利用与荧光收集模式正交的激发模式，可实现对单个自组装量子点的共振激发。我们展示了一种利用围绕量子点的平面微腔的波导模式和法布里-珀罗模式的方法。该方法在探测偏振方向上具有完全的自由度。
需要JoVE订阅才能观看此内容。 请登录或开始免费试用
本文内容
摘要
摘要
实现共振激发与荧光检测的同时进行，对于量子点（QDs）的量子光学测量至关重要。仅进行共振激发而不检测荧光——例如差分透射测量——可以确定发光体系的某些性质，但无法支持基于发射光子的应用或测量。例如，光子关联测量、Mollow三重态的观测以及单光子源的实现，均需要收集荧光信号。采用非相干激发并结合荧光检测——例如带隙以上激发——虽可用于构建单光子源，但激发过程对环境的扰动会降低光子的不可区分性。基于量子点的单光子源必须采用共振激发，以实现高光子不可区分性，同时必须能够同时收集所发射的光子才能加以利用。本文展示了一种方法，通过将激发光束从样品的解理面耦合进嵌有单个量子点的平面微腔，同时沿样品表面法线方向收集荧光，从而实现共振激发。通过精确匹配激发光束与微腔的波导模式，激发光可有效耦合进入微腔并与量子点相互作用。散射的光子可耦合至微腔的法布里-珀罗模式，并沿表面法线方向逸出。该方法在探测偏振方向上具有完全自由度，但激发偏振受限于激发光束的传播方向。来自润湿层的荧光可用于引导对准收集光路与激发光束的相对位置。激发模式与探测模式之间的正交性，使得在几乎无激光散射背景的情况下，实现对单个量子点的共振激发成为可能。
引言
单个量子发射体的共振激发结合荧光检测长期以来一直是实验上的挑战，主要原因是难以在光谱上区分微弱的荧光信号与强烈的激发光散射。然而，过去十年中已通过两种不同方法成功克服了这一难题：一种是基于偏振 discrimination 的暗场共聚焦激发1,2,3,4,5，另一种是基于空间模式 discrimination 的正交激发-探测方法6,7,8,9,10,11,12,13,14。这两种方法均能有效显著抑制激光散射，因....
访问受限。请登录或开始试用以查看此内容。
方案
注意：请警惕在准直过程中可能出现的激光散射危险。佩戴合适的安全护目镜以进行防护。为便于准直操作，必须使用红外观察仪（IR-viewer）。使用对红外敏感的荧光卡片也有帮助，但非必需。
1. 样品制备
- 使用金刚石刻划笔在样品顶面边缘的预定解理位置处轻轻划出微小划痕。用两对平头镊子在划痕两侧夹住样品，施加向外旋转的扭矩，样品即沿划痕解理。
注意：过长的划痕不仅不必要，反而可能切穿波导层，导致无法实现光耦合。解理面极为脆弱，任何接触其表面的操作都可能造成波导面损伤。 - 使用导热银漆或银环氧树脂将解理后的样品固定在铜制样品板上。
注意：解理面应与样品台边缘齐平，以确保激发激光能够无遮挡地照射到样品表面。 - 将铜制样品板安装至低温恒温器中，确保解理面和样品表面均可通过低温恒温器的窗口进行光学访问。
2. 共振激发路径的对准
注意：为了最大限度地提高激发光束与波导的耦合效率，入射激发光束的轮廓必须与假想的从波导出射的反向传播光束的轮廓相匹配。
- 将激发激光束粗略准直到样品的解理面。
- 利用光纤耦合器FC0和反射镜M0的自由度，在安装激发透镜之前，将激发光束引导至样品的解理面。 <....
访问受限。请登录或开始试用以查看此内容。
结果
图1 展示了实现单个量子点共振激发所需设备的一种具体配置。其他配置也是可行的，但关键组件包括：用于耦合到波导的激发光路；用于将荧光引导至探测器的收集光路；用于沿收集光路进行共焦激发的共焦激发光路；以及用于实现样品表面成像的照明光路。
两条具有代表性的RPLE光谱如图所示 图2. 它们从一个中性量子点（QD）收集而来[图2（a）和（b）] 和带电的量子点 [图2（c）和（d）]. 通过光谱分析无法确定带电量子点的确切电荷态。为了获得最佳信噪比，必须将激光散射降至最低。最右侧的图像 图2
访问受限。请登录或开始试用以查看此内容。
讨论
本方案中的关键步骤包括：激发光束与波导模式的模式匹配和对准，以及收集光学系统的正确对准和聚焦。这些步骤中最困难的部分是初始对准；而对于已经对准的系统，优化耦合相对直接。重合收集区域与激发区域这一步骤在能够通过相机对样品成像的情况下较为简单，但若缺乏此能力则非常困难。为了获得高质量的成像，正确的科勒照明至关重要。科勒照明这一主题不在本方案的讨论范围内，但它是显微镜学中一个广为人知的概念，在已发表的文献中已有全面论述34，35。
此处列出的透镜焦距为典型值，并非强制要求。不同的冷冻恒温器及其他因素可能对光学系统的配置提出额外或不同的要求。在这种情况下，设计过程中正确选择透镜焦距是满足激发光路中模式匹配以及收集光路中科勒照明要求的关键。当透镜之间的距离等于其焦距之和时，即可实现科勒照明。要实现波导中的良好模式匹配，需要尽可能高的数值孔径（NA），这意味着光束必须充满激发物镜 Eobj 的孔径。该物镜安装在一个自制的燕尾导轨XYZ支架上，由于位于冷冻恒.......
访问受限。请登录或开始试用以查看此内容。
披露
作者无任何利益冲突需要披露。
致谢
作者感谢Glenn S. Solomon提供了样品。本工作得到了美国国家科学基金会（DMR-1452840）的资助。
....访问受限。请登录或开始试用以查看此内容。
材料
| 姓名 | 公司 | 目录编号 | 评论 |
|---|---|---|---|
| 可调谐外腔二极管激光器 | Toptica Photonics | DL-Pro | |
| 闭循环低温恒温器 | Montana Instruments | Cryostation | |
| 光谱仪，750 mm 焦距 | Princeton Instruments | SpectraPro 2750 | |
| 热电冷却型电荷耦合器件 | Princeton Instruments | Pixis 100BR-eXcelon | |
| 氦氖激光器 | JDSU | 1125P | |
| 红外敏感相机 | Sony | NEX-5TL | 已移除红外截止滤光片 |
| 功率计及探测器 | Newport | 1918-C, 918D-IR-OD3 | |
| 可调非球面光纤准直器 | Thorlabs | CFC-8X-A | |
| 空气间隔双合准直镜 | Thorlabs | F810APC-842 | |
| 保护银镜 × 5 | Thorlabs | PF10-03-P01 | |
| 翻转安装座 × 2 | Thorlabs | FM90 | |
| 非球面聚光镜，焦距 f = 20 mm；K1 | Thorlabs | ACL2520-B | |
| 最佳形式球面透镜，焦距 f = 50 mm；E2, L1, L2, K2 | Thorlabs | LBF254-050-B | |
| 最佳形式球面透镜，焦距 f = 100 mm；E1, L4, K3, K4 | Thorlabs | LBF254-100-B | |
| 最佳形式球面透镜，焦距 f = 200 mm；Lspec, Lcam | Thorlabs | LBF254-200-B | |
| 平凸透镜，焦距 f = 400 mm；L3 | Thorlabs | LA1172-B | |
| 模压玻璃非球面透镜，焦距 f = 8 mm；Eobj | Thorlabs | C240TME-B | |
| 高精度非球面透镜，焦距 f = 10 mm；Lobj | Thorlabs | AL1210-B | |
| 长波通滤光片，800 nm，×2 | Thorlabs | FEL0800 | |
| 非偏振分束立方体（NPBS） | Thorlabs | BS029 | |
| 薄膜分束器 | Thorlabs | BP108 | |
| 偏振器 | Thorlabs | LPNIRE100-B | |
| 发光二极管，940 nm | Thorlabs | M940D2 |
参考文献
- Kuhlmann, A. V., et al. A dark-field microscope for background-free detection of resonance fluorescence from single semiconductor quantum dots operating in a set-and-forget mode. Rev. Sci. Instrum. 84 (7), 073905(2013).
- Vamivakas, N. A., Zhao, Y., Lu, C. -Y., Atatüre, M. Spin-re....
访问受限。请登录或开始试用以查看此内容。
重印与许可
