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用于高重复频率发现科学的低温液体射流

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DOI：

10.3791/61130

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2020年5月9日

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1SLAC National Accelerator Laboratory, 2University of Alberta, 3Friedrich-Alexander-Universität Erlangen-Nürnberg, 4European XFEL, 5Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf, 6Technische Universität Dresden, 7Technische Universität Darmstadt

* These authors contributed equally

本文内容

摘要

本方案介绍了微米尺度圆柱形和平面低温液体射流的运行原理。迄今为止，该系统已被用作激光等离子体实验中的高重复频率靶源。预期的跨学科应用范围广泛，从实验室天体物理学到材料科学，最终将拓展至下一代粒子加速器。

摘要

本方案详细介绍了连续、微米尺度的低温圆柱形和平面液流喷射系统的操作流程。按照本文所述条件运行时，该液流在数厘米范围内表现出高度的层流性和稳定性。在瑞利（Rayleigh） regime 下成功运行低温液流喷射系统，需要对低温条件下的流体动力学和热力学有基本理解。本文提供了理论计算和典型经验数值，以指导构建类似系统。报告强调了在低温源组装过程中保持清洁度的重要性，以及液化后低温源温度稳定性的关键作用。该系统可用于高重复频率激光驱动质子加速，未来有望应用于质子治疗。其他应用领域包括实验室天体物理学、材料科学以及下一代粒子加速器。

引言

该方法的目标是产生由纯元素或化合物组成的高速低温液体流。由于低温液体会在常温常压下蒸发，因此在高重复频率（例如 1 kHz）运行时，可将残留样品完全从真空腔室中抽除1。基于 Grisenti 等人.2 的早期工作，该系统最初采用低温氢气用于高强度激光驱动质子加速3。此后，该技术已拓展至其他气体，并应用于多项实验中，包括：离子加速4,5，研究等离子体物理中的问题如等离子体不稳定性6，氢和氘的快速结晶与相变7，以及利用兆电子伏特级非弹性X射线散射8 在线性加速器相干光源（LCLS）的极端条件物质（MEC）仪器中解析氩中的声学波9。

迄今为止，已开发出其他替代方法用于产生高重复频率的固态低温氢和氘样品。Garcia 等人开发了一种方法，其中氢气在储液器中被液化并固化，然后通过一个孔口挤出10。由于挤出过程需要高压，迄今为止所实现的最小样品厚度为 62 µm11。该系统还表现出较大的空间抖动12。最近，Polz 等人采用 435 psig（磅每平方英寸，表压）的样品气背压，通过玻璃毛细管喷嘴产生低温氢气射流。所产生的 10 µm 圆柱形射流虽为连续态，但表面呈现明显波纹状13。

本文介绍一种可产生圆柱形（直径 = 5–10 µm）和平面形（长宽比为 1–7 µm × 10–40 µm）射流的方法。指向抖动随距喷口距离呈线性增加5。流体性质和状态方程决定了该系统中可操作的元素和化学化合物。例如，由于瑞利断裂（Rayleigh breakup）效应，甲烷无法形成连续射流，但可用作液滴形式14。此外，最佳压力和温度条件随喷口尺寸变化显著。下文将阐述生成层流、无湍流的低温氢射流所需的理论基础，该方法亦可推广至其他气体。

低温喷流系统由三个主要子系统组成：（1）样品气体输送，（2）真空系统，以及（3）低温恒温器和低温源。图 1 所示的系统设计为可高度适应不同真空腔室的安装需求。

气体输送系统由超高纯度压缩气体钢瓶、气体减压阀和质量流量控制器组成。样品气体的背压由气体减压阀设定，而质量流量控制器用于测量并限制输送至系统的气体流量。样品气体首先通过液氮冷阱进行过滤，以冻结去除杂质气体和水蒸气。第二个在线颗粒过滤器可防止碎屑进入气体管路的最终段。

采用高抽速涡旋泵作为前级泵的涡轮分子泵可维持样品室的高真空环境。样品室和前级管路的真空压力分别通过真空计 V1 和 V2 进行监测。需要注意的是，当低温喷流中的液体汽化时，会向真空系统引入显著的气体负荷（与总样品流量成正比）。

一种已被证实的降低气体负荷的方法是在大量汽化发生之前捕获残留液体。喷流捕集系统由一个独立的真空管路组成，该管路末端为一个直径800 µm的差分抽气孔，距离低温源端帽最远可达20 mm。该管路由一台在1 × 10-2 mBar范围内具有最佳抽气效率的真空泵（例如罗茨真空鼓风机或复合式涡轮分子泵）进行抽气，并通过真空规V3进行监测。近年来，该捕集器已实现尺寸达7 µm × 13 µm的低温氢气喷流运行，使真空腔室压力改善了两个数量级。

采用固定长度的连续流动液氦恒温器将源冷却至低温。通过传输管线从储液罐中抽取液氦。回流连接至可调节的流量计面板，以调节冷却功率。使用四个铅硅二极管温度传感器测量冷指和低温源的温度。比例-积分-微分（P-I-D）温度控制器向安装在冷指附近的加热器输出可变电压，以调节并稳定温度。样品气体通过恒温器法兰上的定制贯通件进入真空腔室。在腔室内，气体管路围绕恒温器盘绕，以在连接至低温源组件上的固定气体管路之前对气体进行预冷却。使用不锈钢螺丝和一层51 µm厚的铟箔将低温源与冷指进行热密封。

低温源（图2）由六个主要部件组成：（1）样品气体管路，（2）源体，（3）带内置颗粒过滤器的源法兰，（4）孔径，（5）衬套，以及（6）端盖。源体内设有空腔，作为样品储液区。一个螺纹Swagelok烧结的0.5 µm不锈钢过滤器可防止任何碎屑或凝固的污染物进入液体通道并堵塞孔径。在孔径与液体通道之间放置一个较厚的、厚度为76 µm的铟环，以增加变形长度，从而可靠地密封孔径。当端盖旋紧到源法兰上时，铟环被压缩，形成液体和热密封。衬套与源端盖在安装过程中用于对准孔径位置。

在连续层流状态下运行的低温液体射流系统的初步设计中，需考虑若干总体因素。用户必须估算低温恒温器的总制冷功率、低温源设计的热力学性质、真空系统的性能，以及液体的温度和压力。以下提供了所需的理论框架。

制冷功率的考虑因素

1) 氢气液化15：将氢气从 300 K 冷却至温度 静力学平衡方程 ΣFx=0,ΣFy=0,Στ=0；受力平衡示意图，物理分析。 所需的最小制冷功率可通过以下方程粗略估算：
热力学方程；热容积分 Cp(T) 从 Tc 到 300K；科学研究公式。

其中：热力学公式中的 Cp 符号；恒压比热容。 为恒压比热容 静力平衡示意图，ΣFx=0，ΣFy=0 方程，用于说明力与力矩的平衡。，静力平衡示意图，ΣFx=0，L_h，物理图示，显示受力与力臂计算。 为在压力依赖的液化温度下 H2 的汽化潜热 静力平衡 ΣFx=0 示意图；说明机械系统中的力、矢量与力矩。。例如，一个在 60 psig 气体压力下运行并冷却至 17 K 的低温氢气射流，至少需要 4013 kJ/kg 的能量。当氢气流速为 150 sccm（标准立方厘米每秒）时，对应的热负荷为 静力平衡；ΣFx=0；示意图；物理概念；力的平衡；矢量分解。 0.9 W。

需要注意的是，液化过程仅贡献所需总制冷功率的十分之一。为了降低对低温恒温器的热负荷，气体在进入源体之前可先预冷至一个中间温度。

2）辐射热：为了使低温源维持在温度 静力平衡方程 ΣFx=0, ΣFy=0, Στ=0；受力平衡示意图，物理分析。，低温恒温器需要补偿辐射加热的影响。该补偿量可通过以下公式，利用发射与吸收的黑体辐射之差进行估算：
热辐射公式，Prad=Aσ(Tvc⁴-Tc⁴)，传热分析中的方程。

其中：A 为源体的面积，应力符号 σ；用于方程、结构分析、静力平衡研究、物理学 为斯特藩-玻尔兹曼常数，静力平衡示意图；ΣFx=0；矢量分量；物理教学概念；受力分析 为真空腔的温度。例如，一个面积 A = 50 cm2 的典型喷流源冷却至 17 K 时，至少需要 2.3 W 的制冷功率。静力平衡示意图；ΣFx=0；矢量分量；物理教学概念；受力分析 可通过增加主动冷却的辐射屏蔽罩来局部降低，该屏蔽罩覆盖了低温源的大部分区域。

3) 残余气体导热：尽管在超高真空条件下热辐射占主导地位，但在喷流运行期间，残余气体导热的贡献变得不可忽略。液态喷流会向腔室内引入显著的气体负载，导致真空压力升高。在压力 p 下，气体热导引起的净热损失可通过以下公式计算：
气体压力方程 P_gas=AαΩp(T_vc−T_c)；与热力学或流体动力学相关。

其中：静态平衡方程 ΣFx=0, ΣFy=0；受力分析图，包含力与力矩分析。 是一个与气体种类相关的系数（对于 H2 约为 3.85 × 10-2 W/cm2/K/mBar），而 静态平衡公式：方程中的 α 符号；平衡的物理概念；方程示意图。 是与气体种类、源的几何形状以及源和气体的温度相关的容纳系数16,17。在以 17 K 运行低温氢气喷流时，假设源具有圆柱形几何结构，且氢气是真空腔室中主要存在的气体，则气体热传导产生的热量可通过以下方程估算：
气体压力到功率密度的方程；公式图示；用于光谱计算。

例如，在 4.2 × 10-3 mBar 的真空压力下，气体传导产生的热量与热辐射相当。因此，在喷流运行期间，通常将真空压力保持在 1 × 10-3 mBar 以下，这会向系统增加约 0.55 W 的热负荷（A = 50 cm2）。

运行过程中引入真空腔室的气体负荷由低温喷流的流量决定。由此产生的真空压力取决于真空系统的有效抽速和真空腔室的体积。

要运行低温喷流，冷冻恒温器必须产生足够的制冷功率，以补偿上述各项热源（例如 3.75 W），但不包括冷冻恒温器系统自身的热损失。需要注意的是，冷冻恒温器的效率还强烈依赖于所需的冷指温度。

估算射流参数

要建立连续的层流，必须满足若干条件。为简洁起见，此处以圆柱形液体流动为例。平面射流的形成涉及额外的作用力，导致推导过程更为复杂，已超出本文范围18。

1) 压力-速度关系：对于不可压缩液体流动，能量守恒可导出伯努利方程，如下所示：
伯努利原理方程，说明流体动力学，公式：ρv²/2 + ρgz + p = 常数

其中：流体原子密度 为流体原子密度，流体速度 为流体速度，重力势能 为重力势能，而 p 为压力。将伯努利方程应用于孔口处，可利用以下方程估算射流速度与样品背压之间的函数关系：
波速方程 \( v \approx \sqrt{2p/\rho} \) 流体动力学研究公式示意图

2）射流工作状态：可通过雷诺数和欧内佐格数推断圆柱液流的流动状态。雷诺数定义为流体内部惯性力与黏性力之比，其计算公式如下：
雷诺数计算公式；流体动力学静态分析，用于教学。

其中：静力平衡符号 ρ；示意图显示 ΣFx=0；用于教学的力平衡概念、静力平衡示意图，ΣFx=0，图示机械系统中力的平衡、静力平衡公式 ΣFx=0，含力矢量的示意图；物理学教学概念 和 静力平衡方程 ΣFx=0，MA=0 示意图；力与力矩分析，工程学研究 分别表示流体的密度、流速、直径和动力黏度。当雷诺数小于约 2,000 时，流动为层流。类似地，韦伯数用于比较惯性力与表面张力的相对大小，其计算公式如下：
韦伯数公式，流体动力学方程，含密度与速度参数的示意图

其中：σ 为液体的表面张力。随后按如下公式计算欧内索格数：
欧内索格数公式：Oh = √(We)/Re，无量纲流体动力学参数方程。

这一与速度无关的量需结合雷诺数来识别四种液体射流状态：(1) 瑞利状态，(2) 第一种风致破碎状态，(3) 第二种风致破碎状态，以及 (4) 雾化状态。对于无湍流的层流低温液体流动，参数应选择在瑞利状态范围内操作19（即，静力平衡方程，ΣFx=0，ΣFy=0。公式表示。）。在此状态下，液柱将保持连续且表面光滑，直至所谓的完整长度，其估算如下20 ：
流体动力学方程；公式：l ≈ 12ν(√(ρd₀³/σ) + 3ηd₀/σ)；与流动分析相关。

在60 psig和17 K条件下运行的5 µm直径圆柱形低温氢射流的各种流体参数总结于图3中。为了使射流在更长距离内保持连续，液体必须充分冷却至接近液-固相变温度（图4），以便射流在真空中传播时，通过蒸发冷却在发生瑞利断裂之前使射流固化3,21。

方案

以下方案详细描述了一个直径为 5 µm 的圆柱形低温氢气喷流的组装与操作过程，以在 17 K 和 60 psig 条件下运行为例。将该平台扩展至其他孔径类型和气体时，需在不同的压力和温度下运行。作为参考，其他喷流的工作参数列于表 1 中。第 1–3 节和第 7 节在常温常压下进行，而第 4–6 节在高真空条件下进行。

1. 在真空室中安装冷冻切片机

警告：真空容器可能因塌陷、回填加压导致破裂或真空窗失效引发内爆，对人员和设备造成危害。必须在低温系统中的真空容器上安装压力释放阀和爆破片，以防止过压。

  1. 小心地将低温恒温器插入真空室中。使用稳定平台将低温恒温器与真空室进行振动隔离。
  2. 进行真空测试，以确定本底真空压力，我们发现该压力必须优于约 5 × 10-5 mBar。残余气体分析仪（RGA）通常有助于识别系统中存在的水分和污染物气体。
  3. 将温度控制器和加热器连接至低温恒温器，并确认在环境温度下读数准确。
    1. 如果测得的数值异常，需验证温度传感器至温度控制器对应端子之间的通路是否连续。否则，应更换温度传感器。
  4. 将氦气回流管路连接至可调流量计面板。
  5. 使用由干式涡旋泵支持的涡轮分子泵，对传输管线上的绝热真空罩抽真空至优于 1 × 10-2 mBar。
  6. 在低温恒温器头部内的O型圈上涂抹一层薄薄的低温真空润滑脂。
  7. 缓慢将传输管线冷头插件插入低温恒温器，直至调节螺钉接触恒温器头部。此过程应几乎无阻力。拧紧调节螺钉，将冷头插件上的针阀设定至所需位置。
  8. 进行低温恒温器性能测试，通过冷却至可达到的最低温度来验证温度传感器的可靠性。若在降温过程中测得异常温度，应目视检查温度传感器与低温恒温器的接触是否良好。必要时，重新调整位置并涂抹低温真空润滑脂以改善接触。
  9. 根据图1中的P&ID图组装样品气体管路。使用高灵敏度检漏仪检测是否存在泄漏。
    警告：氢气、氘气和甲烷为极易燃气体。应使用能够承受相应压力和物理危害的管道和设备。必须配备局部排气或通风装置，以确保气体浓度低于爆炸极限。在将本方法应用于其他气体之前，请查阅相关的安全数据表（SDS）。
  10. 按照连续流动吹扫技术对气体管路进行吹扫，以将杂质气体和水蒸气稀释至与样品气体相同的纯度水平。总吹扫时间取决于管路体积以及在特定背压下的气体流速。
    ​警告：吹扫过程中，应确保真空室充分通风或保持在真空状态，以防止易燃气体积聚。
  11. 完成初始吹扫后，保持管路内持续正压（例如，50 psig 下 30 sccm），以防止当真空室处于环境压力时杂质气体进入管路。

2. 低温源组件的安装

注意：所有低温源组件的准备和组装都应在洁净环境中进行，并穿戴适当的洁净室服装（例如手套、发网、实验服等）。

  1. 使用间接超声波清洗方法去除低温源组件上的污染物（例如残留的铟）。
    1. 在超声波清洗机中加入蒸馏水，并添加表面活性剂以降低水的表面张力。
    2. 将低温源部件分别放入玻璃烧杯中，完全浸入电子级异丙醇中，并用铝箔松散覆盖烧杯口，以减少挥发并防止颗粒污染。
    3. 将烧杯放入超声波清洗机的清洗篮或烧杯支架中，以最大化空化效应。烧杯不得接触超声波清洗机底部。
    4. 启动超声波清洗机，持续清洗60分钟。
    5. 使用明亮的白光检查异丙醇中是否有悬浮颗粒或残留物。
    6. 若观察到颗粒，用洁净的异丙醇冲洗部件，并更换异丙醇浴液。重复进行60分钟的超声清洗循环，直至无法观察到任何颗粒或残留物为止。
    7. 将部件放置在洁净且有遮盖的表面上，干燥至少30分钟后再进行组装。
  2. 对不锈钢滤膜、源端盖、卡套和装配螺丝重复执行第2.1节操作。
  3. 裁剪一段铟，使其尽可能完全覆盖低温源本体与低温恒温器冷指之间的连接处。
  4. 将铟放置在低温源上，并使其与低温恒温器的冷指端面贴合。拧紧固定螺丝，确保铟保持平整，以在部件之间形成良好的热密封。切勿过度拧紧，因为铜螺纹容易损坏。
  5. 将带螺纹的不锈钢滤膜旋接到低温源法兰上。
  6. 在源法兰上放置一个铟密封垫圈。使用法兰螺丝将源法兰固定到低温源本体上。拧紧螺丝时应沿对角线方向交替进行，而非沿圆周顺序依次拧紧。
  7. 将低温恒温器上的样品气体管路连接至低温源。使用高灵敏度检漏仪检查是否存在泄漏。

3. 光圈的安装

  1. 根据实验需求选择合适的光阑。
    1. 使用明场和暗场显微技术检查光阑，以识别光阑上的缺陷、物理堵塞或残留的光刻胶。
    2. 某些物理堵塞物在用异丙醇冲洗后可轻易去除；否则应丢弃该光阑。
    3. 若光阑纳米加工后残留有光刻胶，可使用丙酮浴或piranha溶液清除。
      警告：Piranha溶液由3:1的浓硫酸（H2SO4）和过氧化氢（H2O2）组成，对有机物（包括皮肤和呼吸道）具有极强腐蚀性。Piranha溶液与有机物反应会释放气体，可能引发爆炸。严禁密封盛有Piranha溶液的容器。操作时必须佩戴全面罩、耐化学腐蚀围裙、实验服和氯丁橡胶手套。
  2. 用电子级异丙醇冲洗光阑，以去除任何碎屑或表面污染物。将光阑置于洁净且有遮盖的表面上干燥10分钟，然后进行安装。
  3. 将卡套插入帽盖内。
  4. 使用洁净、尖端柔软的镊子将光阑放入卡套中。轻敲帽盖使光阑居中。
  5. 将铟环放置在光阑顶部。再次轻敲帽盖边缘，使铟环在光阑上居中。
  6. 用手拧紧帽盖至源法兰，直至感觉到轻微阻力为止。
  7. 通过将质量流量控制器的设定值提高至500 sccm，并将压力调节器上的气体压力设为约50 psig，来解除流量限制。
  8. 使用扳手每次仅轻微旋转几度，逐步拧紧光阑，直至流量开始下降。
  9. 改用高灵敏度检漏仪而非质量流量控制器，在帽盖顶部检测漏率以完成最终拧紧。当继续拧紧不再降低测得的漏率时，停止操作。
  10. 如果流量未降至约50 sccm以下，请执行以下步骤。
    1. 使用检漏仪检查源法兰和帽盖周围的泄漏情况。重新拧紧源法兰上的螺丝，并重新测量漏率。
    2. 拆下帽盖，检查光阑及源法兰端部。
    3. 若光阑已损坏，按照步骤2.2清洁帽盖，并重复第3节操作。
    4. 若铟环已牢固附着于光阑上，应丢弃该光阑并重复第3节操作。
    5. 若完整的铟环固定在法兰上，使用洁净的塑料刮刀刮除残留的铟，然后重复步骤3.2–3.10。
    6. 随着时间推移，铟可能在源法兰端部积聚，导致后续光阑无法密封。此时应拆下源法兰，重复第2.1–2.2节操作，随后执行步骤2.5–2.7。
  11. 出于安全考虑，将质量流量控制器的设定值设置为比由光阑尺寸确定的最终流量高出10 sccm。

4. 冷却程序

  1. 确认真空腔室压力已达到给定样品气体流量下的预期基线。为确保无污染物气体（在冷却过程中会沉积于低温源表面），通常在达到基线压力后继续抽气至少1小时。此持续时间随当地湿度水平和真空系统而异。
  2. 开启低温恒温器排气加热器，防止返回的氦气在低温恒温器头部结霜。
  3. 通过将设定值提高至500 sccm，解除质量流量控制器上的气体流量限制。
  4. 用液氮填充开循环冷阱。确保液氮液位始终高于管路过滤器。在冷却和喷流运行期间根据需要进行监测并及时补充。
    警告：接触液氮或液氦等低温液体将导致皮肤、面部和眼睛灼伤。处理大量低温液体（多于一升）时，应佩戴面罩、护目镜、隔热低温手套、低温围裙、无翻边长裤及包头鞋。此类液体可能置换氧气，导致迅速窒息。
  5. 将氦气回流管线上的可调流量计设置为完全打开。
  6. 使用排气阀对液氦杜瓦瓶进行减压。
  7. 关闭液氦杜瓦瓶上低压安全阀的球阀。推荐在冷却过程中将杜瓦瓶压力维持在10 psig。杜瓦适配器上的角阀允许操作者在样品液化后若存在多余冷却能力时降低杜瓦瓶压力。
  8. 将供液杜瓦插头以平稳动作插入液氦杜瓦瓶中。当插头接触液体时，杜瓦瓶应加压至10 psig。
    警告：操作时始终使所有暴露的皮肤远离杜瓦瓶口。
  9. 连接紧固后，使用检漏仪检查杜瓦瓶与杜瓦适配器之间是否存在氦气泄漏。
  10. 启动温度控制器上的加热器，并将温度设定点设为295 K。
  11. 一旦传输管线充满并冷却，低温恒温器温度将从室温下降至295 K，此时加热器将启动以防止温度进一步下降。注意，初始降温所需时间取决于杜瓦瓶压力以及传输管线和低温恒温器的总长度。
  12. 将温度控制器的升温速率设为0.1 K/s，设定点设为200 K。调节氦气流量以匹配升温过程，使加热器不会启动。在200 K保持短暂恒温段（例如5分钟），使低温恒温器达到热平衡。再重复进行两个升降温-恒温阶段，分别降至120 K和40 K。采用保守的冷却程序可避免系统内产生显著的温度梯度，并便于密切监控系统参数。恒温温度的选择应避开污染物气体的升华温度。
    1. 若气体流量意外增加，可能是源法兰或孔径上的铟密封失效。此时应中止冷却程序，进入步骤6.4。待真空腔室通气后，检查密封情况，并参考第3.10节重新拧紧并检测泄漏。
  13. 在40 K时，按照Ziegler-Nichols方法22手动调节温度控制器的P-I-D参数，直至温度稳定性优于±0.02 K。

5. 液化与喷射操作

  1. 确认液氮液位高于管路过滤器。
  2. 关闭温度斜率控制，并将设定温度调至远低于理论气液相变温度的值（例如，氢气为 20 K）。
  3. 在液化开始时，气体流量将上升至最大值，且会有气液混合物从喷口喷出。增加氦气流量以提供额外冷却能力，从而快速通过相变过程。
  4. 使用高倍放大阴影成像技术，结合脉冲式亚纳秒照明，以观察射流的稳定性和层流性23。
  5. 可选步骤：若应用或实验对样品位置有预先确定的要求（例如，探测器对准空间中的同一位置），可通过低温恒温器法兰上的多轴操纵器或真空腔室内的电机驱动销钉执行器来移动低温源。
  6. 移动捕集器以最大化捕集器前级管路中的压力。
  7. 优化 P-I-D 参数和氦气流量，使温度稳定性优于 ±0.02 K。需注意，射流的整体稳定性强烈依赖于真空腔室压力、气体背压和温度。例如，仅 1 × 10-5 mBar 的压力变化也可能需要重新优化。
  8. 扫描温度和压力以优化射流的稳定性和层流性。表 1 列出了示例射流参数。
    1. 若射流破裂成喷雾状，则相图中的压力和温度可能过于接近汽化 曲线。
    2. 大幅值的温度或氦气流量振荡将导致周期性空间扰动，极端情况下会引起射流的受迫破裂。降低氦气流量并重新优化 P-I-D 参数以抑制振荡。
    3. 若射流出现横向（即初风区）或纵向波动（即 Plateau-Rayleigh 不稳定性），应降低温度以增加黏度，从而降低雷诺数。
    4. 若无法实现层流，且射流特性不随温度和压力变化而改变，则喷口可能存在物理阻塞（例如，固体碎屑或冰）。在终止实验前，执行步骤 6.1–6.5，并密切监测真空压力和低温恒温器温度。若杂质气体或水在喷口处发生升华并造成部分或完全堵塞，可通过沸腾温度识别。重复步骤 4.11–4.12 和 5.1–5.6，以判断射流稳定性是否改善。

6. 预热程序

注意：如果在操作过程中光圈受损，请立即限制样品气体流速为 10 sccm，并将样品气体压力降低至 30 psig。然后直接进入步骤 6.5。

  1. 将设定点更改为 20 K，并将气体压力从工作压力降低至约 30 psig。
  2. 以 1 K 为步长逐步升高温度设定点，同时监测气体调压器上的压力。随着低温源中的液体汽化，气体管路中的压力将迅速升高，质量流量控制器的流量读数将为 0 sccm。
    注意：不得使气体压力超过样品气体管路中各组件的最大工作压力。若发生此情况，需等待管路通过孔径或压力释放阀降至安全压力值后，再继续升高设定点。
  3. 重复步骤 6.2，直至升高温度设定点 1 K 不再导致气体管路压力上升为止。
  4. 启用温度斜坡控制，将温度设定点更改为 300 K，并根据需要调节氦气流量，以维持 0.1 K/s 的升温速率。
  5. 当源温度升至 100 K 以上时，关闭氦气回气管路上的可调流量计。对杜瓦瓶进行泄压，并打开通向最低压力释放阀的球阀。
  6. 在排空真空腔室前，需等待低温恒温器在 300 K 达到热平衡。此举可防止水蒸气在低温恒温器及低温源组件上冷凝。
  7. 对杜瓦瓶泄压，然后拆下供气杜瓦的卡口接头。
  8. 拆除液氮冷阱。
  9. 将质量流量控制器上的气体流量限制为 30 sccm。
  10. 关闭排气气体加热器。
  11. 关闭温度控制器上的加热器。
  12. 若孔径受损，或因流量变化怀疑存在堵塞，则进入第 7 节。否则，无需更换孔径。

7. 更换光圈

  1. 取下端盖，检查源法兰的孔口和尖端。
  2. 如果铟环粘附在法兰上，使用干净的塑料刮刀，施加适中压力将其刮除。
  3. 当取下端盖后，若孔口仍与源法兰密封，需将气体流量限制在 10 sccm，并确认背压已降至 30 psig。然后用塑料刮刀小心移除孔口。若过早移除，管路内可能因过压而导致孔口损坏或弹出。
  4. 重复第 3 节步骤以安装新的孔口。

结果

在完成步骤5.4后，使用高倍放大阴影图像来评估射流运行期间的层流性、位置抖动以及长期稳定性。必须采用脉冲式、亚纳秒级照明来记录射流的瞬时图像，以避免射流运动（H2约为0.1 µm/ns）导致表面不规则性或湍流模糊。图5展示了2 × 20 µm2 H2、4 × 12 µm2 H2 和 4 × 20 µm2 D2 射流的样本图像。

使用额外的高倍成像系统来精确定位低温液体射流在空间中的位置。为简化设计，成像系统可提供射流的前视图和侧视图。评估射流稳定性并确定平面射流的方向尤为关键。一项关于2 x 20 µm2 H2 作为单次测试中数小时内在距孔径不同距离处测得的结果如图所示 图6每个数据点的1σ定位抖动为 图6A 从以10 Hz记录的49张图像中计算得出。此处，射流位置相对于一个固定的参考位置确定。 图6B 显示了在 23 mm 处射流位置的归一化直方图示例。更详细的研究可参见 Obst 等人的文献。.5平均而言，空间抖动从喷嘴向外呈线性增加。

典型系统在液化及喷射运行期间的可观测量（依据第5节）4 x 20 µm2 低温氘束流如图所示 图7仔细监测温度、流速、样品背压和真空压力，可使操作人员快速识别任何异常情况并相应采取措施。例如，如果射流离开捕集器（以虚线框表示），真空腔体和前级管路压力会显著上升，此时需要额外的冷却功率来维持设定温度。

稳定后，所有可观测参数应保持恒定，仅存在微小波动。任何长期漂移均表明系统存在问题（例如漏气、气体污染、真空系统性能下降、捕集器位置漂移）。在瑞利 regime 下，喷嘴孔径的选择强烈决定了射流的操作参数。一旦针对特定气体和孔径类型确定了最佳参数，所产生的射流将具有高度可重复性；然而，孔径的任何微小偏差均需从先前确定的参数值开始重新优化。典型操作参数总结于表 1中。

用于光谱实验装置的低温源示意图，包含 H₂、D₂ 气体、液氮冷阱、泵、阀门、液氦低温恒温器。
图1：典型低温液体射流输送平台的工艺流程图（P&ID）。 图中展示了样品气体、真空和低温子系统。真空室、涡轮分子泵前级管路和射流收集器前级管路的压力分别通过真空规 V1、V2 和 V3 进行监测。低温恒温器的温度通过 P-I-D 温度控制器进行主动调节。请点击此处查看此图的放大版本。

用于分析的气体流动装置示意图，包含样品储库、法兰、孔径和铟密封。
图 2：低温源组件的三维爆炸视图示意图。 铟密封安装在冷指与源体之间、源体与法兰之间，以及源法兰与孔径之间。 请点击此处查看此图的放大版本。

流体动力学参数表，包含密度、速度、黏度；单位为 kg/m³、m/s、Pa·s。
图 3：流体动力学参数汇总。参数基于一个直径为 5 µm 的圆柱形低温氢气喷流，在 60 psig 和 17 K 条件下运行。密度、黏度和表面张力的数值来源于 NIST15。请点击此处查看此图的放大版本。

相图，H₂喷流的P-T扫描，显示固态、液态、气态区域；临界点、三相点。
图4： 低温下氢的状态方程15。 临界点和三相点分别用蓝色和橙色实心圆圈标示。喷流在恒定压力下经历气-液相变过程。喷流在真空腔中通过蒸发冷却而固化。灰色区域表示为优化直径为ø5 µm的圆柱形低温氢喷流稳定性所扫描的背压范围（40–90 psia）和温度范围（17–20 K）。请点击此处查看该图的放大版本。

干涉图样显微照片，20 μm 标尺，展示平行线上的衍射效应。
图5: 无湍流的层流低温液体射流的代表性20倍放大阴影图像使用10 ps/1057 nm波长激光器. (A光圈 = 2 x 20 µm2，气体 = H2，T = 15.8 K，P = 188 psig。B) 光圈 = 4 × 12 µm2，气体 = H2，T = 17.2 K，P = 80 psig。C) 光圈 = 4 × 20 µm2，气体：D2，T = 20 K，P = 141 psig。 请点击此处以查看此图的放大版本。

位置抖动分析；图A绘制了抖动与到孔径距离的关系，图B显示了频率直方图。
图6：2 × 20 µm2低温氢射流的喷嘴位置稳定性。实验参数为18 K、60 psig，以及Re 静力平衡符号 ΣFx=0 ΣFy=0 图示；力平衡分析方程。 1887。（A） 射流位置抖动随距孔径距离的变化关系。纵向（横向）抖动分别对应于矩形液膜短轴（长轴）方向上的运动。（B） 射流位置的归一化直方图，用于确定喷嘴出口23 mm处的横向抖动（σ = 5.5 µm）和纵向抖动（σ = 8.5 µm）。请点击此处查看该图的放大版本。

低温喷流操作、流速、压力。图表显示优化步骤和真空压力（mBar）数据。
图7： 低温喷流操作期间典型的流速与压力情况。（A）左侧：样品气体流速，右侧：样品气体背压随时间的变化。真空腔室压力（V1；B）、涡轮分子泵前级压力（V2；C）和喷流捕集器压力（V3；D）随时间变化的半对数图。圆圈标注的数字表示在本方案第5节期间观察到的系统状态变化。请点击此处查看该图的放大版本。

样品气体孔径温度 (K)压力 (psig)流量 (sccm)
氢气ø5 µm 圆柱形1760150
50% 氢气，50% 氘气ø5 µm 圆柱形2030, 30130
氘气ø5 µm 圆柱形227580
氢气1 µm × 20 µm 平面形18182150
氢气2 µm × 20 µm 平面形18218236
氢气4 µm × 20 µm 平面形17.5140414
氘气4 µm × 20 µm 平面形20.5117267
氩气ø5 µm 圆柱形905018.5
甲烷ø5 µm 圆柱形1007546

表1：样品喷射操作条件。

讨论

成功运行低温液体喷流需要严格的清洁度以及对温度稳定性的仔细监控。最常见的、可避免的故障之一是微米级孔径的部分或完全堵塞。在源组件组装的任何步骤中，都可能引入来自源体或空气中的铜、不锈钢或铟颗粒。所有组件必须经过使用间接超声处理的严格清洗流程。在10000级或更高等级的洁净室中进行组装和储存 可提高成功率。

该操作流程的另一个关键步骤是稳定低温源的温度。用户必须确保独立测量从源中流出液体的温度，以避免储液器内持续液化所释放的可变热量对测量造成影响。可通过将温度传感器放置在喷口附近（例如，位于源法兰上）或远离热源的位置来实现这一目标。此外，必须针对每种温度与背压组合，使用齐格勒-尼科尔斯（Ziegler-Nichols）方法手动优化比例-积分-微分（P-I-D）控制参数。如果温度波动过大，有时可在液流上观察到周期性振荡，进而导致液流周期性断裂。需要注意的是，在液流运行期间，内置的自动调谐功能或低通滤波器均未能成功实现温度的稳定控制。

低温液体喷流系统虽然具有高度适应性，但在已建立真空规程的大型设施中实施仍具挑战性。例如，当上游设备对残余气体敏感时（如德国电子同步加速器装置DESY的FLASH自由电子激光器或斯坦福直线加速器中心SLAC的MeV-UED装置），需要采用差分抽气级。此外，用于多拍瓦激光器的大直径真空腔室可能需要配备真空内可弯曲的低温恒温器。与传统的固定长度低温恒温器相比，这种可弯曲结构能够有效解耦腔室振动，并具有更短的力臂。一种柔性真空内低温恒温器已在德国德累斯顿-罗斯豪森亥姆霍兹中心（HZDR）的Draco拍瓦激光器系统中成功应用。另一个观察发现是，当喷流在靠近源的位置受到超高强度激光辐照时，光阑可能受损。最近已采用一种机械斩波刀片（工作频率为150 Hz，并与激光脉冲同步）来保护光阑，使其免受激光等离子体相互作用的影响。

该系统可产生微米尺度、高度可调、无湍流的层流低温液体圆柱射流和平面射流。目前对低温液体射流系统的持续研发主要集中在先进孔径材料与设计、真空系统和捕集器的改进，以及先进的氢同位素混合技术。该系统将推动高重复频率下的高能量密度科学研究，并为下一代粒子加速器的发展奠定基础。

披露

作者无任何利益冲突需要披露。

致谢

本工作得到了美国能源部SLAC合同编号DE-AC02-76SF00515以及美国能源部科学办公室聚变能源科学项目FWP 100182的支持。本工作还部分得到了美国国家科学基金会资助编号1632708以及欧洲H2020计划LASERLAB-EUROPE/LEPP（合同编号654148）的支持。C.B.C. 感谢加拿大自然科学与工程研究理事会（NSERC）提供的支持。F.T. 感谢美国国家核安全管理局（NNSA）提供的支持。

材料

本文使用的材料清单
姓名公司目录编号评论
低温防护围裙TempshieldCryo-apron用于防止低温液体对躯干核心部位造成伤害
低温面罩3M82783-00000符合 ANSI Z87.1 标准，提供针对低温液体的全面部防护
低温手套TempshieldCryo-gloves MA用于防止低温液体对手部造成伤害
低温源组件SLAC 国家加速器实验室Custom组件由无氧铜（OFC）制成，以在低温条件下实现最大热导率
低温恒温器及传输管线Advanced Research SystemsLT-3B可根据现有真空容器的兼容性提供定制长度，最长可达 1250 mm；传输管线的长度和类型可根据系统或实验室空间限制进行选择
圆柱形孔径SPI SuppliesP2005-AB商用圆柱形孔径可单独购买
电子级异丙醇Sigma Aldrich733458-4L纯度 99.999%，颗粒物/痕量金属含量极低，干燥后无残留
可燃气体减压阀MathesonM3816A-350用于控制样品气体（如氢气、氘气）的压力
铟Indium CorporationCustom纯度 99.99%，厚度为 50–75µm，用于低温源中的热密封和液体密封
喷流捕集系统SLAC 国家加速器实验室Custom包括喷嘴、真空硬件和馈通装置、真空计、罗茨真空泵
实验室级丙酮Sigma Aldrich179973-4L用于去除组件上的油脂和光刻胶；由于最终清洗将使用电子级异丙醇，因此丙酮的纯度和等级要求不高
检漏仪MathesonSEQ8067用于在抽真空前确认喷流孔径已密封
液氦AirgasHE 100LT顶部加注杜瓦瓶，消耗量取决于低温恒温器、源尺寸和总气体流量，通常为 3–5 L/h
液氮AirgasNI 160LT22冷阱总容积为 4 L，喷流运行期间消耗量约为 2 L/h
液氮杜瓦瓶（4 L）ThermoFisher Scientific4150-4000用于液氮冷阱
液氮传输软管CryofabCFUL 系列未保温的低温软管，带相分离器，用于将液氮从储存杜瓦瓶转移至冷阱用液氮杜瓦瓶
手动 XY 位移台Pfeiffer Vacuum420MXY100-25用于低温源的粗调定位（±12.5 mm） 
手动 Z 位移台McAllister Technical ServicesZA12用于在不同真空容器之间更换时调节低温恒温器长度，也可用于将低温源从相互作用点缩回
质量流量控制器MKS InstrumentsP9B, GM50A用于控制和监测气体流量
平面孔径NorcadaCustom定制纳米加工平面孔径
定位执行器NewportLTAHLPPV6, 8303-V高精度（<2µm）、电动喷流定位系统
旋转台McAllister Technical ServicesDPRF600用于精确对准喷流方向
安全护目镜3MS1101SGAF符合 ANSI Z87.1 标准，适用于压缩气体操作

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