本文描述了一种用于制造智能刺激响应型软体机器人的4D打印策略。该方法可为实现智能可变形软体机器人系统（包括智能机械手、电子器件和医疗保健系统）提供基础。
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本文内容
摘要
摘要
本方案描述了利用三维（3D）生物打印方法制备四维（4D）、时间依赖性、形状可变、刺激响应型软体机器人的过程。近年来，4D打印技术被广泛提出作为开发可变形软体机器人的创新方法。特别是，4D时间依赖性形状转变在软体机器人领域至关重要，因为它能够在外部刺激（如热、pH和光）触发下，在正确的时间和位置实现有效功能。基于这一理念，可打印刺激响应性材料（包括水凝胶、聚合物及复合材料），以实现智能可变形软体机器人系统。本方案可用于制备由热响应性材料组成的软体抓手 N基于N-异丙基丙烯酰胺（NIPAM）的水凝胶，其整体尺寸长度范围从毫米到厘米不等。本研究有望为智能软体机器人系统在智能操作装置（如夹持器、驱动器和抓取-放置装置）、医疗系统（如药物胶囊、活检工具和微手术器械）以及电子设备（如可穿戴传感器和微流控装置）中的多种应用提供新的研究方向。
引言
刺激响应型软体机器人的发展在技术和理论层面均具有重要意义。刺激响应型软体机器人通常指由水凝胶、聚合物、弹性体或其复合材料构成的装置或系统，能够在外界刺激（如热、pH值和光）下发生形变1,2,3,4。在众多刺激响应型软体机器人中，基于N-异丙基丙烯酰胺（NIPAM）水凝胶的软体机器人可通过自发的形状转变实现所需的任务或交互功能5,6,7,8。通常，基于NIPAM的水凝胶具有较低的临界溶解温度（LCST），在接近生理温度（32 °C至36 °C）时，水凝胶体系内部会发生溶胀（LCST以下表现为亲水性）和去溶胀（LCST以上表现为疏水性）的性质变化9,10。在LCST陡峭的相变点附近，这种可逆的溶胀-去溶胀机制可驱动基于NIPAM水凝胶的软体机器人发生形状转变2....
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方案
这种刺激响应型软体抓手由三种不同类型的水凝胶组成：非刺激响应型丙烯酰胺（AAm）基水凝胶、热响应型N-异丙基丙烯酰胺（NIPAM）基水凝胶以及磁响应型铁磁水凝胶（图1）。这三种水凝胶油墨通过改进先前发表的方法制备而成29,30,31。本研究中呈现的数据可向通讯作者索取。
1. 水凝胶油墨的制备
- 非刺激响应型丙烯酰胺（AAm）基水凝胶油墨（图1A）
- 使用磁力搅拌器将丙烯酰胺（AAm）、交联剂N,N'-亚甲基双丙烯酰胺（BIS）（见材料表）以及光引发剂2-羟基-4'-(2-羟基乙氧基)-2-甲基苯丙酮（见材料表）溶于去离子水（DI水）中，搅拌24小时。
- 将剪切稀化剂Laponite RD纳米粘土和荧光素O-甲基丙烯酸酯染料（见材料表）在1,150 rpm条件下涡旋至少6小时，直至完全溶解。
- 按每20 ....
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结果
在设计热响应型软体抓手时，主要考虑使用基于NIPAM的水凝胶，因其具有明显的低临界溶解温度（LCST），可表现出显著的溶胀-去溶胀特性9,10。此外，还引入基于AAm的水凝胶作为非刺激响应体系，以最大化软体复合抓手的形状转变能力，同时在多次加热和冷却过程中减少界面分层现象。特别地，需在聚合前完成铁磁水凝胶墨水的注入，以避免其与基于NIPAM的水凝胶结构发生分离。此外，将铁磁水凝胶整合至该复合体系中，可构建出具有磁场响应性的软体复合抓手，实现对磁场驱动运动的无束缚控制。
热响应开合的驱动行为是确定混合型抓手最优几何结构的主要考虑因素。首先，通过测量基于NIPAM和基于AAm的水凝胶在室温至60 °C之间的直径变化，评估其溶胀与去溶胀性能。根据对溶胀能力的验证结果，将基于AAm的水凝胶置于结构层的外侧，而将基于NIPAM的水凝胶置于响应层内部。本研究验证了多种不同结构形式的混合抓手的抓取功能，包括圆形和椭圆形几何结构。具体而言，选择整体呈椭圆形、内部嵌有扁平NIPAM基.......
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讨论
在软体混合抓手的材料选择方面，首先制备了一种多响应性材料体系，该体系由非刺激响应性的丙烯酰胺（AAm）基水凝胶、热响应性N-异丙基丙烯酰胺（NIPAM）基水凝胶以及磁响应性铁磁水凝胶（ferrogel）组成，从而使软体混合抓手具备可编程的运动和形状转变能力。由于具有热响应性的溶胀-去溶胀特性，当NIPAM基水凝胶与具有不同溶胀性能的水凝胶（如AAm基水凝胶）共同构成双层或双条状结构时，会表现出弯曲、折叠或起皱等行为1。此外，通过在水凝胶中嵌入氧化铁（Fe2O3）纳米颗粒，可使其具备磁响应性。重要的是，这种掺入Fe2O3的丙烯酰胺基铁磁水凝胶在实现磁响应性方面发挥关键作用，有助于驱动软体机器人在磁场作用下的运动。特别是，磁响应性水凝胶已被提出用于无系绳的水凝胶基软体机器人系统，可在动态复杂环境中提供侵入性更小的操作方式32。
重要的是，这种软体混合抓手需要三种水凝胶之间具有良好的粘附性。当粘附性较差时，.......
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披露
作者声明无利益冲突。
致谢
作者谨此感谢以下机构的支持： 韩国国家研究基金会（NRF）资助，资金由韩国政府（MSIT）提供（编号：2022R1F1A1074266）。
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材料
| 姓名 | 公司 | 目录编号 | 评论 |
|---|---|---|---|
| 2-羟基-4'-(2-羟基乙氧基)-2-甲基苯丙酮 | Sigma Aldrich | 410896-50G | Irgacure 2959，光引发剂 |
| 3D WOX 2X | sindoh | n/a | 用于制造迷宫的3D打印机 |
| 丙烯酰胺 | Sigma-Aldrich | 29-007 | ≥99% |
| 喷笔压缩机 | WilTec | AF18-2 | |
| 过硫酸铵 | Sigma Aldrich | A4418 | |
| Auto CAD | Autodesk | n/a | 计算机辅助设计文件软件 |
| BLX 紫外交联仪 | BIO-LINK | U01-133-565 | |
| 墨盒 | CELLINK | CSC010300102 | |
| 数字搅拌加热板 | Corning | 6798-420D | |
| 荧光素O-甲基丙烯酸酯 | Sigma Aldrich | 568864 | AAm凝胶的染料 |
| INKREDIBLE+ 生物打印机 | CELLINK | n/a | |
| 三氧化二铁红 | DUKSAN general science | I0231 | |
| Laponite RD | BYK | n/a | 纳米黏土 |
| 微量离心管 | SPL | 60615 | |
| 微型搅拌子 | Cowie | 27-00360-08 | |
| N,N,N',N'-四甲基乙二胺 | Sigma Aldrich | T7024-100ML | |
| N,N'-亚甲基双丙烯酰胺 | Sigma Aldrich | M7279 | ≥99.5% |
| N-异丙基丙烯酰胺 | Sigma-Aldrich | 415324-50G | |
| 聚(N-异丙基丙烯酰胺) | Sigma-Aldrich | 535311 | |
| 罗丹明6G | Sigma Aldrich | R4127 | NIPAM凝胶的染料 |
| Slic3r 软件 (v1.2.9) | Slic3r | n/a | 开源软件，用于将.stl文件转换为gcode |
| 氢氧化钠颗粒 | Sigma Aldrich | S5881 | |
| 无菌高精度锥形生物打印喷嘴 | CELLINK | NZ3270005001 | 22 G, 25 G |
| 注射器 | Korea vaccine | K07415389 | 10 CC 21 G (1-1/4 英寸) |
| 涡旋混合器 | DAIHAN | DH.WVM00030 |
参考文献
- Gracias, D. H. Stimuli responsive self-folding using thin polymer films. Current Opinion in Chemical Engineering. 2 (1), 112-119 (2013).
- Zhang, Y. S., Khademhosseini, A. Advances in engineering hydrogels. Science. 356 (6337), (2017).
- Erol, O., Pantula, A., Liu, W., G....
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重印与许可
