本文展示了在三重共振石英微球中高效产生与三阶光学非线性 susceptibilit yΧ(3) 相关的非线性现象。文中报道的相互作用包括：受激拉曼散射（SRS），以及包含受激反斯托克斯拉曼散射（SARS）的四波混频过程。
需要JoVE订阅才能观看此内容。 请登录或开始免费试用
本文内容
摘要
摘要
介质微球可通过高品质因子的回音壁模式（WGM）将光和声长时间地限制在内部。玻璃微球可被视为一种储能装置，具有多种应用前景：紧凑型激光光源、高灵敏度生化传感器以及非线性现象研究。本文提供了一种制备微球及其耦合系统的方案。文中所述耦合器为锥形光纤。本研究展示了在三重共振石英微球中，基于三阶光学非线性 susceptibilitity Χ(3) 相互作用高效产生非线性现象的结果。所报道的相互作用包括：受激拉曼散射（SRS），以及包含受激反斯托克斯拉曼散射（SARS）的四波混频过程。腔增强效应的一个证据是泵浦光、信号光和闲频光之间缺乏相关性：只有当存在共振模式时，才能产生信号光与闲频光的配对。在超参量振荡（四波混频和受激反斯托克斯拉曼散射）的情况下，这些模式必须满足能量和动量守恒，并且最重要的是，具有良好的空间重叠。
引言
回音壁模式谐振器（WGMR）具有两个独特的特性：长光子寿命和小模式体积，这使得非线性现象的阈值得以降低1-3。回音壁模式是通过全内反射在介质-空气界面处被限制的光学模式。小模式体积源于高度的空间限制，而时间限制则与谐振腔的质量因子Q相关。WGMR可以具有不同的几何形状，并且存在多种适用于制备高Q值谐振器的加工技术4-6。例如，由表面张力形成的空腔（如石英微球）表现出接近原子尺度的表面粗糙度，从而实现高质量因子。这两种限制方式显著降低了由于WGMR内部强烈能量积累所导致的非线性效应阈值，同时也使得连续波（CW）非线性光学成为可能。
WGMR 可以用量子数 n, l, m 及其偏振态来描述，这与氢原子具有很强的类比性7。球对称性使得径向和角向依赖关系可以分离。径向解由贝塞尔函数给出，角向解由球谐函数给出8。
二氧化硅玻璃具有中心对称性，因此与 Χ(2) 相互作用相关的二阶现象被禁阻。在微球表面，对称性反转被打破，因而可以观察到 Χ(2) 现象1。然而，二阶频率产生的相位匹配条件比三阶频率产生更为困难，尤其是因为所涉及的波长差异较大，色散的作用可能十分显著。二阶相互作用极其微弱，其产生功率随 Q3 变化，而三阶相互作用的产生功率则随 Q4 变化9。因此，本研究的重点是三阶光学非线性 susceptibilitiy Χ(3) 相互作用，例如受激拉曼散射（SRS）和受激反斯托克斯拉曼散射（SARS），其中 SARS 是研究较少的相互作用10,11。Chang12 和 Campillo13 率先利用高非线性材料的液滴作为回音壁模式微谐振器（WGMR）开展非线性现象研究，但所用泵浦激光为脉冲而非连续波（CW）。相比微液滴，二氧化硅微球14,10 和微环15 提供了更稳定且更坚固的平台，在过去几十年中受到广泛关注。特别是二氧化硅微球，其制备和操作都非常简便。
受激拉曼散射（SRS）是一种纯粹的增益过程，在二氧化硅回音壁微腔（WGMR）中易于实现14,15，因为只需达到阈值即可。在这种情况下，微腔回音壁腔内的高循环强度足以保证拉曼激光的产生，但对于参量振荡则并不充分。此时，高效的振荡需要满足相位匹配和模式匹配、能量与动量守恒定律，并且所有谐振模式之间需具有良好的空间重叠16-18。这通常适用于受激反斯托克斯拉曼散射（SARS）和四波混频（FWM）等过程。
访问受限。请登录或开始试用以查看此内容。
方案
1. 超高Q值微球的制备
- 使用光纤剥线钳剥离标准单模（SMF）石英光纤约1-2 cm的丙烯酸涂层。
- 用丙酮清洁剥除涂层的部分，并进行切割。
- 将切割后的光纤端面插入熔接机的一侧，使用熔接机控制器产生一系列电弧放电。在熔接机控制器菜单中选择"手动操作"，将电弧功率等级和电弧持续时间分别设置为60和800毫秒；选择"电弧"并按下底部的"+"按钮。
- 当球体开始成形后停止操作，将光纤旋转90°，然后重复步骤1.3。
- 至少重复步骤1.3四次，以获得直径约160 μm的微球；重复16次可获得直径约260 μm的微球。
注意：电弧放电将产生足够高的熔融温度，使石英玻璃熔接。表面张力会将软化的光纤端部拉成球形；微球的尺寸与电弧放电次数成正比，在直径约为350 μm时趋于饱和，如图119所示。旋转操作可确保谐振腔的球形形状。
2. 拉制锥形光纤
注意：锥形光纤还需要用于将光耦合到微谐振器中。微球的尺寸将决定拉锥部分的腰区大小。对于直径大于125 μm的微球，拉锥直径可约为3–4 μm；对于更小的微球，拉锥直径应更小，例如1–2 μm。为了保持较低的损耗，并确保拉锥区域中仅支持一种模式（基模），拉锥过程必须是绝热的（即从粗到细直径的平缓过渡）。典型的绝热拉锥段总长度约为2 cm。图2展示了自制的光纤拉制装置，图3A展示了一个典型腰区的显微照片。
- 使用光纤剥线钳剥离标准单模（SMF）石英光纤约 3-4 cm 的丙烯酸涂层，并将光纤两端分别连接至激光器（输入端）和光功率计（输出端）。确保剥离区域位于光纤中间位置，而非一端。使用裸纤端子以便将光纤两端连接至激光器和光功率计。将激光器和光功率计放置于工作台面上。
- 将已剥离涂层的光纤段放入一段短氧化铝圆筒内，光纤两端带涂层部分则分别插入两个在拉锥过程中同步移动的平移台中。
- 用氧-丁烷火焰加热氧化铝圆筒（作为加热炉使用），使其温度升至接近石英熔点（约 2,100 °C）。
- 通过观察 635 nm 激光光源的透射情况判断拉锥过程的绝热性。拉锥过程中应确保输出端保持均匀的圆形光斑，表明未发生模式串扰。当透射光功率停止振荡并保持稳定时，停止拉伸并移开火焰。
- 将拉锥后的光纤用胶固定于呈 U 形的显微镜玻片上以容纳拉锥区域（参见 图 3B）。使用尺寸为 76×26×1.2 mm 的显微镜玻片。
3. 小微球的制备
注意：对于直径小于标准光纤包层尺寸的微小微球，需要预先对光纤进行拉锥处理。采用此方法可获得的最小直径约为 25 μm。
- 按照第2节操作，拉制锥形光纤，持续拉伸直至断裂。
- 执行第1节的所有步骤（超高品质因子微球的制备），但在步骤1.3中，将熔接机控制器的参数修改如下：放电功率20，放电持续时间1,200毫秒。
4. 将光耦合进微球
注意：我们使用锥形光纤将光耦合到微球中，并测量微谐振腔的共振特性。
- 4.1. 准备一个中间带通道的T形PVC/铝制支架。用透明胶带或纸胶带将微球的残余光纤茎固定在支架上。使用两个螺丝将支架固定到具有压电驱动器且定位分辨率为20 nm的平移台上。
- 将粘附在玻璃载片上的锥形光纤固定到另一个平移台上，使载片平面与微球光纤茎垂直。将锥形光纤的两端熔接至尾纤电缆。将一端连接至可调谐二极管激光器，另一端连接至InGaAs光电二极管探测器。
- 使用工作距离较长（>20 mm）的显微镜物镜管来控制锥形光纤与微球之间的间隙。为了从另一方向监测系统，将一面镜子以相对于物镜管方向45°的角度放置，以便能够调控锥形光纤相对于微球赤道面的位置。
- 将微球的赤道面与锥形光纤接触。
- 打开激光器，并在示波器上检查微球-锥形光纤系统的透射光谱。
- 调节工作在1,550 nm的连续波激光器，直至出现共振峰。共振峰在光谱中表现为洛伦兹线型的下陷峰。
- 测量共振线宽（洛伦兹线型下陷峰的半高全宽）。将泵浦频率除以共振线宽，计算Q值。
- 减小/增大球体与锥形光纤之间的间隙，以改变共振宽度和深度，从而提高/降低耦合效率。
5. 受激拉曼散射
- 在工作波长为 1,550 nm 的连续波激光器与衰减器之间插入掺铒光纤放大器（EDFA）。EDFA 的工作波长范围为 1,530–1,570 nm。注意：这将增强激光功率，最高输出功率可达 2 W。非线性效应需要较高的输入功率。图 4 展示了实验装置的示意图。
- 将锥形光纤一端通过端接光纤跳线连接至 3 dBm 分路器。将分路器的一个输出光纤连接至光谱分析仪，另一个输出光纤连接至光电探测器，该探测器与示波器相连。
- 将激光器频率从高向低调谐，直至找到一个热漂移与激光波长扫描速度相当的共振峰。当实现热自锁20时，可在示波器上观察到共振峰展宽现象。
- 通过光谱分析仪检测传输至锥形光纤的输出功率。逐步增加功率，直至出现拉曼激光谱线。该谱线相对于泵浦波长失谐约 13.5 THz。
访问受限。请登录或开始试用以查看此内容。
结果
按照上述方案制备的微球，其Q值在大直径（>200 μm）下超过108（图5），在小直径（<50 μm）下超过106。可轻松观察到高于95%的共振对比度（接近临界耦合）。在高循环光强条件下，可在红外波段观察到以下非线性效应：受激拉曼散射（SRS）、级联SRS21、受激反斯托克斯拉曼散射（SARS）以及四波混频（FWM）和简并FWM。拉曼增益对正向和反向传播的光具有同等放大作用，从而在SRS和级联SRS中形成驻波，而FWM谱对则表现为行波。测量结果示例如图6和图7所示。
图6 显示了两条相距100 nm的SRS谱线（1,608 nm和1,708 nm），以及在泵浦光附近（1,546.6 nm）基于介质电子克尔非线性的级联四光子参量过程，该现象发生...
访问受限。请登录或开始试用以查看此内容。
讨论
微球是紧凑且高效的非线性振荡器，易于制备和操作。可通过锥形光纤实现光在谐振腔中的耦合与提取。可获得高达95%的共振对比度以及约3 × 108的Q值。
这些制造技术的主要局限在于大规模生产和集成。纤维的清洁度对微球和锥形光纤都至关重要，湿度同样如此。这两种器件都必须保存在干燥环境中，以延长其在实验室中的使用寿命。非常细的锥形光纤较为脆弱，在耦合时需格外小心。关于品质因数（Q值），微球的尺寸可能起关键作用。对于直径在50至500 μm范围内的微球，在真空条件下已实现超过1010的Q值23。微球的本征Q值由多种损耗因素共同决定：本征曲率损耗（Qrad）、残余表面不均匀性引起的拉曼散射和瑞利散射损耗（后者与尺寸相关，直径越小，损耗越高22）、材料本征损耗以及表面污染物引入的损耗。Qrad-1随尺寸增大而减小：其下降速度比R-5/2更快24。我们制备的微球直径范围为25至250 ...
访问受限。请登录或开始试用以查看此内容。
披露
作者声明不存在任何竞争性经济利益。D.F. 为帕尔马大学的博士研究生。
致谢
恩里科·费米物理历史博物馆与研究中心
佛罗伦萨储蓄银行基金会（编号 2014.0770A2202.8861）
访问受限。请登录或开始试用以查看此内容。
材料
| 姓名 | 公司 | 目录编号 | 评论 |
|---|---|---|---|
| 光纤 | Corning | SMF28 | |
| 光纤涂覆层剥离器 | Thorlabs | T06S13 | 其他供应商也可提供 |
| 光纤切割刀 | Fitel | S325A | 其他供应商也可提供 |
| 熔接机 | Furakawa | S177A-1R | 其他供应商也可提供 |
| 丁烷和氧气气体 | n/a | 任意供应商 | |
| 显微镜筒 | Navitar | Zoom 6000 | 模块化套件 |
| CCD相机 | n/a | N/A | 任意型号均可适用 |
| 显示器 | n/a | N/A | 任意显示器均可使用 |
| 三轴位移台 | PI Instruments, Thorlabs, Melles | ||
| 各种支架和安装件 | Thorlabs | 其他供应商也可提供 | |
| 偏振控制器 | Thorlabs | FPC030 | 其他供应商也可提供 |
| 衰减器 | Thorlabs | VOA50 | |
| 光电二极管 | Thorlabs | PDA400 | 已停产，由PDA10CS-EC替代 |
| 示波器 | Tektronix | DPO7104 | |
| 光谱分析仪 | Ando | AQ6317B | |
| 掺铒光纤放大器 | IPG Photonics | EAD-2K-C | |
| 可调谐激光器 | Yenista | TUNICS |
参考文献
- Kozyreff, G., Dominguez-Juarez, J. L., Martorell, J. Non linear optics in spheres: from second harmonic scattering to quasi-phase matched generation in whispering gallery modes. Laser Photon. Rev. 5 (6), (2011).
- Farnesi, D., Barucci, A., Righini, G. C., Berneschi, S., Soria, S., Nunzi Conti, G. Optical frequency generation in silica microspheres. Phys. Rev. Lett. 112 (9), 093901(2014).
- Liang, W., et al. Miniature multioctave light source based on a monolithic microcavity. Optica. 2 (1), 40-47 (2015).
- Maker, A. J., Armani, A. M. Fabrication of Silica Ultra High Quality Factor Microresonators. J. Vis. Exp. (65), e4164(2012).
- Coillet, A., Henriet, R., Phan Huy, K., Jacquot, M., Furfaro, L., Balakireva, I., et al. Microwave Photonics Systems Based on Whispering-gallery-mode Resonators. J. Vis. Exp. (78), e50423(2013).
- Han, K., Kim, K. H., Kim, J., Lee, W., Liu, J., Fan, X., et al. Fabrication and Testing of Microfluidic Optomechanical Oscillators. J. Vis. Exp. (87), e51497(2014).
- Arnold, S. Microspheres, Photonic Atoms, and the Physics of Nothing. American Scientist. 89 (5), 414-421 (2001).
- Chiasera, A., et al. Spherical whispering gallery mode microresonators. Laser Photon. Rev. 4 (3), 457-482 (2010).
- Helt, L. G., Liscidini, M., Sipe, J. E. How does it scale? Comparing quantum and classical nonlinear optical processes in integrated devices. J. Opt. Soc. Am. B. 29 (8), 2199-2212 (2012).
- Leach, D. H., Chang, R. K., Acker, W. P. Stimulated anti-Stokes Raman scattering in microdroplets. Opt. Lett. 17 (6), 387-389 (1992).
- Farnesi, D., Cosi, F., Trono, C., Righini, G. C., Nunzi Conti, G., Soria, S. Stimulated Antistokes Raman scattering resonantly enhanced in silica microspheres. Opt. Lett. 39 (20), 5993-5996 (2014).
- Qian, S. X., Chang, R. K. Multiorder Stokes emission from micrometer size droplets. Phys. Rev. Lett. 56 (9), 926-929 (1986).
- Lin, H. B., Campillo, A. J. CW nonlinear optics in droplet microcavities displaying enhanced gain. Phys. Rev. Lett. 73 (18), 2440-2443 (1994).
- Spillane, S. M., Kippenberg, T. J., Vahala, K. J. Ultralow threshold Raman laser using a spherical dielectric microcavity. Nature. 415 (6872), 621-623 (2002).
- Kippenberg, T. J., Spillane, S. M., Vahala, K. J. Kerr-Nonlinearity optical parametrical oscillation in an ultrahigh Q toroid microcavity. Phys. Rev. Lett. 93 (8), 083904(2004).
- Hill, S. C., Leach, D. H., Chang, R. K. Third order sum frequency generation in droplets: model with numerical results for third-harmonic generation. J. Opt. Soc. Am. B. 10 (1), 16-33 (1993).
- Kozyreff, G., Dominguez Juarez, J. L., Martorell, J. Whispering gallery mode phase matching for surface second order nonlinear optical processes in spherical microresonators. Phys. Rev. A. 77 (4), 043817(2008).
- Jouravlev, M. V., Kurizki, G. Unified theory of Raman and parametric amplification in nonlinear microspheres. Phys. Rev. A. 70 (5), 053804(2004).
- Brenci, M., Calzolai, R., Cosi, F., Nunzi Conti, G., Pelli, S., Righini, G. C. Microspherical resonators for biophotonic sensors. Proc. SPIE. 6158, 61580S(2006).
- Carmon, T., Yang, L., Vahala, K. J. Dynamical thermal behavior and thermal self-stability of microcavities. Opt. Express. 12 (20), 4742-4750 (2004).
- Kippenberg, T. J., Spillane, S. M., Min, B., Vahala, K. J. Theoretical and experimental study of stimulated and cascaded Raman scattering in ultrahigh Q optical microcavities. J. Sel. Quantum Electron. 10 (5), 1219-1228 (2004).
- Bloembergen, N., Shen, Y. R. Coupling between vibrations and light waves in Raman laser media. Phys. Rev. Lett. 12 (18), 504-507 (1964).
- Gorodestky, M. L., Pryamikov, A. D., Ilchenko, V. S. Rayleigh scattering in high Q microspheres. J. Opt. Soc. Am. B. 17 (6), 1051-1057 (2000).
- Arnold, S., Ramjit, R., Keng, D., Kolchenko, V., Teraoka, I. Microparticle photophysics illuminates viral bio-sensing. Faraday Discuss. 137, 65-83 (2008).
- Ozdemir, S. K., et al. Highly sensitive detection of nanoparticle with a self referenced and self-heterodyned whispering gallery Raman microlaser. Proc. Natl. Acad. Sci USA. 11 (37), E3836-E3844 (2014).
访问受限。请登录或开始试用以查看此内容。
重印与许可
