溅射生长与亚铁磁性B2有序FeRh外延薄膜的表征

本实验的总体目标是制备具有高度 B2 化学有序性的高质量铁铑外延层，以实现对铁铑磁结构特性的调控。该目标通过以下步骤实现：首先制备洁净的单晶衬底，正确安装铁铑靶材，并将样品在真空中退火过夜；第二步是在向迈斯纳阱中通入液氮的同时沉积铁铑薄膜层。

最后一步是进一步对铁铑层进行退火处理，以提高B2有序α′相的程度。最终，通过本方法制备的铁铑外延层可用于研究其磁性和结构行为，并可被引入更复杂的异质结构中，以探究结构变化对磁相变的影响。该方法有助于回答非磁性材料领域中的一个关键科学问题，例如铁铑及其相关合金的微观结构与磁性之间的关系。

该技术的意义在于拓展我们对铁铑材料中显著的反铁磁结构相变的理解。这是由于材料在发生相变过程中，其电子、磁性和晶体学性质变化之间的因果关系尚未明确。该方法的可视化演示至关重要，因为该溅射生长过程的多个方面不同于标准的溅射技术，而每个细节均对实验成功至关重要。

尽管该技术非常适合制备高质量的B2有序铁铑外延层，对于其他有序合金材料（如L1₀相的铁铂或铁钯）也同样非常有用。首先，用异丙醇冲洗氧化镁（001）衬底，并将其安装到衬底支架上，然后将支架装入真空腔室中。

接下来，将一块铁铑靶材安装到磁控枪中，并重新组装磁控枪以制备具有原子级成分的样品。由47%铁和53%铑组成的靶材最为合适，可产生最清晰的磁结构相变测试结果，并确保磁控管与周围屏蔽层之间无短路。使用万用表检测靶材与腔室之间的电阻，确认无误后关闭真空腔室并抽真空。

当真空度优于1×10⁻⁶托时，以每分钟6.7摄氏度的升温速率将衬底加热至600摄氏度。密切监测真空度，确保压力不高于该水平。当衬底温度达到600摄氏度后，保持该温度过夜。

在开始生长薄膜前一小时，开始向迈斯纳捕集器中通入液氮。20分钟后，迈斯纳捕集器的入口将被冻结。此时真空度应优于4×10⁻⁷托。

接下来，将质量流量控制器设置为 65 SCCM 的工作气体流量，并打开气体阀门。使用含 4% 氢气的氩气作为溅射气体，以避免样品在生长过程中被氧化。打开阀门后，观察腔室内的压力，压力应上升至毫托量级的低真空范围。

然后在30瓦功率下对铁铑靶材进行1200秒的预溅射。通过直流磁控溅射沉积铁铑层时，调节质量流量控制器的设定值，使腔室压力达到4×10⁻³ Pa，并观察压力直至其稳定。此外，确保衬底温度保持在600摄氏度且处于稳定状态。

然后为磁控管施加电源，使整体沉积速率达到每秒0.4埃。打开快门，在加热的衬底上沉积铁铑薄膜，沉积时间应根据所需厚度而定。在典型条件下，502秒的沉积可获得约20纳米厚的样品。

然后关闭快门，关闭磁控管电源，并关闭气体阀门。接着，以每分钟3.33摄氏度的速率将样品温度升至970开尔文，并在该温度下退火一小时。监测系统压力，确保一小时后压力优于1×10⁻⁶托。

关闭加热器电源，使样品在如图所示的装置中冷却至室温。此过程至少需要三小时。待样品冷却后，沉积所需的任何覆盖层；覆盖层的沉积温度必须低于 370 开尔文，以防止其与铁铑层之间发生相互扩散。

当反应完全后，用干燥的氮气对腔室进行放气，打开腔室并取出样品。样品表面将呈现明亮且有光泽的外观。为了首先测量样品的厚度，需将样品安装在偏转仪上，并进行调整，使样品能将X射线束以镜面反射方式导入探测器，探测器角度2θ等于1度。

如果可用，还应对齐 chi 角，以使样品表面与折射计对齐。然后进行小角度 X 射线反射率扫描。

进行标准的θ-2θ扫描，使θ从0度开始扫描，直至达到仪器的噪声基线。对于质量较好的样品，通常当θ达到约6度或更高时即会进入噪声基线。随后，可通过薄膜干涉条纹（也称为Kig条纹）的间距来确定外延层的厚度。

对数据的拟合基于一个将层厚度作为输入参数的模型。良好的拟合结果表明该输入参数是正确的。插图显示了用于模型的输入，这些输入生成了作为拟合结果展示的数据模拟。

接下来，在样品仍安装在偏转计中的情况下，进行高角度X射线衍射扫描，以确定样品的化学有序度。再次对准样品，此次对准衬底的晶格平面。使用氧化镁的0 0 2布拉格峰进行对准，因为0 0 2布拉格峰对应于所用类型衬底的面外方向。

然后进行theta-2theta扫描，覆盖theta从12.5度到62.5度的范围。通过扫描查找氧化镁衬底的衬底衍射峰，该峰应位于2theta等于42.9度处。

如果额外使用铜 Kα 辐射源，则在 2θ 约等于 29.88 度和 61.88 度处也会分别出现 0 0 1 和 0 0 2 的铁铑衍射峰。最后，进行样品电阻率随温度变化的测量，以确定相变温度。首先，对样品制作电极接触，以便采用直流法进行标准的四探针测量。

分别测量正向和反向电流方向的电阻，并对测量结果取平均值，以消除高温下产生的热电动势。然后将样品置于小型涡轮分子泵高真空腔室内的温控加热台上，以防止氧化。以每分钟2开尔文的速率进行升温和降温扫描，测量电阻随温度的变化，从而确定一级磁结构相变过程中是否存在滞后现象。

图中显示的是生长在氧化镁衬底上的铁铑外延层的透射电子显微镜照片。该铁铑层的厚度约为30纳米，其上覆盖有一层4纳米厚的铬层，并以1纳米厚的铝层作为封盖层。此处还展示了名义厚度为25纳米的铁铑外延层的X射线反射率数据，该外延层表面覆盖有一层薄的多晶铝层。

插图显示了样品散射长度密度随深度变化的模型，反映了铁铑层的厚度。对该层结构产生的X射线反射率进行模拟，得到实线，该曲线与实验数据吻合良好，证实了模型层的正确性；层状结构中明显的干涉条纹表明铁铑外延层顶部和底部的界面光滑且具有良好的相关性。同一样品的X射线衍射结果显示出三个主要峰，分别对应氧化镁衬底的强0 0 2衍射峰，以及铁铑层的0 0 1和0 0 2衍射峰。

可以利用该数据通过两个铁铑峰的相对积分强度来确定化学有序度参数。当结构完美时，0 0 1 峰的积分强度应为 0 0 2 峰积分密度的 1.14 倍。此处展示的是铁铑层电阻率随温度变化的示例。

该曲线显示了材料在加热和冷却过程中预期出现的热滞后现象。一旦掌握，该技术可在16小时内完成生长，3小时内完成测量，若操作得当，电阻率测量需4小时。观看本视频后，您应能充分理解如何制备铁铑等材料的有序合金外延层。