微球型回音壁模式谐振腔中的受激斯托克斯与反斯托克斯拉曼散射

摘要

本文展示了在三重共振石英微球中高效产生与三阶光学非线性 susceptibilit yΧ⁽³⁾ 相关的非线性现象。文中报道的相互作用包括：受激拉曼散射（SRS），以及包含受激反斯托克斯拉曼散射（SARS）的四波混频过程。

摘要

介质微球可通过高品质因子的回音壁模式（WGM）将光和声长时间地限制在内部。玻璃微球可被视为一种储能装置，具有多种应用前景：紧凑型激光光源、高灵敏度生化传感器以及非线性现象研究。本文提供了一种制备微球及其耦合系统的方案。文中所述耦合器为锥形光纤。本研究展示了在三重共振石英微球中，基于三阶光学非线性 susceptibilitity Χ⁽³⁾ 相互作用高效产生非线性现象的结果。所报道的相互作用包括：受激拉曼散射（SRS），以及包含受激反斯托克斯拉曼散射（SARS）的四波混频过程。腔增强效应的一个证据是泵浦光、信号光和闲频光之间缺乏相关性：只有当存在共振模式时，才能产生信号光与闲频光的配对。在超参量振荡（四波混频和受激反斯托克斯拉曼散射）的情况下，这些模式必须满足能量和动量守恒，并且最重要的是，具有良好的空间重叠。

引言

回音壁模式谐振器（WGMR）具有两个独特的特性：长光子寿命和小模式体积，这使得非线性现象的阈值得以降低^1-3。回音壁模式是通过全内反射在介质-空气界面处被限制的光学模式。小模式体积源于高度的空间限制，而时间限制则与谐振腔的质量因子Q相关。WGMR可以具有不同的几何形状，并且存在多种适用于制备高Q值谐振器的加工技术^4-6。例如，由表面张力形成的空腔（如石英微球）表现出接近原子尺度的表面粗糙度，从而实现高质量因子。这两种限制方式显著降低了由于WGMR内部强烈能量积累所导致的非线性效应阈值，同时也使得连续波（CW）非线性光学成为可能。

WGMR 可以用量子数 n, l, m 及其偏振态来描述，这与氢原子具有很强的类比性⁷。球对称性使得径向和角向依赖关系可以分离。径向解由贝塞尔函数给出，角向解由球谐函数给出⁸。

二氧化硅玻璃具有中心对称性，因此与 Χ⁽²⁾ 相互作用相关的二阶现象被禁阻。在微球表面，对称性反转被打破，因而可以观察到 Χ⁽²⁾ 现象¹。然而，二阶频率产生的相位匹配条件比三阶频率产生更为困难，尤其是因为所涉及的波长差异较大，色散的作用可能十分显著。二阶相互作用极其微弱，其产生功率随 Q³ 变....

方案

1. 超高Q值微球的制备

1. 使用光纤剥线钳剥离标准单模（SMF）石英光纤约1-2 cm的丙烯酸涂层。
2. 用丙酮清洁剥除涂层的部分，并进行切割。
3. 将切割后的光纤端面插入熔接机的一侧，使用熔接机控制器产生一系列电弧放电。在熔接机控制器菜单中选择"手动操作"，将电弧功率等级和电弧持续时间分别设置为60和800毫秒；选择"电弧"并按下底部的"+"按钮。
4. 当球体开始成形后停止操作，将光纤旋转90°，然后重复步骤1.3。
5. 至少重复步骤1.3四次，以获得直径约160 μm的微球；重复16次可获得直径约260 μm的微球。
   注意：电弧放电将产生足够高的熔融温度，使石英玻璃熔接。表面张力会将软化的光纤端部拉成球形；微球的尺寸与电弧放电次数成正比，在直径约为350 μm时趋于饱和，如图1¹⁹所示。旋转操作可确保谐振腔的球形形状。

2. 拉制锥形光纤

注意：锥形光纤还需要用于将光耦合到微谐振器中。微球的尺寸将决定拉锥部分的腰区大小。对于直径大于125 μm的微球，拉锥直径可约为3–4 μm；对于更小的微球，拉锥直径应更小，例如1–2 μm。为了保持较低的损耗，并确保拉锥区域中仅支持一种模式（基模），拉锥过程必须是绝热的....

结果

按照上述方案制备的微球，其Q值在大直径（>200 μm）下超过10⁸（图5），在小直径（<50 μm）下超过10⁶。可轻松观察到高于95%的共振对比度（接近临界耦合）。在高循环光强条件下，可在红外波段观察到以下非线性效应：受激拉曼散射（SRS）、级联SRS²¹、受激反斯托克斯拉曼散射（SARS）以及四波混频（FWM）和简并FWM。拉曼增益对正向和反向传播的光具有同等放大作用，从而在SRS和级联SRS中形成驻波，而FWM谱对则表现为行波。测量结果示例如图6和图7所示。

图6 显示了两条相距100 nm的SRS谱线（1,608 nm和1,708 nm），以及在泵浦光附近（1,546.6 nm）基于介质电子克尔非线性的级联四光子参量过程，该现象发生.......

讨论

微球是紧凑且高效的非线性振荡器，易于制备和操作。可通过锥形光纤实现光在谐振腔中的耦合与提取。可获得高达95%的共振对比度以及约3 × 10⁸的Q值。

这些制造技术的主要局限在于大规模生产和集成。纤维的清洁度对微球和锥形光纤都至关重要，湿度同样如此。这两种器件都必须保存在干燥环境中，以延长其在实验室中的使用寿命。非常细的锥形光纤较为脆弱，在耦合时需格外小心。关于品质因数（Q值），微球的尺寸可能起关键作用。对于直径在50至500 μm范围内的微球，在真空条件下已实现超过10¹⁰的Q值²³。微球的本征Q值由多种损耗因素共同决定：本征曲率损耗（Q_rad）、残余表面不均匀性引起的拉曼散射和瑞利散射损耗（后者与尺寸相关，直径越小，损耗越高²²）、材料本征损耗以及表面污染物引入的损耗。Q_rad^-1随尺寸增大而减小：其下降速度比R^-5/2更快²⁴。我们制备的微球直径范围为25至250 .......

材料

本文使用的材料清单

姓名	公司	目录编号	评论
光纤	Corning	SMF28
光纤涂覆层剥离器	Thorlabs	T06S13	其他供应商也可提供
光纤切割刀	Fitel	S325A	其他供应商也可提供
熔接机	Furakawa	S177A-1R	其他供应商也可提供
丁烷和氧气气体	n/a		任意供应商
显微镜筒	Navitar	Zoom 6000	模块化套件
CCD相机	n/a	N/A	任意型号均可适用
显示器	n/a	N/A	任意显示器均可使用
三轴位移台	PI Instruments, Thorlabs, Melles
各种支架和安装件	Thorlabs		其他供应商也可提供
偏振控制器	Thorlabs	FPC030	其他供应商也可提供
衰减器	Thorlabs	VOA50
光电二极管	Thorlabs	PDA400	已停产，由PDA10CS-EC替代
示波器	Tektronix	DPO7104
光谱分析仪	Ando	AQ6317B
掺铒光纤放大器	IPG Photonics	EAD-2K-C
可调谐激光器	Yenista	TUNICS