我们介绍了使用光泵浦分子激光器产生远红外辐射的方法，并结合外差技术测量其频率。实验系统和方法以二氟甲烷（CH2F2）作为激光介质进行演示，实验结果包括发现三种新的激光发射谱线以及测得的八个激光频率。
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摘要
摘要
远红外辐射的产生与后续测量在高分辨率光谱学、射电天文学以及太赫兹成像等领域具有广泛的应用。近45年来，相干远红外辐射的产生主要依靠光泵浦分子激光器实现。一旦探测到远红外激光辐射，其发射频率通常采用三激光外差技术进行测量。该技术将光泵浦分子激光器的未知频率与两个稳定化的红外参考频率之间的差频进行混频。这些参考频率由独立的二氧化碳激光器产生，每个激光器均通过外部低压参考池的荧光信号进行稳频。已知与未知激光频率之间产生的拍频信号由金属-绝缘体-金属点接触二极管探测器监测，并在频谱分析仪上观察其输出结果。通过测量这些激光发射之间的拍频，并结合已知的参考频率，即可推算出未知的远红外激光频率。采用该技术测量激光频率所获得的一西格玛相对不确定度为±5×107分之一。精确测定远红外激光发射频率至关重要，因为这些频率常被用作其他测量的参考标准，例如在利用激光磁共振技术开展的自由基高分辨率光谱研究中。作为本项研究的一部分，二氟甲烷（CH2F2）被用作远红外激光介质。共测量了八个远红外激光频率，其中八个为首次测定，频率范围从0.359到1.273 THz。本研究中新发现其中三个激光发射谱线，并报告了它们的最佳工作气压、相对于CO2泵浦激光的偏振方向及其强度。
引言
远红外激光频率的测量最早由 Hocker 及其同事于 1967 年完成。他们通过在硅二极管中将直接放电式氢氰酸激光器在 311 和 337 μm 的发射频率与微波信号的高次谐波进行混频，从而测得其频率1。为了测量更高频率的激光，曾采用一系列激光器和谐波混频装置来生成激光谐波2。最终，两个稳频的二氧化碳（CO2）激光器被选用来合成所需的差频信号3,4。如今，利用两个稳频 CO2 参考激光器产生的差频的一次谐波，该技术即可测量高达 4 THz 的远红外激光频率。更高频率的激光发射也可通过二次谐波进行测量，例如来自甲醇同位素体 CHD2OH 和 CH318OH 的 9 THz 激光发射5,6。多年来，激光频率的精确测量推动了多项科学实验的发展7,8，并促成了 1983 年在巴黎召开的国际计量大会对“米”提出新的定义9–11。
外差技术（如上所述）在测量光泵浦分子激光器产生的远红外激光频率方面具有巨大优势。自从Chang和Bridges12发现光泵浦分子激光器以来，已利用多种激光介质产生了数千种光泵浦远红外激光发射。例如，二氟甲烷（CH2F2
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方案
1. 实验设计
- 查阅文献，评估先前针对本实验所用激光介质 CH2F2 开展的研究工作。确定所有已知的激光发射谱线，并收集有关这些谱线的全部信息，例如其波长和频率。目前已有多项关于已知激光发射的综述可供参考13,31–37。
- 汇总针对用作激光介质的分子所开展的全部光谱学研究，重点关注先前的傅里叶变换34和光声研究38,39。
2. 产生远红外激光发射
- 安全概述。
- 制定实验室的标准操作程序，包括在使用CO时采取适当的眼部防护措施2 远红外激光系统。
- 对齐与校准
- 校准每个CO2 使用专为CO设计的基于光栅的光谱分析仪的激光器2 根据制造商方案使用激光器。
- 使用氦氖激光器调整远红外激光腔的端面反射镜和耦合反射镜，使它们的辐射聚焦到MIM二极管探测器上。
- 将 CO 的辐射导向2 通过氯化钠窗口以约72度的角度将泵浦激光注入远红外激光腔o 相对于腔体轴。
- 将两个CO的辐射导向2<....
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结果
如前所述，远红外激光发射频率的报告值是利用至少两组不同的CO2参考激光谱线进行至少十二次测量所得结果的平均值。表2列出了使用9P04 CO2泵浦激光时，针对235.5 μm激光发射所记录的数据。对于该远红外激光发射，共记录了十四次独立的拍频测量值。第一组测量使用了9R10和9P38 CO2参考激光发射。在执行步骤3.4.5时，随着远红外激光频率略有升高，观察到拍频也随之增加。这表明远红外激光频率高于9R10与9P38 CO2参考激光之间的差频绝对值|νCO2(I)–νCO2(II)|。因此，对于这组CO2参考激光，公式1中拍频的符号为正。相反，第二组测量使用了9R16和9P34 CO2参考激光发射。当执行步骤3.4.5时，在远红外激光频率略有升高时，观察到拍频下降。这表明远红外激光频率低于9R
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讨论
在该实验方案中，有几个关键步骤需要进一步讨论。在测量远红外激光波长时（如步骤2.5.3所述），必须确保使用的是同一模式的远红外激光发射。远红外激光波长可能存在多种模式（即， 透射电子显微镜00透射电子显微镜（TEM）01等）可在激光腔内产生，因此识别用于测量波长的适当相邻腔模至关重要13,29,41为了帮助消除高阶模式，每个激光腔内均设有光阑。在精确测量远红外激光频率时，必须确保激光器（尤其是CO2 参考激光器，工作于其基模（TEM00）模式。虹膜还用于确保远红外激光在频谱分析仪上描绘出的图案是对称的。当特定的 CO2 泵管，如情况9所示P04，一组经波长校准的吸收滤光片被用于辅助区分远红外激光波长。它们也可用于衰减任何散射的CO2 远红外激光腔出射的激光辐射。
第2.4节描述了远红外激光辐射的产生。在多次研究中我们发现，通过将同一台CO2泵浦激光器设置在略微不同的偏移频率.......
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披露
本文中提及某些商用设备以促进理解。此类提及并不表示作者的推荐或认可，也不意味着所提及的设备一定是可供该用途使用的最佳选择。
致谢
本工作部分由华盛顿太空资助联盟（Washington Space Grant Consortium）在奖项编号NNX10AK64H的支持下完成。
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材料
| 姓名 | 公司 | 目录编号 | 评论 |
|---|---|---|---|
| 真空泵 | Leybold | Trivac D4A | HE-175 油；数量 = 3 |
| 真空泵 | Leybold | Trivac D8B 或 D16B | Fomblin 流体；每种各 1 个 |
| 真空泵 | Leybold | Trivac D25B | HE-175 油；数量 = 1 |
| 带控制器的光学斩波器 | Stanford Research Systems | SR540 | |
| 锁相放大器 | Stanford Research Systems | SR830 | |
| 频谱分析仪 | Agilent | E4407B | ESA-E 系列，9 kHz 至 26.5 GHz 频谱分析仪 |
| 放大器 | Miteq | AFS-44 | 用于 2 至 18 GHz 信号的放大。该放大器由惠普（Hewlett Packard）三路输出直流电源 E3630A 供电。 |
| 放大器 | Avantek | AWL-1200B | 用于频率低于 1.2 GHz 的信号放大。 |
| 电源 | Hewlett Packard | E3630A | 用于放大器的低压直流电源。 |
| 电源 | Glassman | KL 系列 | 用于 CO2 激光器的高压电源；数量 = 2；负极性 |
| 电源 | Fluke | 412B | 与 NIST 非对称高压放大器配合使用的高压电源 |
| 探测器 | Judson Infrared Inc | J10D | 用于荧光池；数量 = 2 |
| CO2 激光器频谱分析仪 | Optical Engineering | 16-A | 目前由 Macken Instruments Inc. 销售。 |
| 带紫外光源的热成像板 | Optical Engineering | 主要用于对准 CO2 参考激光器。目前由 Macken Instruments Inc. 销售。 | |
| 电阻器 | Ohmite | L225J100K | 100 kW，225 W。每个镇流系统使用 4 至 6 个电阻器。每台 CO2 激光器均配备独立的镇流系统。使用风扇对电阻器进行冷却。 |
| 高压继电器，单刀双掷（SPDT） | CII Technologies | H-17 | 数量 = 3；每台 CO2 激光器各一个 |
| 放大器 | Princeton Applied Research | PAR 113 | 与荧光池配合使用；数量 = 2 |
| 示波器 | Tektronix | 2235A | 也可使用类似型号；数量 = 2 |
| 示波器/差分放大器 | Tektronix | 7903 示波器配 7A22 差分放大器 | |
| 带传感器的功率计 | Coherent | 200 | 用于功率低于 10 W 的测量。 此即图 2 中所示的功率计。 |
| 带传感器的功率计 | Scientech, Inc | Vector S310 | 用于功率低于 30 W 的测量 |
| 万用表 | Fluke | 73III | 也可使用类似型号；数量 = 3 |
| 数据采集系统 | National Instruments | NI cDAQ 9174 机箱配 NI 9223 输入模块 | 使用 LabVIEW 软件 |
| Simichrome 抛光剂 | Happich GmbH | 用于 MIM 二极管探测器中的镍基底抛光。尽管镍基底在抛光后可立即使用，但通常建议预留 12 小时的准备时间。 | |
| 压力表 | Wallace and Tiernan | 61C-1D-0050 | 300 系列；用于 CO2 激光器；数量 = 3 |
| 带控制器的压力表 | Granville Phillips | 375 系列 | 用于远红外激光器 |
| 氧化锆毡 | Zircar Zirconia | ZYF 毡 | 用作光束挡板 |
| 氧化锆板 | Zircar Zirconia | ZYZ-3 板 | 用作光束挡板；数量 = 4 |
| 聚四氟乙烯（Teflon）片 | Scientific Commodities, Inc | BB96312-1248 | 厚度 1/32 英寸；用于远红外激光器输出窗口 |
| 聚丙烯 | C-Line sheet protectors | 61003 | 用于远红外激光器输出窗口 |
| 真空润滑脂 | Apiezon | ||
| 电源 | Kepco | NTC 2000 | 压电陶瓷（PZT）电源 |
| PZT 管 | Morgan Advanced Materials | 长度 1 英寸，外径 1 英寸，壁厚 0.062 英寸，反极性（外侧加正电压）；数量 = 3 | |
| 硒化锌（ZnSe，增透膜涂层） | II-VI Inc | CO2 激光器窗口（数量 = 3）、透镜和分束器（数量 = 3） | |
| 氯化钠（NaCl）窗口 | Edmond Optics | 数量 = 1 | |
| 氟化钙（CaF）窗口 | Edmond Optics | 数量 = 2 | |
| 激光镜片与光栅 | Hyperfine, Inc | 镀金；包括定位镜片 | |
| 玻璃激光管与参考池 | Allen Scientific Glass | ||
| MIM 二极管探测器 | Custom Microwave, Inc | ||
| 其他 | 其他材料包括磁性底座、基板、基板夹具、XYZ 平移台等。 |
参考文献
- Hocker, L. O., Javan, A., Ramachandra Rao, D., Frenkel, L., Sullivan, T. Absolute frequency measurement and spectroscopy of gas laser transitions in the far infrared. Appl. Phys. Lett. 10 (5), 147-149 (1967).
- Wells, J. S., Evenson, K. M., Day, G. W., Halford, D. Role of inf....
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