本文介绍了一种采用自氧化铝阴极制备高性能纯蓝色ZnCdS/ZnS基量子点发光二极管的方案。
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本文内容
摘要
摘要
基于溶液法制备的量子点（QD）的稳定且高效的红（R）、绿（G）和蓝（B）光源在下一代显示技术和固态照明技术中发挥着重要作用。由于不同颜色光的本征能级特性不利，目前蓝光量子点发光二极管（LED）的亮度和效率仍低于其红光和绿光器件。为解决这些问题，应设计一种器件结构，以平衡空穴和电子向发光量子点层的注入。本文通过一种简单的自氧化策略，实现了高亮度、高效率的纯蓝光量子点LED，器件结构为ITO/PEDOT:PSS/Poly-TPD/QDs/Al:Al2O3。经自氧化处理的Al:Al2O3阴极能够有效平衡注入电荷，增强辐射复合，而无需引入额外的电子传输层（ETL）。结果表明，所获得的蓝光量子点LED具有高色纯度，最大亮度超过13,000 cd m-2，最大电流效率达1.15 cd A-1。这种易于控制的自氧化工艺为实现高性能蓝光量子点LED提供了可行路径。
引言
基于胶体半导体量子点的发光二极管（LED）因其独特的优点而受到广泛关注，这些优点包括可溶液加工性、可调谐的发射波长、优异的色彩纯度、灵活的制备方式以及较低的加工成本1,2,3,4。自1994年首次实现基于量子点的LED以来，研究人员在材料和器件结构设计方面已投入大量努力5,6,7。典型的量子点LED器件采用三层夹心结构，包括空穴传输层（HTL）、发光层和电子传输层（ETL）。选择合适的电荷传输层对于平衡注入到发光层中的空穴和电子，实现有效的辐射复合至关重要。目前，真空沉积的小分子材料被广泛用作电子传输层，例如浴铜灵（BCP）、三（8-羟基喹啉）铝（Alq3）和3-(联苯-4-基)-5-(4-叔丁基苯基)-4-苯基-4H-1,2,4-三唑（TAZ）8。然而，载流子注入不平衡常常导致复合区域向电子传输层偏移，引发不必要的寄生电致发光（EL）发射，从而恶化器件性能9。
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方案
1. 氧化铟锡（ITO）玻璃的图形刻蚀
- 将大块ITO玻璃（12 cm × 12 cm）切割成15 mm宽的条状。使用无尘布蘸酒精清洁ITO玻璃表面。
- 使用数字万用表检测ITO玻璃的导电面。用胶带覆盖ITO玻璃的活性区域，使中间保留2 mm宽的活性区域。
- 将锌粉倒在ITO玻璃上（厚度约为0.5 mm）。
- 将盐酸溶液（36 wt%）倒入ITO玻璃表面，确保ITO玻璃完全浸入盐酸溶液中，然后蚀刻15秒。
- 腐蚀完成后倒出盐酸溶液，立即用水冲洗ITO玻璃。去除ITO玻璃上的胶带。
2. 清洁ITO玻璃
- 将ITO玻璃浸入含有丙酮溶液的培养皿中15分钟。用棉球擦去ITO玻璃上的胶。
- 使用玻璃刀将ITO玻璃切割成方形小片（约15 mm × 15 mm）。
- 依次在洗涤剂水、自来水、去离子水、丙酮和异丙醇中对ITO玻璃进行超声处理，每次15分钟。
- 用氮气吹干ITO玻璃，然后在150 °C的空气环境中烘箱内干燥5分钟。
- 将清洗干净的ITO玻璃放入紫外-臭氧处理仪中，处理15分钟。
3. 空穴注入层的制备
- 从冰箱中取出聚(3,4-乙烯二氧噻吩):聚(苯乙烯磺酸盐)（PEDOT:PSS）溶液....
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结果
采用紫外-可见吸收光谱和光致发光（PL）光谱记录基于ZnCdS/ZnS梯度核/壳结构的蓝色量子点的光学性质。通过透射电子显微镜（TEM）和扫描电子显微镜（SEM）获取量子点的形貌图像（图1）。利用X射线光电子能谱（XPS）、电化学研究和紫外光电子能谱（UPS）检测量子点的结构特性和能级结构（图2）。采用时间分辨光致发光（TRPL）测量技术探测量子点/Al及量子点/Al:Al2O3界面处的快速载流子动力学行为（图3）。最后，对量子点发光二极管（QD-LEDs）的电致发光（EL）性能进行了表征（图4、图5和表1）。
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讨论
蓝色量子点发光二极管（QD-LED）的器件结构包括：ITO透明阳极、PEDOT:PSS空穴注入层（HIL，30 nm）、Poly-TPD空穴传输层（HTL，40 nm）、ZnCdS/ZnS量子点发光层（EML，40 nm）以及Al:Al2O3阴极（100 nm）。由于Al阴极具有多孔特性，我们通过将其暴露于氧气中获得氧化态的Al阴极。图2e和图2f分别展示了量子点层与Al及Al:Al2O3阴极之间的能级排列示意图。当量子点与Al阴极接触时，在QDs/Al界面处形成肖特基接触，导致较大的内阻，阻碍电子从阴极注入（图2e）。而当量子点与Al:Al2O3阴极接触时，在QDs/Al:Al2O3界面处形成欧姆接触（图2f），从而降低电子注.......
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披露
我们没有需要披露的内容。
致谢
本工作得到国家自然科学基金（51573042）、国家重点基础研究发展计划（973项目，2015CB932201）、中央高校基本科研业务费专项资金（JB2015RCJ02、2016YQ06、2016MS50、2016XS47）的资助。
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材料
| 姓名 | 公司 | 目录编号 | 评论 |
|---|---|---|---|
| 氧化铟锡（ITO）镀膜玻璃 基底 | CSG 控股有限公司 | 电阻率≈10 Ω/sq | |
| 锌粉 | Sigma-Aldrich | 96454 | 分子量 65.38 |
| 异丙醇 | 北京化学试剂公司 | 67-63-0 | 分析纯 |
| 甲苯 | Innochem | I01367 | 分析纯 |
| 丙酮 | Innochem | I01366 | 分析纯 |
| 盐酸 | acros | 124210025 | 1 N 标准溶液 |
| 邻二氯苯 | acros | 396961000 | 98+%，超干燥 |
| 聚(3,4-乙烯二氧噻吩)掺杂聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT:PSS） | H. C. Stark | Clevious P VP Al 4083 | |
| 聚(N,N′-双(4-丁基苯基)-N,N′-双(苯基)-联苯胺)（Poly-TPD） | 发光科技 | LT-N149 | |
| 三(8-羟基喹啉)铝（Alq3） | 发光科技 | LT-E401 | |
| 紫外臭氧清洗机 | Jelight 公司 | 92618 | |
| 滤膜 | 金腾 | JTSF0303/0304 | 聚醚砜（0.45 μm） |
| 超声波清洗器 | 合创超声 | KH-500DE | |
| 数字万用表 | 优利德（UNI-T） | UT39A | |
| 旋涂仪 | 中科院微电子研究所（IMECAS） | KW-4A | |
| 数字加热板 | Stuart | SD160 |
参考文献
- Shirasaki, Y., Supran, G. J., Bawendi, M. G., Bulović, V. Emergence of colloidal quantum-dot light-emitting technologies. Nat. Photonics. 7 (1), 13-23 (2012).
- Chen, O., Wei, H., Maurice, A., Bawendi, M., Reiss, P. Pure colors from core-shell quantum dots. MRS Bull. 38 (09), 696-702 (2013).
- Dai, X., Deng, Y., Peng, X., Jin, Y.
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