本文介绍了一种在绢云母云母上直接生长外延且柔性的锆钛酸铅存储元件的方案。
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本文内容
摘要
摘要
柔性非易失性存储器因其适用于未来的便携式智能电子设备，并具备高密度数据存储和低功耗的特性而受到广泛关注。然而，基于高质量氧化物的非易失性存储器在柔性基底上的应用常常受限于材料特性以及不可避免的高温制备工艺。本文提出了一种直接在天然云母基底上外延生长兼具柔性与铁电性能的锆钛酸铅存储单元的方案。该方法结合多功能沉积技术与测量手段，能够制备出兼具柔性和单晶特性的非易失性存储元件，为下一代智能器件的开发提供了关键基础。
引言
成功制备柔性非易失性存储元件（NVME）在充分发挥柔性电子器件潜力方面起着关键作用。除了数据存储、信息处理和通信功能外，NVME还应具备重量轻、成本低、功耗低、速度快和高存储密度等特性。钙钛矿材料Pb(Zr,Ti)O3（PZT）因其具有较大的极化强度、快速的极化翻转能力、高居里温度、低矫顽场和高压电系数，成为此类应用中的热门体系。在铁电非易失性存储器中，外加电压脉冲可使剩余极化在两个稳定方向之间切换，分别代表“0”和“1”。该器件具有非易失性，且写入/读取过程可在纳秒内完成。基于有机1,2,3,4,5,6和无机7,8,9,10,11,12<....
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方案
1. 制备柔性PZT薄膜
- 用剪刀从云母片上裁剪出一块 1 cm × 1 cm 的云母基底。
- 使用双面胶带将这块 1 cm × 1 cm 的云母基底固定在桌面上。
- 使用镊子逐层剥离云母，直至达到所需厚度（50 µm），用千分尺测量确认。
- 使用一薄层银漆将新解理的云母基底粘附在5英寸的基底 holder 上，并在热板上于120 °C下固化10分钟，以牢固固定云母基底。
- 将脉冲激光沉积（Pulsed Laser Deposition, PLD）衬底支架放入PLD腔室中。
- 选择重复频率（例如，10 Hz）和激光能量（例如，300 mJ。
- 将聚焦透镜移至设定位置。
- 打开快门，沉积5 nm的CoFe2O4 （CFO）[激光能量：300 mJ，氧气压强：50 mTorr，样品温度：590 °C，沉积时间：5 min] 薄膜作为缓冲层，通过触发激光实现图1).
- 沉积一层20–80 nm的SrRuO3 （SRO）[激光能量：300 mJ，氧气压强：100 mTorr，样品温度：680 °C，沉积时间：10–30 分钟] 在CFO缓冲层上作为底电极，用于后续通过激光触发进行的电学性能测试
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结果
如步骤1所述，采用脉冲激光沉积技术在云母上沉积了外延PZT/SRO/CFO薄膜。图1展示了生长示意图，图2展示了基于PZT的实际柔性非易失性存储器元件。
机械稳定性是柔性器件应用中的关键因素。在拉伸和压缩弯曲条件下，评估了该异质结构在宏观尺度下的铁电性能对机械弯曲的耐受性。 图7a 和 7b 展示PZT电容器在不同压缩和拉伸弯曲半径（R）下的P-E和C-E滞后回线。 图7c 显示恒定的 P饱和，Pr，Ec 以及在不同弯曲半径下实验误差范围内的电容值。由
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讨论
铁电元件制备的关键步骤在于使用洁净且平整的基底表面。尽管新解理的云母表面在原子级别上是光滑的，但仍需注意防止表面出现明显的碎裂、分层、裂纹和夹杂物。 等等。 在沉积PZT层后，样品在高氧压（200–500 Torr）条件下冷却，以减少氧空位。 离体 通过预定义的网格沉积顶部铂电极，形成多个Pt/PZT/SRO电容器单元。为进行弯曲测试，将样品粘附于一张尺寸相似的纸片上，以便在不同模具之间便捷转移样品。用于在压缩或拉伸状态下对样品施加机械应变的模具由3D打印机打印而成。在循环测试过程中，样品两端被牢固固定，以防止云母层发生滑动。
然而，脉冲激光沉积（PLD）技术本身存在均匀区域较小的问题，限制了其在大规模生产中的应用。选择无裂纹的云母片也十分耗时。云母无法被拉伸或压缩，因此在其上生长的器件同样无法实现拉伸或压缩。许多在云母上生长的材料需要缓冲层才能获得高质量的薄膜，这增加了制备工艺的复杂性。这些固有问题限制了柔性器件的发展。因此，有必要深入理解范德华外延过程中成核与生长的机制，以及范德华异质界面间电子耦合的行为，以克服上述挑战。
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披露
作者声明无竞争性财务利益。
致谢
本工作得到国家自然科学基金（项目编号：11402221 和 11502224）、强脉冲辐射环境模拟与效应国家重点实验室（SKLIPR1513）以及湖南省重点研发计划（编号：2016WK2014）的支持。
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材料
| 姓名 | 公司 | 目录编号 | 评论 |
|---|---|---|---|
| 设备 | |||
| 加热板 | Polish | P-20 | |
| 脉冲激光沉积系统（PLD系统） | PVD products | PLD 5000 | |
| 铁电测试系统 | Radiant Technologies Precisions workstations | RT66A | |
| 半导体器件分析仪 | Agilent | B1500A | |
| 弯曲模具 | 自制 | 由聚四氟乙烯材料加工而成 | |
| 弯曲平台 | 自制 | 与Labview接口连接的装置，可提供精确位移，最小可达1微米 | |
| 溅射系统 | Beijing Elaborate | ETD-3000 | |
| 材料 | |||
| mica(001) 薄片 | Nilaco corporation | 990066 | |
| 导电银漆 | Ted Pella, INC | No.16033 | |
| CoFe2O4 靶材 | Kurt J.Lesker | ||
| SrRuO3 靶材 | Kurt J.Lesker | ||
| PbZr0.2Ti0.8O3 靶材 | Kurt J.Lesker | ||
| Pt 靶材 | Hefei Ke jing |
参考文献
- Kim, W. Y., Lee, H. C. Stable ferroelectric poly (vinylidene fluoride-trifluoroethylene) film for flexible nonvolatile memory application. IEEE Electron Device Letters. 33 (2), 260-262 (2012).
- Mao, D., Quevedo-Lopez, M. A., Stiegler, H., Gnade, B. E., Alshareef, H. N. Optimization of poly(vinylidene fluoride-trifluoroethylene) films as non-volatile memory for flexible electronics. Organic Electronics. 11 (5), 925-932 (2010).
- Lee, G. G., et a....
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重印与许可
