM）均会影响展宽后拉曼谱线的线型。经过精细调节后，可获得一个相当对称、近似矩形的吸收特征，如图 5所示。这与图 7所示的情况形成对比，后者选择特定偏振以展示四波混频（FWM）的影响，此时拉曼特征呈现高度不对称。

如前所述，使用了一个天然丰度的 Rb 滤光池来滤除控制光束，同时让探测光束通过至探测区域。由于该滤光池温度较高，我们注意到池窗周围的空气对流会导致外差探测条纹可见度发生变化，从而引起信号波动。通过在滤光池后立即实施外差探测，并采用适当的炉体设计减少池窗周围的空气对流，该效应已得到显著抑制。我们观察到探测光束在通过滤光池时损失约 30%，这主要源于池窗的菲涅尔反射以及滤光池中 ⁸⁷Rb 原子的吸收。通过在池窗上使用抗反射涂层，并以纯 ⁸⁵Rb 代替天然铷混合物，这种损耗有望进一步降低。

在温热的蒸气池中，扩散是限制存储时间的主要因素之一。原子吸收光后，可能扩散出相干区域，从而部分抹除所存储的信息。加入缓冲气体（本实验中为0.5 Torr的Kr）可在一定程度上减小扩散效应。然而，过量的缓冲气体会加剧碰撞展宽³¹，导致退相干增强以及控制光场的吸收增加，从而降低上述抽运过程的效率。另一种减小横向扩散影响的方法是通过增大探测光与控制光的横向光束轮廓来扩大相互作用体积。这种方法最终会受到原子与池壁发生非弹性碰撞的限制。此时，可通过在池壁上涂覆抗弛豫材料^32,33，使原子与池壁发生弹性碰撞，从而延长原子的相干时间。通过采用适当的池壁涂层以最小化非弹性壁碰撞，并增大激光光束尺寸使其几乎覆盖整个池的横截面，可预期横向扩散对存储时间的影响降至最低。在较长的存储时间内，纵向扩散可能成为主导的退相干效应。纵向扩散会导致原子在存储期间经历不同的磁场强度，从而降低重聚效率。控制纵向扩散的一种方法是使用冷原子系综，例如通过磁光阱（MOT）冷却的原子。但这需要引入一套全新的实验复杂性，以实现对冷原子云的操控。这是我们实验室目前正在评估的一种系统³⁶。

材料

本文使用的材料清单

姓名	公司	目录编号	评论
钛-蓝宝石激光器	M Squared Lasers		SolsTiS
数字示波器	Lecroy		WaveRunner 44Xi-A
原子记忆池	Triad Technology		20 cm 长，87Rb 增强，0.5 Torr Kr 缓冲气体，AR 涂层
滤光池	Triad Technology		7.5 cm 长，天然混合 Rb，无缓冲气体
光纤电光调制器（EOM）	EOSPACE		PM-0K5-10-PFA-UL
声光调制器（AOM）	AA Opto-Electronic		MT80-A1-IR
AOM 驱动组件	Minicircuits		放大器 ZHL-1-2W
	Minicircuits		混频器 ZAD-6
	Agilent		80 MHz 信号源 33250A
光学谐振腔			定制三角环形腔。自由光谱范围 FSR = 600 MHz，精细度 Finesse = 100。 平面镜（用于输入和输出），由 Advanced Thin Films 采用离子束溅射（IBS）镀膜。后端反射镜曲率半径为 1 m ROC Newport 超反射镜（反射率 R>99.97%）
光电二极管	Hamamatsu		S3883
电流开关	Electronic Design and Research		EDR83915/2 和 EDR8276612