直接成像激光驱动的超快分子转动

摘要

我们提出了一种利用高分辨率库仑爆炸成像装置创建分子转动波包实时电影的实验方案。

摘要

我们介绍了一种用于可视化激光诱导的超快分子转动波包动力学的方法。我们开发了一种新的二维库仑爆炸成像装置，实现了此前难以实现的相机观测角度。在我们的成像技术中，双原子分子被圆偏振的强激光脉冲照射。喷射出的原子离子在垂直于激光传播方向的方向上被加速。通过使用机械狭缝选择位于激光偏振平面内的离子，并利用安装在偏振平面平行位置的高通量二维探测器进行成像。由于采用了圆偏振（各向同性）的库仑爆炸脉冲，所观测到的喷射离子角分布直接对应于脉冲照射时刻的转动波函数的平方。为了生成分子转动的实时影像，本成像技术与飞秒泵浦-探测光学装置相结合，其中泵浦脉冲产生单向旋转的分子集合体。由于我们的探测系统具有高图像通量，可通过实时监测快照轻松优化泵浦-探测实验条件。结果表明，所获得影像的质量足够高，能够清晰展示运动的详细波动特性。我们还注意到，该技术可集成到现有的标准离子成像装置中，无需进行大规模改造即可为分子系统提供新的相机角度或观测视角。

引言

为了更深入地理解并更好地利用分子的动态特性，清晰地可视化感兴趣的分子运动至关重要。时间分辨库仑爆炸成像（time-resolved Coulomb explosion imaging）是实现这一目标的有力方法之一^1,2,3。在该方法中，首先由泵浦超短激光场激发感兴趣的分子动力学过程，随后通过具有时间延迟的探测脉冲对其进行探测。在探测光辐照下，分子发生多电离，并因库仑排斥作用而断裂为碎片离子。喷射出的离子的空间分布反映了分子在探测光辐照时刻的结构构型与空间取向。通过扫描泵浦-探测延迟时间并进行一系列测量，可生成分子运动的动态影像（分子电影）。值得注意的是，在最简单的情形——双原子分子中，喷射离子的角分布直接反映了分子轴的分布（即 转动波函数的平方）。

关于泵浦过程，近年来利用超短激光场对分子运动进行相干控制的研究取得了进展，已成功制备出高度可控的转动态波包^4,5。此外，通过使用偏振态可控的激光场，可以主动调控分子旋转的方向^6,7,

方案

注意：本方案旨在阐明我们为建立当前方法所实际进行的操作。包括腔室和光学装置设计以及部件尺寸和类型在内的具体参数，并非在将本系统应用于读者自身设备时始终必需。各步骤中的操作要点将以注释形式给出。

1. 二维切片成像装置的构建

注意：在此步骤中，所有市售部件和设备（如真空泵和检测器）均需根据制造商的说明或用户手册进行安装。

1. 与构建典型的二维/三维离子成像装置相同¹⁴，设计并构建一个差分抽气式真空腔室，该腔室需具备足够的空间以容纳脉冲阀、分子束聚束器、离子光学系统（由直径100 mm、中心孔径50 mm的环形电极堆叠而成）、离轴离子成像单元（包括一个脉冲排斥电极和由磷光屏支撑的微通道板堆叠）以及离子飞行管（>200 mm 漂移区）。
2. 使用四个螺纹柱（15 cm）将脉冲阀连接到腔室隔板上， Φ12 mm），其隔板上的螺栓孔与腔室同心。使用固定板将分子束聚束器直接安装在喷嘴前方的腔室隔板上。
   注意：在构建离子成像装置时，必须确保分子束轴线与激光束轴线在离子光学系统的轴线上相交。为实现这一点，可将分子束轴线定义为源室轴线，步骤1.2即为此目的而设。此外，须使锥形截面喷嘴（skimmer）的孔与阀门喷嘴对齐，以确保分子束中心能够通过skimmer进入差分抽气区域。还需考虑脉冲阀的重量，因此必须使用足够粗的螺纹支柱....

结果

图4A显示了探针照射（库仑爆炸）后弹射出的N²⁺离子的仅有探针信号的原始图像，该图取自一次探针激光脉冲。每个亮斑对应一个离子。图4B显示了10,000幅二值化原始相机图像的叠加图像。这些图像表明，我们的成像装置能够监测偏振平面内所有取向角度的分子。图4C显示了与图4B相对应的归一化极坐标图。由于未施加转动控制（泵浦）脉冲，分布呈各向同性（图4C显示为一个圆形）。

在图4B中，由于探测器不均匀性，可在椭圆底部观察到一个小的缺陷。此类缺陷始终出现在图像的相同位置，因此可通过使用仅含探针的图像对观测图像进行归一化来补偿（步骤4.5.3.7）。

讨论

本实验方案能够利用基于狭缝的二维成像装置实时记录分子旋转的动态影像。由于观测到的离子需穿过狭缝，因此步骤1.5是关键步骤之一。狭缝刀片的边缘必须锋利。若狭缝存在微小缺陷（例如0.3 mm的凹痕），则在离子图像中会观察到划痕（图6）。在此情况下，应使用2000目湿式砂纸对狭缝刀片进行抛光处理。

除了图1中所示的独特相机角度外，该方法相较于三维成像探测器具有多项优势，而后者此前是旋转波包成像的唯一解决方案。

首先，在本实验流程中，通过监测原始离子图像即可轻松完成光束准直，如步骤 4.1–4.2 所述。图7展示了泵浦-探测光束重叠优化条件下的原始相机图像。当泵浦光与探测光的重叠状态丢失时，将无法观察到各向异性或增强的图像特征，如图4A所示。这一事实凸显了本方法中步骤 4.1–4.2 的重要性。由于泵浦光和探测光的光斑尺寸约为 10 µm，若不实时监测图像，通常很难找到最佳的重叠条件。对于三维成像探测.......

材料

本文使用的材料清单

姓名	公司	目录编号	评论
CMOS 相机	Toshiba TELI	BU-238M-ES	配备 SONY IMX174 传感器
高压开关	Behlke	HTS-41-03-GSM
高压开关	Behlke	HTS-80-03
数字延时发生器	Stanford Research Systems	DG535
数字延时发生器	Stanford Research Systems	DG645
微通道板	Photonis	3075
脉冲阀	LAMID LTD	Even-Lavie 阀	高重复频率，室温型号
分子束准直器	分子科学研究所	13C11	中心孔径分别为 3 mm 和 1.5 mm，全内角 25 度，长度约 50 mm
光学比较仪	Nikon	V-24B
DPSS 激光器	Lighthouse Photonics	Sprout
飞秒钛宝石振荡器	KMLabs	Halcyon
飞秒钛宝石放大器	Quantronix	Odin-II HE
电动线性位移台	Sigma Koki	KST(GS)-100X
手动 X 向位移台	Sigma Koki	TSD-601S
高分辨率镜架	Newport	Suprema SX100-F2KN-254
高分辨率镜架	LIOP-TEC GmbH	SR100-100R-2-HS
偏振态检测仪	Paradigm Devices, Inc.	O-tool VIS
仪器通信接口	National Instruments	NI-MAX
测量程序图形化开发环境	National Instruments	LabVIEW 2014
激光谱线介质镜	CVI/LEO	TLM2-400/800-45UNP
激光谱线介质镜	Altechna	低群延迟色散超快镜
激光谱线介质镜	Altechna	低群延迟色散超快镜
飞秒偏振器	Advanced Thin Films	PBS-GVD