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全流量采样系统（FFS）的设计与应用以量化甲烷排放

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DOI：

10.3791/54179

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2016年6月12日

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1Mechanical and Aerospace Engineering Department, West Virginia University, 2Center for Alternative Fuels, Engines, and Emissions, West Virginia University

本文内容

摘要

我们设计、开发并实施了一种新型全流量采样系统（FFS），用于量化天然气供应链各环节的甲烷排放及温室气体排放。

摘要

随着非常规页岩资源的不断发现和生产，天然气的使用持续增长。与此同时，由于甲烷的全球变暖潜势相对较高（据美国能源信息署数据，为二氧化碳的25至84倍），天然气行业在整个供应链中的甲烷排放问题持续受到关注。目前，存在多种不确定性各异的技术，用于测量或估算来自设备或设施的甲烷排放。目前仅有一种商用系统可用于组件级别排放的量化，而近期报告已指出该系统的局限性。

为了提高测量精度并增强测量灵活性，我们基于交通排放测量原理，设计、开发并实施了一种新型全流量采样系统（FFS），用于量化甲烷排放及温室气体排放。FFS 是一个模块化系统，包含防爆风机、质量空气流量传感器（MAF）、热电偶、采样探头、恒定体积采样泵、基于激光的温室气体传感器、数据采集设备以及分析软件。根据所采用的风机和软管配置，当前 FFS 可实现 40 至 1,500 标准立方英尺每分钟（SCFM）的流量范围。采用基于激光的传感器可有效减少高碳烃类（C2+）的干扰。同时测量水蒸气可实现湿度校正。该系统具有便携性，可配置为多种应用形式，包括由人员携带、安装在手推车、道路车辆车厢或多功能全地形车（UTVs）车厢上。FFS 量化甲烷排放速率的相对不确定度为 ±4.4%。该系统已在实际环境中验证，可用于常规及偏远设施中甲烷排放的量化工作。

引言

最近的报告证实，由于人类活动，气候正在发生变化，且进一步的变化不可避免1。气候变化源于大气中温室气体（GHG）浓度的增加。二氧化碳（CO2）和甲烷是最大的温室气体贡献者2。CO2和甲烷来源于自然过程和人类活动3。目前，过去两个世纪中大气中CO2和甲烷的浓度分别增加了31%和151%，其中甲烷浓度正以每年2%的速度增长4-6。甲烷和CO2排放对气候的影响取决于所考虑的时间段，因为甲烷在大气中的寿命比CO2短7。甲烷在大气中的寿命为12至17年，之后会被氧化为CO28。在20年的时间尺度内，甲烷的影响是CO2的72倍9。按质量计算，在100年的时间尺度内，甲烷在大气中捕获热量的效果是CO2的23倍10。在美国（U.S.）温室气体总排放中，甲烷和CO2分别占10%和82%11。全球人为源甲烷排放约占60%，其余来自自然源8, 10。

2009年，从生产井到本地配气网络之间的非燃烧甲烷排放量相当于美国天然气总产量的2.4%（95%置信水平下为1.9%-3.1%） 12非燃烧甲烷排放不仅对环境有害，也给天然气公司带来巨大的经济损失。 13据分析人士估计，由于甲烷泄漏和排放，天然气行业每年损失超过20亿美元 14非燃烧排放被分为无组织排放或放空排放 15, 16逸散性排放是指气体从工艺过程或设备（如阀门、法兰或管件）意外释放到周围空气中 17, 18排气是指将设备或操作过程中产生的气体有意向周围空气中释放，例如气动执行器的排气。 19在陆上石油和天然气设施中，逸散排放约占甲烷总排放量的30% 202011年，美国环境保护署（EPA）估计，超过600万吨的逸散性甲烷从天然气系统中泄漏，该数量已超过温室气体排放量（CO₂当量）2-当量（以100年为时间尺度），由美国所有钢铁、水泥和铝制造设施共同排放 21.

由于缺乏对相关排放量的准确可靠估算，目前在确定天然气对气候影响方面存在关键性空白。然而，学术界普遍认为，在天然气生命周期的各个阶段均存在逸散性甲烷排放，因此准确测量和报告这些数值的进一步研究至关重要19。已有研究报道了来自特定行业的逸散性排放，其结果差异可达十二个数量级19, 22-28。由于在泄漏检测与泄漏量化领域缺乏公认的行业标准和统一的监管措施，导致多种测试方法和设备被广泛使用，其中一些测量技术的精度误差高达±50%29-35。因此，关于天然气生命周期中逸散性甲烷排放总量仍存在较大不确定性19, 28, 33, 36-39。图1展示了已发表文献中关于天然气生命周期相关甲烷排放测量值与估算值的变异性程度。图1显示了以占天然气总产量百分比表示的已发表逸散性甲烷排放平均值；若原文未提供平均值，则取其发表范围的平均数。这23项研究之间的标准差为3.54，最低值与最高值相差96.5%。

显示天然气逸散性甲烷排放百分比的柱状图，按引用报告分类。
图 1. 逸散性甲烷排放。已发表的逸散性甲烷排放量平均值，以天然气总产量的百分比表示13, 27, 40-59。请点击此处查看此图的放大版本。

目前，由于测量不确定性和尺度换算技术的限制，逸散排放的总量尚不明确。若缺乏准确的甲烷排放测量数据，政策制定者将无法就此问题做出科学决策。对现有文献的综述表明，天然气逸散排放量化的三种主要方法分别为：密闭采样法、示踪气体法以及一种 commercially available high flow sampler（商用高流量采样器）。

密闭罩法涉及将一个呈“罩袋”或帐篷形式的密闭装置放置在逸散排放源周围60。密闭罩法有两种变体。其中一种方法是使已知流速的洁净气体（通常为惰性气体）通过密闭罩，以形成充分混合的测量环境。当达到平衡状态后，从罩袋中采集气体样品并进行测量。逸散排放速率由通过密闭罩的洁净气体测量流速以及密闭罩内甲烷的稳态浓度确定61。根据密闭罩和泄漏口尺寸的不同，达到泄漏率测量所需稳态条件的时间通常为15至20分钟61。该方法适用于大多数可接触的部件，但对于形状异常的部件可能不适用。该方法可测量的泄漏范围从0.28立方米每分钟（m3/min）到高达6.8 m3/min60。另一种密闭罩技术称为校准罩袋法。该方法使用已知体积的罩袋密封逸散排放源，逸散排放速率根据罩袋膨胀所需的时间计算，并校正至标准条件。

示踪气体法通过测量流经逸散源的示踪气体浓度来量化逸散排放速率。常用的示踪气体包括氦气、氩气、氮气、六氟化硫等。逸散排放速率由逸散源附近已知释放速率的示踪气体、下风向示踪气体与逸散源气体浓度的测量值以及上风向本底浓度的比值确定24。该方法仅在两种气体具有相同的扩散特性且完全混合的假设下成立62。这意味着示踪气体应在逸散源附近以相近的速率和高度释放，且下风向的测量应来自充分混合的烟羽。该方法耗时较长，且无法提供组件级别的精细分辨率63。

一种市售的高流量采样系统由便携式电池供电仪器组成，可装入背包中，用于量化无组织排放速率64。通过内径为1.5英寸的软管，以足够高的流量将泄漏点周围的空气吸入采样器，可认为所有泄漏气体均被完全捕获。

样品流速通过设备内的文丘里管进行计算。对于甲烷低浓度范围（按体积计为0.05–5%），采用催化型甲烷传感器测量浓度。该传感器会对样品中的甲烷及其他碳氢化合物造成破坏。对于甲烷浓度在按体积计5–100%的范围，则使用热导传感器。系统配备独立的背景传感器和探头，用于相对于背景浓度校正泄漏浓度。测量完成后，样品被排回大气中，并远离采样区域64。该方法可应用于大多数可接触的部件，但可测流速上限为每分钟8标准立方英尺（SCFM）。该系统每小时最多可检测30个样品。最近研究表明，该系统在催化传感器向热导传感器切换时存在测量准确度波动及相关问题65。此外，该系统需要进行气体组分分析，以根据气体质量正确应用响应因子——其并非专用于甲烷检测。该系统已被广泛使用，可能因低估甲烷排放量而导致自上而下与自下而上估算方法之间出现差异65。

由于这些方法和系统的局限性，开发了一种新的量化系统。FFS 采用了与用于汽车排放认证的稀释系统相同的设计理念 66-68FFS 由一根软管组成，该软管连接防爆鼓风机，用于将泄漏气体和稀释空气样品通过质量空气流量传感器（MAF）和采样探头排出。采样探头通过采样管与基于激光的甲烷分析仪相连。分析仪采用腔体增强吸收技术测量 CH4, CO2，和 H2O. 该分析仪能够检测CH4 体积分数从 0% 到 10%，CO2 从 0 到 20,000 ppm，以及 H2O 从 0 到 70,000 ppm。该配置的重复性/精密度（1-σ）为 <0.6 ppb 的 CH4, <100 ppb CO2，以及 <35 ppm（H）2O 69样品以恒定的体积流速从流体中采集。该系统配备了数据记录设备。 图2 展示了FFS的示意图。在操作FFS之前，需将采样管上的接地连接固定到可使系统接地的表面。此步骤为预防性措施，旨在消散因气流通过采样管而在管端可能积聚的静电荷。数据采集可在智能手机、平板电脑或笔记本电脑上进行。已开发专用软件用于数据的采集、处理与报告。 图3 简要概述了以下实验方案的用户界面。

甲烷采样系统示意图及气体流动与分析设备设置。
图 2. FFS 示意图与实物图。 左侧为 FFS 示意图，右侧为在压缩天然气（CNG）加气站审计期间使用的便携式 FFS。请点击此处查看此图的放大版本。

检测与定量程序流程图；校准和泄漏定量流程。
图 3. 检测与定量程序概述。 校准、回收率测试及泄漏定量的步骤与用户提示简要说明。请点击此处查看此图的放大版本。

方案

注意：FFS 已从安全角度进行设计，旨在消除或降低点燃甲烷或天然气源的可能性。天然气在环境条件下，当体积浓度处于 5% 至 15% 时具有可燃性。该系统将经过测试并证明符合安全要求。对系统进行修改或篡改可能导致严重伤害。

1. MAF 的校准

注意：质量流量计（MAF）需要定期使用可追溯至美国国家标准与技术研究院（National Institute of Standards and Technology, NIST）的层流元件（LFE）进行校准。请使用程序内的校准工具，基于已知的LFE完成MAF校准。程序将自动采集压力传感器、湿度传感器和MAF的所有必要数据，以生成新的校准参数。建议完成11个点的校准。若校准时间超过一个月，应重新进行校准。旧的校准数据可查看并继续使用。

  1. 选择合适尺寸的LFE，以确保其流量范围大于LFE最低流量范围的25%。
  2. 将MAF连接至流量试验台，确保MAF入口位于任何节流或扩张部位下游至少10倍管径处。
  3. 将组合式绝压/差压计连接至流量试验台LFE的差压接口。
    1. 确保差压传感器处于校准有效期内。将传感器的高压端口连接至LFE的上游端口，低压端口连接至LFE的下游端口。
    2. 确保组合式差压/绝压计中的绝压传感器处于校准有效期内，并通过“三通”接头连接至差压传感器的高压端口。
  4. 将K型热电偶连接至数据采集单元（DAQ）。
  5. 确保露点测量装置处于校准有效期内，并已连接至DAQ和气流通道。
  6. 确认MAF和流量试验台信号处于可接受范围（0–5伏），并使用软件校准界面开始MAF校准。
  7. 在MAF预期工作范围及LFE可接受范围内，设置11个不同的流量点。通过点击“采集校准数据”按钮，在每种流动条件下以至少1 Hz的采样频率采集不少于30秒的数据。
    注意：确保MAF校准范围至少达到所用LFE最低流量的25%。不得超出LFE的最大流量限值；若需校准更高流量，请使用更大尺寸的LFE。
  8. 点击“处理校准数据”按钮运行校准软件，并选择总误差最小且任意单点误差不超过±2%的曲线拟合方式。

2. 温室气体分析仪的校准

注意：温室气体分析仪应由第三方每年进行一次内部校准。用户可使用软件中的校准工具完成外部校准或验证。校准过程使用已知浓度的瓶装气体。气体通过气体分配器与氮气混合后进入浸没式探头。分析仪以已知流速吸入样品并记录数值。建议在目标范围内完成11个点的校准。程序会自动调节气体分配器内的气体浓度和黏度。

  1. 现场测试前，如有必要，应进行外部验证或校准（若先前校准时间超过一个月）。
  2. 在验证/校准前，将温室气体传感器开机预热15分钟，并将验证用“三通”接头连接至传感器的进气口。
  3. 选择符合美国环保署（EPA）协议或可溯源至美国国家标准与技术研究院（NIST）的标准气体进行验证，并使用超纯氮气（UHPN）作为平衡气体。
  4. 使用经批准的减压阀（UHPN使用CGA 580接口，甲烷使用CGA 350接口），将验证气体（甲烷）连接至已校准的气体分配器的组分气体端口。将气体分配器的出口连接至步骤2.2中的“三通”接头。
  5. 通过调节减压阀旋钮，将组分气体的出口压力设定为约23磅/平方英寸（表压）（PSIG），将平衡气体的出口压力设定为约19 PSIG。使用气体分配器上的流量控制旋钮，将气体分配器的流量设定为至少为样品泵内部流量的两倍（当前样品泵运行流量为2标准升/分钟（SLPM），因此气体分配器出口流量应设为4 SLPM）。
    注意：应充分用混合气体冲洗采样探头，以确保正确完成验证。如有条件，可使用二级转子流量计，确保冲洗探头“三通”处有净正向气流流出。
  6. 点击“开始校准”，并输入组分气体钢瓶的浓度值（单位为ppm）。使用气体分配器选择从0到100%的组分气体浓度范围（共11个点）。在气体分配器每个设定点至少采集30秒数据，以完成线性化过程。
  7. 选择是否应用新的外部校准。
    注意：若验证结果在气体钢瓶浓度的不确定度范围内（通常为1–2%），则无需创建新的外部校准。
  8. 对甲烷、二氧化碳或水蒸气进行单点或多点验证/校准时，重复上述步骤。

3. 全系统恢复测试

注意：需完成完整的系统恢复测试，以确保 FFS 能够回收并准确报告已知体积的校准气体。

  1. 启动FFS，并确保温室气体（GHG）传感器已开启至少15分钟。选择一种待测试的回收气体——甲烷。
  2. 将气瓶连接至合适的减压阀，并将出口压力设定为约20 PSIG。
  3. 将供气管路连接至气瓶减压阀，并将另一端接入已校准的质量流量控制器（MFC）的入口。将MFC的出口连接至采样软管的入口。在数据采集（DAQ）软件中选择气体回收验证选项卡，并将MFC的串行接口连接至DAQ系统。
  4. 点击开始气体回收测试，至少记录30秒的背景数据；此时可输入已知的气体流量值。
  5. 根据预期或先前的数值，将回收气体的流量设定为平均泄漏量水平（20 SLPM 或 30 SLPM）。开始通入回收气体，并让系统稳定30秒。
  6. 系统稳定后，点击“记录”，让程序持续采集泄漏验证数据30秒。
    注意：采样完成后，软件将生成一份报告，显示已知气体流量与回收气体流量之间的误差。±4.4%以内的误差为可接受范围（系统相对测量不确定度），但目标回收误差应控制在±2%以内。
  7. 至少重复气体回收测试三次，并确保所有误差均处于可接受范围内。
  8. 若误差超出±4.4%，应检查系统是否存在故障。仔细检查所有连接和流量设置，纠正错误后，重复步骤3.2至3.6。
    注意：可能的故障包括供气管路未完全插入FFS采样软管，或采样接头连接松动。若此前未完成（一个月内）新的MAF校准或传感器验证，则可能需要重新进行校准或验证。

4. 泄漏检测审计

注意：进行现场清查，以识别每个可能的无组织排放源。清查内容将包括各类排放源的数量（阀门、法兰、泵/压缩机、排气口， 等等。）按来源分组（压缩机房、储气库、车辆加气站， 等等。泄漏检测审计可与泄漏量化并行或依次进行。可使用手持式甲烷检测仪或光学气体成像相机检查各部件是否存在泄漏。发现泄漏后，应记录泄漏描述、浓度，并拍摄图像。标记泄漏位置以便后续量化，或立即进行泄漏量化。 

  1. 在程序中创建一个新的库存文件。输入用于库存和报告目的的站点详细信息（名称、站点类型， 等等。日期、时间戳和GPS位置将自动填充。
  2. 在使用前，于环境空气中校准手持式甲烷检测仪归零。使用带采样探针的手持式甲烷检测仪，检测所有可接触的潜在接口是否存在逸散性排放。将探针采样入口垂直于表面放置，以尽量减少稀释效应。
    注意：当手持装置在环境空气中调零时，其检测灵敏度为背景值以上5 ppm。
    1. 记录任何无法访问的来源或汇总来源。
      注：不可达污染源可能包括现场操作人员判定为超出安全可及高度的放空管。聚集源可能包括连接到同一歧管的多个气动阀，或被服务箱封闭的多个气动阀。若可通过密闭罩将单个或多个污染源整体进行检测，则应将其视为聚集源。
    2. 使用至少有一个入口和一个出口的围栏汇集多个来源。记录围栏范围内的所有来源。将该样本标记为混合样品，并按照第5节的定量方法继续操作。
      注意：允许使用检漏液来分类泄漏源 "不渗漏"将瓶子保持直立，加入足量的检漏液以覆盖接口处，静置5-10秒，使气泡形成。
  3. 将检测仪器的探头入口置于组件界面表面。在观察仪器读数的同时，沿界面外围移动探头，注意考虑仪器响应时间的延迟。
  4. 缓慢取样泄漏指示处的界面，直至获得最大仪表读数。
  5. 将探头入口置于该最大读数位置约两倍仪器响应时间（20秒）。若观测到的最大仪表读数超过500 ppm，应记录并报告该结果。为报告目的，点击“take leak image”。
  6. 或者，可使用红外成像设备缓慢扫描各组件以检查泄漏。该方法已被批准作为美国环保局方法21（EPA Method 21）中光学气体成像的替代作业方式，用于检测设备泄漏。
    1. 打开相机并等待其稳定。
    2. 取下镜头盖，使用相机屏幕缓慢扫描各组件是否有泄漏。
      注意：光学气体成像相机通常价格昂贵，但可显著减少扫描部件泄漏所需的时间。检测微小泄漏时可能需要使用高灵敏度模式。
    3. 若通过相机检测到泄漏，需录制视频或拍摄图像以供报告。使用FFS对泄漏位置进行标记，以便后续定量分析。

5. 泄漏率定量分析

注意：泄漏率量化可在进行泄漏检测的同时完成，或在完成泄漏清单后进行。在输入站点和泄漏数据后，通过新的“泄漏”按钮进入泄漏量化步骤。用户必须选择使用本地背景还是全局背景。无论选择哪种方式，系统都将控制相应的电磁阀并记录定时样本。获取背景值后，应对泄漏进行三次量化或从三个方向进行测量，以确保准确捕获泄漏情况。系统将分析这三次测量结果并报告其方差。用户可保存泄漏数据（分别保存和取平均值）、重复采集，或将泄漏源分类为可变源。

  1. 在站点访问期间以及每次泄漏量化时，定期测量并记录甲烷背景浓度。
    注意：对于位于相似区域且稀释空气中可能含有附近泄漏气流的泄漏，必须分别测量背景值。系统组合泄漏分析见下文 5.15 节。
  2. 对发现的任何泄漏进行量化。在使用采样管接近泄漏点之前，确保接地带与地面接触，并将采样器的接地夹夹在待测物体上。使用FFS设备，将采样管置于泄漏源周围的多个位置，对该泄漏源连续获取三次泄漏速率量化结果，每次均包括连续记录的采样流量和样品浓度。
  3. 通过打开或关闭鼓风机进气口处的虹膜风门来调节全流量，以增加体积流量。调节风门阀门，确保甲烷最大浓度在其最高校准值的10%范围内，或最低甲烷浓度至少比背景浓度高2 ppm。
  4. 在程序中按下“量化泄漏”按钮，系统将提示用户选择使用全局背景或局部背景。
  5. 当怀疑受到其他泄漏污染时，始终采用局部背景。将采样管置于泄漏量化位置后，点击“获取局部背景”。完成后，程序将提示用户进行泄漏量化。
    注意：程序会自动将FFS出口处的采样位置切换至采样管入口后方的一个端口，用于局部背景测量。采样管必须保持与样品量化时相同的测量位置。
  6. 在环境风速较高或几何结构复杂的情况下，应重复三次“记录泄漏”提示。
    1. 如果额外量化结果的方差超过10%，应调查该方差是由于仪器故障还是泄漏速率本身的波动所致。
    2. 如果泄漏速率波动源于仪器故障，则应排除故障后重新量化；否则，将该泄漏归类为"可变"，并记录疑似原因。
  7. 当多个泄漏源彼此靠近，或单一泄漏源被外壳包围时，应将相关泄漏源视为单一源，并使用密闭罩进行泄漏量化。使用“密闭罩”选项卡执行此类量化。
    1. 使用塑料薄膜完全构建一个密闭罩，或结合使用柔性、不渗透材料，也可依赖压缩机外壳等永久性密闭结构。
      注意：密闭罩可使量化设备捕获其边界内组件泄漏的天然气，并可通过在罩体上设置的有意开孔或永久性密闭结构原有的通风口实现捕获天然气的稀释。
    2. 让正在被稀释的天然气从密闭罩中被抽出，并使温室气体传感器达到稳定读数。采用密闭罩进行的量化采样持续时间取决于密闭罩的大小。
    3. 设置从密闭罩中抽取量化样品的位置，使稀释空气流经潜在泄漏源，从而缩短采样时间，实现稳定的浓度读数。
  8. 如需采集气袋样品，将已抽真空的样品袋连接至温室气体传感器出口的采样袋箱。使用软件记录气袋样品、识别编号及屏幕计时器，以确保已采集完整的气袋样品用于异地分析。

结果

已开发并应用多种FFS方法来量化各类甲烷排放源。其中两项主要研究包括环境保护基金（EDF）的重型天然气车辆“从泵到车轮”（PTW）研究以及 Barnett 协同行动（BCC）。PTW 研究重点在于量化重型天然气车辆燃料系统、发动机曲轴箱、压缩天然气储罐、液化天然气储罐、加气站设备、喷嘴及其他泄漏点的甲烷排放量。

在BCC期间使用了多个FFS系统，该活动汇集了来自全国各地学术和研究机构的顶尖专家，通过飞机、车辆和地面测量相结合的方式，收集了覆盖天然气供应链（生产、集输与加工、输送与储存以及本地配送）的甲烷排放数据。我们采用所开发的方法和FFS系统，对天然气压缩站和储存设施的甲烷排放源进行了直接量化。部分来自Barnett页岩研究的结果，涉及通过使用FFS获得的测量数据，已在同行评审的会议和科学期刊上发表70-72。

对于PTW和BCC，我们均采用甲烷泄漏检测设备对现场组件进行检测，包括阀门、管路/管道以及其他输送或容纳天然气的部件。使用手持式甲烷检测仪检测到泄漏。该手持式检测仪通过识别高于环境本底浓度的甲烷浓度，帮助确定泄漏位置。一旦检测到的泄漏位置甲烷浓度超过设定阈值，研究人员即使用FFS系统对泄漏速率进行量化。FFS泄漏样品通过连接至鼓风机进气端的软管采集。样品经过经认证的防爆鼓风机后，通过包含MAF和甲烷传感器的管道系统排出。FFS系统可根据系统配置以40至1,500 SCFM的流量进行采样。结合测得的采样流量和甲烷浓度，计算出以SCFM或g/hr为单位的泄漏速率。

校准数据

校准过程中，系统内建立了恒定流速。通过测量层流元件（LFE）高压端口与低压端口之间的差压，获得LFE两端的压降。绝对压力则从差压测量管线的高压端口读取。校准压力使用集成了差压和绝对压力测量功能的压力计进行测量并记录。手持式仪器包含两个模块，一个用于测量绝对压力，另一个用于测量差压。绝对压力模块的量程为0–30 PSI绝对压力，不确定度为0.025%。差压模块的量程为0至10英寸水柱，不确定度为0.06%。气体样品的温度在进入LFE之前，使用K型热电偶进行测量，其不确定度为±1.1 °C或0.4%。质量流量传感器（MAF）的电压输出通过模拟数据采集卡记录。通过调节鼓风机入口处的可变节流阀来改变流速。针对质量流量传感器（MAF）在不同流速条件下进行了校准，流速范围最高达1,500 SCFM。

当空气以恒定流速通过线性流量计（LFE）和热膜式空气流量计（MAF）时，同时记录压差、样品温度、绝对压力和MAF电压。利用制造商提供的系数，根据LFE两端的压差、样品温度和绝对压力计算出通过LFE的实际体积流量。将实际体积流量转换为标准体积流量。LFE的标准体积流量与从MAF获得的电压相关，如图4所示。

流速与MAF电压关系图；多项式拟合曲线 y=13.504x⁴-62.075x³+127.73x²-71.421x。
图 4. MAF 输出信号校准。 使用可溯源至美国国家标准与技术研究院（NIST）的线性流量计（LFE）对MAF进行多点校准（参见第1至1.7节）。请点击此处查看该图的放大版本。

对数据集进行最小二乘回归分析，以确定方程的最佳拟合系数，并计算方程的回归统计量 R2，用于检验数据集之间的相关性。方程建立后，通过将实际流量与MAF测得的流量进行比较，建立MAF电压与LFE中流量之间的关系。结果如图5所示。

线性相关图，R²=1.0000，显示SCFM单位下测量值与实际值的流量数据。
图5. MAF流量相关性。MAF测得的流量与LFE实际体积流量的对比图（见第1.8节）。请点击此处查看该图的放大版本。

使用浓度为24,730 ppm的甲烷气体钢瓶对甲烷传感器进行校准的结果如图6所示。外部校正后，测量值与实际甲烷浓度的平均偏差为0.7%。外部校正后，测量值与实际甲烷浓度的最大偏差为1.9%。

甲烷浓度校准图，测量值与实际值对比，线性拟合 y=1.089x，R²=1.000。
图6. 甲烷传感器校准/验证。 使用经校准的气体分配装置和可溯源至美国国家标准与技术研究院（NIST）的瓶装甲烷对外部甲烷传感器进行验证（见第2节）。请点击此处查看该图的放大版本。

在获得并应用校准曲线后，通过完成气体回收测试来验证整个系统。测试中，使用经甲烷校准的质量流量控制器（MFC）向系统注入已知质量的甲烷，并将系统显示的质量与实际注入的真实质量进行比较。该程序基于《联邦法规》中规定的丙烷注入常规做法，该做法要求通过独立校准的装置将已知体积的碳氢化合物排放物注入全流稀释通道的测量系统，以验证系统对排放物的捕获和测量能力。控制用MFC以甲烷进行校准，设定在两种流量下运行：20和30 SLPM，甲烷纯度为99.9%。结果如表1所示，系统总流量为140 SCFM。结果显示，在两种情况下，FFS系统的测量值均在预期的±4.4%范围内。两次测量的平均误差为+2.2%。

质量流量控制器设定点FFS 回收率回收误差
SLPMSLPM%
2020.31.70%
3030.82.7
平均值2.20%

表1. FFS 恢复结果。 在两种不同模拟泄漏速率下的甲烷回收测试。

野外数据采集

连续泄漏源

图6展示了一个连续泄漏源的示例。图7可分为四个独立区域，即a-d，包括以下部分：背景、接近泄漏源、捕获泄漏和远离泄漏源。泄漏量化发生在c段。经复查，同一泄漏的第二次重复测量出现在d段之后。图8显示了从红外相机观察到的泄漏情况——左侧显示甲烷羽流自然扩散，右侧显示FFS收集了全部泄漏气体以及额外的稀释空气。

气体泄漏分析图；三个曲线图：泄漏速率、流量、CH4浓度随时间变化。
图7. 常规连续泄漏。连续泄漏源的时间轨迹，显示各个测量阶段（a：背景值，b：接近泄漏点，c：平均泄漏速率，d：远离泄漏点）（见第5节至5.6节）。请点击此处查看此图的放大版本。

甲烷羽流检测，示意图显示泄漏的压缩接头，气体排放分析。
图8. 泄漏的红外图像。 左侧为发生泄漏的接头，右侧为同一接头捕获并量化的泄漏情况（见第4.6节）。请点击此处查看该图的放大版本。

间歇性泄漏源
通过数值积分方法对浓度-时间曲线进行分析，从而获得与特定事件相关的总质量。为克服梯形法则在计算中存在的一些效率问题，采用了自适应复合辛普森法则。这种自适应求积方法能够在变化剧烈的区域自动调整步长73。

对于间歇性事件，需要对采集的数据进行数值积分，图9 展示了一个间歇性甲烷排放源的示例。本示例为一次车辆加注燃料事件。背景浓度时段为150至240秒，以及从425秒至结束。该特定事件为单个液化天然气（LNG）储罐的加注过程。通过积分泄漏速率，确定了排放的总质量（9.5 g）。

显示泄漏速率、稀释气流和CH4浓度随时间变化的时间序列图。
图9. 间歇性泄漏。 来自车辆加注燃料事件的间歇性“泄漏”源（浓度 [ppm]、稀释气流速率 [scfm]、泄漏速率 [g/hr]）（见第5节）。请点击此处查看该图的放大版本。

聚合源
由于多个泄漏源位置紧密且被外壳封闭，压缩机单元被视为一个聚合源进行泄漏量化。图10展示了对聚合源进行甲烷排放测量的一个示例。这些数据采集自一个时间加气式压缩天然气（CNG）压缩机外壳。该压缩机外壳连续测量约119分钟。所测得的压缩机单元确实表现出一定程度的波动。泄漏速率和甲烷浓度的变化主要由压力波动以及压缩机密封处的不稳定泄漏引起。对于聚合源，需进行较长时间的数据采集，并据此计算平均泄漏速率。

泄漏速率、稀释气流、CH4浓度随时间变化；三联图显示排放分析数据。
图10. 综合示例。 来自压缩天然气压缩机外壳累积时间填充的泄漏速率、气流和浓度数据（压缩机和风扇关闭）（见第5.7节）。请点击此处查看该图的放大版本。

讨论

为了提高检测精度并克服当前行业的局限性，我们开发了用于甲烷定量的全流量采样系统（Full Flow Sampling System, FFS）。研究人员已在北美多个地点以多种形式使用该系统。该系统采用光谱技术，可显著减少C2+化合物的干扰，且其非破坏性采样特性允许将泄漏气体采集至气袋中，以便在异地进行其他分析。当与不同的风障装置结合使用时，该系统已成功且准确地量化了以下部件的甲烷排放：压缩天然气（CNG）燃料系统、液化天然气（LNG）燃料系统、内燃机曲轴箱、管道、管路、连接件、法兰、压缩机排气口、井口组件、油/水分离罐、阀门、由天然气驱动的气动执行器、井套管，以及其他多种与天然气相关的组件。系统平台包括便携式推车、道路车辆及非道路车辆。系统运行需通过标准120 VAC接口连接发电机或市电供电。然而，通过使用这种“电网”电源，系统可在较高流速下采样，同时仍可配合延长线和长采样管路使用，从而在目标场地范围内实现良好的便携性。目前的电池供电系统性能会随电池充电状态下降而降低，而使用电网电源则可消除这一问题。

已开发出定期校准方案，并将其集成到用户界面中。在任何新站点审核之前，或至少每月一次，应完成方案1至3。如果用户未严格遵循这些方案，系统可能会低估或高估排放速率，从而对温室气体（GHG）报告产生负面影响。这些方案的主要目标是确保系统能够以组件级的精细程度准确估算整个站点的总排放量。如果使用统计分析来生成新的排放因子，则还必须记录每一个无泄漏的组件。

使用手持设备进行泄漏检测可能耗时较长。采用光学气体成像相机可显著缩短泄漏检测所需时间。该相机必须具备检测包括甲烷在内的挥发性有机化合物的能力。目前市面上的商用设备对可检测泄漏速率的灵敏度约为0.8克/小时（g/hr），且受风况影响。成像设备对温度也较为敏感，应根据需要调整温度标度。极冷的蒸气（低温天然气）或过热蒸气（如排气中的蒸汽等）可能显示为严重泄漏。后续必须进行定量分析，以准确确定所成像泄漏的实际泄漏速率。使用红外相机可显著减少泄漏检测的工作量，但其检测效果受风况影响。在高风速条件下，较小的泄漏可能因快速扩散而难以被发现。如有疑问，务必使用手持式甲烷检测仪进行复检。

友好的用户界面确保了FFS的简便且正确使用。集成的用户提示可引导用户完成整个实验流程，并减少后期处理的工作量。例如，在完成泄漏量测定后（第5节），系统将根据至少30秒的计算数据自动生成平均泄漏速率 将持续报告浓度和流速的连续记录。用户提示将自动使用全局或局部背景浓度。通过简单的屏幕选择，即可触发电磁阀工作，对正确位置进行采样。用户应遵循所有屏幕提示，以确保泄漏量的准确量化。程序将自动校正以下参数：全局或局部背景浓度；温度；质量流速（假设为空气，并对二氧化碳和甲烷进行校正）；湿度（由温室气体传感器测量）；温度（热电偶——用于环境条件的冗余校验）

实测甲烷排放速率的相对不确定度为±4.4%，但当泄漏可忽略不计（即测得浓度接近本底浓度）时除外。表2提供了组分不确定度的一个示例。

来源不确定度 (%)
甲烷传感器1
甲烷传感器校准相关性0.73
甲烷气体钢瓶1
零空气气体钢瓶0.1
LFE0.7
MAF4
差压模块0.025
绝对压力模块0.06
热电偶0.4
MAF 校准相关性0.09
气体分配器0.5

表2. 组分的不确定度。 用于量化系统不确定度的独立组分不确定度。

总体而言，该系统及其方法在准确量化各种来源的甲烷排放方面已显示出显著优势。该系统具有可扩展性和用户友好性。所开发系统的不确定度为±4.4%，而现有商用系统的不确定度为±10%74。在适当校准的情况下，该系统可轻松量化高达140 SCFM的泄漏速率，相比之下，现有商用系统在满电状态下仅能量化最高8 SCFM的泄漏64,74。尽管该系统需要连接市电，但这带来了采样速率稳定且远高于当前系统的优点。当前系统的最低检测限为0.24 g/hr或3.0×10-3 SCFM。用户界面减少了后期处理需求并简化了报告工作。此外，基于激光的传感器对泄漏样品无破坏性，允许使用多种分析仪对样品进行直接测量65。基于激光的测量方法也无需为环境浓度、小泄漏浓度和大泄漏浓度分别配置传感器或进行传感器切换，从而避免了由此带来的额外误差来源。未来的研究将聚焦于进一步优化FFS系统及其用户界面。目前正在进行的其他研究将实验数据与计算流体动力学相结合，以制定更多最佳实践方案，确保测量技术的一致性和最优性。

披露

作者与 Christopher Rowe 先生及 Zachary Luzader 先生已向西弗吉尼亚大学研究公司及技术转让办公室提交了发明披露和临时专利，以保护与此系统相关的知识产权。

致谢

作者感谢西弗吉尼亚大学替代燃料、发动机与排放中心的工作人员，包括扎卡里·卢扎德先生和克里斯托弗·罗先生。作者感谢环境防御基金、西弗吉尼亚大学研究公司以及乔治·贝里基金会，为本研究项目提供了资金支持，这些项目产生了现场数据，并提供了多种测试条件，用于验证所开发的 FFS 系统。

材料

本文使用的材料清单
姓名公司目录编号评论
Abaco DBX 97 mm Abaco Performance, LLChttp://www.abacoperformance.com/products.htm质量空气流量传感器
超便携式温室气体分析仪Los Gatos Researchhttp://www.lgrinc.com/analyzers/ultraportable-greenhouse-gas-analyzer/甲烷、CO2和水蒸气传感器
3AA20 烟雾排风机 Daytonahttp://www.sustainablesupply.com/Dayton-3AA20-Exhauster-Fume-Smoke-p/w267066.htm?gclid=CI2Dm9ffrcgCFUYTHwodyusFRg&CAWELAID=1307486526鼓风机/稀释器
Eagle II RKI Instrumentshttp://www.rkiinstruments.com/pdf/eagle2brochure.pdf手持式检测仪
MCR 50 Alicat Scientifichttp://www.alicat.com/以甲烷标定
层流元件，型号：Z50MC2-6，序列号：707230-Y1Meriamhttp://www.meriam.com/product-category/laminar-flow-element/以空气标定
K型热电偶Omegahttp://www.omega.com/
PTE-1 校准仪Heisehttp://www.heise.com/products/calibrators/与Dresser模块配合使用的手持式设备
型号 HQS-2 Dresser/Ashcrofthttp://www.ashcroft.eu/download/data%20sheet/englisch/MODULE_E.pdf绝对压力模块
型号 HQS-1 Dresser/Ashcrofthttp://www.ashcroft.eu/download/data%20sheet/englisch/MODULE_E.pdf差压模块
气体分配器 - SGD-710CHoribahttp://www.horiba.com/us/en/标定用气体分配器
甲烷（99.9%）Matheson TriGashttp://www.mathesongas.com/用于气体回收测试的纯甲烷
甲烷（±1%）2.5%Matheson TriGashttp://www.mathesongas.com/高浓度
甲烷（±1%）2,010 ppmMatheson TriGashttp://www.mathesongas.com/低浓度
超高纯度氮气（UPHN）Matheson TriGashttp://www.mathesongas.com/99.9% 氮气
10 升 Tedlar 气袋Duponthttp://www.dupont.com/products-and-services/membranes-films/pvf-films/brands/tedlar-pvf-films/uses-and-applications/tedlar-gas-sample-bag-applications.html用于替代气体采样的气袋采样
PET-7018ZICP DAS USAhttp://www.icpdas-usa.com/pet_7018z.html数据采集单元
Edgetech Dew Prime 湿度计Edgetech Instrumentshttp://www.edgetechinstruments.com/moisture-humidity用于流动平台的湿度计
不锈钢Swagelok接头（1/4英寸）Swagelokhttps://www.swagelok.com/products/fittings.aspx三通及其他接头
PTFE管McMaster-Carrhttp://www.mcmaster.com/#standard-hollow-tubing-(made-with-teflon-ptfe)/=z8xrzl用于采样和标定的管路
FLIR GF 320FLIRhttp://www.flir.com/ogi/display/?id=55671红外相机
CGA 580 减压阀Airgashttp://airgas.com/category/_/N-1z13vaq超高纯氮气减压阀
CGA 350 减压阀Airgashttp://airgas.com/category/_/N-1z13vaq氮气中甲烷减压阀
泄漏检测液（Snoop）Swagelokhttps://www.swagelok.com/search/find_products_home.aspx?show_results=Y&item=5e208092-ed6c-4251-9202-ed8a2aae5811用于非泄漏验证的起泡溶液

参考文献

  1. 2006 IPCC Guidelines for National Greenhouse Gas Inventories. Intergovernmental Panel on Climate Change. , Available from: http://www.ipcc-nggip.iges.or.jp/public/2006gl/ (2006).
  2. Hansen, J. Climate impact of increasing atmospheric carbon dioxide. Science. 213 (4511), 957-966 (1981).
  3. Ramanathan, V., Feng, Y. Air pollution, greenhouse gases and climate change: Global and regional perspectives. Atmos. Environ. 43 (1), 37-50 (2009).
  4. Sims, R. Renewable energy: a response to climate change. Sol. Ener. 76 (1), 9-17 (2004).
  5. Rasmussen, R., Khalil, M. Atmospheric methane in the recent and ancient atmospheres: concentrations, trends, and interhemispheric gradient. J. Geophys. Res. 89 (7), 11599-11605 (1984).
  6. Rasmussen, R., Khalil, M. Atmospheric methane (CH4): Trends and seasonal cycles. J.Geophys.Res. 86 (C10), 9826-9832 (1981).
  7. Etheridge, D., Steele, L., Francey, R., Langenfelds, R. Atmospheric methane between 1000 AD and present: Evidence of anthropogenic emissions and climatic variability. J. Geophys. Res. 103 (D13), 15979-15993 (1998).
  8. Mosier, A. Soil processes and global change. Biol. Fert. Soils. 27 (3), 221-229 (1998).
  9. Shine, K. P., Fuglestvedt, J. S., Hailemariam, K., Stuber, N. Alternatives to the global warming potential for comparing climate impacts of emissions of greenhouse gases. Clim. Chang. 68 (3), 281-302 (2005).
  10. Kruger, D., Franklin, P. The Methane to Markets Partnership: Opportunities for coal mine methane utilization. 11.th. U.S./North American Mine Ventilation Symposium, , 3-8 (2006).
  11. Inventory of U.S. Greenhouse Gas Emissions and Sinks:.1990-2013. U.S. Environmental Protection Agency. , EPA 430-R-15-004 (2015).
  12. Alvarez, R. A., Pacala, S. W., Winebrake, J. J., Chameides, W. L., Hamburg, S. P. Greater focus needed on methane leakage from natural gas infrastructure. Proc. Natl. Acad. Sci. 109 (17), 6435-6440 (2012).
  13. Pétron, G., et al. A new look at methane and nonmethane hydrocarbon emissions from oil and natural gas operations in the Colorado Denver-Julesburg Basin. J. Geophys. Res. 119 (11), 6836-6852 (2014).
  14. Leaking Profits: the U.S. Oil and Gas Industry can Reduce Pollution, Conserve Resources, and Make Money by Preventing Methane Waste. Natural Resources Defense Council. , Available from: http://www.nrdc.org/energy/files/Leaking-Profits-Report.pdf (2012).
  15. Marano, J. J., Ciferno, J. P. Life-cycle greenhouse-gas emissions inventory for Fischer-Tropsch fuels. Energy and Environmental Solution, LLC. , Gaithersburg, MD, USA. Report Prepared for the US Department of Energy (2001).
  16. Venkatesh, A., Jaramillo, P., Griffin, W. M., Matthews, H. S. Uncertainty in life cycle greenhouse gas emissions from United States natural gas end-uses and its effects on policy. Environ. Sci. Technol. 45 (19), 8182-8189 (2011).
  17. Hostage, B., Perry, G. Federal notification requirements for releases of oil and hazardous substances. International. Oil. Spill. Conference. Proceedings, (1), 631-634 (1993).
  18. Fujita, E. M., Campbell, D. E. Review of Current Air Monitoring Capabilities near Refineries in the San Francisco Bay Area. Desert Research Institute. , Available from: http://www.baaqmd.gov/~/media/Files/Technical%20Services/DRI_Final_Report_061113.ashx (2013).
  19. Bradbury, J., Obeiter, M., Draucker, L., Wang, W., Stevens, A. Clearing the air: Reducing upstream greenhouse gas emissions from US natural gas systems. World Resources Institute. , Washington, DC. Available from: http://www.wri.org/sites/default/files/pdf/clearing_the_air_summary_for_policymakers.pdf (2013).
  20. Economic Analysis of Methane Emission Reduction Opportunities in the U.S. Onshore Oil and Natural Gas Industries. ICF International. , Available from: http://www.edf.org/sites/default/files/methan_cost_curve_report.pdf (2014).
  21. Inventory of US Greenhouse Gas Emissions and Sinks: 1990-2012. U.S. Environmental Protection Agency. , Available from: https://www3.epa.gov/climatechange/Downloads/ghgemissions/US-GHG-Inventory-2014-Main-Text.pdf (2014).
  22. Brandt, A. R., et al. Energy and environment. Methane leaks from North American natural gas systems. Science. 343 (6172), 733-735 (2014).
  23. Allen, D. T., et al. Measurements of methane emissions at natural gas production sites in the United States. Proc. Natl. Acad. Sci. 110 (44), 17768-17773 (2013).
  24. Shorter, J. H., et al. Collection of leakage statistics in the natural gas system by tracer methods. Environ. Sci. Technol. 31 (7), 2012-2019 (1997).
  25. Alvarez, R. A., Pacala, S. W., Winebrake, J. J., Chameides, W. L., Hamburg, S. P. Greater focus needed on methane leakage from natural gas infrastructure. Proc. Natl. Acad. Sci. 109 (17), 6435-6440 (2012).
  26. Kirchgessner, D. A., Lott, R. A., Michael Cowgill, R., Harrison, M. R., Shires, T. M. Estimate of methane emissions from the U.S. natural gas industry. Chemosphere. 35, 1365-1390 (1997).
  27. Howarth, R. W., Santoro, R., Ingraffea, A. Methane and the greenhouse-gas footprint of natural gas from shale formations. Clim. Chang. 106 (4), 679-690 (2011).
  28. Harrison, M. R., Shires, T. M., Wessels, J. K., Cowgill, R. Methane emissions from the natural gas industry. US Environmental Protection Agency. , National Risk Management Research Laboratory (1996).
  29. Mix, P. E. Introduction to nondestructive testing: a training guide. , John Wiley & Sons. (2005).
  30. Murvay, P., Silea, I. A survey on gas leak detection and localization techniques. J. Loss. Prev Process. Ind. 25 (6), 966-973 (2012).
  31. Chambers, A. Optical Measurement Technology for Fugitive Emissions from Upstream Oil and Gas Facilities Alberta Research Council, CEM P004. 03. CAPP. , Calgary, AB. Available from: http://www.ptac.org/projects/199 (2004).
  32. Epperson, D., Barbour, W., Zarate, M., Beauregard, D. Preferred and Alternative Methods for Estimating Fugitive Emissions from Equipment Leaks. Point Sources Committee, Emission Inventory Improvement Program. , (Technical Report for Point Source Committee, Emission Inventory Improvement Program) (1996).
  33. Shorter, J. H. Results of tracer measurements of methane emissions from natural gas system facilities. , (1995).
  34. Folga, S. M. Natural gas pipeline technology overview. , ANL/EVS/TM/08-5 (2007).
  35. Bousquet, P., et al. Contribution of anthropogenic and natural sources to atmospheric methane variability. Nature. 443 (7110), 439-443 (2006).
  36. Howarth, R. W., Santoro, R., Ingraffea, A. Methane and the greenhouse-gas footprint of natural gas from shale formations. Clim. Chang. 106 (4), 679-690 (2011).
  37. Kirchgessner, D. A., Lott, R. A., Michael Cowgill, R., Harrison, M. R., Shires, T. M. Estimate of methane emissions from the U.S. natural gas industry. Chemosphere. 35, 1365-1390 (1997).
  38. Brandt, A., et al. Methane leaks from North American natural gas systems. Science. 343 (6172), 733-735 (2014).
  39. Wigley, T. M. Coal to gas: the influence of methane leakage. Clim. Chang. 108 (3), 601-608 (2011).
  40. Weber, C. L., Clavin, C. Life cycle carbon footprint of shale gas: Review of evidence and implications. Environ. Sci. Technol. 46 (11), 5688-5695 (2012).
  41. Lelieveld, J. Greenhouse gases: Low methane leakage from gas pipelines. Nature. 434 (7035), 841-842 (2005).
  42. Percival, P. Update on "lost and unaccounted for" natural gas in Texas. Basin Oil and Gas. 32, (2010).
  43. Hayhoe, K., Kheshgi, H. S., Jain, A. K., Wuebbles, D. J. Substitution of natural gas for coal: climatic effects of utility sector emissions. Clim. Chang. 54 (1-2), 107-139 (2002).
  44. Karion, A., et al. Methane emissions estimate from airborne measurements over a western United States natural gas field. Geophys. Res. Lett. 40 (16), 4393-4397 (2013).
  45. Peischl, J., et al. Quantifying sources of methane using light alkanes in the Los Angeles basin, California. J. Geophys. Res. 118 (10), 4974-4990 (2013).
  46. Mitchell, C., Sweet, J., Jackson, T. A study of leakage from the UK natural gas distribution system. Energy Policy. 18 (9), 809-818 (1990).
  47. Stephenson, T., Valle, J. E., Riera-Palou, X. Modeling the relative GHG emissions of conventional and shale gas production. Environ. Sci. Technol. 45 (24), 10757-10764 (2011).
  48. O'Sullivan, F., Paltsev, S. Shale gas production: potential versus actual greenhouse gas emissions. Environ. Res. Let. 7 (4), 044030(2012).
  49. Cathles, L. M., Brown, L., Taam, M., Hunter, A. A commentary on "The greenhouse-gas footprint of natural gas in shale formations" by RW Howarth, R. Santoro, and Anthony Ingraffea. Clim Chang. 113 (2), 525-535 (2012).
  50. Burnham, A., Han, J., Clark, C. E., Wang, M., Dunn, J. B., Palou-Rivera, I. Life-cycle greenhouse gas emissions of shale gas, natural gas, coal, and petroleum. Environ. Sci. Technol. 46 (2), 619-627 (2011).
  51. Jiang, M., Griffin, W. M., Hendrickson, C., Jaramillo, P., VanBriesen, J., Venkatesh, A. Life cycle greenhouse gas emissions of Marcellus shale gas. Environ. Res. Lett. 6 (>3), 034014(2011).
  52. Hultman, N., Rebois, D., Scholten, M., Ramig, C. The greenhouse impact of unconventional gas for electricity generation. Environ. Res. Lett. 6 (4), 044008(2011).
  53. Miller, S. M., et al. Anthropogenic emissions of methane in the United States. Proc. Natl. Acad. Sci. 110 (50), 20018-20022 (2013).
  54. Tollefson, J. Methane leaks erode green credentials of natural gas. Nature. 493 (7430), 12(2013).
  55. Skone, T. J. Role of alternative energy sources: Natural gas technology assessment. NETL Office of Strategic Energy Analysis and Planning. , Available from: http://www.netl.doe.gov/energy-analyses/temp/FY12_RoleofAlternativeEnergySourcesNaturalGasTechnologyAssessment_060112.pdf (2012).
  56. Inventory of US Greenhouse Gas Emissions and Sinks: 1990-2009. U.S. Environmental Protection Agency. , Available from: https://www3.epa.gov/climatechange/Downloads/ghgemissions/US-GHG-Inventory-2011-Complete_Report.pdf (2011).
  57. Inventory of US Greenhouse Gas Emissions and Sinks: 1990-2010 (EPA 430-R-12-001). US EPA. , Available from: https://www3.epa.gov/climatechange/Downloads/ghgemissions/US-GHG-Inventory-2012-Main-Text.pdf (2012).
  58. Inventory of US Greenhouse Gas Emissions and Sinks: 1990-2012. U.S. Environmental Protection Agency. , Available from: https://www3.epa.gov/climatechange/Downloads/ghgemissions/US-GHG-Inventory-2014-Main-Text.pdf (2014).
  59. Pétron, G., et al. Hydrocarbon emissions characterization in the Colorado Front Range: A pilot study. J. Geophys. Res (1984-2012). 117 (D4), (2012).
  60. U.S. Environmental Protection Agency Natural Gas STAR Program. Lessons Learned - Directed Inspection and Maintenance at Gate Stations and Surface Facilities, EPA430-B-03-007. U.S. Environmental Protection Agency. , Available from: https://www3.epa.gov/gasstar/documents/ll_dimgatestat.pdf (2003).
  61. Picard, D., Stribrny, M., Harrison, M. Handbook For Estimating Methane Emissions From Canadian Natural Gas Systems. , Available from: https://www.researchgate.net/publication/265656519_HANDBOOK_FOR_ESTIMATING_METHANE_EMISSIONS_FROM_CANADIAN_NATURAL_GAS_SYSTEMS (1998).
  62. Johnson, K., Huyler, M., Westberg, H., Lamb, B., Zimmerman, P. Measurement of methane emissions from ruminant livestock using a sulfur hexafluoride tracer technique. Environ.Sci.Technol. 282, 359-362 (1994).
  63. Shorter, J. H., et al. Results of tracer measurements of methane emissions from natural gas system facilities. , (1995).
  64. Howard, H. M. High flow rate sampler for measuring emissions at process components. US Patent. , US5563335A (1996).
  65. Howard, T., Ferrara, T. W., Townsend-Small, A. Sensor transition failure in the high flow sampler: Implications for methane emission inventories of natural gas infrastructure. J.Air Waste Manage.Assoc. 67, 852-862 (2015).
  66. Wu, Y., Carder, D., Shade, B., Atkinson, R., Clark, N., Gautam, M. A CFR1065-Compliant Transportable/On-Road Low Emissions Measurement Laboratory with Dual Primary Full-Flow Dilution Tunnels. ASME. , Available from: http://proceedings.asmedigitalcollection.asme.org/proceeding.aspx?articleid=1622304 (2009).
  67. Clark, N. N., Gajendran, P., Kern, J. M. A predictive tool for emissions from heavy-duty diesel vehicles. Environ. Sci. Technol. 37 (1), 7-15 (2003).
  68. Bata, R., et al. The first transportable heavy duty vehicle emissions testing laboratory. SAE. , Available from: http://papers.sae.org/912668/ (1991).
  69. Ultraportable Greenhouse Gas Analyzer (CH4, CO2, H2O). , Available from: http://www.lgrinc.com/documents/LGR_Ultraportable_GGA_Datasheet.pdf (2015).
  70. Johnson, D., Covington, A., Clark, N. Environmental and Economic Assessment of Leak and Loss Audits at Natural Gas Compressor and Storage Facilities. Energy Technology. 2 (12), 1027-1032 (2014).
  71. Johnson, D., Covington, A. Potential Reduction of Fugitive Methane Emissions at Compressor Stations and Storage Facilities Powered by Natural Gas Engines. ASME. , Available from: http://proceedings.asmedigitalcollection.asme.org/proceeding.aspx?articleid=2204975 (2014).
  72. Johnson, D., Covington, A., Clark, N. Methane Emissions from Leak and Loss Audits of Natural Gas Compressor Stations and Storage Facilities. Environ. Sci. Technol. 49 (13), 8132-8138 (2015).
  73. Davis, J. Methods of numerical integration. , Courier Dover Publications. (2007).
  74. HI FLOW Sampler Operation and Maintenance. , Available from: http://www.mybacharach.com/wp-content/uploads/2015/08/0055-9017-Rev-7.pdf (2015).

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