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结合偏振可变激光的自旋与角度分辨光电子能谱实验方法

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DOI：

10.3791/57090

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2018年6月28日

 ,  ,  ,  ,  ,  , 
1Institute for Solid State Physics, University of Tokyo

本文内容

摘要

在此，我们将偏振可调的7-eV激光与自旋和角度分辨光电子能谱技术相结合，以可视化固体中的自旋-轨道耦合效应。

摘要

本实验方案旨在介绍如何开展结合偏振可调7 eV激光器的自旋-角度分辨光电子能谱（激光-SARPES），并展示该技术在凝聚态物理研究中的强大能力。激光-SARPES具备两项重要优势：首先，通过分析线偏振激光的轨道选择定则，可在SAPRES实验中实现轨道选择性激发；其次，该技术能够完整呈现自旋量子轴随光偏振方向变化的全部信息。为展示激光-SARPES中上述能力协同作用的优势，我们将该技术应用于Bi2Se3的自旋-轨道耦合表面态研究。该方法能够从自旋-轨道耦合的波函数中分解出自旋和轨道成分。此外，利用直接自旋探测与偏振可调激光相结合的典型优势，该技术可清晰地三维可视化自旋量子轴对光偏振的依赖关系。激光-SARPES显著提升了光电子能谱技术的探测能力。

引言

角分辨光电子能谱（ARPES）技术已发展成为研究固体中准粒子能带结构最强大的工具之一1。ARPES 最具吸引力的特点是能够进行能带映射，从而在能量和动量空间中表征电子态。原位配备自旋探测器（例如 Mott 探测器2,3）的自旋分辨 ARPES（SARPES）进一步使我们能够解析所观测能带结构的自旋特性4。由于 Mott 探测器可沿两个轴（x 和 z，或 y 和 z）测量自旋，因此结合两个 Mott 探测器还可实现三维空间中的自旋取向测定4,5。然而数十年来，SARPES 实验受限于其低探测效率（通常仅为自旋积分 ARPES 测量的 1/10000）3,4,5,6,7，这限制了能量和角度分辨率。近年来，基于交换散射的高效率自旋探测器——即所谓的极低能电子衍射（VLEED）探测器，显著提高了 SARPES 的能量分辨率7,8,9,10。使用该探测器后，数据质量显著提升，数据采集时间也大幅缩短。最近，SARPES 在研究自旋极化电子态方面取得了重大进展，尤其成功揭示了由自旋-轨道耦合效应导致的表面能带自旋纹理7。

本文中，我们采用具有可变偏振的真空紫外激光光源进行自旋分辨角分辨光电子能谱测量（激光-SARPES），并展示了该联合技术的显著优势。通过对 Bi2Se3 中自旋-轨道耦合表面态的研究，我们展示了激光-SARPES 的两种能力。首先，由于在偶极跃迁机制下线偏振激光遵循轨道选择定则，p-偏振光和 s-偏振光可选择性激发具有不同轨道对称性的本征波函数部分。因此，在 SARPES 中可实现轨道选择性激发，即轨道选择性 SARPES。其次，SARPES 中的三维（3D）自旋探测能够显示自旋量子轴的方向，并直接呈现光偏振依赖性的完整信息。在本实验方案中，我们简要描述了开展这一先进激光-SARPES 技术以研究强自旋-轨道耦合效应的方法学。

我们的激光-SARPES 系统位于东京大学固体物理研究所11。激光-SARPES 仪器的示意图如图1所示。偏振可调的7 eV激光光源12照射样品表面，使样品发射光电子。激光的偏振态通过基于MgF2的λ/2和λ/4波片自动控制，以选择性地使用线偏振和圆偏振光。半球形电子分析器对光电子进行校正，并分析其动能（Ekin）和发射角（θx和θy）。光电子强度被映射到由CCD相机监测的Ekin-θx屏幕上。该图像可直接转换为倒易空间中的能带结构。

对于SARPES测量，由电子分析器分析的具有特定发射角度和动能的光电子是 通过一个90度光电子偏转器引导至两个VLEED型自旋探测器，并将光电子束聚焦到两个不同的Fe(001)靶上p(1×1) 氧终止薄膜。由靶材反射的光电子通过在每个自旋探测器中放置的通道电子倍增器进行单通道检测。VLEED 靶材可利用几何上相互正交排列的亥姆霍兹型电磁线圈进行磁化。磁化方向由双极性电容组控制。因此，双 VLEED 自旋探测器使我们能够三维分析光电子的自旋极化矢量。

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方案

1. 样品安装与固定

  1. 将 Bi2Se313 单晶样品切割成约 1 × 1 × 0.5 mm3 的尺寸，并使用银基环氧树脂将样品粘接到样品托上。
  2. 将透明胶带贴在样品表面。
    注意：透明胶带用于在超高真空（UHV）腔室中解理样品，以获得原子级清洁的表面。
  3. 将样品装入负荷锁中的样品架内，启动抽泵，直至负荷锁的压力低于 1×10-5 Pa。

2. 样品切割

  1. 打开负荷锁与超高真空制备腔室之间的超高真空阀门。
  2. 使用连接在负荷锁腔室上的线性/旋转传动装置，将样品架从负荷锁转移至制备腔室。
  3. 使用连接在制备腔室上的转移杆从样品架上取下样品。
  4. 将样品架放回负荷锁中，并关闭超高真空阀门。
  5. 等待直至制备腔室的压力低于 5×10-7 Pa。
  6. 在制备腔室中使用摇摆杆剥离透明胶带，并在超高真空条件下解理样品。

3. 将样品转移至测量位置

  1. 使用测量室配备的螺丝刀将样品转移至超高真空（UHV）测量室，并将其固定在主测角仪平台上。
  2. 移动测角仪平台至测量位置，并利用微米级位移平台精确调整样品位置，使其位于光谱仪的焦点处。

4. 7 eV 激光器装置

  1. 打开 Nd:YVO4 激光器。
    注：该激光器产生波长为 355 nm、重复频率高达 120 MHz 的激光。
  2. 打开激光快门，确保激光通过 KBBF 晶体，并产生 177 nm（6.994 eV）的二次谐波。
  3. 通过可变衰减器调节 355 nm 激光的功率，以优化 7 eV 激光的输出功率。

5. ARPES 数据采集

  1. 在台式计算机上打开分析仪控制软件。
    注意：我们使用"SES软件"，这是一个用于控制配备电子偏转器的ScientaOmicron分析仪的通用程序。
  2. 在菜单栏中，点击Sequence下方的Setup…（图2，步骤i.2-1）。
  3. 在列表中选择ARPES配置（图3，步骤i.3-1）和ARPES Mapping（图3，步骤i.3-2），以使用光电子偏转器进行费米面测量。
  4. 点击Edit（图3，步骤i.3-3），设置费米面测量的范围为发射角θy从-12°到12°，步长为0.5°（图3，步骤i.3-4）。
    注意：配备电子偏转器的半球形分析仪使我们能够在无需旋转样品的情况下完成费米面的测量。
  5. 点击Run（图2，步骤i.2-3）。

6. SARPES 数据采集

  1. 手动调整SARPES测量的仪器设置，包括分析器入口狭缝和孔径大小（图1）。
  2. 在菜单栏中，于Sequence下选择Setup…（图2，步骤i.2-2）。
  3. 在列表中选择Spin configuration（图4，步骤i.4-1）和Normal（图4，步骤i.4-2），然后点击OK（图4，步骤i.4-3）。
  4. 在菜单栏上选择DA30（图5，步骤i.5-1），然后选择Control Theta…（图5，步骤i.5-2），以打开DA30角度（θx, θy）配置的设置面板。
  5. 选择发射角（θx, θy）= (-6°, 0°)，以采集SARPES谱图（图5，步骤i.5-3）。
  6. 通过控制双极性电容组施加磁场，使VLEED靶沿特定轴（α: x, y, 或 z）正方向磁化。
    注：在我们的系统中，此过程可通过命令提示符完成[图6 (a)]。
  7. 点击Run以采集强度谱图（图2，步骤i.2-3）。
  8. 施加磁场使VLEED靶沿α轴负方向磁化，并开始扫描以采集强度谱图。
  9. 计算自旋极化度和自旋分辨谱图。

7. 扫描光偏振依赖性

  1. 通过步进电机精确调节λ/2波片的角度，以调节7 eV激光的光偏振态。
    注意：在我们的系统中，此过程可通过命令提示符完成[图6 (b)]。
  2. 采集沿x, y和z轴的自旋分辨谱。
  3. 在半波片角度从0°变化至102°、步长为3°的条件下，扫描作为光偏振函数的自旋分辨谱。

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结果

在开始自旋分辨角分辨光电子能谱（SARPES）实验之前，需利用高统计性、高能量分辨率和高角度分辨率的自旋积分ARPES结果，精确确定用于采集自旋分辨谱的k点位置（见实验方案5.1–5.5）。图7展示了Bi2Se3单晶的ARPES结果，对此进行了说明。该材料是一种典型的拓扑绝缘体，具有自旋极化的表面态14,15。ARPES能带图清晰地分辨出二维表面态所呈现的陡峭类狄拉克锥能带色散关系16。ARPES结果证实了样品解理表面质量高且取向正确。根据能带图及费米面成像所提供的能量与动量信息，现在可选定SARPES实验所需的特定发射角度。

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讨论

ARPES 和 SARPES 技术已广泛用于通过能带映射和自旋探测来研究电子能带结构1,2。除了上述通用优势外，基于光学偶极跃迁中轨道选择定则的激光-SARPES 还可作为一种新颖的技术，用于可视化波函数中的自旋-轨道耦合效应以及量子自旋干涉现象。如图9和10所示，仅通过波片即可轻松调节激光的偏振态，实现介于p偏振和s偏振之间的倾斜线偏振19。原则上，还可获得并使用圆偏振甚至椭圆偏振光进行激光-SARPES。这种可调谐的偏振多样性在传统的光源（如惰性气体放电灯和同步辐射）中难以实现。因此，偏振可调激光与具备三维自旋分辨能力的 SARPES 技术相结合，显著提升了光发射技术的探测能力。

为了在最佳条件下进行激光-SARPES实验，必须始终注意空间电荷效应12...

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披露

作者声明不存在任何竞争性经济利益。

致谢

我们感谢中岛M.、丰久S.、福岛A.和石田Y.在实验装置方面提供的支持。本研究得到了日本学术振兴会（JSPS）科学研究费补助金（B）项目编号26287061以及青年学者研究费补助金（B）项目编号15K17675的资助。本工作还获得了日本文部科学省（MEXT）创新领域项目的支持。 "拓扑材料科学" 日本学术振兴会科学研究费补助金（Grant No. 16H00979）和日本学术振兴会KAKENHI（Grant No. 16H02209）

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材料

本文使用的材料清单
姓名公司目录编号评论
DA30-L 半球形分析仪ScientaOmicronhttp://www.scientaomicron.com/en/products/353/1170
银基环氧树脂Epoxy TechnologyH20E
Scotch 胶带3M801-1-18C
超高真空阀门VAT01034-KE01
直线/旋转传动装置FerrovacMD40
传输杆UHV designPP 系列
摆动棒FerrovacWM40
Paladin compact 355Coherent
半波片Kogakugiken定制
双极性电容器组Tsuji electronics

参考文献

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SARPES

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