Name: 激光驱动的超快分子旋转直接成像 (视频) | JoVE Journal
Uploaded: 2017-02-04T13:00:00.000+00:00
Duration: 10 min 52 s
Description: 了解利用库仑爆炸成像装置捕获分子超快旋转实时高分辨率图像的实验方法。该技术可揭示量子分子运动与经典力学之间的联系，为量子力学和物理化学研究提供新视角。

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本工作部分得到了日本科学促进会（JSPS）和日本文部科学省（MEXT）科研费助成金（#26104539、#26620020、#26810011、#15H03766、#15KT0060、#16H00826 和 #16K13927）；柯尼卡美能达科学技术基金会；东京工业大学“研究种子培育”项目；自然科学研究机构（NINS）新型科学倡议中心（CNSI）成像科学项目（#IS261006）；理化学研究所综合医学科学中心（RIKEN-IMS）“极端光子学”联合研究项目；以及光子科学与技术联盟（CPhoST）的资助。

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<li>Hishikawa, A., Matsuda, A., Fushitani, M., Takahashi, E. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Visualizing+Recurrently+Migrating+Hydrogen+in+Acetylene+Dication+by+Intense+Ultrashort+Laser+Pulses%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Visualizing Recurrently Migrating Hydrogen in Acetylene Dication by Intense Ultrashort Laser Pulses.</a> Phys. Rev. Lett. 99, 258302(2007).</li>
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<li>Stapelfeldt, H., Seideman, T. <a target="_blank" href="http://journals.aps.org/rmp/abstract/10.1103/RevModPhys.75.543">Colloquium: Aligning molecules with strong laser pulses.</a> Rev. Mod. Phys. 75, 543-557 (2003).</li>
<li>Ohshima, Y., Hasegawa, H. <a target="_blank" href="http://www.tandfonline.com/doi/abs/10.1080/0144235X.2010.511769">Coherent rotational excitation by intense nonresonant laser fields.</a> Int. Rev. Phys. Chem. 29, 619-663 (2010).</li>
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<li>Gebhardt, C. R., Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Ladopoulos, V., Kitsopoulos, T. N. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/abs/10.1063/1.1403010">Slice imaging: A new approach to ion imaging and velocity mapping.</a> Rev. Sci. Instrum. 72, 3848(2001).</li>
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<li>Herwig, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Imaging+the+Absolute+Configuration+of+a+Chiral+Epoxide+in+the+Gas+Phase%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Imaging the Absolute Configuration of a Chiral Epoxide in the Gas Phase.</a> Science. 342, 1084-1086 (2013).</li>
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</ol>

作者无任何利益冲突需要披露。

本实验方案能够利用基于狭缝的二维成像装置实时记录分子旋转的动态影像。由于观测到的离子需穿过狭缝，因此步骤1.5是关键步骤之一。狭缝刀片的边缘必须锋利。若狭缝存在微小缺陷（例如0.3 mm的凹痕），则在离子图像中会观察到划痕（图6）。在此情况下，应使用2000目湿式砂纸对狭缝刀片进行抛光处理。
除了图1中所示的独特相机角度外，该方法相较于三维成像探测器具有多项优势，而后者此前是旋转波包成像的唯一解决方案。
首先，在本实验流程中，通过监测原始离子图像即可轻松完成光束准直，如步骤 4.1–4.2 所述。图7展示了泵浦-探测光束重叠优化条件下的原始相机图像。当泵浦光与探测光的重叠状态丢失时，将无法观察到各向异性或增强的图像特征，如图4A所示。这一事实凸显了本方法中步骤 4.1–4.2 的重要性。由于泵浦光和探测光的光斑尺寸约为 10 µm，若不实时监测图像，通常很难找到最佳的重叠条件。对于三维成像探测...

为了更深入地理解并更好地利用分子的动态特性，清晰地可视化感兴趣的分子运动至关重要。时间分辨库仑爆炸成像（time-resolved Coulomb explosion imaging）是实现这一目标的有力方法之一1,2,3。在该方法中，首先由泵浦超短激光场激发感兴趣的分子动力学过程，随后通过具有时间延迟的探测脉冲对其进行探测。在探测光辐照下，分子发生多电离，并因库仑排斥作用而断裂为碎片离子。喷射出的离子的空间分布反映了分子在探测光辐照时刻的结构构型与空间取向。通过扫描泵浦-探测延迟时间并进行一系列测量，可生成分子运动的动态影像（分子电影）。值得注意的是，在最简单的情形——双原子分子中，喷射离子的角分布直接反映了分子轴的分布（即 转动波函数的平方）。
关于泵浦过程，近年来利用超短激光场对分子运动进行相干控制的研究取得了进展，已成功制备出高度可控的转动态波包4,5。此外，通过使用偏振态可控的激光场，可以主动调控分子旋转的方向6,7,8。因此，人们预期，若将库仑爆炸成像技术与此类泵浦过程相结合，便有望直观地呈现包含波动特性的分子旋转的详细图像9,10,11,12,13。然而，正如下文所述，我们在实验中有时会遇到与现有成像方法相关的困难。本文旨在介绍一种克服这些困难的新方法，并实现高质量的分子转动态波包动态影像。采用本方法拍摄的首部分子旋转实验电影及其物理意义已在我们先前的论文中发表11。相关技术发展的背景、本成像方法的详细理论分析，以及与其他现有技术的比较，将在即将发表的论文中阐述。本文将主要聚焦于该实验流程的实际操作与技术细节，包括典型的泵浦-探测光学装置与新型成像设备的集成。与之前的研究一致，本研究的目标体系为单向旋转的氮分子11。
现有的成像装置（如图1所示）主要实验难点在于探测器的位置或相机角度。在激光场诱导分子转动过程中，旋转轴与激光传播方向重合6,7,8，因此沿旋转轴方向安装探测器并不现实。当探测器被安装在避免激光照射的位置时，相机角度对应于对转动过程的侧向观测。在这种情况下，无法从投影的（二维）离子图像中重建分子的原始取向14。三维成像探测器14,15,16,17,18,19能够测量离子到达顶部探测器的时间及其撞击位置，为利用库仑爆炸成像直接观测分子转动提供了独特途径10,12。然而，三维探测器每次激光脉冲可接受的离子计数较低（通常&#60;10个离子），这意味着难以生成高质量的分子运动长时间序列影像14。探测器的死区时间（通常为纳秒量级）也会影响图像分辨率和成像效率。此外，在激光重复频率&#60;~1 kHz的情况下，通过实时监测离子图像来实现良好的泵浦-探测光束重叠也并非易事。尽管已有多个研究小组利用三维技术观测到了转动态波包，但所获得的空间信息仍有限和/或不够直接，尚未实现对包括复杂节点结构在内的波动特性的详细可视化10,12。
新型成像技术的核心在于 图1 中采用的&#34;新相机角度&#34;。在此构型中，激光束不会照射到探测器，同时二维探测器与旋转平面平行，从而实现从旋转轴方向进行观测。狭缝仅允许位于旋转平面（即激光脉冲的偏振平面）内的离子参与成像。可使用二维探测器，其计数率通常高于三维探测器（通常约为 ~100 个离子）。与三维探测相比，电子设备的设置更为简单，且测量效率更高。此外，无需耗时的数学重构过程（如Abel反演14）即可提取角度信息。这些特点使得测量系统的优化更加简便，并可生成高质量的动态图像。标准的二维/三维带电粒子成像装置可轻松改装为当前设置，且无需使用昂贵设备。

<table><tbody><tr><td>CMOS 相机</td><td>Toshiba TELI</td><td>BU-238M-ES</td><td>配备 SONY IMX174 传感器</td></tr><tr><td>高压开关</td><td>Behlke</td><td>HTS-41-03-GSM</td><td></td></tr><tr><td>高压开关</td><td>Behlke</td><td>HTS-80-03</td><td></td></tr><tr><td>数字延时发生器</td><td>Stanford Research Systems</td><td>DG535</td><td></td></tr><tr><td>数字延时发生器</td><td>Stanford Research Systems</td><td>DG645</td><td></td></tr><tr><td>微通道板</td><td>Photonis</td><td>3075</td><td></td></tr><tr><td>脉冲阀</td><td>LAMID LTD</td><td>Even-Lavie 阀&amp;nbsp;</td><td>高重复频率，室温型号</td></tr><tr><td>分子束准直器</td><td>分子科学研究所</td><td>13C11</td><td>中心孔径分别为 3 mm 和 1.5 mm，全内角 25 度，长度约 50 mm</td></tr><tr><td>光学比较仪</td><td>Nikon</td><td>V-24B</td><td></td></tr><tr><td>DPSS 激光器</td><td>Lighthouse Photonics</td><td>Sprout</td><td></td></tr><tr><td>飞秒钛宝石振荡器</td><td>KMLabs</td><td>Halcyon</td><td></td></tr><tr><td>飞秒钛宝石放大器</td><td>Quantronix</td><td>Odin-II HE</td><td></td></tr><tr><td>电动线性位移台</td><td>Sigma Koki</td><td>KST(GS)-100X</td><td></td></tr><tr><td>手动 X 向位移台</td><td>Sigma Koki</td><td>TSD-601S</td><td></td></tr><tr><td>高分辨率镜架</td><td>Newport</td><td>Suprema SX100-F2KN-254</td><td></td></tr><tr><td>高分辨率镜架</td><td>LIOP-TEC GmbH</td><td>SR100-100R-2-HS</td><td></td></tr><tr><td>偏振态检测仪</td><td>Paradigm Devices, Inc.</td><td>O-tool VIS</td><td></td></tr><tr><td>仪器通信接口</td><td>National Instruments</td><td>NI-MAX</td><td></td></tr><tr><td>测量程序图形化开发环境</td><td>National Instruments</td><td>LabVIEW 2014</td><td></td></tr><tr><td>激光谱线介质镜</td><td>CVI/LEO</td><td>TLM2-400/800-45UNP</td><td></td></tr><tr><td>激光谱线介质镜</td><td>Altechna</td><td>低群延迟色散超快镜</td><td></td></tr><tr><td>激光谱线介质镜</td><td>Altechna</td><td>低群延迟色散超快镜</td><td></td></tr><tr><td>飞秒偏振器</td><td>Advanced Thin Films</td><td>PBS-GVD</td><td></td></tr></tbody></table>

直接成像激光驱动的超快分子转动

Direct Imaging of Laser-driven Ultrafast Molecular Rotation

我们介绍了一种用于可视化激光诱导的超快分子转动波包动力学的方法。我们开发了一种新的二维库仑爆炸成像装置，实现了此前难以实现的相机观测角度。在我们的成像技术中，双原子分子被圆偏振的强激光脉冲照射。喷射出的原子离子在垂直于激光传播方向的方向上被加速。通过使用机械狭缝选择位于激光偏振平面内的离子，并利用安装在偏振平面平行位置的高通量二维探测器进行成像。由于采用了圆偏振（各向同性）的库仑爆炸脉冲，所观测到的喷射离子角分布直接对应于脉冲照射时刻的转动波函数的平方。为了生成分子转动的实时影像，本成像技术与飞秒泵浦-探测光学装置相结合，其中泵浦脉冲产生单向旋转的分子集合体。由于我们的探测系统具有高图像通量，可通过实时监测快照轻松优化泵浦-探测实验条件。结果表明，所获得影像的质量足够高，能够清晰展示运动的详细波动特性。我们还注意到，该技术可集成到现有的标准离子成像装置中，无需进行大规模改造即可为分子系统提供新的相机角度或观测视角。

图4A显示了探针照射（库仑爆炸）后弹射出的N2+离子的仅有探针信号的原始图像，该图取自一次探针激光脉冲。每个亮斑对应一个离子。图4B显示了10,000幅二值化原始相机图像的叠加图像。这些图像表明，我们的成像装置能够监测偏振平面内所有取向角度的分子。图4C显示了与图4B相对应的归一化极坐标图。由于未施加转动控制（泵浦）脉冲，分布呈各向同性（图4C显示为一个圆形）。


在图4B中，由于探测器不均匀性，可在椭圆底部观察到一个小的缺陷。此类缺陷始终出现在图像的相同位置，因此可通过使用仅含探针的图像对观测图像进行归一化来补偿（步骤4.5.3.7）。
<p class="jove_cont...

我们提出了一种利用高分辨率库仑爆炸成像装置创建分子转动波包实时电影的实验方案。

我们提出了一种用于可视化激光诱导的超快分子转动波包动力学的方法。我们开发了一种新型二维库仑...

总体而言，本实验的目标是对超快分子转动进行高分辨率、实时的快照成像。该方法有助于回答量子力学与物理化学领域中的一些关键问题，例如量子分子运动与经典力学世界之间的关联。该技术的主要优势在于，我们能够从此前尚未实现的观测角度，对分子进行高分辨率、高通量的实时成像。该方法可用于研究分子的转动动力学，也可应用于其他体系，如取向分子和光资源作用。本实验所需的设备主要包括两个部分。第一种是构建在真空室内的二维切片成像装置。该示意图展示了真空室内部的大致结构。经过激光作用后，双原子分子被电离。设有离子光学元件用于引导电离产物。设有一狭缝，用于选择激光偏振平面内的离子，以及一个作为脉冲排斥电极的电极。该电极将离子导向由微通道板和背衬磷屏组成的并行探测器。第二个组成部分是泵浦-探测光学装置。如示意图所示，该装置采用钛宝石激光放大器产生三束共线的飞秒脉冲。第一束脉冲为线性偏振光，中心波长为820纳米，用于分子取向。第二个脉冲用于方向控制。它是第一个脉冲的延迟复制，只是线性偏振方向相对于第一个脉冲倾斜了45度。第三个脉冲是库仑爆炸成像探针。它位于 407 纳米，呈圆偏振，持续时间为 100 飞秒。这三个脉冲沿相同路径进入真空室。一个重要的步骤是使用偏振态检测器来调节脉冲的偏振状态。该检偏器可通过偏振角依赖的透射光强来可视化偏振态。将偏振检偏器安装在光束进入腔室前的光路中。聚焦于成像探针的偏振态。目标是实现圆偏振。要改变偏振状态，请使用脉冲光路中的波片。通过调节波片在其旋转光学支架中的角度来实现调整。当检测器显示偏振为圆偏振时停止。对脉冲一采用类似步骤，调节其波片，最终使其偏振角为垂直方向。调节第二个脉冲的波片，使其产生线性偏振，偏振方向与第一个脉冲成45度角。从光路中移除偏振检测器和光束阻断器，并完成其他装置的准备工作。必须大致优化两个脉冲的时间重叠。为此，应在系统中的聚焦透镜之前安装四个元件。光路中的第一个元件是光学窗口，其厚度等于聚焦透镜与腔室窗口的厚度之和。接下来是一个非线性晶体，该晶体仅在泵浦光和探测光同时相互作用时才产生非线性响应。沿着光路第三个元件是色散棱镜。最后放置一张白纸用于记录非线性信号。通过在泵浦二光束上放置光束挡板，使用泵浦一光束和探测脉冲进行工作。使用电动平台搜索三次谐波信号。按下平台控制器上的移动按钮进行扫描并寻找第三次谐波信号。光路中的纸张将显示出白色蓝光荧光，指示谐波信号的存在。接下来，解除泵浦源二的遮挡，并使用光束阻断器遮挡泵浦源一。调节泵浦源二光路中的手动位移台以调整光束路径。扫描微米级位移台，直至产生三次谐波发射。当纸张上出现荧光时，即表示已确定时间零点或实现时间重叠。继续操作前，移除为寻找时间重叠而在光路中添加的所有元件。该测量装置的独特之处在于相机的放置位置。如示意图所示，探测器表面垂直于激光偏振平面。相机光轴垂直于探测器表面，因此与激光传

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化学

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我们提出了一种用于探测多原子自由基阳离子中超快振动相干性的实验方案，这些相干性可导致分子解离。...

利用强场绝热电离法测量多原子阳离子自由基中的超快振动相干性

该论文描述了如何在表面上合成并接枝分子马达，以实现单分子成像。...

表面单分子成像用光驱动分子马达

本文介绍了一种利用简并四波混频结合上转换探测技术，在中红外区域实现高灵敏度、空间分辨气体光谱分析的实验方案。...

基于上转换探测的红外简并四波混频定量气体传感

本文描述了飞秒时间分辨近红外受激拉曼光谱仪的信号产生与优化、测量、数据采集及数据处理的详细步骤。以甲苯溶液中β-胡萝卜素激发态动力学的近红外受激拉曼研究作为典型应用实例进行展示。...

超快时间分辨近红外激发拉曼测量功能π-共轭体系

了解利用库仑爆炸成像装置捕获分子超快旋转实时高分辨率图像的实验方法。该技术可揭示量子分子运动与经典力学之间的联系，为量子力学和物理化学研究提供新视角。

直接成像激光驱动的超快分子转动

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