Name: 核材料在核电厂事故模拟条件下的激光加热和辐射光谱研究 (视频) | JoVE Journal
Uploaded: 2017-12-14T12:30:00.000+00:00
Duration: 9 min 18 s
Description: 了解利用激光加热技术模拟核电厂堆芯熔毁早期阶段的方法。该实验通过远程加热真实核材料，研究二氧化铀和二氧化钚的熔化行为，为核反应堆安全评估提供关键数据。

ai_agent_IP

ai_agent

maintenance

instantTrialDurationMinutes

isBiopharma

enableNewMyJoveSectionDesign

educationFeatures

seoMetaApi

ai_copilot_institution_blacklist

ai_chat_institution_blacklist

freeAccessWindow

ssoRoleCapture

scheduledMaintenanceBanner

joveLabsFeatures

disable_autoplay_for_bots

extended_trial_duration

5 minutes

playerTrialDesktop

作者感谢欧洲委员会通过其机构研究项目为本研究提供资金支持。此外，部分研究工作还获得了欧盟第六框架计划（EC 6）的资助。th F-BRIDGE 项目下的框架计划和 7th SAFEST 和 GENTLE 项目下的 FP

<ol><li>Council Directive 2009/71/Euratom of 25 June 2009 establishing a Community framework for the nuclear safety of nuclear installations. , Available from: 
 <a target="_blank" href="http://eur-lex.europa.eu/legal-content/EN/TXT/?qid=1412848109512&uri=CELEX%3A32009L0071">http://eur-lex.europa.eu/legal-content/EN/TXT/?qid=1412848109512&uri=CELEX%3A32009L0071</a> (2009).</li>
<li>Manara, D., Ronchi, C., Sheindlin, M., Lewis, M., Brykin, M. <a target="_blank" href="https://www.researchgate.net/publication/222144860_Melting_of_Stoichiometric_and_Hyperstoichiometric_Uranium_Dioxide">Melting of stoichiometric and hyperstoichiometric uranium dioxide.</a> J. Nucl. Mater. 342, 148-163 (2005).</li>
<li>Manara, D., Sheindlin, M., Heinz, W., Ronchi, C. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((New+techniques+for+high-temperature+melting+measurements+in+volatile+refractory+materials+via+laser+surface+heating%5BTitle%5D)+AND+%22Review+of+Scientific+Instruments%22%5BJournal%5D)">New techniques for high-temperature melting measurements in volatile refractory materials via laser surface heating.</a> Review of Scientific Instruments. 79, 113901-113908 (2008).</li>
<li>De Bruycker, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1369702110702042">Reassessing the melting temperature of PuO2.</a> Materials Today. 13, 52-55 (2010).</li>
<li>Kato, M., et al. <a target="_blank" href="http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0022311507008276">Solidus and liquidus temperatures in the UO2-PuO2 system.</a> J. Nucl. Mater. 373, 237-245 (2008).</li>
<li>DeWitt, D. P., Richmond, J. C. Thermal radiative properties of materials. <a target="_blank" href="http://scholar.google.com/scholar?hl=en&safe=off&q=author%3aDeWitt%2C+DP+%22Theory+and+practice+of+radiation+thermometry%22">Theory and practice of radiation thermometry</a>. DeWitt, D. P., Nutter, G. D. , Wiley. New York. (1988).</li>
<li>Neuer, G., Fiessler, L., Groll, M., Schreiber, E. Critical analysis of the different methods of multiwavelength pyrometry. <a target="_blank" href="http://scholar.google.com/scholar?hl=en&safe=off&q=author%3aNeuer%2C+G+%22Temperature%3A+its+measurement+and+control+in+science+and+industry%2C+vol.+6%22">Temperature: its measurement and control in science and industry, vol. 6</a>. Schooley, J. F. , AIP. New York. 787-789 (1992).</li>
<li>Jacquemain, D., et al. <a target="_blank" href="http://www.edp-open.org/images/stories/books/fulldl/Nuclear_Power_Reactor_Core_Melt_Accidents.pdf">Nuclear Power Reactor Core Melt Accidents. State of Knowledge</a>. , EDP Science. ISBN: 978-2-7598-1835-8 1835-1838 (2015).</li>
<li>Manara, D., et al. <a target="_blank" href="http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0955221912006991">The ZrC-C eutectic structure and melting behaviour: A high-temperature radiance spectroscopy study.</a> J. Eur. Ceram. Soc. 33, 1349-1361 (2013).</li>
<li>Manara, D., et al. <a target="_blank" href="http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0955221913005918">On the melting behaviour of calcium monoxide under different atmospheres: A laser heating study.</a> J. Eur. Ceram. Soc. 34, 1623-1636 (2014).</li>
<li>Welland, M. J., Thompson, W. T., Lewis, B. J., Manara, D. <a target="_blank" href="http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S002231150800740X">Computer simulations of non-congruent melting of hyperstoichiometric uranium dioxide.</a> J. Nucl. Mater. 385, 358-363 (2009).</li>
<li>Olander, D. <a target="_blank" href="http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0022311509000063">Nuclear Fuels- Present and future.</a> J. Nucl. Mater. 389, 1-22 (2009).</li>
<li>De Bruycker, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((The+melting+behaviour+of+plutonium+dioxide%3A+A+laser-heating+study%5BTitle%5D)+AND+%22J.+Nucl.+Mater%22%5BJournal%5D)">The melting behaviour of plutonium dioxide: A laser-heating study.</a> J. Nucl. Mater. 416, 166-172 (2011).</li>
<li>Manara, D., Boboridis, K., Morel, S., De Bruycker, F. <a target="_blank" href="http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0022311515301653">The UC2-x - Carbon eutectic: A laser heating study.</a> J. Nucl. Mater. 466, 393-401 (2015).</li>
<li>Barrachin, M., Chevalier, P. Y., Cheynet, B., Fischer, E. <a target="_blank" href="https://www.researchgate.net/publication/229247976_New_modelling_of_the_U-O-Zr_phase_diagram_in_the_hyper-stoichiometric_region_and_consequences_for_the_fuel_rod_liquefaction_in_oxidising_conditions">New modelling of the U-O-Zr phase diagram in the hyper-stoichiometric region and consequences for the fuel rod liquefaction in oxidising conditions.</a> J. Nucl. Mater. 375, 397-409 (2008).</li>
<li>Guéneau, C., Chartier, A., Van Brutzel, L. <a target="_blank" href="https://www.researchgate.net/publication/264450317_Thermodynamic_and_Thermophysical_Properties_of_the_Actinide_Oxides">Thermodynamic and thermophysical properties of the actinide oxides.</a> Comp Nucl Mater. 2, 21-59 (2012).</li>
<li>Preston-Thomas, H. The International Temperature Scale of 1991 (ITS-90). Metrologia. 27, 3-10 (1990).</li>
<li>Preston-Thomas, H. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/0026-1394/27/2/010/meta">Erratum: The International Temperature Scale of 1990 (ITS-90).</a> Metrologia. 27, 107(1990).</li>
<li>Bedford, R. E., Bonnier, G., Maas, H., Pavese, F. <a target="_blank" href="https://www.researchgate.net/publication/44062540_Recommended_Values_of_Temperature_on_the_International_Temperature_Scale_of_1990_for_a_Selected_Set_of_Secondary_Reference_Points">Recommended values of temperature on the International Temperature Scale of 1990 for a selected set of secondary reference points.</a> Metrologia. 33, 133-154 (1996).</li>
</ol>

作者无任何利益冲突需要披露。

本文介绍的激光加热辐射光谱技术被认为是研究难熔材料在极高温度下的行为及熔化特性的创新且有效的方法15, 16。由于该技术具有非接触和近乎无容器的特点，特别适用于放射性核材料的实验研究以及核电站堆芯熔毁事故的模拟，本文展示的示例结果即证明了这一点。
在评估采用本方法获得的实验数据时，必须谨慎对待实验数据点与相变之间的正确对应关系。事实上，在极高温度下，材料的动力学过程可能极为迅速，并可能引发多种难以控制的现象，例如非共沸蒸发、偏析、化合物解离等。与更传统的加热方法（如感应炉）相比，此类现象的潜在发生支持了采用像本方法这样的快速升温和冷却技术的合理性。另一方面，人们可能会对当前加热条件下热力学平衡状态是否真正实现产生疑问。正如实验步骤部分所述，在快速激光加热的热循环阶段，无法保证达到热力学平衡条件。然而，在冷却阶段，热力学平衡条件确实能够建立。这一结论已通过计算机模拟代码得到了验证，这些模拟基于局部相变存在时的近平衡质量与热量扩散过程11。尽管如此，热力学平衡条件仍应始终通过实验进行交叉验证，通常做法是测量一些可作为参考的化合物中已被充分确认的相变温度。在本研究中，通过测量 W、Mo（根据1990年国际温标推荐作为二级参考温度17,18,19）、UO2 以及 ZrC-C 共晶体系的熔化/凝固点来实现这一验证9。测量这些参考点对于评估本方法的准确度与不确定度也十分必要。
鉴于激光加热实验中产生的极端条件和现象，精确的不确定度分析对于所获得数据的可用性至关重要。在成功的测量活动中，影响当前相变温度数据的累积不确定度应达到绝对温度的±1%，置信水平为95%（即2倍标准偏差覆盖因子）。对于复杂材料，此类不确定度范围可能更大，例如在实验过程中，非共沸蒸发可能以不可控的方式改变样品的实际组成。该不确定度应包含校准过程、中子散射效率（NSE）测定、样品稳定性（即在连续激光脉冲下实验测得的相变温度的重复性）等因素引起的误差。表1列出了PuO2熔点/凝固点不确定度分析的一个示例。各项不确定度来源可视为相互独立，并依据误差传播定律3进行合成。
<img alt="发射率、校准和数据离散效应的热学不确定性分析表" src="/files/ftp_upload/54807/54807table1.jpg" data-altupdatedat="1788235205000" data-alt="表1"> 
表1： PuO熔点/凝固点不确定度分析示例2 （参考文献）13). 
c 的含义与价值2 在引言部分结合对公式1的评述进行了说明。Δελ 表示围绕实验所得平均值的两个标准差 ελ 通过在灰体假设下拟合实验辐射光谱。 δTc 和 δTd 分别代表标准灯外推温度曲线平均值的两个标准差范围和实验凝固温度平均值。
当前的实验方法尚可进行若干改进。特别是，通过复杂的管道系统将压力容器与质谱仪连接，可至少定性地检测高温材料释放的蒸气羽流中的物相。此外，计划引入热成像相机，以二维方式研究高温样品表面的温度分布，从而探测可能存在的非均匀性和偏析效应。最后，预计对现有设备周围的安全系统进行改进。目前使用的聚甲基丙烯酸甲酯（Plexiglas）手套箱适用于研究高放射性材料（如铀和超铀元素），因其能有效屏蔽α射线。然而，该屏蔽装置对于强γ射线发射体（例如实际辐照核燃料中含有的核素）的防护仍显不足。因此，计划建设配备铅壁屏蔽室的新设施，用于研究来自实际核电站的乏核燃料。

尽管核裂变被广泛视为一种具有前景的大规模、几乎取之不尽的能源，但其全面获得公众接受仍受到一些安全、安保和保障风险的阻碍。本研究中介绍的实验方法旨在回答与其中一种风险相关的若干基础材料科学问题，即核电厂（NPP）中可能发生导致堆芯熔毁的严重事故（SAs）。此类事故可能导致高放射性物质释放到环境中，对公众健康和国家经济造成严重后果。此类重大严重事故在核电厂中已发生过三次，分别位于三里岛（美国，1979年）、切尔诺贝利（前苏联，1986年）和福岛（日本，2011年）。因此，核电厂严重事故已成为全球少数几个研究设施的重点研究课题，涉及众多复杂现象，并因极高的温度（通常超过3,000 K）以及放射性材料的存在而变得更加复杂。
在此背景下，欧洲理事会最近发布的一项指令1要求欧盟各国在核电站生命周期的各个阶段均须将核安全置于最高优先级。这包括在新建核电站建设前开展安全评估，同时确保对老旧反应堆实施重大的安全改进措施。
在此背景下，欧洲委员会联合研究中心的核素研究所已建立了一套受控气氛下的激光加热与快速辐射光谱测温装置2,3,4，用于在实验室小规模条件下模拟核电站堆芯熔毁过程。由于样品量较小（通常为厘米级、0.1克级），且激光加热具有高效率和远程操作的优势，该方法可对真实的核材料（包括含钚及次要锕系元素的裂变燃料样品）进行快速而有效的高温测量。就其能够在极端条件下产生大量材料数据的能力而言，目前这一实验方法被公认为在国际上具有独特性。事实上，其他基于感应加热的互补性研究技术已被证实存在样品材料与容器之间在高温下快速发生相互作用的问题5。此外，若这些技术需要且通常依赖更大数量的材料进行分析，则由于真实核材料具有高放射性和样品稀缺性，使其相较于本方法更不适用于此类材料的研究。
在当前实验中（如图1所示），将样品置于装有α屏蔽手套箱内的受控气氛高压釜中，并用一台4.5-kW的Nd:YAG连续波激光器加热。
<img alt="用于激光加热的高压手套箱装置；结合光谱分析的测温过程示意图" src="/files/ftp_upload/54807/54807fig1.jpg" data-altupdatedat="1788235205000" data-alt="图1"> 
图1： 激光加热与辐射光谱测温实验装置 
样品在受控气氛下的密闭容器中，用石墨（或钨或钼）螺钉固定。左下角所示图片以 PuO₂ 为例展示了该装置示意图。2 用石墨螺钉固定的样品盘。如果样品具有放射性，应将样品容器置于α密闭手套箱内。样品由一台4.5 kW、波长1064 nm的Nd:YAG激光器加热。使用快速双通道高温计记录样品温度以及来自较低功率Ar激光的反射信号+ 激光。采用一种较慢的多通道光谱测温仪用于 原位 热样品光学性质的分析 <a href="http://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/54807/54807fig1large.jpg" target="_blank">请点击此处以查看此图的放大版本。</a>
辐射高温计测量样品的辐射度 Lex。这是指在特定温度下，样品单位表面积、单位波长和单位立体角所发射的电磁辐射功率密度6。它通过一个修正的普朗克函数与样品表面温度 T 相关联：

<img alt="黑体辐射方程；光谱辐射率公式；物理方程分析。" src="/files/ftp_upload/54807/54807equation1.jpg" data-altupdatedat="1788235205000" data-alt="方程 1">
其中，Lλ 为辐射功率，ελ 为光谱发射率，c1 = 2·h·c02 为第一辐射常数，c2 = h·c0/kB = 14,388 µm·K 为第二辐射常数，c0 为真空中的光速，h 为普朗克常数，kB 为玻尔兹曼常数。光谱发射率反映了在给定波长和温度下，实际物体辐射的功率仅为同温度下理想黑体所辐射功率的一个分数。因此，其取值范围为 0 到 1，当取值为 1 时，对应于推导普朗克定律时所用的理想黑体情况。由于本研究中使用的高温计始终设置在接近样品表面法线方向的位置，故未考虑ελ 的角度依赖性，“发射率”始终指法向光谱发射率（NSE）。为了通过公式 1 和高温计校准程序将 Lex 转换为绝对温度 T，必须确定该 NSE 值。
使用快速测温仪检测样品温度，该测温仪在 λ = 655 nm 处利用标准灯在高达 2,500 K 的范围内进行校准。此外，采用了一台工作波长范围为 515 nm 至 980 nm 的 256 通道辐射光谱测温仪，用于研究 NSE。ελ样品的）。通过使用公式1对热辐射光谱进行非线性拟合，可实现对NSE的测定。2, 3, T 和 ελ 仅有两个自由参数。该方法在难熔材料中已被证明具有可接受的准确性7 如同通常存在于NPP中的情况，在较宽的光谱范围内可假设其光谱发射率（NSE）不随波长变化（灰体假设）。一旦准确测量激光加热样品的温度随时间的变化，即可对所得的温度-时间曲线（热谱图）进行热分析。热谱图中的拐点或热停滞现象可提供与相变相关的信息（如固相线、液相线以及等温相变）。此外，除了对确定NSE必不可少之外，对辐射度L的直接光谱分析ex 由热样品发出的光也允许一种 原位 研究被测表面某些光学特性的方法。这为识别高温现象（如相变、凝聚相物质与气相之间的化学反应或偏析效应）提供了另一种辅助手段。另一种称为反射光信号（RLS）分析的技术2, 3 用于确认相变过程。通过使用高温计的第二通道进行，该通道调谐至低功率（1 W）Ar+ 激光（λ = 488 nm）。该通道用于检测来自 Ar 的激光束+ 空腔并被样品表面反射。稳定的RLS信号表明存在固体表面，而熔化后由于液体样品表面的表面张力诱导振动，会出现随机振荡。
通常，使用固体燃料元件的水冷反应堆是目前最常见的核电站类型，其具有四重连续屏障以确保放射性物质的包容8。第一道屏障是燃料芯块本身，得益于其晶体结构以及微观-宏观孔隙特性，能够容纳固态裂变产物及部分挥发性裂变产物。通常，整个燃料元件被封装在金属（锆合金或钢）包壳内，该包壳作为第二道防护屏障。若包壳失效，第三道屏障为核电站的内层压力容器，通常由数厘米厚的钢壁构成（主系统）。最后，安全壳建筑（数米厚的混凝土结构）是防止放射性物质释放到环境中的最后一道安全屏障。
若冷却水系统发生故障，核电站可能发生严重事故（SA），导致堆芯过热并熔毁。过热最初由裂变热引起。然而，在缺乏冷却的情况下，即使核链式反应已经终止，由于核芯熔融物中裂变产物及其他高放射性物质的残余衰变热，过热仍可能持续较长时间。通常情况下，堆芯熔融始于燃料元件的中心区域，除非在燃料与包壳界面处形成低熔点化合物（可能是共晶相）。本研究的首要目标是确定在真实的燃料-包壳体系中是否可能形成此类低熔点化合物，以及若存在此类化合物，其导致的熔点降低程度如何。为回答这一问题，首先必须准确评估纯态及混合燃料化合物的熔融行为，因此这构成了当前研究更为重要的目标。若燃料与包壳共同熔化，形成的液态物质将迅速下落至主压力容器底部，并开始与钢制容器壁以及残余的水和蒸汽（如有）发生反应。在此阶段，钢材料也可能与高温的燃料/包壳混合物一同熔化。由此形成的熔岩状液体称为“堆芯熔融物”（corium）。这种高温、高放射性的混合物若穿透钢壁，可能扩散至主安全壳之外，并进一步与构成最外层屏障的混凝土发生反应。堆芯熔融物中所含物质的高温及其高反应活性可能导致水的分解并产生氢气，从而引发蒸汽爆炸和氢气爆炸的额外风险。参见 三哩岛和福岛核事故中的严重事故）、严重的氧化反应，或（可能性较小的）堆芯熔融物与核电站结构材料的水合作用。当前的实验方法能够分离并实验分析与上述事件序列相关的多种复杂物理化学机制。除了前述的单一组分熔融分析和燃料-包壳相互作用外，还可通过简化的系统研究多种高温相互作用机制，例如含钚燃料与钢之间的相互作用、燃料与混凝土之间的相互作用等。此外，可在不同气氛条件（惰性气体、空气、微量氢气或蒸汽）下研究堆芯熔融物的形成过程，从而产生对全面理解严重事故至关重要的参考数据。
目前这种方法特别适用于高熔点材料的实验室研究，也已成功用于其他更新型核燃料（例如基于碳化铀或氮化铀的核燃料）以及其他难熔化合物的分析，如碳化锆9、碳化钽和碳化铪、金属超合金、氧化钙10等。

<table><tbody><tr><td>双通道快速测温仪</td><td>私人组装</td><td></td><td>快速测温仪。配备650 nm和488 nm的光电二极管探测器，结合聚焦物镜和快速对数放大器组装而成。</td></tr><tr><td>激光器 TRUMPF HLD4506，TRUMPF，&amp;nbsp;</td><td>TRUMPF Schramberg，德国</td><td>HLD4506</td><td>加热装置</td></tr><tr><td>CDI 光谱仪</td><td>CDI</td><td>光学摄谱仪卡，256 通道</td><td>多波长光谱测温仪阵列</td></tr><tr><td>Ar+ 激光器</td><td>Ion Laser Technology</td><td>5500A-00</td><td>0.75 W RLS 激光器</td></tr><tr><td>示波器 NICOLET</td><td>NICOLET，美国威斯康星州麦迪逊市</td><td>Pro 44C 瞬态数字记录仪</td><td>模数转换器，数据采集系统</td></tr><tr><td>SETNAG 氧分析仪</td><td>SETNAG，法国马赛</td><td>JC24V-M</td><td>用于高压釜中氧气分析的 ZrO₂ 电化学池</td></tr><tr><td>黑体辐射源</td><td>POLYTECH CI Waldbronn，德国</td><td>定制</td><td>用于光谱测温仪校准的黑体辐射源</td></tr><tr><td>标准校准灯</td><td>POLARON，英国沃特福德</td><td>P.224c 和 P213c</td><td>用于测温仪和光谱测温仪校准的灯源</td></tr></tbody></table>

模拟核电厂事故条件下研究核材料的激光加热与辐射光谱测量法

Laser-heating and Radiance Spectrometry for the Study of Nuclear Materials in Conditions Simulating a Nuclear Power Plant Accident

核电站（NPP）曾发生过三次重大严重事故，分别位于三里岛（美国，1979年）、切尔诺贝利（前苏联，1986年）和福岛（日本，2011年）。在过去三十年中，全球仅有少数实验室开展了针对这些事故的原因、动态过程及后果的研究。此类研究活动的共同目标包括：预防现有及未来新建核电站发生此类事故；尽可能减轻事故可能带来的后果；并最终全面理解与核电站相关的实际风险。在欧洲委员会联合研究中心的超铀元素研究所，采用激光加热与快速辐射光谱测温装置，在实验室中对核电站堆芯熔毁进行小规模模拟，这是核反应堆因冷却系统失效而可能发生的最常见严重事故（SA）类型。该模拟工具可对真实的核材料（如含钚和次要锕系元素的裂变燃料样品）进行快速高效的高温测量。在这方面，以及在获取极端条件下材料大量数据的能力方面，当前的实验方法无疑具有独特性。针对当前及未来的核电站概念，本文展示了若干不同类型核燃料的熔融行为示例结果，包括铀-钚氧化物、碳化物和氮化物。此外，还简要展示了氧化物燃料在高温下与包壳材料相互作用的研究结果。

图3展示了在不同氧化程度（UO2+x，其中0 &lt; x &lt; 0.21）的二氧化铀上测得的实际温度热谱图2。二氧化铀是当前核电站中最常用核燃料的基本组分。在正常及非正常反应堆工况下，其可被氧化至不同程度的富氧非化学计量状态12。采用本方法的研究表明，UO2的氧化可能导致其熔点/凝固点显著降低，降幅高达700 K。在此情况下，为抑制高温下强烈的非一致挥发，实验必须在较高的惰性气体压力（10 MPa的He气）下进行。
<img alt="静力学平衡，图表，显示激光功率下UO2同位素分析的温度随时间变化。" src="/files/ftp_upload/54807/54807fig3.jpg" data-altupdatedat="1788235205000" data-alt="Figure 3"> 
图3：在激光加热的化学计量比和超化学计量比二氧化铀样品上测得的热分析图谱（引自2）。 
图中显示了一个双脉冲激光的示例剖面。针对多种UO2+x 成分记录了热分析图谱。凝固停滞发生在明显不同的温度，并表现出不同的特征，具体取决于样品成分，揭示了U-O体系中熔化/凝固温度及凝固动力学的演变过程。<a href="https://cloudfront.jove.com/files/ftp_upload/54807/54807fig3large.jpg" target="_blank">请点击此处查看该图的放大版本。</a>
图4显示了在氧化性气氛（0.3 MPa压缩空气）下用激光加热二氧化钚样品时，记录的高温计（直线）和光谱高温计热谱图。此外，PuO2 是一种关键的核燃料组分。在同一图中，插图还展示了光谱测温仪在不同温度下测得的两条辐射光谱，以及与实验数据拟合的曲线和相应的 T 和 ελ 值。多亏了本项研究，PuO2 熔化/凝固温度被重新评估为 3,017 K ± 28 K, 比此前传统加热方法所显示的温度高出300 K以上。传统方法所得结果必然受到样品与容器之间高温相互作用的严重影响，而这一问题在当前的远程加热方法中已基本得到解决。
<img alt="显示冷却速率、液/固相变的温度-时间曲线；包含光谱数据。" src="/files/ftp_upload/54807/54807fig4.jpg" data-altupdatedat="1788235205000" data-alt="图 4"> 
图 4：在氧化气氛下，对二氧化钚样品进行激光加热至熔点以上所测得的热谱图。 
主图：实心黑线和实心黑圆点分别表示在氧化气氛下，使用快速测温仪和多波长光谱测温仪记录的 PuO2 样品的热谱图。空心圆圈表示通过将实验辐射度数据拟合普朗克辐射定律12得到的光谱发射率值。两个插图分别展示了在液态和凝固态 PuO2 中记录的（黑点）和拟合的（红色实线）典型光谱，均基于灰体假设。在这些图中，辐射度 Lλ 为简化起见已归一化至第一辐射常数 c1。主热谱图采用平均恒定发射率为 0.83 获得。<a href="https://cloudfront.jove.com/files/ftp_upload/54807/54807fig4large.jpg" target="_blank">请点击此处查看此图的放大版本。</a>
图5显示了在不同气氛下对UO2和ZrO2混合物进行的一系列激光加热脉冲实验。该测试代表了核电站（NPP）发生意外温度异常时可能产生的条件。如果在氩气中进行实验，连续多次激光脉冲下的熔化/凝固点出现在一个高度可重复的温度。相反，若在压缩空气中进行激光加热循环，熔化/凝固温度会随着激光脉冲次数的增加而逐渐降低。这表明在后一种情况下，样品在激光加热处理过程中逐渐被氧化。此外，对于UO2-ZrO2混合氧化物，在氧超化学计量条件下也会出现熔点降低现象。
<img alt="热循环图；激光功率、温度随时间变化；在氩气和空气气氛中的材料行为。" src="/files/ftp_upload/54807/54807fig5.jpg" data-altupdatedat="1788235205000" data-alt="图 5"> 
图 5： 在加压氩气和空气气氛中测得的混合 UO2-ZrO2 样品的热谱图。 
若在氩气中进行实验（黑色热谱图），熔化/凝固点在连续激光脉冲下出现在一个高度可重复的温度。相反，若在压缩空气中进行激光加热循环（绿色热谱图），熔化/凝固温度随着激光脉冲次数增加而逐渐降低。<a href="https://cloudfront.jove.com/files/ftp_upload/54807/54807fig5large.jpg" target="_blank">请点击此处查看该图的放大版本。</a>
另一个例子涉及另一种材料——碳化铀二碳化物（uranium dicarbide）。该材料被视为一种新型核燃料概念的候选材料，可能在更高温度下运行，并显著降低熔毁事故的风险。本研究首次采用当前方法对一种富含过量碳的新组分（名义成分为 UC2.8）进行了研究14。在此研究中，将已确定为 2,373 K ± 20 K 的 UC2-C 共晶温度与固定在 2,050 K ± 20 K 的立方-四方（α→β）固态相变共同用作辐射度参考。测量结果显示，富碳化合物的归一化光谱发射率（NSE）在 650 nm 处升高至 0.7，而在共晶区域边界处，纯碳化铀二碳化物的光谱发射率值确定为 ελ = 0.53。这一增长现象通过过量碳的离析行为进行了解释，并用于确定液相线温度（UC2.8 为 3,220 ± 50 K）。由于固态扩散速度较快，且受到立方-四方相变的促进，淬火至室温后未观察到明显的层状共晶结构。借助记录的辐射光谱，可在冷却过程中对共晶表面 C/UC2-x 组分进行定性但一致的追踪，如图 6 a 和 b 所示。有趣的是，当前的 NSE 分析表明，在液相中，外部液态表面几乎完全由碳化铀二碳化物构成，但在凝固过程中迅速富集了离析出的碳。随着进一步冷却，离析出的碳似乎快速向内部本体迁移。在 α→β 相变时，碳化铀二碳化物再次几乎完全覆盖外部表面。所有这些关于极高温度下材料行为的细节，对于分析反应堆堆芯在失控升温情况下此类化合物的行为至关重要。这些信息完全基于辐射光谱分析得出，而采用其他实验研究手段几乎难以获得。
<img alt="相变分析；温度与时间关系图；强度与波长关系图；材料研究。" src="/files/ftp_upload/54807/54807fig6.jpg" data-altupdatedat="1788235205000" data-alt="图 6"> 
图 6：在加压氩气环境中测得的 UC2.8 样品的热图谱与辐射光谱14。 
a) UC2.8 样品热图谱的冷却阶段。实心圆圈标示了光谱测温仪记录辐射光谱的时间点。b) 在不同温度下记录的四个辐射光谱示例。其中一条光谱是在液态 UC2.8 中记录的，其余三条对应于图 5a 中可见的热滞现象。<a href="https://cloudfront.jove.com/files/ftp_upload/54807/54807fig6large.jpg" target="_blank">请点击此处查看该图的放大版本。</a>

我们展示了利用激光将真实的核燃料、包壳和 containment 材料加热至超过 3,000 K 的实验，同时通过辐射光谱学和热分析研究其行为。这些实验在实验室尺度上模拟了核反应堆堆芯熔毁后熔岩相的形成过程。

核电站曾发生过三次重大严重事故，分别位于三哩岛（美国，1979年）、切尔诺贝利（前苏联，1986年）和……

本实验的总体目标是在实验室规模下模拟核电站堆芯熔毁事故的早期阶段，从而研究形成熔融物（corium）过程中的熔化行为。这种实验方法有助于回答核电站事故研究中的关键问题。例如，可以确定在不同气氛条件下导致堆芯热机械稳定性失效的温度。该技术的主要优势在于其可远程操作，从而允许在实验中使用真实的放射性材料。尽管该方法可揭示反应堆堆芯材料的熔融行为，但也可应用于其他难熔陶瓷、高温超合金以及航空航天涂层。这是一种在极短时间内研究材料在极高温度下特性的独特方法。因此，建立所观察材料行为的热力学平衡参考状态非常有用。首先，使用标准参考灯对双通道快速测温仪和光谱测温仪进行校准，并确定校准常数。在带有光学质量窗口的屏蔽手套箱中，使用高温氧化锆胶或石墨、钼或钨螺钉将样品固定在样品架上。将装有样品的样品架水平放置于带有光学质量窗口的受控气氛高压釜反应器中。将高压釜固定在手套箱内的光学基板上。在高压灭菌器后方安装一个激光吸收型石墨屏。为确保温度均匀性，应选择聚焦单元透镜，使产生的激光光斑至少为测温仪瞄准光斑的10倍以上。然后将聚焦单元连接至高功率激光光纤系统，连接时需小心避免光纤线路弯折。打开低功率红色导引激光器，调节光束使光斑在高压釜样品的中心位置对准。然后，打开氩离子激光器，调节激光器使蓝色光斑位于样品上红色导引激光光斑的中心。将双通道高温计和光谱高温计安装在与样品对准的光学平台上。检查物镜是否已正确聚焦于样品上。然后，将光纤耦合光源照射到双通道高温计的目镜中，并确认在样品表面投射出一个清晰定义的瞄准光斑。调整测温仪，使观测点位于红色和蓝色激光点的中心。使用相同技术对光谱测温仪进行对准。然后检查样品表面、手套箱以及高压灭菌锅窗口是否存在红色导引激光的杂散反射。在寄生虫反射出现的位置放置石墨屏蔽板。接着，对高压釜抽真空，并用反应气氛重复充气五次。然后，将高压釜充入反应气氛至所需压力。在继续实验之前，等待氧势稳定。将两台高温计和高功率激光电位计连接至示波器，示波器作为模拟/数字转换器使用。再将示波器连接至计算机。在示波器软件中，设置数据采集触发器的参数。输入高温计和光谱高温计的校准常数。在高功率激光器软件中，创建一个新的加热程序。如果样品的熔点高于 2,500 开尔文，则启动程序时应先进行预热，将功率调至适当水平。接着，设定三到四次快速激光脉冲的循环，使样品加热至远高于其熔化温度。在循环过程中，样品温度必须保持在室温以上。创建多个具有不同激光脉冲强度和持续时间的循环。然后，从适当屏蔽的控制室中，通过向水冷石墨吸收体发射激光来测试激光加热程序和数据采集触发器。确保触发系统正常工作，并正确采集数据。系统准备就绪后，通过将激光路径从吸收器切换至样品来移除石墨屏蔽。关闭红色导引激光，启动高功率激光。开始加热程序。在加热/冷却循环的预热阶段结束后，暂停程序并检查样品的外观。确认实验得到的热图谱表明样品已成功熔化和凝固。如果样品保持完整，继续进行多次加热/冷却循环，并在每次循环后检查样品。继续此过程，直至样品熔化或破碎。实验结束后，关闭高功率激光器，释放高压釜内的压力，并使其稳定至大气压。将样品及样品碎片从高压釜转移至屏蔽容器中，以备后续表征。使用乙醇和实验室擦拭纸清洁高压灭菌锅内部和窗口。在氧气含量逐渐增加的气氛中评估了二氧化铀的熔化和凝固行为。实际温度热图显示，二氧化铀氧化程度的增加导致熔点和凝固点下降，最高可达700开尔文。二氧化钚的熔点/凝固点被重新评估，发现比先前报道的高出超过300开尔文。这归因于远程加热方法避免了样品与其容器之间的高温相互作用，而这种相互作用会影响传统的加热过程。在氩气和压缩空气中均对二氧化铀-二氧化锆混合样品进行了研究。在氩气气氛中，样品的熔化和凝固温度在连续的加热和冷却循环中基本保持不变。在压缩空气条件下，熔化和凝固温度在连续循环中逐渐降低，表明样品发生了氧化。对富碳碳化铀（UC₂）的法向光谱发射率分析表明，在冷却过程中样品表面迅速富集了析出的碳，但在α-β相变温度时，析出的碳几乎已完全从样品表面迁移离去。一旦为特定类型的材料确定了最佳实验条件，便可在不同样品上进行多次热循环实验。这将产生大量的实验数据点，可用于统计分析。在尝试该实验流程时，重要的是通过试错法针对每种被研究的材料优化实验参数，例如腔室内的气氛和激光功率。在此程序之后还可进行其他技术操作，例如使用热成像技术测量样品边缘的实际温度分布，或使用紫外光谱法确定高温下的光谱发射率特性。请务必注意，高功率激光器的操作存在风险，必须由经过培训的专业人员进行评估。执行此程序时，必须始终采取佩戴安全护目镜和使用适当激光防护装置等预防措施。尽管存在其他研究核心信息的方法，但只有这种方法允许对含有钚和其他超铀元素的材料进行研究。观看本视频后，您应能了解如何在实验室规模下，利用真实的核材料研究和模拟核电站堆芯熔毁事故中熔融物（corium）的形成过程。请注意，开展此项研究工作的材料具有高度放射性。此类操作必须始终遵守当地辐射防护法规，并在授权人员的监督下进行。

laser-heating-radiance-spectrometry-for-study-nuclear-materials

Research

科研

JoVE Journal

Chemistry

化学

核材料在核电厂事故模拟条件下的激光加热和辐射光谱研究

采用不同脉冲能量和时序参数测试了激光诱导击穿光谱（LIBS）对土壤模拟物的检测能力。利用校准曲线确定了不同参数下的检测限和灵敏度。结果总体表明，使用较低脉冲能量和非门控检测方式并未显著降低检测能力。...

激光诱导击穿光谱结果对脉冲能量和时序参数的依赖性研究：基于土壤模拟物的实验

使用激光诱导击穿光谱（LIBS）测量时间分辨的原子和双原子分子种类。在Nd:YAG激光辐射引发光学击穿等离子体后，于不同时间延迟下采集光谱。 并被用于推断电子密度和温度。...

激光诱导光学击穿后原子氢及双原子分子AlO、C2、CN和TiO光谱的测量与分析

在薄层器官和肿瘤组织上进行的激光诱导击穿光谱成功检测到了天然元素以及人工注入的钆（Gd），后者来源于基于钆的纳米颗粒。化学元素成像的空间分辨率达到100...

激光诱导击穿光谱：一种用于组织中纳米颗粒成像与定量的新方法

新型烧蚀材料的开发及其数值建模需要广泛的实验研究。本方案描述了在等离子体流中对材料响应特性进行表征的实验步骤，其核心技术为非侵入式方法，用于追踪材料的侵蚀过程，并通过发射光谱法检测反应性边界层中的化学反应。...

等离子体风洞中烧蚀材料测试期间的发射光谱边界层研究

我们介绍一种适用于任何标准显微拉曼光谱仪的拉曼光谱分析技术，可用于高放射性样品的检测，且不会对仪器造成放射性污染。同时，我们还展示了该技术在锕系化合物和辐照核燃料材料中的一些应用。...

一种利用任意标准显微拉曼光谱仪对高放射性样品进行拉曼分析的新技术

本文介绍了一种流动微波反应器，该反应器可用于驱动高效的非平衡化学反应，实现稳定分子（如CO）的转化与活化。2，N2 和 CH4本实验方案的目的是测量 原位 气体温度和气体转化率...

高效高温化学用非平衡微波等离子体

本实验方案的目的是描述如何利用激光显微照射诱导不同类型的DNA损伤，包括相对简单的链断裂和复杂损伤，以研究DNA损伤信号传导及修复因子在损伤位点的聚集。 在体.

激光微辐照技术用于研究 体内 细胞对简单和复杂DNA损伤的反应

共聚焦荧光显微镜与激光显微照射技术可用于在细胞核内特定区域诱导DNA损伤，并监测DNA修复蛋白的响应。该技术极大地推动了我们对损伤识别、信号传导及蛋白募集过程的理解。本文展示了如何利用这些技术研究单链和双链断裂的修复过程。...

激光微照射技术在哺乳动物细胞单链与双链断裂修复研究中的应用

研究DNA损伤修复动力学需要一种能够在细胞核内特定区域诱导损伤的系统。本文介绍一种利用配备405...

利用405 nm激光显微照射技术研究蛋白质向DNA损伤位点的招募

在真空感应熔炼过程中，采用激光诱导击穿光谱法对熔融合金主要成分元素进行实时定量分析。...

基于激光诱导击穿光谱的真空感应熔炼定量分析

了解利用激光加热技术模拟核电厂堆芯熔毁早期阶段的方法。该实验通过远程加热真实核材料，研究二氧化铀和二氧化钚的熔化行为，为核反应堆安全评估提供关键数据。

模拟核电厂事故条件下研究核材料的激光加热与辐射光谱测量法

探索更多视频