磁增强电弧等离子体中单壁碳纳米管与石墨烯的同步合成

以下实验的总体目标是在电弧中合成单壁碳纳米管和石墨烯。该过程通过首先制备两个电弧电极（阳极和阴极）来同时实现。阳极按照碳、镍和钇94.8:4.2:1的特定比例制备而成，阴极则为一根纯碳棒。

然后利用呈现磁场和粒子分布的数值模拟，提供有关合成位置的详细信息。根据模拟结果安装磁体和作为基底的钼片，并在电极之间引发电弧放电。形成等离子体射流，并在钼片表面沉积单壁碳纳米管和石墨烯。

最终，该方法通过透射电子显微镜、扫描电子显微镜、电子衍射图样以及拉曼光谱分析，显示出高纯度的单壁碳纳米管和石墨烯。该过程的可视化演示至关重要，因为这一过程极为复杂，包含多个步骤，尤其是在基于等离子体的合成过程中采用非均匀磁场时，相较于化学方法具有诸多优势。特别是，该方法无需化学废料排放，本质上更为绿色环保，此外还具备大规模发展的巨大潜力。

该技术的主要优势在于，与我们现有的化学气相沉积等方法相比，它可以在一次简单的电弧放电过程中，同时生成单壁碳纳米管和少数几层厚的薄膜。因此，本实验基本展示了如何利用外加磁场控制电弧放电，以合成不同类型的纳米结构，例如纳米管或石墨烯。该技术的设计基于磁增强电弧中产生的强大作用力。

此外，磁场和组分分布的数值模拟对于理解纳米颗粒的生长过程至关重要。制备阳极时，将镍粉与钇粉按4.2:1的摩尔比混合，作为催化剂粉末；再将催化剂粉末与石墨粉充分混合，得到碳、镍、钇质量比为94.8:4.2:1的混合物，此为合成单壁碳纳米管的最佳比例；将混合粉末牢固地填充至中空石墨棒中。将阴极棒和填充好的阳极棒安装于圆柱形反应腔室内。

将阴极和阳极之间的间隙距离调整至约三毫米。设置基底时，请将一块OID永磁体置于腔室内，距离电极间轴线约25毫米处。在此配置中，电极间隙与永磁体底部的距离设定为约75毫米。

使用超声波切割仪，在丙酮和乙醇中将厚度为0.3毫米的中等板材切割成25毫米×100毫米的矩形。以50%的超声振幅、150瓦输出功率和40千赫频率处理30分钟，去除表面污染物。将MA锂金属片附着在永磁体的一侧，并使该侧朝向电极。

使用高斯计测量电极间隙中的磁场。保持电极间的平均磁场约为 0.06 特斯拉，以点燃电弧等离子体。

将圆柱形腔室抽真空至低于0.1托的真空度，然后充入氦气至500托。将电弧电极连接至直流焊接电源，并将电源设置为约75安培的电弧电流。记录电弧电流、电弧电压和腔室压力的实时数值，用于实验后分析。

同时从右侧和前侧视口启动两个数字相机拍摄电弧视频。持续放电15秒。通过自然对流使腔室冷却至少20分钟。

合成完成后，使用镊子从电弧等离子体射流所指向的Meum片表面撕下沉积薄片。同时从阴极的黑色环状区域收集另一个样品。在扫描电子显微镜下观察沉积薄片两面的形貌，加速电压为30千伏。

为透射电子显微镜制备样品时，将甲醇分散的单壁碳纳米管溶液超声处理60分钟。使用超声波破碎仪，超声振幅为50%，然后将悬浮液滴涂成膜。待甲醇挥发后，用加速电压为100千伏的透射电子显微镜观察样品中感兴趣区域的薄膜形貌，并通过长度为50厘米的CCD相机获取电子衍射图样。观察所合成结构的透射电子显微镜图像。

观察所示样品的电子衍射图样。以下是当电极间隙高度为75毫米时，从腔体右侧和前侧观察窗同时获取的视频截图。这些图像表明，在外加磁场存在的情况下，电弧等离子体柱出现了显著扰动。

这些图像分别展示了在无磁场以及在磁感应强度 B 等于 0.06 特斯拉的磁场存在下，于阴极表面收集到的单壁碳纳米管和催化剂颗粒的典型形貌（透射电子显微镜观察结果）。在无磁场条件下收集的纳米管形成直径较大的束状结构，且单根纳米管的直径较大，这与拉曼光谱分析结果一致。

磁场还使得纳米管的收集纯度高于无磁场时的结果。这是在有磁场条件下获得的样品拉曼光谱，波数范围为100至3,100 cm⁻¹。插图为无磁场条件下样品在径向呼吸模频率附近的光谱。

通过2D峰强度与G峰强度的比值来估算石墨烯层数。该谱图得到的强度值约为1，表明石墨烯层数约为两层。该动画展示了在60安培电弧电流条件下，纳米结构生长区域以及碳、镍和钠的数密度分布。

请注意，经过生长后，右侧、左侧和垂直平面上显示的碳、镍和钇的密度共存于同一区域。该技术将为研究人员开展磁控合成单壁碳纳米管和石墨烯的研究提供新途径，在此过程中，单壁纳米管的性质（如手性与直径）均可实现调控；而对于石墨烯，则可控制其层数。

与基于化学的合成方法相比，该技术的主要优势在于不需要化学排气，因此本质上是绿色环保的。一旦掌握熟练，若操作得当，可在30分钟内完成。需要注意的是，等离子体射流方向朝向基底对于整个合成过程至关重要。

第一束等离子体射流将合成产物所需的碳物种输送到基底上，第二束等离子体射流则向基底提供热通量，从而为石墨烯的合成创造有利的温度条件。通过该方法，还可进行其他操作，例如移动基底，以进一步探究石墨烯层厚度的可控性等问题。