通过电子显微镜进行精确原子位置跟踪

Leixin Miao; Adrian Chmielewski; Debangshu Mukherjee; Nasim Alem

doi:10.3791/62164

Method Article

通过电子显微镜进行精确原子位置跟踪

DOI:

10.3791/62164

⸱

July 3rd, 2021

Leixin Miao¹ , Adrian Chmielewski¹ , Debangshu Mukherjee² , Nasim Alem¹

¹Department of Materials Science & Engineering, The Pennsylvania State University, ²Center for Nanophase Materials Sciences, Oak Ridge National Laboratory

Summary

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

这项工作为原子分辨率传输电子显微镜成像中的原子位置跟踪提供了工作流程。此工作流使用开源马特拉布应用程序（EASY-STEM）执行。

Abstract

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

现代反常校正扫描透射电子显微镜（AC-STEM）已成功地实现了原子柱的直接可视化与亚安格斯特罗姆分辨率。随着这一重大进展，先进的图像量化和分析仍处于初期阶段。在这项工作中，我们介绍了原子分辨率扫描传输电子显微镜（STEM）图像的计量全方法。这包括（1）获取高质量 STEM 图像的提示;（二）为提高测量精度而进行除名和漂移校正:（三）获得初始原子位置:（四）以单位细胞向量为指标的原子:（5）用2D-高斯单峰安装或（6）略重叠原子柱的多峰安装程序量化原子柱位置:（七）晶格结构内晶格失真/应变的量化，或者格子周期中断的缺陷/接口的定性:（8）一些常见的方法来可视化和呈现分析。

此外，还将展示一个简单的自主开发的免费 MATLAB 应用程序（EASY-STEM），带有图形用户界面（GUI）。GUI 可以帮助分析 STEM 图像，而无需编写专门的分析代码或软件。此处介绍的先进数据分析方法可用于各种材料中缺陷松弛、局部结构失真、局部相变和非中对称的局部定量。

Introduction

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

现代扫描传输电子显微镜（STEM）中球形畸变校正的发展，使显微镜仪能够探测到具有亚安斯特伦大小的电子束^1、2的晶体。这使得在各种晶体中对单个原子柱进行成像，并具有可解释的重元素和轻元素^3、4的原子分辨率图像。像素化直接电子探测器和数据分析算法的最新发展，使相位重建成像技术，如分型成像技术，空间分辨率进一步改善到下午30时左右^，5日^，6^日^，7时左右。此外，STEM断层扫描的最新进展甚至使单个纳米粒子⁸的三维原子分辨率重建得以实现。因此，电子显微镜已成为一种极其强大的工具，可以量化材料中高精度和现场特异性的结构特性。

以超高分辨率STEM图像为数据输入，对结构失真进行直接测量，从原子尺度^9、10的晶体中提取物理信息。例如，WS₂单层中的 Mo dopant 与单个 S 空缺之间的缺陷耦合通过测量原子位置，然后计算预计的键长¹¹来直接可视化。此外，对晶体界面的测量，如单层_WS2的凝聚颗粒边界，可以显示当地的原子排列^12。对LiNbO₃的铁电域壁进行的跨面分析显示，域壁是伊辛和尼尔州¹³的组合。另一个例子是通过计算钛原子柱位移和铅柱位置^14，在SrTiO_3-PbTiO₃超晶格中实现的极涡结构的可视化。最后，计算机视觉算法的进步，如图像去名化与非本地原理组件分析^15，理查森和露西分量^16，漂移校正与非线性注册^17，模式识别与深入学习，大大增强了测量的准确性，以亚皮克米精度^18。其中一个例子是多个快速扫描低温 STEM 图像的对齐和图像注册，以提高信号与噪声的比例。随后，采用富利埃遮蔽技术，通过直接可视化周期晶格失真¹⁹来分析晶体中的电荷密度波。尽管全球研究人员越来越能够访问令人难以置信的反常校正 STEM 仪器，但先进的数据分析程序和方法仍然罕见，对于没有数据分析经验的人而言，这是一个巨大的障碍。

在目前的工作中，我们展示了原子分辨率 STEM 图像计量的完整路径。此过程包括首先使用反常校正显微镜获取 STEM 图像，然后执行收购后去诺化/漂移校正，以增强测量精度。然后，我们将进一步讨论现有方法，以明确解决和准确量化原子柱的位置与2D-高斯单峰安装或多峰安装程序，为稍微重叠的原子柱^20，21。最后，本教程将讨论晶格结构内晶格失真/应变的定量方法，或在格子周期被破坏的缺陷/接口中量化的方法。我们还将推出一个简单的自主开发的免费MATLAB应用程序（EASY-STEM）与图形用户界面（GUI），可以帮助分析STEM图像，而无需编写专门的分析代码或软件。此处介绍的先进数据分析方法可用于各种材料中缺陷松弛、局部结构失真、局部相变和非中对称的局部定量。

Protocol

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

注: 图1 中的流程图显示了原子位置定量的一般过程。

figure-protocol-1
图1:原子位置定量和结构测量的工作流程。请点击这里查看此图的较大版本。

1. STEM 图像漂移校正和去名化

获取高质量的环状暗场（ADF） /环状亮场（ABF） STEM 图像。
注:输入数据的质量是确保数据分析准确性的关键，因此我们从获取良好图像数据的一些提示开始协议。
1. 确保高品质的 TEM 样品。样品质量极为关键。使用薄而干净的 TEM 样品，无需光束损伤进行成像。避免在处理和装载过程中接触样品，因为这可能导致样品污染。
2. 在插入前（如果可能）清洁样品。使用等离子清洁剂、在真空中烘烤或在样品插入显微镜（"光束淋浴"）后将电子束扩散到低倍率下，对样品进行清洁。成像时避免损坏或污染区域。
3. 对齐显微镜并调整偏差校正器，尽可能减少镜头偏差。通过在标准样本上获取一些 STEM 图像来测试分辨率，以确认空间分辨率可以解决特定的晶体结构，并进一步微调图像中的异常。
4. 倾斜样品，直到光学轴与晶体的特定区域轴对齐。对于某些晶体，从所需的区域轴进行观测。例如，将观景轴与铁电晶体中域壁平面对齐以进行测量。
5. 优化电子剂量，同时限制电子束损伤和成像过程中样品漂移。如果样品在电子束下保持稳定，在采集过程中未显示漂移或损坏，则可以尝试更高的电子剂量或获取同一区域的多个图像，以提高信号与噪声比率。这里的目标是有一个更高的信号噪声比，没有光束损坏或图像文物。
6. 获取具有不同扫描方向的 STEM 图像，以纠正收购过程中的潜在漂移。首先，获取图像，然后在将扫描方向旋转 90°后立即从同一区域获取第二张图像。
  1. 使用相同的成像条件拍摄图像，扫描方向除外。此步骤的目的是将旋转图像输入到最近开发的漂移校正算法¹⁷中。
    注意:还可以在算法中输入两个以上的图像，扫描方向（任意角度）变化更大。但是，对同一区域的连续扫描可能导致该区域的格子损坏或漂移。此外，建议扫描方向和低指数晶格平面之间不要保持平行或垂直方向，而是保持倾斜角度。如果扫描方向与某些水平或垂直特征（晶格平面、界面等）重合，则沿强垂直/横向变化特征方向漂移可能会在图像注册过程中导致人工制品。
用非线性校正算法执行漂移校正。
注:非线性漂移校正算法由C.Ophus等人¹⁷提出和构建，开源的Matlab代码可以在纸上找到。两个或两个以上具有不同扫描方向的图像被输入校正算法，算法将输出漂移校正的 STEM 图像。下载的代码包包括一个详细而简单的实施程序。在原始文件中可以找到更详细的算法和过程描述。
应用各种图像去名技术。
注意:漂移校正后，执行图像去名，以提高未来分析的准确性。此处列出了一些常见的去名技术。此外，我们引入了一个名为 EASY-STEM 的免费交互式马特拉布应用程序，该应用程序具有图形用户界面，以帮助分析。界面显示在 图 2中，所有步骤都标记在相应的按钮上。

figure-protocol-2
图2:马特拉布应用程序易茎的图形用户界面（GUI）。 协议部分中描述的所有步骤都相应地标记。请单击此处查看此图的较大版本。

应用高斯过滤。在 EASY-STEM 应用程序中，在左下角找到一个名为 高斯安 的选项卡。使用滑块选择附近平均像素的数。移动滑块，将高斯过滤器应用到图像中。

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图3:原子位置跟踪的示例结果。（i） mp-fit 算法位置改进的示例。常规的2D-高斯安装和mpfit算法的结果分别显示为红色和绿色圆圈。黄色箭头突出了常规2D-高斯安装的失败，由于来自邻近原子的强度。（a）漂移校正的 ADF-STEM 图像显示了 ABO₃佩罗夫斯基特的典型单元单元单元。（b）强度的 3D 图（a）。（c）与高斯过滤器相同的图像去诺化。（d）强度的 3D 图（c）。（e）与初始原子位置（黄圆）叠叠的强度的轮廓图。（f）单位单元向量索引系统的示例，显示图像中原子位置的索引。（g）与初始原子位置（黄圆）和精炼原子位置（红圆）覆盖的强度的轮廓图，以及（h）强度的 3D 图，初始和精炼原子位置显示为黄色和红色圆。请单击此处查看此图的较大版本。

注意:此技术使用平均图像中附近像素强度的滤镜。高斯过滤的效果呈现在图3a-d中。

应用傅立更过滤。在 EASY-STEM 应用中，在左下角找到一个名为 FFT 的选项卡。有一个滑块来限制空间频率，以减少高频噪声。移动滑块，将傅立银滤镜应用到图像中。
注意:此技术限制图像的空间频率以消除图像中的高频噪声。
应用理查森-露西权力下放。在 EASY-STEM 应用程序中，在左下角找到一个名为 "去进化 "的选项卡，其中分别有两个用于盲下放和理查森-露西权力下放迭代的输入框。通过单击按钮更改值并应用此去名算法。
注意:此技术是一种去功能化算法，通过计算点传播功能来有效消除图像中的噪声。

2. 发现和改进原子位置

查找初始原子位置。
注:在采集后图像处理后，初始原子位置可以分别作为 ADF 或 ABF STEM 图像的局部强度最大或最小提取。需要定义相邻原子柱之间的最小距离，以删除额外的位置。
1. 通过更改决定相邻山峰之间距离的输入框中的价值来定义最小距离（像素）。
2. 单击 EASY-STEM 应用中的 "查找初始位置 "按钮。结果显示在 图3e中。
  注意:通常，使用简单的本地最大/分钟查找算法观察到额外的位置或缺失位置。因此，在 EASY-STEM 应用中创建手动校正模式，以进一步优化原子位置（添加缺失/删除额外点 按钮）。此功能使用鼠标光标能够添加和删除初始位置。
使用基于单元单元的矢量系统对初始原子位置进行索引。
1. 定义图像中的原点。在 EASY-STEM 应用中，单击 "查找原点" 按钮。单击按钮后，将指头拖动到初始原子位置之一，将其定义为原点。
2. 定义您和v向量的2D单元单元单元以及单元单元分数。
  1. 单击 "查找 U/V" 按钮，并将指点拖动到单元单元单元的末端。
  2. 通过更改拉特弗拉克 U 和拉特弗拉克 V输入框中的价值来定义格子分数值。
    注:此值决定单元单元矢量的格子分数值。例如，在 ABO₃渗透单元单元中，单元单元单元可以沿两个垂直单元单元向量方向平均分成两半。因此，每个单元单元的向量方向有两个分数，因此单位单元分数值分别为 2 和 2，用于您和 v 方向。索引的示例结果以及相应的您和 v 单位细胞向量在 图 3f中演示。例如，在 图 3f中，我们将角上的原子索引为（0， 0）、（1， 0）、（0、 1）、（1、 1）:我们将将原子在中心索引为（1/2，1/2）。此索引系统有助于在以下步骤中提取信息。
  3. 单击 计算莱迪思 按钮，以索引所有原子。
单击 EASY-STEM 应用中的 精炼位置 按钮，以细化具有 2D-高斯配件的原子位置。
注:在获得初始原子位置并索引图像中的原子后，需要应用围绕每个原子列的 2D 高斯拟合，以便在分析中实现亚像素水平精度。通过此算法，可以先在图像中每个初始原子位置周围裁剪图像中的一个区域，然后在裁剪的图像中安装 2D-高斯峰值。然后，我们使用安装的2D-高斯峰的中心作为精炼的原子位置。该算法将 2D-高斯功能与图像中的每个原子柱相配合，安装峰值的中心将在安装后绘制。2D-高斯配件的结果显示在图3g，h。
（可选）单击 EASY-STEM 中的 mpfit 重叠 按钮，以改进具有 2D-高斯多峰值拟合（mp-fit）的原子位置。
注意:当相邻原子柱的特性相互重叠时，使用mp-fit算法改进原子位置。MP-fit算法及其有效性由D.慕克吉等人^详细讨论。EASY-STEM 应用程序已纳入此算法，可用于分离具有重叠的特性的相邻原子。mp-fit 的结果显示在图 3i中。
单击 "保存原子"位置 按钮来保存结果。
注:该应用程序将提示用户的位置保存和文件名称。所有保存的结果都包含在称为"atom_pos"的变量中。

3. 物理信息提取

根据单位细胞向量索引和原子位置测量原子位移。
1. 定义单元单元中心。
  注:例如，对于从[100]轴看的ABO₃ perovskite单元单元单元单元，可以定义为四个A位原子的平均位置。在第一个单元单元单元中，这些A位点原子以前被索引为（0，0）、（1，0）、（0、1）、（1、1）。
2. 查找移位原子的位置。
  注:在ABO₃ 佩罗夫斯基特单元单元中，移位原子为B位原子，以前标记为（1/2，1/2）。
3. 反复查找图像中所有完整单元单元单元的参考单元细胞中心的位置和位移原子。
  注意:单位单元单元可能在 TEM 图像边缘附近不完整。这些单元单元单元中的原子位置被丢弃。
4. 通过输入以下命令来测量位移矢量:
  d=可能（B）-平均值（可能））
量化格子应变。
1. 根据原子位置从每个单元单元中提取单元单元载体。
  注:提取矢量矩阵"C"，这是一个2x2矩阵，由x和y方向的每个单元单元单元的向量和v向量组成。
2. 定义参考矢量"C_0"。
  注:C₀可以定义为图像部分（建议）的平均单位细胞向量或理论计算的单位细胞矢量值。
3. 使用以下方程计算 2x2 转换矩阵"T":
  或（1）
4. 计算失真矩阵"D":
  D = T - I （2）
  其中"I"是标识矩阵。
5. 将失真"D"分解为对称应变矩阵"ε"和反对称旋转矩阵"ω":
  (3)
  注:应变矩阵"ε"和旋转矩阵"ω"可以通过使用方程提取:
  ε=（4）和 ω=（5）。
6. 迭代计算所有单元单元单元的菌株。
7. 在 EASY-STEM 应用中，单击"基于界面左上左侧量化选项卡下的原子位置按钮计算应变"。
  注意:用户可以通过更改应 变上下限 输入框内的价值来自定义应变映射的显示范围。

4. 数据可视化

创建彩色线图。
注:原子键的彩色线图是呈现附近原子之间距离的简单方法。在马特拉布，在两个点之间画一条线的命令是: 线（[x1 x2]，[y1 y2]，'颜色'，[r g b]）。输入 [x1 x2] 和 [y1 y2] 是第一和第二位置的坐标值。距离变化可以在行图中显示不同的颜色，该颜色由 [r g b] 值定义。[r g b] 值代表红色、绿色和蓝色值，每个值从 0 到 1 不等。然后反复连接所有附近的原子与彩色线。
1. 在 EASY-STEM 应用程序中生成彩色线图。
  注意:在 EASY-STEM 应用中，行图可以通过单击一个简单的按钮生成，该按钮位于界面右上角 的数量 选项卡下。
  1. 调整 EASY-STEM 中 平均距离 输入框和 测量范围 输入框中值（下午）。这两个值定义了预测原子距离的平均距离和测量的距离范围。
  2. 在 EASY-STEM 应用中，单击 "基于近邻"按钮计算的债券长度 。
    注:行映射将自动生成。用户可以调整色图、线型和线宽，以便更好地可视化。
创建矢量映射。
注:矢量图可以显示晶体区域的原子位移。由于位移分析是单个系统所独有的，因此我们尚未将代码集成到 EASY-STEM 应用中，而是在此，我们将根据标准 ABO₃ perovskite 单元单元单元细胞引入 Matlab 命令进行此类分析。
1. 计算位移测量的参考位置。
  注:在 ABO₃ perovskite 示例中，我们已将角上的原子（A 站点）索引为（0，0）、（1， 0）、（0、1）、（1、1）和中心（B 站点）中的原子索引为（1/2，1/2）。为了计算单元单元中心的位移，我们首先计算作为角（A-site）原子的平均位置的参考位置。此计算的马特拉布命令是:
  ref_center=（位置A1+位置A2=位置A3]
  后A4）/4
2. 通过输入命令计算位移:
  [displace_x displace_y] = 位置B - ref_center
3. 实现矢量映射:
  颤抖（x，y，displace_x，displace_y）
  注:输入x和y是移位原子的位置。 displace_x 和 displace_y 变量是 x 和 y 方向的位移量级。矢量图可以统一着色（例如，黄色、白色、红色...）或根据位移幅度进行阴影。
创建假彩色地图。
1. 通过放大来生成假彩色地图，以估计图像中每个像素的测量值（位移、应变等）:
  图像大小 = 大小（图像）;
  [xi，yi] = 网格（1:1:图像大小（1），1:1:图像大小（2）:图像大小（2）:
  Upsampled_Data = 网格数据（x， y，您的数据， xi， yi， 'v4'）;
  注:"网格数据"功能可放大位置（x，y）的数据，以估计整个图像中每个像素的价值。输入xi和yi是网格坐标，"v4"是双子向上采样方法。
2. 使用用户定义的颜色比例绘制向上采样的数据。

Results

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

图3显示原子位置跟踪的示例结果，按照协议中的步骤 1 和 2 进行跟踪。ABO₃perovskite 单元单元单元的原始 ADF-STEM 图像显示在 图 3a中，其强度轮廓在图 3b 中以 3D 绘制。 图3c 显示高斯过滤应用于 图3a中的STEM图像后的结果，强度图 3d绘制。初始位置由图像中的局部最大性确定，位置由 图 3e中的黄色圆圈表示。原子位置根据单位细胞向量进行索引，并显示在 图3f中。在找到初始位置并索引后，应用 2D-高斯配件进一步优化测量。在 图 3g 和 图 3h中，安装的位置表示为红色圆，与初始位置（黄圆）相比，精制位置更接近中心，测量精度得到提高。最后，在重叠的特性上应用mpfit算法的优势体现在BaMnSb₂ 晶体的ADF-STEM图像中（图3i）。常规的 2D-高斯配件（红色圆圈）在由黄色箭头突出显示的 Mn 柱上严重故障，而 mpfit 算法可以更准确地确定位置（绿色圆圈）。

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图4: CA 3 Ru₂O₇（CRO）的 HAADF-STEM 图像（a）与晶体结构示意图叠加的 Ca₃Ru₂O₇ （CRO）晶体的 ADF-STEM 图像放大图像。佩罗夫斯基特层中 Ca 原子的相对位移用黄色箭头突出显示。（b）漂移校正和去名化 ADF-STEM 的 CRO 图像和（c）与覆盖精密原子位置（红点）。（d）使用索引系统识别佩罗夫斯基特层中的上部（红色）、中心（蓝色）和下（黄色）卡原子的示例。请单击此处查看此图的较大版本。

Ca 3 Ru₂O₇（CRO）的 HAADF-STEM 图像以图 4a和图 4b（覆盖的晶体结构）显示。CRO是一个鲁德尔斯登-波普尔相佩罗夫斯基特水晶与极地空间组A2_凌晨1点。ADF-STEM 成像很好地显示了较重元素（Ca 和 Ru）的对比，但 O 原子没有可视化，因为较轻的原子不会将光束分散到足以通过 HAADF 探测器可见的光束。晶体结构的非中度对称性是由O八角形的倾斜引起的，通过分析双渗透层中心Ca原子的位移，可以在ADF-STEM图像中可视化。通过按照协议部分列出的步骤，此图像中的所有原子位置都可以通过查找安装的 2D-高斯峰的中心（如图 4c中所示）来定位。此外，使用索引系统，在第 3.2 步中，可以识别单元单元单元中的每种类型的原子并用于进一步处理。例如，在佩罗夫斯基特双层的上部、中心和下侧的Ca原子可以很容易地识别，它们的位置呈现在充满不同颜色的圆圈中，如图4d所示。

figure-results-2
图5:物理信息。 （a）从中心 Ca 位移模式获得的极化的矢量图的实施示例。箭头根据方向（红色向右，蓝色到左侧）进行着色。垂直 90° 头对头和头到尾域墙用蓝色箭头表示，水平 180° 域墙用红色箭头表示。（b）显示两极分化的假彩色地图实施的例子。颜色表示左（黄色）和右（紫色）方向的震级。减少的量级会导致颜色褪色。（c）显示图像中ε_xx 应变的假彩色地图实施示例。颜色表示拉伸（红色）和压缩（蓝色）应变值。请单击此处查看此图的较大版本。

在 STEM 图像中定位和索引原子后，物理信息可以通过各种类型的绘图提取和可视化，如 图 5所示。显示极化方向的矢量图图 5a 显示。箭头指向投影的极化方向，通过根据箭头的方向着色，图像顶部显示垂直头对头 90° 域壁（标有蓝色箭头），以及水平 180° 域墙（标记为红色箭头）。通过构建 图 5b中显示的假彩色地图，可以通过中心褪色的颜色观察到极地位移幅度的降低，从而可可视化头到尾域墙。通过将矢量图和假彩色图相结合，ADF-STEM 图像中显示了由三个域墙形成的 T 形结。此外，通过测量图像中每个单元单元的尺寸，可以构建一个ε_xx 应变图，如 图 5c所示。

Discussion

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

在处理收购后时，也需要谨慎行事。首先，在图像漂移校正过程中，算法假设 0° 图像具有水平快速扫描方向，因此在计算前仔细检查方向。如果扫描方向设置不正确，漂移校正算法将失败，甚至可能在输出¹⁷中引入人工制品。然后，在成像去名化过程中，某些方法可能会引入一个神器:例如，如果空间分辨率没有受到适当限制，Fourier 筛选可能会在空缺位置创建原子柱对比度或删除图像中的精细功能。因此，验证去名化图像是否与原始原始输入图像非常相似至关重要。

接下来，在根据本地最大/最小值确定初始原子位置时，尝试调整峰值之间的限制最小距离，以避免在原子柱之间创建多余的位置。这些多余的位置是由于算法错误地将图像中的本地最大值/最小识别为原子列而生成的人工制品。此外，如果图像中不同原子物种之间存在较大的对比度差异（例如，在 WS₂的 ADF-STEM 图像中），可以调整阈值以查找大多数位置。在获得图像中的大部分初始原子位置后，尝试手动添加缺失的或以最大的努力删除额外的位置。此外，当图像内周期没有大的中断时，原子索引方法是最有效的。当图像中出现诸如颗粒边界或相位边界等中断时，索引可能会失败。此问题的解决方案是定义图像中感兴趣的区域（通过单击 EASY-STEM 应用中的 定义兴趣区域 按钮），然后分别对每个区域内的位置进行索引和细化。之后，您可以轻松地将同一图像中不同区域的数据集组合到一组数据中，并进行分析。

最后，在应用 2D-高斯峰值配件后，将精制位置点分散到输入图像上，以验证拟合结果，查看精制位置是否偏离原子柱。在大多数 STEM 实验中，单一高斯安装算法提供的精度足以满足:但是，如果位置因邻近原子的强度而偏离，则使用多峰值拟合（mpfit）算法将强度与相邻的原子柱²¹隔离开来。否则，如果位置因图像质量问题或特定原子柱的低强度而偏离，建议丢弃该位置的合适位置。

原子位置测量有几个现有和专门的算法，例如，氧八角形拾取软件^22，阿托马普巨蛇包^23，和StatSTEM马特拉布包^24。但是，这些算法在某些方面有一些局限性。例如，氧八角形拾取器需要 STEM 图像的输入，以包含只有明确解决的原子柱，因此无法解决图像中与原子柱重叠的强化²¹中的问题。另一方面，虽然阿托马普可以计算"哑铃状"原子柱的位置，但这个过程不是很简单。此外，StatSTEM 是量化重叠的强化度的好算法，但其迭代模型基装配过程的计算成本为²¹。相比之下，我们的方法，在这项工作中引入的Matlab应用程序EASY-STEM，这是与先进的mpfit算法集成，可以解决重叠强度的问题，并比StatSTEM计算成本更低，同时提供具有竞争力的测量精度。此外，Atomap 和氧八角形拾取软件包的分析设计并专门用于分析来自 ABO₃perovskite 晶体的数据，而本作品中显示的索引系统对不同的材料系统更加灵活。通过此方法，用户可以根据包含精炼原子位置和单元单元矢量索引的输出结果，对其独特的材料系统进行完全设计和自定义数据分析。

figure-discussion-1
图6:原子位置发现统计量化。 （a）直方图中呈现的佩罗夫斯基特A站点到A场距离的分布。正常分布配件被绘制和覆盖为红色冲线，显示平均值为300.5 pm和标准偏差为下午4.8:（（b）穿刺单元细胞向量角度测量的统计定量以直方图形式呈现。正常分布配件被绘制和覆盖为红色虚线，显示平均值为 90.0° 和标准偏差 1.3° 。（c） Ca 3 Ru 2 O₇ （CRO）极地位移测量的统计定量以直方图的形式呈现。正常配电配件被绘制并覆盖为红色虚线，显示下午25.6点的平均值和晚上7点7分的标准偏差。请单击此处查看此图的较大版本。

此处介绍的方法为实现提供了象表级别的精度和简单性。为了证明测量精度，原子位置发现统计定量在图6中提出。分别用图6a和图6b的直方图绘制了立方ABO₃ perovskite A场距离分布和单位细胞向量角度分布的测量图。通过将正常分布曲线与分布相适应，A 站点距离分布显示平均值为 300.5 pm，标准偏差为下午 4.8，单元单元矢量角度分布显示平均值为 90.0° 和标准偏差 1.3° 。统计定量表明，此处建议的方法可实现象表级精度，并可大大缓解成像过程中因漂移而导致的失真。这一结果表明，当要测量的物理信息大于或等于大约晚上10点时，这种测量是值得信赖的。例如，在上述CRO晶体中，极地位移的测量结果以图6c表示。测量显示平均值为 25.6 pm，标准偏差为晚上 7.7，并且显示 CRO STEM 图像中的极地位移测量是固体。此外，在实验限制（如成像光束敏感样品时信号噪声比低）的情况下，需要更加谨慎。在这些情况下，需要根据原始图像仔细检查测量的原子位置，以确保测量的有效性。因此，与较新和先进的算法相比，此处引入的分析方法对测量精度有局限性。当子picometer级别要求精度时，我们的方法是不够的，因此，如果图像中要提取的功能低于一定阈值，则需要更高级的分析程序。例如，非刚性注册算法对硅进行了亚皮克米精度测量，并能够精确测量单Pt纳米粒子²⁵上的键长变异。最近，使用深度学习算法从大量的 STEM 图像数据中识别 2D 过渡金属二甲基二氧化碳单层的不同类型的点缺陷。后来，对不同类型缺陷的平均图像进行了测量，该方法还证明了亚皮克米水平精度围绕这些缺陷¹⁸的失真。因此，作为未来提高分析能力的计划，我们正在开发和实施更先进的算法，如深度学习。我们还将尝试将它们集成到未来的数据分析工具更新中。

Disclosures

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

作者没有什么可透露的。

Acknowledgements

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

L.M和N.A.的工作由宾夕法尼亚州纳米规模科学中心支持，该中心是NSF MRSEC，资助编号为DMR-2011839（2020-2026）。D.M得到了ORNL实验室定向研发计划的支持，该计划由美国能源部（DOE）的UT-巴特勒有限责任公司管理。A.C和N.A.承认空军科学研究办公室（AFOSR）项目FA9550-18-1-0277以及游戏MURI，10059059-PENN的支持。

Materials

List of materials used in this article
Name	Company	Catalog Number	Comments
EASY-STEM	Nasim Alem Group，宾夕法尼亚州立大学		Matlab 应用程序，用于 STEM 图像处理;下载链接： https://github.com/miaoleixin1994/EASY-STEM.git
JoVE 文章示例脚本	宾夕法尼亚州立大学		示例用于对基本单元中的原子进行排序的脚本
Matlab 优化工具箱	MathWorks		优化插件 Matlab Matlab
MathWorks		数值	计算软件
Matlab：图像处理工具箱	MathWorks		Matlab 中的图像处理插件包

Nasim Alem Group 中的软件包

References

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通过电子显微镜进行精确原子位置跟踪

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