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方法文章

制备青瓷矿电子源并估算其亮度

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DOI：

10.3791/59513

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2019年11月5日

 ,  ,  , 
1CINaM-UMR7325, Aix-Marseille University, CNRS

本文内容

摘要

本文介绍了一种制备青金石源并评估其亮度的方案，用于长距离成像低能电子点源投影显微镜。

摘要

本文所述的叶蜡石电子源在低能电子点源投影显微镜的长距离成像中表现出良好的性能。与尖锐金属针尖相比，该电子源具有显著优势。其结构坚固，使用寿命可达数月，并可在相对较高的压力下使用。叶蜡石晶体沉积于碳纤维顶端，并由同轴结构固定，确保电子束呈球形，且便于机械定位，以对齐电子源、样品与电子光学系统的轴线。晶体沉积通过微移液管生成含叶蜡石的水滴实现。可采用扫描电子显微镜观察以验证沉积效果，但该步骤会增加额外操作，从而提高损坏电子源的风险。因此，制备完成后，电子源通常直接在真空条件下插入投影显微镜中。通过第一路高压电源施加启动电压，以激发电子发射。随后测量所涉及的场致发射过程；此前已对数十个采用此方法制备的电子源观察到类似的发射行为。由于对电子源尺寸、单一能量下的发射强度以及投影系统中测得的电子束锥角存在高估，导致亮度被低估。

引言

由于金属/绝缘体结构具有较低的宏观电场，其电子发射特性已被研究了近20年1。其所涉及的电场强度仅为若干 V/µm 量级2,3,4，相比之下，传统的场致发射需要使用尖锐金属针尖并施加 V/nm 量级的电场5,6,7。这一特性可能解释了此类结构中易于引发的等离子体放电现象，而该现象在电子源技术中具有重要应用价值。数年前，我们尝试通过在电子透射用碳膜上沉积天然绝缘体薄膜，以研究这种低场发射行为8。实验选用了翡翠云母（celadonite）——一种产自巴西南里奥格兰德州阿梅蒂斯塔迪苏尔矿区巴拉那玄武岩中的绝缘矿物。

当研磨海绿石时，其晶体呈微米级尺寸的矩形薄片，厚度小于100 nm（典型尺寸：1,000 nm × 500 nm × 50 nm）。该晶体表面完全平整，在扫描电子显微镜下易于识别（图1）。薄膜通过将含有海绿石的水滴沉积在碳层上形成。随着施加电压的升高，其按照福勒-诺德海姆（Fowler-Nordheim）机制发射电子，并在最高电压下出现电流强度饱和现象。一项在投影系统中使用光阑的研究表明，单个发射体为点状源9。然而，若使用这种大面积薄膜并借助光阑选择发射源，则无法充分发挥点源的潜力。例如，低能电子点源投影显微镜中常用的点源可实现约100 nm的源-样品距离。但对于薄膜而言，如此短的源-样品距离是不可行的。因此，如何分离出单个晶体，并能够将样品移近该电子源，成为一项挑战。我们的解决方案是：首先使用一根直径10 µm的碳纤维，将水滴沉积于纤维尖端，从而自然限制海绿石晶体的数量；其次，控制水滴的体积：使用尖端直径约5 µm的微移液管，将其充满含海绿石的水溶液，并在微移液管入口处施加压力，形成微小液滴以润湿纤维尖端。本实验方案详细描述了电子源制备的完整流程。

所得源为同轴点光源，可实现光源、样品与电子光学系统之间的良好对准10。由于其10 µm的直径仍比超锐利针尖更宽，因此光源与样品之间的距离被限制在数十微米范围内。然而，我们最近研究表明，绿泥石源发射器结合单透镜的性能可与经典的点光源投影显微镜相媲美。由此实现的长距离成像甚至能够限制样品上的电荷效应11以及相关的图像畸变12,13。与尖锐金属针尖相比，绿泥石源还具有显著优势。它具有良好的机械稳定性：点光源位于晶体内部，因而可防止溅射损伤。该源可在相对较高的压力下工作：曾在10-2 mbar条件下持续运行数分钟。然而，其使用寿命和稳定性仍依赖于适当的真空条件。我们通常在10-8 mbar的真空度下使用绿泥石源，可获得长达数月的使用寿命。

本文旨在帮助所有希望利用海蓝宝石源产生相干电子束的人员。

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方案

1. 源的制备

注意：在我们的显微镜中，光源支撑部分由一块可加工的玻璃陶瓷板构成，一块内径为90 µm的不锈钢管从该板伸出1 cm，且板上设有电连接。

  1. 纤维的制备
    1. 将光源支架固定在光学显微镜下。
    2. 将直径为10 µm的碳纤维插入不锈钢管中，并用银漆将碳纤维粘接固定在管上。
    3. 使用剪切镊子（在双目显微镜下）切割纤维，使伸出不锈钢管外的长度在100 µm至3 mm之间。
      注意：碳纤维较脆；若伸出长度超过1 cm，在操作过程中结构断裂的风险将增加。
  2. 含海绿石水溶液的制备
    1. 使用研钵和研杵将海绿石研磨成粉末。
    2. 称取0.2 mg海绿石粉末，溶于10 mL去离子水中。
    3. 将超声探头直接插入含海绿石的10 mL水溶液中，以打碎聚集体。通常使用30 kHz超声频率，功率50 W，处理30 s。
  3. 沉积环境的准备
    1. 将毛细管支架连接至压力控制器。
    2. 使用多向微操纵器将毛细管支架固定在光学显微镜下。
    3. 将带有碳纤维的一端朝向毛细管支架的支撑物置于光学显微镜下。
  4. 海绿石沉积
    1. 拉制一根末端内径为2–10 µm的微移液管，以确保分散的海绿石能够无阻碍地流动。
      1. 将玻璃毛细管固定在拉制仪的夹具中。根据膜片钳移液管尺寸设置正确的拉制参数（表1）。用含海绿石的水溶液填充微移液管。
    2. 在显微镜下将微移液管安装至毛细管支架上。在光学显微镜下对齐微移液管与碳纤维。
    3. 将微移液管靠近碳纤维尖端，距离保持在2–10 µm。
    4. 对微移液管的宽口端施加逐步增加的压力。通常施加100 mbar压力，使液体在尖端形成液滴但不滴落。该液滴润湿碳纤维的尖端。
    5. 撤回微移液管。

2. 启动源

注意：在我们的显微镜中，光源支撑装置固定在一个手动旋转法兰上，该法兰同时承载压电致动器，通过电信号控制物体相对于光源的移动（分辨率为 100 nm，范围为 25 mm）（见图 2）。该物体作为电子发射的电阳极；通常将其接地并置于光源前方。在本实验中，电压由不同电源手动控制。

  1. 在真空条件下安装源极支架。
  2. 将碳纤维和样品分别连接至两个高压电极引入端。
  3. 检查各处接触的电连续性：阳极-样品、透镜和荧光屏；启动真空泵系统。
  4. 在样品与电气接地之间连接量程为 µA 级的纳米安培计。
  5. 缓慢增加施加在源极上的负偏压，速率约为 1 V/s。若阳极与源极间距为 1 mm，约在 2 kV 时开始发射，电流强度突然上升。
  6. 降低电压，使电流强度稳定在数百 nA 水平。初始阶段，电流强度可能在多个数量级范围内波动。
  7. 让系统持续波动数小时，直至波动减小；当波动幅度低于 10% 时，切断电压。

3. 源表征

注意：我们介绍一种探测光源特性的方法。为了估算光源亮度，使用了两台投影显微镜。在这些装置中，物体的阴影被投射到更远处的荧光屏上（图2）。光源（阴极）和物体（阳极）安装在同一微调法兰上，可在投影平面内共同旋转。一个带有荧光屏的简单短距离投影装置可实现低倍率投影。第二种装置包含一个静电透镜以及由双微通道板和荧光屏组成的组件，用于实现最高倍率的放大12。利用每幅投影图像中可获得的信息来低估亮度：即记录中可分辨的最小细节13。该最小可见细节取决于表观光源尺寸，其中包括光源尺寸引起的几何模糊、物体与光源之间的振动以及探测器分辨率。

  1. 测量锥角
    1. 将光源转向简单的投影装置，利用旋转法兰观察电子束。
    2. 使用手动微操纵器减小光源到屏幕的距离，使整个光斑完整显示在屏幕上；然后测量光源到屏幕的距离 D。
    3. 通过旋转法兰改变电子束与屏幕法线之间的角度，拍摄屏幕上的图像。
    4. 沿一个轴向绘制灰度强度分布曲线，并在给定的光源到屏幕距离 D 下确定发射半径 R（图3）。
    5. 计算锥角：立体角公式 \( \Omega = \frac{\pi R^2}{D^2} \)，数学方程表示。，其中 R 为在给定光源到屏幕距离 D 下的发射半径。
  2. 测量福勒-诺德海姆曲线
    1. 测量发射强度随施加于光源电压的变化关系：I(V)，其中 I 为在阳极测得的强度，V 为施加在碳纤维上的电压。
    2. 绘制 静电平衡公式，ln(I/V²)=f(1/V)，数学方程图示，教学内容。。该曲线表现为一条随电压升高而下降的直线，并在最高电压处趋于饱和。示例见图4。最长的直线段是场致发射过程的特征标志。
  3. 测量光源尺寸
    1. 利用旋转法兰将光源转向静电透镜。
    2. 生成包含物体边缘显著菲涅耳衍射图案的投影图像：所需放大倍数约为20,000倍。在我们的显微镜中，可通过压电驱动器将光源到物体的距离固定在约100 µm，并配合使用单透镜静电透镜实现。
    3. 测量屏幕上图像中可见的最清晰细节（图5）。
      注：采用最清晰的条纹间距 δ 进行测量。
    4. 计算光源尺寸：静电平衡，应力公式 S=δ/2G，材料变形分析方程。。

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结果

按照本方案详细步骤制备的碳纤维样品，在扫描电子显微镜（SEM）中于15 kV条件下获得了多张扫描电子显微图像。这些源在其顶端表现出一个，有时为两个晶体（图1）。然而，使用SEM需要将碳纤维固定在另一种支撑物上，而该支撑物在安装和拆卸过程中容易断裂。因此，尝试直接电子发射更为安全。通过投影显微镜测试（图2）表明，以这种方式制备的每个源均能发射电子。启动电压仅需施加一次。对于使用过的旧源，有时可将其启动电压用于另一个新源。

这些光源大多显示为一个单一的点光源（图3）：发射谱图仅显示一个连续的图像，无其他光斑。该光束的锥角约为1srd。

福勒-诺德海姆（Fowl...

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讨论

该方案并非关键步骤，因为在微观尺度上，不同光源的几何形状各不相同。难点在于碳纤维较脆，切割时可能导致长度不合适。合适的长度约为 500 µm；切割面的微观形貌并不关键。关键步骤是在导电金属丝尖端沉积极少量晶体（理想情况下为单个晶体）。调整晶体浓度与沉积体积是最重要的环节。若晶体过多发生聚集，则会抑制发射。本文介绍了一种控制该过程的方法。由于起始过程的特性，即使沉积了少量晶体，最终也仅有一个晶体负责发射。另一个要求是构建凸起结构，以便接近阳极并实现定向发射。如果像以往研究那样将海绿石晶体沉积在碳膜上，则无法实现这一目标。

目前，电子青瓷源已常规用于低能电子点源投影显微镜中，并与单透镜系统相结合。由于该光源具有高亮度，在600 µm这一较大的工作距离下，通常可获得约30 nm的分辨率12。在点投影显微镜中，如此大的源-样品距离操作方便且具有优势。此外，较大的工作距离可避免样品受到任何电场效应的影响。该光源提供的高发射强度使得图像采集速度可达约每秒500帧的视频速率，且其结构稳定性相较于传统的场发射金属尖端更具实用性。除在我们的显微镜中使用...

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披露

作者无竞争性财务利益。

致谢

作者谨此感谢 Marjorie Sweetko 对本文英文表述的润色。

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材料

本文使用的材料清单
姓名公司目录编号评论
碳纤维丝GoodfellowC 005711  
碳纤维丝三菱化学DIALEAD
碳纤维丝SolvayTHORNEL P25
碳纤维丝ZoltekPX35 Continuous Tow
钠云母维罗纳绿土／颜料
双级微通道板与荧光屏组件滨松光子F2225-21S
流量控制器ElveflowOB1 
可加工玻璃陶瓷Macor
微量移液器拉制仪Sutter InstrumentsP2000 
压电致动器MechonicsMS30 
石英毛细管Sutter Instrument B100-75-15 
银漆DODUCO GmbHAUROMAL 38  
超声波处理器Hielscher / sonotrode MS3UP50H 

参考文献

  1. Forbes, R. G. Low-macroscopic-field electron emission from carbon films and other electrically nanostructured heterogeneous materials: hypotheses about emission mechanism. Solid-State Electronics. 45, 779-808 (2001).
  2. Wang, C., Garcia, A., Ingram, D. C., Lake, M., Kordesch, M. E. Cold field emission from CVD diamond films observed in emission electron microscopy. Electronics Letters. 27, 1459(1991).
  3. Okano, K., Koizumi, S., Ravi, S., Silva, P., Amaratunga, G. Low-threshold cold cathodes made of nitrogen-doped chemical-vapour-deposited diamond. Nature. 381, 140-141 (1996).
  4. Geis, M. W., et al. A new surface electron-emission mechanism in diamond cathodes. Nature. 393, 431-435 (1998).
  5. Horch, S., Morin, R. Field emission from atomic size sources. Journal of Applied Physics. 74 (6), 3652-3657 (1993).
  6. Muller, H. U., Volkel, B., Hofmann, M., Woll, C., Grunze, M. Emission properties of electron point sources. Ultramicroscopy. 50 (1), 57-64 (1993).
  7. Qian, W., Scheinfein, M. R., Spence, J. C. H. Brightness measurements of nanometer-sized field-emission-electron sources. Journal of Applied Physics. 73 (11), 7041-7045 (1993).
  8. Rech, J. em, Grauby, O., Morin, R. Low-voltage electron emission from mineral films. Journal of Vacuum Science & Technology B. 20 (1), 5-9 (2002).
  9. Daineche, R., Degiovanni, A., Grauby, O., Morin, R. Source of low-energy coherent electron beams. Applied Physics Letters. 88, 023101(2006).
  10. Salançon, E., Daineche, R., Grauby, O., Morin, R. Single mineral particle makes an electron point source. Journal of Vacuum Science & Technology B. 33, 030601(2015).
  11. Prigent, M., Morin, P. Charge effect in point projection images of Ni nanowires and I collagen fibres. Journal of Physics D: Applied Physics. 34 (8), 1167-1177 (2001).
  12. Salançon, E., Degiovanni, A., Lapena, L., Lagaize, M., Morin, R. A low-energy electron point-source projection microscope not using a sharp metal tip performs well in long-range imaging. Ultramicroscopy. 200, 125-131 (2019).
  13. Salançon, E., Degiovanni, A., Lapena, L., Morin, R. High spatial resolution detection of low-energy electrons using an event-counting method, application to point projection microscopy. Review of Scientific Instruments. 89, 043301(2018).
  14. Swanson, L. W., Crouser, L. C. Total-Energy Distribution of Field-Emitted Electrons and Single-Plane Work Functions for Tungsten. Physical Review. 163, 622(1967).

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