Name: 电化学和Bioelectrochemically诱导铵恢复 (视频) | JoVE Journal
Uploaded: 2015-01-22T15:00:00.000+00:00
Duration: 9 min 50 s
Description: 了解利用电化学和生物电化学系统从富氮废水中回收铵盐的方法。本研究通过离子交换膜和微生物阳极生物膜实现高效营养物回收，为环境工程提供可持续的废水处理技术。

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本工作得到了根特大学对SG的BOF资助。AL得到了罗格斯大学国家科学基金会燃料跨学科研究生教育与培训项目（Fuels-IGERT）的支持。SA得到了欧盟第七框架计划项目“ProEthanol 2G”的支持。SA和KR得到了根特大学多学科研究伙伴关系（MRP）——面向可持续经济的生物技术（01 MRA 510W）的支持。JD得到了IOF高级资助（F2012/IOF-Advanced/094）的支持。KR得到了欧洲研究理事会启动资助项目“Electrotalk”的支持。作者感谢Tim Lacoere设计图文摘要插图，Robin Declerck搭建条带和吸收柱，以及Kun Guo提供接种源。

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作者无任何利益冲突需要披露。

本文提供了建立用于回收铵的生物电化学系统和电化学系统的必要工具。结果部分列出的计算方法为评估系统性能提供了参数。这两种系统在装置和功能上相似，主要区别在于电化学系统采用恒定电流，而生物电化学系统则采用恒定阳极电位。对于非生物系统，施加恒定电流对于驱动电极反应是必要的，同时也可调控体相中的过程，从而实现稳态条件。而对于生物电化学系统，则选择相对于Ag/AgCl为-200 mV的恒定阳极电位，以促进电子向电极的转移15。双室电化学池可在电流驱动下通过膜提取铵离子。两种系统各自具有一定的优势。文中还描述了这些系统可能存在的部分问题。
生物电化学系统在系统成本方面具有多项优势。石墨毡阳极的成本远低于电化学系统中所用稳定阳极的成本。对于1 m&#178; 电极表面，阳极的资本成本降低了10倍，从每平方米1000美元降至100美元&#178;生物电化学系统的运行成本也更低。在生物阳极反应器中，与电化学反应器相比，生物膜可在低得多的阳极电位下产生电流，因此生物电化学体系所需的电池电压显著降低。在电化学电池中，每提取1 kg氮需要输入16.8 kWh的电能，而在相同条件下运行...

随着宝贵资源日益稀缺，从废水中回收有价值的产品变得愈发重要，因为不进行回收的处理仅意味着成本。废水中含有可回收的能量和营养物质，而营养物质的回收有助于实现生产循环的闭环1。通过厌氧消化回收能量是一项成熟的技术，而营养物质的回收则相对较少见。针对尿液和粪便等液态废弃物中营养物质的回收已得到广泛研究，e.g.，通过生成鸟粪石以及直接汽提氨2,3。然而，这些过程需要添加化学试剂，成为其缺点之一4。本文介绍一种从废液流中回收阳离子营养物质的技术，包括钾和铵的回收。由于这些营养物质以阳离子形式存在，因此可利用离子选择性膜在电化学系统中实现回收。该电化学系统由阳极室（发生氧化反应）、阴极室（发生还原反应）以及分隔两个室的离子选择性膜组成。在电池两端施加电压，使电流从阳极流向阴极。该电压可由外部电源提供，以驱动水的氧化和还原反应；或者，阳极上的氧化反应（e.g.有机物的氧化）可由电活性细菌催化，从而降低能耗。为闭合电路并维持电荷平衡，每产生一个电子，就必须有一种带电物种在电极间迁移。因此，铵离子通过阳离子交换膜（CEM）从阳极室向阴极室迁移，可补偿电子的通量4,5。
本文介绍的技术不仅能够从废液中去除铵，还能实现其回收。总氨氮（TAN）以铵（NH4+）和氨（NH3）两种形式处于平衡状态，且该平衡受pH值和温度的影响6。由于阳极室中TAN浓度较高且pH接近中性，NH4+含量丰富，这种带正电的离子因而可在电流作用下穿过阳离子交换膜（CEM）迁移至阴极室。电流在阴极驱动水的还原反应，产生氢氧根离子和氢气。由于阴极室的pH值较高（&#62; 10.0），TAN的平衡几乎完全（接近100%）向NH3方向移动。NH3为气态，可通过气流从吹脱单元轻松转移至吸收柱，并在其中被酸性溶液捕获并浓缩。
该技术有望降低在富含氮的物料（如粪便）进行厌氧消化过程中产生的铵毒性，从而提高这些废物流中的能源回收率，同时实现养分回收4。电化学和生物电化学法提取铵还可作为高总氨氮（TAN）含量废物流（如尿液）的养分回收技术，从而避免在污水处理厂进行脱氮处理所产生的费用7。
本文所述方案可作为多种不同电化学和生物电化学实验的基础，因为我们采用的是模块化反应器。不同类型的电极、膜和框架厚度均可按照下文所述方案进行组合。该方案的主要目的是提供一种利用电解池比较电化学法回收铵与生物电化学法回收铵的方法。这些系统将从提取效率、能耗和可重复性方面进行评估。

<table><tbody><tr><td>3.18 毫米厚碳毡</td><td>Alfa Aesar</td><td>ALFA43199</td><td>用作生物阳极，110&amp;nbsp;毫米 × 110&amp;nbsp;毫米</td></tr><tr><td>涂覆铱基混合金属氧化物的钛电极&amp;nbsp;</td><td>Magneto 特殊阳极（荷兰）</td><td></td><td>用作电化学测试的稳定阳极</td></tr><tr><td>不锈钢网</td><td>索拉纳（比利时）</td><td>RVS 554/64：材料 AISI 316L，网孔宽度：564 微米，丝径：140 微米，目数：36.6</td><td>用作阴极，110&amp;nbsp;毫米 × 110&amp;nbsp;毫米</td></tr><tr><td>不锈钢板</td><td>索拉纳（比利时）</td><td>304不锈钢板，厚度：0.5 mm</td><td>用作生物阳极的集流体</td></tr><tr><td>Ag/AgCl参比电极</td><td>Bio-Logic（法国）</td><td>A-012167 RE-1B</td><td></td></tr><tr><td>恒电位仪（VSP 多通道恒电位仪）&amp;nbsp;</td><td>Bio-Logic（法国）</td><td></td><td></td></tr><tr><td>EC Lab</td><td>Bio-Logic（法国）</td><td></td><td>用于进行电化学测量的软件</td></tr><tr><td>阳离子交换膜</td><td>膜国际（美国）</td><td>Ultrex CMI-7000</td><td>根据制造商说明书进行预处理</td></tr><tr><td>湍流促进网</td><td>ElectroCell Europe A/S（Tarm，丹麦）</td><td>EPC20432-PP-2</td><td>间隔材料，110 mm × 110 mm</td></tr><tr><td>连接器</td><td>Serto</td><td>1,281,161,120</td><td>其他尺寸亦可实现，具体取决于导管类型及框架上孔洞的大小</td></tr><tr><td>层析柱与吸附柱</td><td></td><td></td><td>自主研发设计</td></tr><tr><td>导管</td><td>Masterflex</td><td>HV-06404-16</td><td></td></tr><tr><td>气体袋</td><td>Keika Ventures</td><td></td><td>带罗伯茨阀的Kynar气体袋</td></tr><tr><td>拉西环</td><td>Glasatelier Saillart（比利时）</td><td>4 mm × 4 mm 拉西环</td><td>将条带和吸附柱放入以增强气液接触。多家供应商可提供</td></tr><tr><td>橡胶垫片</td><td></td><td></td><td>裁剪至适合亚克力框架</td></tr><tr><td>有机玻璃反应器框架</td><td>Vlaeminck, Beernem</td><td></td><td>内部设计，见标签页 &quot;反应器框架&quot; 在此文件中</td></tr></tbody></table>

电化学与生物电化学诱导的铵回收

Electrochemically and Bioelectrochemically Induced Ammonium Recovery

尿液和粪便等废液可能含有高浓度的铵，这些铵可被回收并重新用于农业或化学领域。本文展示了利用电化学系统和生物电化学系统从富铵废液中提取铵的方法。两种系统均由恒电位仪控制，以设定电流（用于电化学电池）或设定工作电极的电位（用于生物电化学电池）。在生物电化学电池中，电活性细菌催化阳极反应；而在电化学电池中，恒电位仪施加较高电压以产生电流。电流的产生以及由此实现的电池内电荷平衡恢复，促使阳离子（如铵离子）通过阳离子交换膜从阳极液迁移至阴极液。阴极液的高pH环境促使氨的形成，氨可从溶液中吹脱并被酸性溶液吸收，从而实现这一重要营养物质的回收。针对非生物和生物反应器系统，分别在不同阳极液铵浓度和电流条件下，对铵离子跨膜通量进行了表征。两种系统根据其电流效率、铵去除效率以及驱动铵离子跨阳离子交换膜转移所需的能量输入进行了比较。最后，从可靠性、电极成本和反应速率等关键方面进行了对比分析。
本视频文章和实验方案提供了进行电化学和生物电化学氨回收实验所需的全部信息。文中详细说明了两种情况下的反应器装置及其运行方法。我们深入阐述了两种反应器类型的数据分析方法，以及生物电化学系统与电化学系统的优缺点。

生物反应器的计时安培法结果
根据公式1计算的计时安培法结果展示了连续式反应器的典型曲线图（图4）。实验开始时，阳极和阴极以循环模式运行，以促进生物膜的形成并启动电流的产生。经过5天的运行后，电流密度达到最大值，随后电流产生开始下降。这表明生物膜缺乏产生电流所需的碳源/电子供体（例如，乙酸盐）。在第6天转为连续运行模式，水力停留时间（HRT）为6小时，电流产生持续增加，直至在第12至16天之间达到3.5 A/m²的稳定平台期。达到稳定平台期对于在特定电流密度下获取足够的铵提取数据是必要的。
进料中的铵浓度分多个阶段逐步增加（表2）。每个阶段均导致电流密度上升，最终达到平均27 A/m²的电流。该电流的增加与阳极进料电导率的提高相关，其中碳酸氢铵的添加提高了离子浓度，从而增强了电导率。较高的电导率可降低欧姆电阻，进而有利于电流的产生13生物反应器的计时安培法结果</stron...

我们展示了利用电化学和生物电化学系统从富含铵的流体中提取铵的方法。讨论了反应器的设置、运行及数据分析。

尿液和粪便等废液可能含有高浓度的铵，可被回收并重新用于农业或化学领域。从这些废液中提取……

以下实验的总体目标是研究利用电化学或生物电化学方法从富含氮的流体中回收营养物质。前一种方法是将流体通过一个电化学系统，通过水的氧化产生驱动力，从而促使铵离子从阳极侧穿过离子交换膜向阴极侧迁移。第二步，阴极侧的高pH环境导致铵转化为挥发性氨。离子交换膜的高度选择性使得能够产生纯净的氨氢气流。接下来，阴极液通过一个解吸与吸收柱循环，以在酸性介质中捕获氨。电化学提取过程也可由生物电化学过程驱动，在阳极上形成生物膜，从而将废液中的有机物转化为二氧化碳、质子和电子。这将再次驱动铵根从阳极向阴极迁移。结果表明，这两种方法均可从富含氮的液体（如尿液）中回收养分。传统的硝化-反硝化废水处理工艺将废水中的氨转化为氮气并释放回大气中，因而导致氮素的流失。我们方法的优势在于，能够以清洁的形式回收氨，从而对其进行再利用或转化为其他产品。第二个优势是，我们使用电能作为驱动力。它本质上是一种清洁且低成本的能源，且无需使用化学物质。演示该实验操作的将是来自我实验室的博士生Sylvia Hilde Bain和Steven Anderson。在开始此操作之前，需收集构建反应器所需的所有材料，包括电极、框架和橡胶圈。在确保膜已根据制造商说明进行预处理后，将碳毡电极浸入2毫摩尔的乙酰基三甲基溴化铵（A-C-T-A-B）溶液中处理三分钟，以完成预处理。随后用去离子水冲洗碳毡电极。之后，根据反应器类型，按顺序依次堆叠反应器的各个部件。然后组装电化学池的反应器部件。使用螺母和螺栓闭合反应器，并用手拧紧对侧的螺栓以均衡压力。使用聚四氟乙烯密封反应器的连接端口。确保端口已正确拧紧。将参比电极置于与工作电极相同的腔室内。接着，向反应器中加水，以检测其是否泄漏。如果观察到泄漏，请检查螺栓是否已充分拧紧，或在组装反应器时是否有反应器部件发生移动。若未检测到泄漏，则将反应器中的水排空。将进料泵和循环泵连接至反应器，并将气泵连接至解吸和吸收单元。用 250 毫升 1 摩尔的硫酸填充吸收柱，以覆盖 che 环。打开泵后，确保气流能充分混合酸液。在配制好分析物和催化物溶液后，通过通入氮气至少 30 分钟以吹扫分析物，去除其中的氧气。对于接种物，准备30毫升来自活性厌氧生物反应器（包括生物阳极）的出水混合物。将该混合物收集至注射器中。接着，将充满氮气的气体袋连接到分析物瓶上。为了在防止氧气进入的同时保持压力稳定，使用注射器将接种源排入培养基瓶中，使接种源与分析物体积混合，并同时用各自的溶液填充阳极室和阴极室。当两个反应器室均被填满后，启动再循环泵，使再循环速率约为每小时六升。随后，使用阳极作为工作电极，将电位恒定仪电缆与三个电极连接。将电位恒定仪切换至计时电流法模式并开启。通过电位恒定仪软件，选择相对于银/氯化银参比电极的固定阳极电位为负200毫伏，以切换至连续进样模式。启动阳极和阴极进料泵，水力停留时间为六小时。启动

electrochemically-and-bioelectrochemically-induced-ammonium-recovery

Research

科研

JoVE Journal

Chemistry

化学

电化学和Bioelectrochemically诱导铵恢复

来源： Okamoto, A., et al. 用于现场富集阳极呼吸细菌的自支撑电化学装置. J. Vis. Exp.

利用现场电化学系统富集呼吸阳极细菌

演示了在三电极体系中，由恒电位仪控制，于分批补料反应器内通过计时安培法培养阳极电活性微生物生物膜的过程。采用循环伏安法，在有电子供体和无电子供体条件下对胞外电子传递进行表征。同时演示了基本的数据分析方法。...

由废水中提取的电活性微生物生物膜：生长、维护与基本表征

本文描述了在微孔材料（如金属有机框架）上通过等离子体增强化学气相沉积法沉积全氟烷烃以提高其稳定性和疏水性的步骤。此外，还详细介绍了毫克级样品的穿透测试方法。...

通过等离子体增强化学气相沉积全氟烷烃制备疏水金属有机框架用于氨气去除

介绍了一种在生理相关条件下测量活体微生物生物膜电导率的实验方案。...

表征活体生物膜中的电子传递

利用常规催化剂和氨选择性吸收剂，可在低压条件下合成氨。...

低压下的氨合成

本文介绍了一种全细胞电化学实验方案，用于研究质子传递对Shewanella oneidensis...

电化学检测Shewanella oneidensis MR-1中胞外电子传递的氘动力学同位素效应

自支撑电化学装置用于现场富集呼吸阳极细菌

本文详细提供了一系列基于14NH4+/15NH4+分析测定潜在DNRA速率的方法。NH4+通过多个步骤转化为N2O，并利用四极杆气相色谱-质谱联用仪进行分析。...

基于异化硝酸盐还原为铵的潜在速率测定14NH4+请提供需要翻译的源 HTML 内容，以便我根据您指定的严格规范进行专业级翻译。15NH4+通过连续转化为 N 的分析2O

我们演示了使用阳离子交换膜（CEM）和阴离子交换膜（AEM）制备反向电渗析装置以实现发电的方法。...

用于反向电渗析装置制备的离子交换膜

肽-金属配合物结构与配位测定的1D与2D 1H NMR方法

了解利用电化学和生物电化学系统从富氮废水中回收铵盐的方法。本研究通过离子交换膜和微生物阳极生物膜实现高效营养物回收，为环境工程提供可持续的废水处理技术。

电化学与生物电化学诱导的铵回收

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