利用与荧光收集模式正交的激发模式,可实现对单个自组装量子点的共振激发。我们展示了一种利用围绕量子点的平面微腔的波导模式和法布里-珀罗模式的方法。该方法在探测偏振方向上具有完全的自由度。
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利用与荧光收集模式正交的激发模式,可实现对单个自组装量子点的共振激发。我们展示了一种利用围绕量子点的平面微腔的波导模式和法布里-珀罗模式的方法。该方法在探测偏振方向上具有完全的自由度。
实现共振激发与荧光检测的同时进行,对于量子点(QDs)的量子光学测量至关重要。仅进行共振激发而不检测荧光——例如差分透射测量——可以确定发光体系的某些性质,但无法支持基于发射光子的应用或测量。例如,光子关联测量、Mollow三重态的观测以及单光子源的实现,均需要收集荧光信号。采用非相干激发并结合荧光检测——例如带隙以上激发——虽可用于构建单光子源,但激发过程对环境的扰动会降低光子的不可区分性。基于量子点的单光子源必须采用共振激发,以实现高光子不可区分性,同时必须能够同时收集所发射的光子才能加以利用。本文展示了一种方法,通过将激发光束从样品的解理面耦合进嵌有单个量子点的平面微腔,同时沿样品表面法线方向收集荧光,从而实现共振激发。通过精确匹配激发光束与微腔的波导模式,激发光可有效耦合进入微腔并与量子点相互作用。散射的光子可耦合至微腔的法布里-珀罗模式,并沿表面法线方向逸出。该方法在探测偏振方向上具有完全自由度,但激发偏振受限于激发光束的传播方向。来自润湿层的荧光可用于引导对准收集光路与激发光束的相对位置。激发模式与探测模式之间的正交性,使得在几乎无激光散射背景的情况下,实现对单个量子点的共振激发成为可能。
单个量子发射体的共振激发结合荧光检测长期以来一直是实验上的挑战,主要原因是难以在光谱上区分微弱的荧光信号与强烈的激发光散射。然而,过去十年中已通过两种不同方法成功克服了这一难题:一种是基于偏振 discrimination 的暗场共聚焦激发1,2,3,4,5,另一种是基于空间模式 discrimination 的正交激发-探测方法6,7,8,9,10,11,12,13,14。这两种方法均能有效显著抑制激光散射,因此已被广泛应用于多种实验中,例如自旋-光子纠缠的观测5,15,16、缀饰态的演示2,7,12,17,18,19,20,21,22,23,24,25,26,以及受限自旋的相干操控3,27,28,29,30。然而,这两种方法均无法在所有情况下通用,各自受限于特定条件。暗场技术利用光子的偏振自由度来抑制激发激光的散射,具有若干优势。例如,该方法无需明确定义的波导模式,因而可仅通过共聚焦方式实现。共聚焦实现方式允许使用圆偏振激发,并可能使激发光束在量子发射体处实现更紧密的聚焦,从而获得更高的激发强度。然而,这种偏振选择性方法限制了探测偏振方向必须与激发偏振方向正交,因而无法对荧光的偏振特性进行完整表征。相比之下,空间模式 discrimination 方法利用激发光束与探测光束传播模式之间的正交性来抑制激光散射4,从而保留了探测偏振方向的完全自由度。该技术的限制在于样品中必须具备波导结构,以提供与探测模式正交的激发模式,同时要求激发偏振方向必须垂直于光束的传播方向。
本文演示了一种构建基于自由空间的正交激发-探测装置的方案,用于共振荧光实验。与早期利用光纤将光耦合进谐振腔的空间模式 discrimination 研究相比6,本方案采用自由空间光路,无需在低温恒温器中安装用于移动样品或光纤的机械运动部件。激发光束和探测光路方向的精细调控由低温恒温器外部的光学元件完成,而在低温恒温器的低温区域内部,则采用非球面单透镜作为聚焦物镜。我们提供了实现单个量子点共振激发与荧光探测过程中关键对准步骤的代表性图像。
本演示所用样品通过分子束外延(MBE)方法生长。InGaAs量子点(QDs)嵌入GaAs间隔层中,该间隔层两侧由两个分布式布拉格反射镜(DBRs)包围,如图1中样品的放大视图所示。DBR之间的GaAs间隔层充当波导,激发光束通过全内反射被限制在其中。DBR对于几乎垂直于样品平面的波矢也起到高反射率镜面的作用。这形成了一种法布里-珀罗模式,量子点在发射荧光时会与此模式耦合。法布里-珀罗模式必须与量子点的发射波长λ共振,这就要求GaAs间隔层的厚度为λ/n的整数倍,其中n为GaAs的折射率。在本演示中,GaAs间隔层的厚度选择为4λ/n,约为1 µm,以便接近入射激发光束的衍射极限光斑尺寸。若间隔层更窄,则会导致激发光束耦合到波导模式的效率降低。
实验装置如图1所示。为了最大化耦合效率,选择了一个非球面单透镜物镜 Eobj,其数值孔径 NA=0.5,焦距为 8 mm,用于将激发光束聚焦到样品的解理面上。激发光路中的开普勒望远镜(由透镜组 E1 和 E2 构成)具有双重作用:(1)充满激发物镜 Eobj 的孔径,从而使激发光束高度聚焦,以实现与波导更好的模式匹配(在此实现中,准直光束直径为 2.5 mm);(2)提供三个自由度,以调节激发光束在样品解理面上的焦点位置。透镜 E1 安装在 X-Y 平移调节架上,可在解理样品表面平面内提供两个自由度,从而自由移动激发光斑的位置。透镜 E2 安装在非旋转变焦镜筒上,可自由调节样品中焦点的深度。这三个自由度使我们能够在无需移动样品本身的情况下,优化单个量子点的共振激发。
在荧光采集光路中,采用类似的透镜组配置(Lobj、L1 和 L2),以实现对样品不同区域发出的荧光进行检测。来自样品的光经由两个管镜之一聚焦,投射到红外敏感相机(Lcam)或光谱仪的入射狭缝(Lspec)上。沿 z 轴移动 L1 可调节成像的焦平面,而 L2 的横向平移则使成像在样品平面上进行扫描。L1 与 L2 的焦距相等,因此其放大倍率为 1。这样做是为了在发生渐晕之前,最大化 L2 可平移的范围。
为了便于量子点(QD)的对准与定位,实验装置中集成了基于科勒照明的自制照明系统,如图所示。 图1科勒照明的目的是为样本提供均匀的照明,并确保照明光源的像不会出现在样本图像中。照明系统和成像光路中的透镜组经过精心设计,以分离样本和光源的共轭像平面。成像光路中的每个透镜与其相邻透镜之间的距离均等于它们焦距之和。这保证了当样本像处于清晰聚焦位置时(例如相机传感器处),光源的像则完全失焦;同样,当光源像处于清晰聚焦位置时(例如物镜的后焦平面),样本像则完全失焦。光源采用商用发光二极管(LED),发射波长为940 nm。孔径光阑用于调节照明强度,视场光阑则用于确定被照明的视场范围。实现均匀照明的关键是将透镜K4与L2之间的距离设置为两透镜焦距之和,并确保L的孔径obj 未被照明过度填充。在本方案中,照明还用于优化两者之间的距离 Lobj 和样品。
物镜 Lobj 与管镜共同在相机或光谱仪上实现 20 倍的放大倍率。在 Lobj 与 Lspec 之间的透镜组 L3 和 L4 构成另一个开普勒望远镜,为光谱仪的电荷耦合器件(CCD)上的图像提供额外的 4 倍放大。加入透镜 L3 和 L4 后,总放大倍率达到 80 倍,这对于在空间上区分邻近量子点(QDs)的荧光信号是必要的。L3 和 L4 安装在可翻转的镜座上,以便于切换放大倍率,因为 20 倍放大可提供更大的样品视场。
为了使收集光路的视场与通过波导的激发光束路径重叠,量子点润湿层的连续发光具有重要作用。通过在带隙以上能量激发样品并测量其发射光谱,即可确定润湿层的发光波长。对于本样品,润湿层在4.2 K下的发光波长约为880 nm。将波长为880 nm的连续激光(cw)耦合进样品的波导中,可观察到由润湿层光致发光形成的条纹图案,如随附视频所示。该条纹揭示了已耦合进入波导的激发光的传播路径。结合此条纹的出现以及对样品表面成像的能力,使得对准过程变得简便直观。
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注意:请警惕在准直过程中可能出现的激光散射危险。佩戴合适的安全护目镜以进行防护。为便于准直操作,必须使用红外观察仪(IR-viewer)。使用对红外敏感的荧光卡片也有帮助,但非必需。
1. 样品制备
2. 共振激发路径的对准
注意:为了最大限度地提高激发光束与波导的耦合效率,入射激发光束的轮廓必须与假想的从波导出射的反向传播光束的轮廓相匹配。
3. 光致发光收集光路的对准
注意:收集光路中构建的成像系统的性能主要取决于透镜L定位的精确度。obj 由于其焦距短(fobj = 10 mm,NA = 0.55)。L 的校准包含两个基本步骤obj:使用HeNe激光进行粗略校准,再利用照明光源和GaAs的体相激子发射进行精细调节。这些校准步骤均在室温下对样品进行。
4. 共振激发路径与光致发光收集路径的重叠
5. 单个量子点的共振激发
注意:实现单个量子点共振激发有两种可能的方法:(1)调节激光的激发频率,使其与特定量子点的共振频率相匹配;或(2)扫描激光频率,覆盖量子点集合的共振能级,直至观察到单个量子点的共振荧光。
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图1 展示了实现单个量子点共振激发所需设备的一种具体配置。其他配置也是可行的,但关键组件包括:用于耦合到波导的激发光路;用于将荧光引导至探测器的收集光路;用于沿收集光路进行共焦激发的共焦激发光路;以及用于实现样品表面成像的照明光路。
两条具有代表性的RPLE光谱如图所示 图2。它们从一个中性的量子点收集而来[图2(a)和(b)] 和带电的量子点 [图2(c) 和 (d)]. 通过光谱分析无法确定带电量子点的确切电荷态。为了获得最佳信噪比,必须将激光散射降至最低。最右侧的图像 图2
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本方案中的关键步骤包括:激发光束与波导模式的模式匹配和对准,以及收集光学系统的正确对准和聚焦。这些步骤中最困难的部分是初始对准;而对于已经对准的系统,优化耦合相对直接。重合收集区域与激发区域这一步骤在能够通过相机对样品成像的情况下较为简单,但若缺乏此能力则非常困难。为了获得高质量的成像,正确的科勒照明至关重要。科勒照明这一主题不在本方案的讨论范围内,但它是显微镜学中一个广为人知的概念,在已发表的文献中已有全面论述34,35。
此处列出的透镜焦距为典型值,并非强制要求。不同的冷冻恒温器及其他因素可能对光学系统的配置提出额外或不同的要求。在这种情况下,设计过程中正确选择透镜焦距是满足激发光路中模式匹配以及收集光路中科勒照明要求的关键。当透镜之间的距离等于其焦距之和时,即可实现科勒照明。要实现波导中的良好模式匹配,需要尽可能高的数值孔径(NA),这意味着光束必须充满激发物镜 Eobj 的孔径。该物镜安装在一个自制的燕尾导轨XYZ支架上,由于位于冷冻恒...
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作者无任何利益冲突需要披露。
作者感谢Glenn S. Solomon提供了样品。本工作得到了美国国家科学基金会(DMR-1452840)的资助。
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| 姓名 | 公司 | 目录编号 | 评论 |
|---|---|---|---|
| 可调谐外腔二极管激光器 | Toptica Photonics | DL-Pro | |
| 闭循环低温恒温器 | Montana Instruments | Cryostation | |
| 光谱仪,750 mm 焦距 | Princeton Instruments | SpectraPro 2750 | |
| 热电冷却型电荷耦合器件 | Princeton Instruments | Pixis 100BR-eXcelon | |
| 氦氖激光器 | JDSU | 1125P | |
| 红外敏感相机 | Sony | NEX-5TL | 已移除红外截止滤光片 |
| 功率计及探测器 | Newport | 1918-C, 918D-IR-OD3 | |
| 可调非球面光纤准直器 | Thorlabs | CFC-8X-A | |
| 空气间隔双合准直镜 | Thorlabs | F810APC-842 | |
| 保护银镜 × 5 | Thorlabs | PF10-03-P01 | |
| 翻转安装座 × 2 | Thorlabs | FM90 | |
| 非球面聚光镜,焦距 f = 20 mm;K1 | Thorlabs | ACL2520-B | |
| 最佳形式球面透镜,焦距 f = 50 mm;E2, L1, L2, K2 | Thorlabs | LBF254-050-B | |
| 最佳形式球面透镜,焦距 f = 100 mm;E1, L4, K3, K4 | Thorlabs | LBF254-100-B | |
| 最佳形式球面透镜,焦距 f = 200 mm;Lspec, Lcam | Thorlabs | LBF254-200-B | |
| 平凸透镜,焦距 f = 400 mm;L3 | Thorlabs | LA1172-B | |
| 模压玻璃非球面透镜,焦距 f = 8 mm;Eobj | Thorlabs | C240TME-B | |
| 高精度非球面透镜,焦距 f = 10 mm;Lobj | Thorlabs | AL1210-B | |
| 长波通滤光片,800 nm,×2 | Thorlabs | FEL0800 | |
| 非偏振分束立方体(NPBS) | Thorlabs | BS029 | |
| 薄膜分束器 | Thorlabs | BP108 | |
| 偏振器 | Thorlabs | LPNIRE100-B | |
| 发光二极管,940 nm | Thorlabs | M940D2 |
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