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方法文章

基于频域热反射技术的热物性测量方法

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DOI：

10.3791/68908

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2025年12月5日

 ,  ,  ,  ,  ,  ,  , 
1Department of Theoretical and Applied Mechanics, Northwestern University, 2Department of Mechanical Engineering, Northwestern University, 3Institute of Engineering Innovation, The University of Tokyo, 4Department of Physics, Wellsley College, 5Department of Chemical Engineering and Materials Science, Michigan State University, 6Department of Mechanical Engineering, The University of Tokyo, 7Department of Materials Science and Engineering, Northwestern University

本文内容

摘要

本文介绍了用于局部无损热表征与成像的频域热反射（FDTR）技术。

摘要

频域热反射（FDTR）技术是一种具有微米级空间分辨率的无损热表征与成像方法。该技术利用泵浦激光在样品中产生调制的温度变化，并使用探测激光监测样品的局部热响应。通过将热学模型拟合到样品的热反射响应，可确定其热性能。本文提供了实施该技术及对基底局部热导率进行局部测量的详细实验方案。特别讨论了激光源参数对测量的影响、FDTR测量中的误差来源以及测量不确定度的量化方法。最后，我们介绍了一项在两个表面活化键合的单晶硅基底之间的单个垂直界面附近进行的热导率成像实验。与相邻单晶体内的体相值相比，界面处的热导率降低了3%。利用FDTR技术探测界面热性能的能力，可能有助于在单个晶界周围开展局部热输运研究，特别是在热电材料中，可通过调控晶界来优化热电器件的性能。

引言

热学计量与表征技术对于先进材料的设计与优化至关重要，例如在热电发电机和制冷应用中所使用的材料1,2。在这些应用中，通常优选具有低热导率和高电导率的材料，以在热端与冷端之间维持较大的温度梯度，并实现高效的热能-电能转换。在体相晶态材料中同时实现这两种截然不同的性能具有挑战性。然而，通过引入点缺陷和界面缺陷（如晶界）进行微观结构工程，是设计高性能热电材料的一个有前景的方向1。大多数关于晶界（GB）调控热导率的研究主要关注晶粒尺寸作为关键的结构参数2,3,4,5，因为这些方法缺乏足够的空间分辨率来探测晶界局部的热环境。在微米和纳米尺度上的热学计量技术能够提供关于热量在单个晶界附近如何传输的局部信息。例如，Isotta 等人最近的微尺度热成像测量6,7揭示了在多晶碲化亚锡（SnTe）和硅中，体相热导率（κ）在单个晶界附近局部受到抑制。观察到的κ抑制现象与多种晶界特性相关，包括取向差角、晶界平面粗糙度、纳米孪晶密度以及孔隙率。此类测量可通过提供微观结构与κ之间关系的局部信息，促进对体相κ的调控。随着人们对缺陷对κ局部效应的兴趣不断增长，能够揭示这些贡献的计算方法8和实验方法9,10将变得愈发重要。

光热反射法11,12,13,14,15 广泛用于块体固体、薄膜超晶格及界面的无损热测量。该方法利用超快激光或强度调制激光对样品进行局部加热，并以高频或高时间分辨率探测其热响应16，因而非常适合表征热物理性质。其中，时域热反射法（TDTR）13,16 和频域热反射法（FDTR）17,18 是最常见的高分辨率热测量技术。FDTR 采用聚焦的强度调制泵浦激光在样品中产生局部周期性热源。样品温度的变化被转换为依赖于调制频率的热反射信号，并通过锁相放大器记录。为便于测量，通常在样品表面沉积一层在探测激光波长处具有较大热反射系数19的薄换能层。而 TDTR 技术则使用超快泵浦激光和探测激光，通过在泵浦与探测激光之间设置不同的时间延迟，以皮秒级时间分辨率监测换能层的瞬态热反射信号。

热反射技术可实现微米级的横向空间分辨率，用于探测材料的热物理性质，且测量配置可用于表征材料的各向同性和各向异性κ。最近，Sood 等人10采用时域热反射（TDTR）技术，结合电子背散射衍射成像，对掺硼多晶金刚石中的局部κ不均匀性进行了 mapping。在他们的测量中，样品中晶粒较小的区域其κ值低于体材料值。然而，这些测量结果并未揭示κ的抑制是源于晶粒尺寸较小，还是源于具有阻力的晶界（GBs）。在此工作基础上，Isotta 等人. 表明，在中温热电材料 SnTe 的微米尺度频域热反射（FDTR）图谱中观察到的单个晶界周围局部κ的抑制，与晶界错取向角直接相关6，此前该现象仅在理论上被预测20,21,22,23，或在人工制备的晶界中极少被测量到24。与 Sood 等人所采用的 TDTR 方法相比，FDTR 成本更低，并可在一次覆盖宽频率范围的测量中，同时获得多种性质，如基底κ、定压热容（C）以及薄膜-基底界面热导25。通过在多个泵浦激光调制频率下获取对样品热性质最敏感的二维热反射相位图，并将其转换为κ图像。

热反射相位表示换能层表面周期性温度振荡与被吸收的泵浦激光产生的调制热源之间的相位差。在标准的频率域热反射（FDTR）方法中，泵浦激光和探测激光聚焦在样品表面的同一点上，并使用锁相放大器在不同泵浦激光调制频率下测量该点的热反射相位。通过将分层热传导模型拟合到实测数据，可确定样品的热学性质（即 κ、C 以及换能层-样品界面导热系数）14。对标准 FDTR 方法的若干改进可提高热反射相位对样品各向异性 κ 的测量灵敏度，这些改进包括：(i) 使用空间上偏移的泵浦和探测激光26，(ii) 采用椭圆形27或线形28的泵浦激光加热区域，以及 (iii) 使用可变泵浦激光光斑尺寸进行 FDTR 测量29。除了用于体材料热性能表征外，FDTR 技术还可用于界面热性能的表征30,31,32,33,34,35，因为热源的热穿透深度（定义为 热穿透深度公式，在传热研究中表示为 \(d = \sqrt{\kappa/\pi fC}\)。）取决于泵浦激光的调制频率（f）。界面会因热载流子（即电子和声子）的传输与反射而产生热阻36。在 FDTR 实验中，该热阻通常以界面热导来表征。文献中已报道了对自组装单分子层33,35、金属-基底界面37,38以及薄界面层s39的界面热导进行的 FDTR 测量结果。最后，最近研究表明，利用薄磁性换能膜进行 FDTR 测量，可实现对二维材料各向异性 κ 的表征40。

本文详细描述了采用同轴聚焦的泵浦光和探测光激光在换能器表面进行FDTR测量的相关步骤。提供了对体相硅基底局部κ的代表性测量结果，并量化了测量的不确定性。最后，我们给出了一个简单示例，展示了通过表面活化键合（SAB）连接的两个（100）单晶硅基底之间单个垂直界面附近局部κ的FDTR成像。

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方案

1. FDTR 系统设置

注意：实验装置的示意图见图1，相关可商用组件列于材料表中。以下步骤描述了泵浦激光器和探测激光器以及信号采集系统的安装过程。

  1. 首先安装一个低功率（1 mW）的电吸收强度调制二极管激光器（EML），其基本波长为 1550 nm。将 EML 安装在集成了激光二极管电流和温度控制器（LDC）的蝶形激光二极管支架上。使用导热膏（例如银膏）确保 EML 与蝶形支架之间具有良好的热接触，从而使 EML 内部的热电冷却器（TEC）能够有效维持二极管激光器的温度。在 LDC 中设置适当的激光二极管电流，以控制 EML 的输出功率。开启 LDC 中的 TEC 控制器，并等待最多 10 分钟，使 EML 温度稳定至适当值后，再开启 LDC 向 EML 供电的二极管电流。
    注：此为泵浦激光器。1550 nm 波长可被金换能器强烈吸收。
  2. 为了调制二极管激光器的强度，使用一个电压偏置的正弦射频（RF）信号驱动 EML，射频信号频率范围为 100 kHz 至 80 MHz。将射频信号发生器的输出电压分成两路，其中一路送入锁相放大器的参考端口，另一路与独立的偏置电压一起送入偏置器（bias tee），并将偏置器的输出端连接至 EML。
    注：是否使用偏置器取决于二极管激光器的具体规格；该配置的主要目的是调制 EML 的输出强度。
  3. 为了放大 EML 的输出，将 EML 的光纤输出接入一个 5 W 的光纤化掺铒光纤放大器（EDFA）。EDFA 的输出即为 FDTR 装置的泵浦激光。通过控制 EDFA 输出的泵浦激光功率，使样品表面达到所需的光强。
  4. 使用适当的透镜对 EDFA 光纤输出的光进行准直。为防止 FDTR 装置中各种自由空间光学元件的反射光返回 EDFA，将准直器的透射光导入法拉第光学隔离器。
  5. 将隔离器输出的光束通过一个由万向扫描镜、两个中继透镜和一个显微物镜组成的 4-f 光学成像系统，引导至样品表面。由于泵浦激光波长位于电磁波谱的红外区域，激光不可见，因此使用荧光卡片对泵浦激光进行准直，使其通过 4-f 成像系统，并与探测激光在微光路平台的光轴上共线。
    注：4-f 成像系统将扫描镜中心成像至物镜的后焦孔径。这样可以通过改变入射光进入物镜后焦孔径的角度，实现聚焦后的泵浦激光在样品表面的扫描，而无需移动显微镜孔径上的输入光束。
  6. 接下来，将探测激光器（一种倍频的掺钕钇铝石榴石（Nd-YAG）连续波二极管激光器）安装在被动冷却支架上。探测激光的最大功率和波长分别为 50 mW 和 532 nm。与泵浦激光类似，将探测二极管激光器的输出光通过一个法拉第光学隔离器。同时，使用双透镜系统调节从隔离器出射的准直光束尺寸。
  7. 在探测激光的光路中放置一个半波片，随后接入一个偏振分束器（PBS）；该配置作为可变衰减器，使用户能够控制输送至样品的光功率。在光束到达显微物镜之前，将可变衰减器的输出光通过一个四分之一波片。将该四分之一波片的快轴相对于探测激光的偏振方向旋转 45 度，从而使光在两次通过该光学元件时偏振方向旋转 90 度。
    注：这可确保从样品表面反射的探测光被重定向至高速光电探测器，而不会返回二极管激光器。
  8. 将探测激光与泵浦激光同轴地输送至显微物镜的中心。将泵浦激光和探测激光在微光路平台的光轴上进行准直，以确保两束光在通过物镜时保持同轴。
    注：正确的准直至关重要，以确保泵浦激光和探测激光始终位于微光路平台的光轴上，并在泵浦与探测激光的焦平面之间保持共线。

光谱学光学装置示意图；显示激发光路、二向色镜和信号检测。
图1：FDTR实验装置的示意图。请点击此处查看此图的放大版本。

  1. 为了读取由探针激光器传递到光电探测器的热反射信号，将光电探测器的输出接入锁相放大器。确保光电探测器和锁相放大器的频率响应能够测量在泵浦激光器调制频率下的调制信号。
  2. 记录样品位置处的泵浦激光功率。将功率计置于显微镜物镜下方，在阻断探针激光时读取泵浦激光的功率水平。
  3. 为了对样品表面成像，将来自样品的反射光通过管镜导入CCD相机，在相机上形成样品表面的图像。在显微镜与管镜之间放置一个可拆卸的二向色镜（冷镜），以将样品表面的反射光引导至CCD相机。
    注意：在进行测量时必须移除冷镜——该镜仅在使用CCD相机观察样品表面时使用。以下步骤需要理解信号分析过程。在频域热反射（FDTR）测量中，关键的感兴趣信号是调制热反射的相位，即依赖于样品表面温度的探针激光强度。锁相放大器记录热反射信号的幅值和相位。然而，其他不需要的信号源会与热反射相位混合在一起。具体而言，相位信号（ϕsample）包含样品热反射相位（ϕTR）、探针激光从样品表面传播到光电探测器所经历的光程距离（OPD）引起的相位偏移（ϕOPD），以及检测电子器件引入的额外相位噪声（ϕnoise）的组合。为了消除检测相位中的OPD和噪声贡献，必须设置一条作为参考的辅助光路，当该光路被检测时，其包含ϕOPD和ϕnoise，但不包含ϕTR。通过从探针信号（ϕsample）中减去参考相位，即可提取出热反射相位：ϕTR = ϕsample - ϕref。这一概念在图2A中进行了说明，其中ϕsample和ϕref均相对于射频信号发生器提供给锁相放大器的射频信号进行测量。图2B给出了利用实际相位数据进行相位相减步骤的示例。在构建参考光路时，必须包含三个关键步骤：（1）使光程距离与探针激光从样品表面到光电探测器所经过的距离相匹配；（2）使用与样品信号相同的光电探测器检测参考光束；（3）使用与调制泵浦激光相同的射频信号调制参考光束的强度。需要指出的是，光电探测器对泵浦激光波长无响应，且反射的泵浦光束不会到达可见光光电探测器。因此，样品表面反射的泵浦光不会影响热反射相位。

光学相位检测：探针、参考信号示意图；相位与频率关系图；光谱分析。
图2：通过从探针信号相位中减去参考信号相位计算得到的热反射相位。这些相位偏移在（A）中进行了概念性展示，（B）中展示了实际点测量数据的示例。请点击此处查看该图的放大版本。

  1. 分出部分泵浦光束以生成参考光束，从而满足要求（3）。请参见上述注释。通过在光路中安装半波片和偏振分束器（PBS）作为可变衰减器（遵循步骤1.6中所述的相同程序），将PBS反射的光用作参考光束。
  2. 由于泵浦激光器（1550 nm）无法被用于探测探针激光器（532 nm）的可见光探测器检测，接下来将参考光束通过周期性极化铌酸锂（PPLN）二次谐波产生（SHG）晶体，以生成775 nm的光束。这满足了要求（2）。
  3. 构建从PPLN晶体输出端（即775 nm光波生成位置）到光电探测器的光路，使其长度与探针激光器从样品表面到光电探测器所经过的光路距离相同。在探针光束的光路中安装光学延迟线，以精确控制反射探针（532 nm）激光相对于参考（775 nm）激光的光程差（OPD）。使用具有已知特性的校准样品（例如硅基底上的金薄膜），移动延迟线，使在目标频率范围内测得的热反射相位与热模型计算结果相匹配。
  4. 确保通过调节PPLN晶体的PID控制器设置，使晶体温度达到最佳状态，从而最大化光电探测器信号幅度。

2. 样品制备

注意：为了成功进行FDTR实验，样品表面必须抛光至镜面光洁度，以减少漫反射以及可能导致激光离焦或反射探测光束镜面反射特性发生变化的任何高度差异，同时在表面扫描时保持稳定。在此之后，必须沉积并表征金属换能器层。

  1. 使用粒径逐渐减小的悬浮液对样品进行抛光，直至获得镜面般的表面。例如，使用一系列粒径从 5 μm 到 250 nm 的金刚石悬浮液进行抛光。最后使用胶体二氧化硅悬浮液完成抛光，直至达到镜面效果。
    注意：每次抛光步骤的具体时间和所用颗粒尺寸取决于样品本身。
  2. 作为最终清洁步骤，对表面进行 10 分钟的离子铣处理。
  3. 使用原子力显微镜（AFM）测量表面的均方根粗糙度（rms）；该值应低于 20 nm。
  4. 抛光完成后，在样品表面沉积一层金属换能层。对于 532 nm 的探测激光，由于金具有较大的热反射系数19，应选用金薄膜作为换能层。为获得最光滑的换能层表面，使用电子束（e-beam）蒸发仪在样品上镀制厚度超过 40 nm 的均匀金层。若需通过原子力显微镜（AFM）测量换能层厚度，可在将样品放入电子束蒸发仪前，将一小片薄玻璃粘贴在样品表面作为遮蔽掩模。随后完成金层的沉积。
    注意：换能层的厚度必须大于金的光学趋肤深度（对于 532 nm 光约为 20 nm），理想情况下应超过光学趋肤深度的两倍，以获得足够强的反射信号。
  5. 使用飞秒超声方法41（图 3A）、原子力显微镜（AFM）或其他具有足够分辨率的技术测量金层的厚度。若使用 AFM，则将探针扫描经过由遮蔽掩模形成的陡峭金边缘；该台阶高度即为金层的厚度。
  6. 若金的热导率未知，可在沉积于绝缘基底（如玻璃）上的金膜上进行范德堡（van der Pauw）测量42。或者，可在已知热导率的标准基底上沉积金层，并对其进行频率域热反射（FDTR）测量。
    注意：金的热导率已知会随薄膜厚度略有变化43。

3. 测量装置

  1. 将532 nm激光二极管的电源开关拨至开启位置，以启动电源。等待使能指示灯亮起，此时激光晶体温度已稳定，再打开激光开关以启动532 nm激光发射。用于探测热反射信号的探测激光输入功率为20–30 mW即可。使用功率计确认激光功率处于该范围内后再继续下一步操作。
  2. 打开泵浦激光二极管控制器，并根据激光二极管的技术参数设置适当的电阻值（例如10 kΩ），以启用热电制冷功能。待温度稳定后，开启激光电流。
  3. 打开EDFA（掺铒光纤放大器），并将输出功率设置为所需值（例如1 W）。
    注意：该数值应根据样品材料的热扩散率和熔点进行选择。需注意，实际到达样品的功率低于光纤放大器设定的输出功率（参见步骤1.10，测量样品位置的实际功率）。吸收功率的大小可根据泵浦波长和换能器的吸光度进行估算。
  4. 在信号发生器上设置射频频率、射频振幅和偏置电压，以调制泵浦激光的强度。
  5. 开启锁相放大器和光电探测器。确保参考信号端口连接至射频信号发生器的输出端，信号输入端口连接至光电探测器。
  6. 开启PPLN晶体的温度控制器，并启用PID控制。
  7. 将样品固定在带有微米调节旋钮的多轴精密位移台上，用于调节台面高度（Z方向位置）。使用薄型双面胶带将样品粘附在位移台上，以防止测量过程中样品滑动。
  8. 将激光聚焦于样品表面。首先，在物镜上方安装冷镜，并通过CCD相机观察样品表面（参见步骤1.10）。调节位移台上的Z向旋钮，使样品表面在实时相机画面中清晰对焦。继续调节直至激光光斑达到最小尺寸。完成后，移除冷镜。
    注意：此步骤的目的是将样品表面准确定位于所需的焦平面。例如，可通过将探测激光在样品表面聚焦至最小光斑来确定探测光的焦平面。
  9. 接下来，确保泵浦激光和探测激光聚焦在样品表面的同一点上。使用相应的LabVIEW虚拟仪器（VI），调节万向转向镜的倾斜角度（参见步骤1.5），使泵浦激光与探测激光的光轴对齐。当热反射信号幅度达到最大时，表明两束激光已在样品表面重合。

4. 斑点尺寸测量

注意：热反射法测量热性能时，已知对测量光斑尺寸具有极高的敏感性17。以下为对泵浦或探测激光器进行光斑尺寸测量的操作步骤。4.1 - 4.6 节提供了适用于两种激光器的通用步骤，随后在 4.7 - 4.10 节中分别针对泵浦激光器和探测激光器提供特殊注意事项。

  1. 获取一个“刀刃状”样品，该样品由沉积在玻璃上的金图案构成。
    注意：标准样品可购买或自行制备 通过 光刻或电子束光刻，以确保获得足够锐利的界面。
  2. 将样品安装到多轴平移台上（参见步骤 3.7）。
  3. 将样品放置在激光光斑接近目标金边缘的位置，使边缘与期望的扫描方向（x 或 y 方向）垂直。可通过手动或使用独立的大范围平移台移动样品，然后利用载物台上的旋钮进行位置微调。切勿使用这些旋钮进行大范围调整，因为在扫描测量过程中必须保持平移台的轴线处于中心位置。
    注意：若测量过程中载物台位置偏离中心，可能导致多轴之间的耦合，从而偏移样本位置，并可能使样本移出焦平面。
  4. 完成FDTR系统的初始化、聚焦和激光准直程序，具体步骤详见方案的“测量设置”部分（步骤3.1至3.10）。
  5. 打开平移台控制器，将每个运动控制执行器归零，并在 LabVIEW VI 中输入控制器的识别编号。
  6. 在虚拟仪器中，输入主扫描方向（标记为“A”）的期望扫描长度，以及“B”方向上期望的线扫描次数。输入每个方向上的步长。
    注意：典型的线扫描长度可能为20-100 μm，步长为0.2-1 μm，具体取决于激光光斑的大小。
  7. 扫描刀片边缘界面并记录反射光强度信号。使用“SpotSizeFit.py”代码处理数据以计算激光光斑半径。该代码提供于 支持材料.
    注意：可根据具体实验装置的便利性，选择检测反射光或透射光。
  8. 重复步骤 4.3–4.7，沿垂直于前一次扫描的方向扫描一个锐利的金边缘。计算在相互垂直的扫描方向间光斑半径的平均值及标准偏差。
    注意：激光光斑的偏心率应接近1。此外，根据步骤1.1至1.15中所述各激光器的波长和调制方案，每种激光的测量需考虑以下特定因素：（1）泵浦激光（1550 nm）需使用红外（IR）探测器，因其无法通过可见光探测器检测；（2）射频信号发生器不能直接调制探测激光，因此需要独立的调制方式，可通过机械斩波实现；然而，这引出第三个考虑因素：（3）机械斩波器无法在射频频率下工作，因此斩波后的探测信号无法与射频调制信号使用同一台锁相放大器进行检测（例如，SR844锁相放大器的低频截止频率为20 kHz）。以下步骤将解决上述三项考虑。
  9. 安装一个红外光电探测器，并将从样品反射的部分泵浦光束引导至该探测器。例如，部分反射光束会从步骤1.9中安装的偏振分束器（PBS）射出，可将此光束引导至红外光电探测器。
  10. 在探针光路中安装一个机械斩波器，并将其固定在减震泡沫上。
  11. 在开始泵浦光斑尺寸测量之前，首先将射频信号连接到SR844锁相放大器的参考端口，并将红外光电探测器连接到SR844锁相放大器的输入端口。
  12. 在开始探针光斑尺寸测量之前，首先将机械斩波器的控制器输出端连接到SR830锁相放大器的参考输入端口，并将可见光光电探测器连接到SR830锁相放大器的输入端口。
  13. 使用给定锁相放大器所需的“读取”VI，分别运行每个光斑尺寸测量（泵浦或探测）。

5. 点测量

注意：点测量用于测量样品表面单一点位的局部热学性质。通常测量的是基底材料的热导率，以及金换能器与基底之间的界面热导。这些性质被视为在泵浦光和探测光的有效光斑尺寸所覆盖区域上的平均测量值13,17。

  1. 将样品安装在多轴平移台上（参见步骤 3.7）。
  2. 通过 CCD 相机观察样品，并调整其位置，确保泵浦激光在无灰尘和其他杂质的清晰位置反射。
  3. 选择泵浦功率水平，并完成步骤 3.1 至 3.10 中详述的聚焦和准直程序。
  4. 确定点测量的频率范围。确保在此频率范围内，热扩散模型对所测性质具有足够的灵敏度且适用。
  5. 根据测量频率范围，在锁相放大器上选择适当的灵敏度水平。使用锁相放大器的灵敏度水平、频率范围以及待测频率总数，对点测量 LabVIEW VI 进行编程。如有需要，可设置多个不同灵敏度水平的阶段，以最大化信噪比（SNR）。
  6. 运行点测量并将数据保存为 .txt 文件。对锁相放大器的信号进行三次相位数据记录：(1) 探针激光信号，(2) 参考激光信号，(3) 噪声信号。测量时始终遮挡未被测量的光束；记录噪声数据时，应同时遮挡探针和参考光束。
  7. 为消除仪器或环境噪声的影响，重复步骤 5.2–5.5，并对拟合结果取平均值。

6. 图像测量

注意：热性能图像是一种二维图谱，通过在样品表面扫描激光并采集一系列点测量数据，得到该区域内的热性能分布图。

  1. 首先将样品安装在多轴平移台（见步骤 3.7）上，并通过监控 CCD 相机将激光光斑定位到测量区域。检查该区域是否无污物且表面粗糙度均匀。
    注意：避免将步进电机平移台的平移轴移动至极限位置，以防与 Z 轴产生耦合。参见步骤 4.3。
  2. 在图像测量 LabVIEW VI 中设定测量区域。在监控 CCD 相机实时画面的同时，对测量区域进行快速扫描（例如，在 x 和 y 方向上各进行三步扫描），并记录精确的测量区域范围。
  3. 选择泵浦光功率水平，并完成协议 3 中步骤 3.7–3.10 所述的聚焦与对准程序。
  4. 选择至少五个用于扫描样品的频率。确保在此频率范围内，热模型对所测性质具有足够的灵敏度。
  5. 遮挡探测激光，记录锁相放大器显示的参考激光同相分量（即 X）和正交分量（即 Y）读数。随后同时遮挡探测激光和参考激光，记录 X 和 Y 的噪声读数。完成后，移除探测激光的遮挡。
  6. 在 LabVIEW VI 中设置每次扫描方向（x 和 y 方向）的步数（即点测量数量）。运行面扫描测量。
  7. 测量完成后，重复步骤 6.5。分别对参考信号和噪声信号，计算测量前后 X 和 Y 的平均值。
    注意：参考信号和噪声信号可在扫描过程中的每个测量位置分别采集，但这将显著增加每次成像所需的时间。通过对空间扫描前后各采集一次的数值进行平均，可大幅缩短总测量时间。通过遵循本方案部分所述的操作步骤，用户可构建 FDTR 系统，制备用于热表征的样品，并开展局部 κ 的点测量与成像测量。在下一部分中，我们将演示基于这些协议在单晶硅基底上进行的局部 κ 测量，并讨论测量中不确定度来源及 FDTR 实施的局限性。

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结果

点测量

本定点测量的目标是基于样品上金换能薄膜测得的热反射相位，确定(100)单晶硅在室温下的热导率（κ）。通过将双层热传导模型拟合至测得的相位数据，以确定最佳拟合的衬底κ值以及换能层与硅界面的热导（G）。测量得到的换能层厚度、热导率、泵浦光与探测光激光光斑尺寸及其他相关参数均作为模型输入。

该模型为轴对称傅里叶热传导方程13，其在柱坐标系下的表达式如下所示，

柱坐标系中的热传导方程；偏微分方程示意图。 （1）

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讨论

本文介绍的FDTR技术用于表征单晶硅基底的局部热导率κ，并绘制两个等离子烧结硅基底界面周围κ的分布图。测量中的一个关键环节是采用模型拟合方法，以确定基底以及换能器-基底界面未知的热学性质。测量的准确性取决于泵浦激光束光斑尺寸和调制频率的合理选择，以及对关键模型输入参数的先验知识，例如换能器的厚度和热导率κ，以及泵浦光和探测光激光束的光斑尺寸。当泵浦激光束光斑尺寸较小（即微米量级），且调制频率在100 kHz至10 MHz范围内时，使用20倍显微物镜进行测量所得的表观基底κ值会低于体相真实值，这是由于在此条件下傅里叶热扩散理论失效所致。为克服这一限制，我们采用较大的光斑尺寸（10.3 μm）进行点测量，所得硅的κ值接近于在同一样品上通过激光闪射法（LFA）测得的结果，且换能器-硅界面 G的数值也接近已发表文献中的测量值46。另一种方法是采用基于玻尔兹曼输运方程的热传导模型，例如Xiang等人最近提出的声子流体动力学模型51，以考虑声子的弹道输运效应，从而克服扩散型热传导模型的局限性。研究表明，该声子流体动力学模型可用于处理温度在80至...

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披露

作者声明无利益冲突。

致谢

部分作者获得了西北大学工程可持续性与韧性中心通过种子基金项目“"面向可持续能源解决方案的超材料工程：多晶材料晶界局部热性能"提供的部分资助。

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材料

本文使用的材料清单
姓名公司目录编号评论
3轴纳米位移台，步进电机驱动ThorlabsMAX383样品平移台
532 nm连续波激光器SpectraPhysicsSPFL 532-20探测激光器
消色差双合透镜，f=150mm，2"ThorlabsAC508-150-C-ML4-f光学成像系统中的中继透镜，用于将万向节扫描镜的中心成像至显微物镜的后焦面
分光立方体ThorlabsBS019光学元件
宽带功率/能量计Melles Griot13PEM001用于测量激光功率
闭环压电电机控制器New Focus8743-CL用于在样品表面扫描泵浦光束
彩色CMOS相机ThorlabsCS165CU1用于对样品表面成像
限流电源New Focus901为高速光电探测器供电
光纤放大器IPG PhotonicsLDR-3U泵浦激光器
自由空间隔离器，1550 nmThorlabsIO-5-1550-HP防止泵浦激光器的背向反射光进入光纤放大器
自由空间隔离器，532 nmThorlabsIO-3-532-LP防止探测激光器的背向反射光进入半导体激光器
函数/任意波形发生器Agilent33220A用于调制泵浦激光器的强度
万向光学支架Newport605-2用于在样品表面扫描泵浦光束
金镜，1"ThorlabsPF10-03-M01泵浦激光器用高反射率镜片
半波片（1550 nm）ThorlabsWPH05M-1550偏振光学元件
半波片（532 nm）Thorlabs偏振光学元件
红外1 GHz低噪声光电接收器New Focus1611用于监测泵浦激光器的调制强度
激光二极管控制器ILX Lightwave LDC-3742B用于控制种子泵浦激光器的强度
锁相放大器Stanford Research
Systems		SR844用于高频测量
锁相放大器Stanford Research
Systems		SR830用于低频测量
机械斩波器控制器Stanford Research SystemsSR540用于调制探测光束的强度
MgO:PPLN晶体Covesion用于将1550 nm泵浦激光器倍频为775 nm参考光源的二次谐波产生晶体
偏振分光立方体ThorlabsPBS254偏振光学元件
射频信号发生器AgilentN9310A用于调制泵浦激光器的强度
步进电机控制器ThorlabsBSC200样品平移台的控制器
温度控制器CovesionOC1用于控制MgO:PPLN晶体的温度
可见光1 GHz低噪声光电接收器New Focus1601用于监测热反射信号

参考文献

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