Name: 一种研究稠密气体和液体分子流体力学过程的模拟宏观技术 (视频) | JoVE Journal
Uploaded: 2017-12-04T15:00:00.000+00:00
Duration: 11 min 3 s
Description: 了解利用粒子图像测速技术研究稠密气体和液体分子流体力学过程的模拟宏观方法。该技术通过振动颗粒堆实验系统，为统计力学和复杂流体动力学研究提供直接观测手段。

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本工作由美国海军研究办公室（ONR N00014-15-1-0020）[Tkacik 和 Keanini] 资助，并在北卡罗来纳大学夏洛特分校赛车运动研究实验室完成。抛光介质由 Rosler 公司捐赠。

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<li>Elton, D. C., Fernandez-Serra, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((The+hydrogen-bond+network+of+water+supports+propagating+optical+phonon-like+modes%5BTitle%5D)+AND+%22Nat.+Commun%22%5BJournal%5D)">The hydrogen-bond network of water supports propagating optical phonon-like modes.</a> Nat. Commun. 7, 10193(2016).</li>
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</ol>

作者无任何利益冲突需要披露。

为了将振动颗粒柱作为研究分子流体动力学过程的宏观类比，实验人员一方面必须学习并使用四种基本测量方法，另一方面需掌握平衡态与非平衡态统计力学的一些基本要素。首先关注实验测量，这些方法包括：i）通过测量单颗粒速度自相关函数来研究单个颗粒的动力学行为；ii）测量时间平均/长时间尺度下的表面颗粒速度场；iii）测量颗粒介质的有效黏度；iv）测量介质容器在空载和装载介质状态下的振动频谱。
单颗粒速度自相关函数的测量
通过测量单个粒子速度的自相关函数，研究微尺度系统中分子或本方法中受振动颗粒的个体随机动力学行为， <img alt="波函数演化 ψ(t) 公式，量子力学，符号分析" src="/files/ftp_upload/56632/56632eq38.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="方程 38">2. 对于小型的， 例如双原子和三原子分子 <img alt="波函数演化 ψ(t) 公式，量子力学，符号分析"...

分子流体动力学研究流体中单个分子及分子集合的动态行为与统计力学。在已开发的众多用于研究分子流体动力学系统的实验技术中1,2，光散射1,2,3、分子动力学模拟4,5,6,7以及在较小程度上的非弹性中子散射8应用最为广泛。然而，后两种技术存在显著局限性。例如，分子动力学（MD）模拟：i）受限于较小的空间和时间尺度 <img alt="时间尺度符号 (~10^-9 到 ~10^-6 s)，用于科学方程中。" src="/files/ftp_upload/56632/56632eq1.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="方程 1">，仅能包含相对较少的分子数量 <img alt="显示 N 范围估算的方程，含科学记数法公式，N~10³ 到 ~10⁵。" src="/files/ftp_upload/56632/56632eq2.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="方程 2">；ii）需使用近似的粒子间势能函数；iii）通常引入周期性边界条件，而该条件在非平衡体相流动条件下不成立；iv）目前尚无法回答一个基本科学问题：涉及单个分子或分子集合的分子尺度动力学如何受到体相非平衡流体流动的影响，并反过来与之耦合。中子散射的主要局限性则源于可利用的中子束源数量极为有限。
为了给本文介绍的模拟实验技术提供背景，我们重点介绍应用于简单稠密气体和液态流体的光散射技术。在典型的光散射实验中，一束偏振的激光被引导至包含静止流体样品的小探测体积中。然后，在相对于入射光束的某一固定角度处，检测样品内分子散射的光。根据所关注的分子动力学区域，对散射光信号的检测与分析采用光滤波或光混频检测方法。如 Berne 和 Pecora1 所述，滤波技术用于探测时间尺度短于 <img alt="透射光谱公式 τ &lt; ~10^-6 在科学实验图示中。" src="/files/ftp_upload/56632/56632eq3.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="方程 3"> 秒的流体状态分子动力学，其在散射后引入干涉仪或衍射光栅，从而实现对散射光谱密度的扫描。而光学混频技术则用于慢时间尺度的动力学过程，即 <img alt="静态平衡图，ΣFx=0 符号，力学平衡概念，教学关键词" src="/files/ftp_upload/56632/56632eq4.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="方程 4"> 秒的情况，该方法在散射后采用自相关器或频谱分析仪，从测得的散射光强度中提取散射信号的频谱信息。
通常情况下，激光探针（至少工作在可见光谱范围内的探针）的波长远大于液态分子间的特征间距。在此条件下，探测光束会激发五种集体性的、慢时间尺度、长波长的流体动力学模式2,9,10（相对于特征碰撞频率而言较慢）：两个黏性衰减的、反向传播的声波模式，两个未耦合的纯扩散性涡旋模式，以及一个单一的扩散性热（熵）模式。声波模式沿入射光束方向（纵向）被激发，而涡旋模式则在横向方向被激发。
仅考虑实验散射技术时，有两个基本问题超出了光散射和中子散射测量的能力范围，这两个问题位于分子液体体系的平衡态与非平衡态统计力学的核心。 
1) 严谨的论证9,11 表明在经典牛顿动力学或量子动力学作用下的单个液态分子的随机碰撞及次碰撞时间尺度的动力学行为，可以重新表述为广义朗之万方程（GLE）的形式。GLE 进而构成了研究稠密气体和液体中分子非平衡态统计力学的核心理论工具。然而，由于单个（非大分子）分子的动力学行为无法通过任何散射技术分辨，目前除了分子动力学（MD）模拟之外，尚无直接方法可用于检验 GLE 的有效性。 
2) 宏观连续流体动力学及微观分子流体动力学的核心均基于一个基本假设：在长度和时间尺度上远大于分子直径和碰撞时间，但远小于连续介质长度和时间尺度的条件下，局部热力学平衡（LTE）成立。在诸如纳维-斯托克斯（NS）方程之类的连续流体流动与传热模型中，必须采用LTE假设9 为了将本质上处于非平衡态的连续尺度流动和能量输运特征——如黏性剪切应力和热传导——与严格处于平衡态的热力学性质（如温度和内能）相耦合。同样，尽管微观尺度上的动量和能量输运本质上是非平衡过程，反映了耦合的微观质量、动量和能量流的出现，但这些微观过程的模型仍假设这些流是相对于局部热力学平衡（LTE）的微小扰动9据我们所知，目前尚未有针对局部热力学平衡（LTE）假设的直接实验验证。特别是，在稠密、流动且处于非平衡态的流体中，似乎尚未开展任何分子流体动力学散射实验。
本文介绍了一种模拟实验技术，该技术利用标准的粒子成像测速法（Particle Imaging Velocimetry, PIV）测量振动颗粒堆的宏观、单粒子及集体粒子动力学行为，从而间接预测、解释并揭示稠密气体和液体中单分子与多分子的流体动力学特性。本技术所依赖的物理与理论基础已在我们课题组近期发表的一篇论文中阐明12。在实验方面，宏观系统必须满足以下条件：（i）持续趋向局部宏观尺度的统计力学平衡态；（ii）存在微小且线性的偏离平衡态的行为，以模拟分子流体动力学系统中观察到的（弱）非平衡涨落。在理论方面，需满足：（i）描述稠密相互作用的N粒子系统在平衡态及弱非平衡态下的经典微观尺度统计力学模型，必须被重新表述为宏观尺度形式；（ii）所得的宏观尺度模型必须能够可靠地预测从短时间尺度（粒子碰撞时间尺度）到长时间尺度（连续流动时间尺度）范围内的单粒子与多粒子动力学行为。
本文介绍了一种新方法的详细实验方案以及由此技术获得的代表性结果。与分子动力学模拟以及光散射和中子散射方法相比，该新技术首次实现了对流动状态下强非平衡态稠密气体和液体中分子流体动力学过程的深入研究。

<table><tbody><tr><td>振动抛光碗</td><td>Raytech</td><td>AV-75</td><td></td></tr><tr><td>流量计</td><td>Peristaltic Pumps</td><td>913 Mity Flex</td><td></td></tr><tr><td>电子天平</td><td>Pelouze</td><td>4040</td><td></td></tr><tr><td>三轴加速度计</td><td>PCB Piezotronics</td><td>PCB 356B11</td><td>带传感器信号调理器的加速度计</td></tr><tr><td>数据采集计算机</td><td>IBM</td><td>Thinkpad</td><td>与高速相机联用</td></tr><tr><td>高速相机</td><td>Redlake</td><td>Motionxtra HG-XR</td><td></td></tr><tr><td>变焦镜头</td><td>Tamron</td><td>型号 A18</td><td>18-250mm F/3.5-6.3&amp;nbsp;</td></tr><tr><td>高强度光源</td><td>ARRI</td><td>EB 400/575 D</td><td></td></tr><tr><td>数据处理计算机</td><td>Dell</td><td>Dell Precision Tower 7910</td><td></td></tr><tr><td>PIV 软件&amp;nbsp;</td><td>Dantec Dynamics</td><td>Dynamic Studio 2013</td><td>版本 3.41.38</td></tr><tr><td>数据采集硬件</td><td>National Instruments</td><td>SCXI</td><td>SCXI-1000 机箱，配备 SCXI 1100 卡和 SCXI 1303 适配器</td></tr><tr><td>数据采集软件</td><td>National Instruments</td><td>LabVIEW 2012</td><td></td></tr><tr><td>数据处理软件</td><td>MATHWORKS</td><td>MATLAB</td><td></td></tr><tr><td>抛光介质</td><td>Rosler</td><td>RSG 10/10S</td><td>使用多种介质类型（混合型、球形、三角形）</td></tr><tr><td>抛光液</td><td>Rosler</td><td>FC KFL (3%)</td><td>含3%肥皂溶液的水溶液</td></tr><tr><td>刻度尺</td><td>Swiss Precision Instruments</td><td>13-911-3</td><td></td></tr><tr><td>量筒</td><td>Global Scientific</td><td>601082</td><td></td></tr></tbody></table>

一种用于研究稠密气体和液体中分子流体动力学过程的宏观模拟技术

An Analog Macroscopic Technique for Studying Molecular Hydrodynamic Processes in Dense Gases and Liquids

本文描述了一种用于研究稠密气体和液体中分子尺度流体动力学过程的类比宏观方法。该技术应用标准的流体动力学诊断手段——粒子图像测速法（PIV），用于测量：i）在短时间颗粒碰撞时间尺度上单个粒子（颗粒）的速度；ii）在短碰撞时间和长连续流动时间尺度上粒子系统的速度；iii）在稠密分子流体中已知存在的集体流体动力学模式；以及 iv）短时间和长时间尺度的速度自相关函数，后者对于理解强相互作用稠密流体系统中粒子尺度的动力学至关重要。该基本系统由成像系统、光源、振动传感器、具有已知介质的振动系统，以及PIV和分析软件组成。文中重点介绍了采用该类比技术研究分子尺度流体动力学过程所需的实验测量步骤，以及相关的理论工具概要。该方法为传统上用于分子流体动力学研究的光子散射和中子束散射技术提供了一种相对简便的替代方案。

在展示代表性结果时，我们参考了 连续时间尺度 过程与在时间尺度上观察和预测的过程 <img alt="动力黏度方程，τₗ 符号，物理公式，科学分析，简洁符号表示。" src="/files/ftp_upload/56632/56632eq25.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="方程 25"> 相对于特征性颗粒碰撞时间尺度较长的， <img alt="静力平衡公式示意图；τc=fo^-1；教育用物理/数学关键词" src="/files/ftp_upload/56632/56632eq26.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="方程 26"> <img alt="静态平衡示意图，τᵢ≫τc，用于说明力学平衡分析的方程。" src="/files/ftp_upload/56632/56632eq27.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="方程 27"> 和 粒子-时间尺...

本文介绍了一种实验上可实现的模拟方法，用于研究稠密流体中的分子流体动力学过程。该技术利用振动下高恢复系数颗粒堆的粒子图像测速法，能够直接在宏观尺度上观测到强相互作用、高密度气体和液体中已知或预测存在的动力学过程。

一种用于研究稠密气体和液体中分子尺度流体动力学过程的类比宏观方法被描述。该技术应用了……

本实验的总体目标是利用一种模拟技术来研究液体中分子尺度的流体动力学过程，该技术通过测量振动颗粒堆中的单个及集体颗粒动力学行为实现。该技术的主要优势在于，它提供了实验上可实现的逆微腔环境，可直接观测复杂的分子尺度动力学行为。由于该技术与相互作用粒子系统的统计力学密切相关，因此为深入探究该领域中的基本科学问题开辟了实验研究的新途径。该技术还可用于研究相互作用的宏观粒子系统的统计力学，例如我们正在探究的振动颗粒堆。通常，使用该技术的研究人员在学习平衡态与非平衡态统计力学的基本要素时会遇到困难，而这些知识对于解释实验现象和设计实验至关重要。该技术的可视化演示极为关键，因为它将粒子成像测速技术的应用范围从通常用于测量微米级粒子运动，拓展到了厘米级颗粒的运动测量。该实验使用此振动系统。它由一个环形聚氨酯料斗和一个单速不平衡电机组成，电机用于产生振动。系统通过一组弹簧将带配重的底座与料斗连接并隔开。使用橡胶挂钩将碗状组件固定到支架上。在碗内安装一个三轴加速度计，该加速度计连接至远离振动系统的桌面上的传感器信号装置。接下来，使用实验选定的磨料介质。本实验中，采用边长相同的陶瓷抛光介质直切三角形。将介质加入振动研磨碗中。在研磨碗附近，准备好水和抛光化合物溶液，用于润湿介质。同时，设置一个蠕动泵以驱动振动槽中的液体。从泵引出一根塑料管至槽的顶部。设定泵的流速，但暂不启动液体流动。进行成像时，设置一台高速相机。选择适合所需表面覆盖范围和分辨率的镜头。将相机固定在与振动系统隔离的支撑结构上。安装相机时，其轴线应垂直于介质的开放表面，并位于其上方550毫米处。接着，将相机连接至电源、GPS天线和计算机。在计算机上启动相机软件，并选择相机。使用软件实时查看相机的视野。在设置时，使用任何明亮光源照亮测试区域。所选视野应被均匀照亮。接下来，使用相机软件将图像数字放大至500倍。在相机端调节镜头上的对焦环，目标是为数据采集获得最佳的光学对焦效果。然后将数码变焦恢复至无放大状态。接着设置相机的采集速率。在拍摄图像前，将带有刻度的标尺置于视野中。使用相机拍摄其单张图像。在从相机中删除图像之前，先将其保存为 TIFF 文件。相机准备就绪后，准备启动振动料斗。从容器中取出150毫升抛光液。将这150毫升抛光液倒入振动碗中，并均匀铺开，以实现对介质的初步润湿。接着，将装有抛光液的大容器放置在蠕动泵附近的地面上。在启动泵之前，将一根软管从泵连接到容器。此时，启动振动料斗，并等待至少一分钟。待流体处于稳态后，触发相机，记录视场内所选运行时间内的动作。这些记录的帧已制成视频。数据采集完成后，关闭振动系统，然后关闭蠕动泵。进行处理时，将采集的图像作为 TIFF 文件保存在计算机上，并将其转换为灰度图像。然后在粒子图像测速软件环境中开始工作。点击“文件”菜单，依次选择“导入”和“导入图像”。在“导入向导”对话框中，选择“单帧”，然后选择“添加图像”。接着选择校准图像，将其添加到待导入的图像中。再次点击“添加图像”，然后选中所有数据图像以将其选中进行导入。继续点击“下一步”。在接下来的界面中输入相机设置，包括帧率和像素间距。输入完成后，点击“下一步”，然后点击“完成”。现在转到内容列表。校准图像应位于第一个。右键单击第二幅图像，选择“从此处拆分图集”以生成两个图像集。获取仅包含校准图像的图像集，并将其拖放到标记为“新校准”的位置。接着，右键单击该校准图像集，选择“测量比例因子”。校准图像将显示在屏幕上。在图像中，将 A 标记放置在末尾图像标尺上。然后将 B 标记放置在标尺上的另一位置。转到绝对距离文本框，并根据标尺输入两个标记之间的距离。单击“确定”以保存设置并继续。现在选择不包含校准图像的已导入图像集，然后单击“分析”。选择“创建双帧”。然后从样式选项中选择创建图像对。要定义 interrogation 区域，请打开任意非校准图像。右键单击图像，然后选择粒子密度。在出现的对话框中，将显示探针区域的放大视图。单击“设置”选项卡，然后开始调整探针区域大小。目标是确保探针区域内始终至少有三个粒子。记录探针区域的大小以供后续使用。返回到“分析”并选择自适应相关法。单击“确定”。转到询问区域选项卡并单击它。在其中选择先前确定的询问区域，该区域应能够识别出三个或更多颗粒。在自适应相关对话框中单击“确定”以执行分析。在分析过程中，需目视检查前几个速度场。这是将矢量场叠加在培养基灰度图像上的示例。在此情况下，矢量的长度和方向看起来不一致或不合理。在生成矢量图的过程中进行目视检查，以确保结果合理。如果结果不理想，应停止处理，调整用户自定义的输入参数（如 interrogation area），然后重新启动分析。以下是矢量场结果满意的示例。再次叠加在灰度图像上。当分析完成后，将为每对图像生成一个覆盖整个视场的矢量场。粒子图像测速数据可用于将系统中某一点的速度分布拟合到麦克斯韦-玻尔兹曼分布。图像显示了实验中使用的颗粒。红色标尺代表一厘米。蓝色数据表示测得的颗粒水平特殊速度的归一化直方图。多种颗粒类型的数据均与无耗散的哈密顿动力学、速度无关的颗粒间势能以及势能无关的动能相一致。此外，这些数据还为局部宏观力学平衡提供了证据。单个颗粒的速度自相关函数是颗粒碰撞特征次数的函数，也可从测速数据中提取得出。单个颗粒的动力学行为在定性上类似于分子液体和稠密气体中预测的行为。这些谱图是通过在同时进行容器加速度测量的情况下，利用粒子图像测速技术确定的。颗粒堆容器系统中的共振声波与空容器中的共振声学模式相一致。由于实验的局限性，局部特殊流体速度谱中的声学模式并不明显。该方法有助于回答液体分子流体动力学中的关键问题，例如，如何从分子不可预测的液态动力学中产生可预测、可观测的流体流动。一旦掌握，该实验过程的操作部分可在一小时之内完成。PIV 处理和数据分析所需时间从一小时到数天不等，具体取决于数据处理系统的性能。需要认识到，为了将振动颗粒系统中的观测结果与分子流体动力学联系起来，必须掌握平衡态与非平衡态统计力学的基本原理。在此基础上，该技术已被用于实验验证振动驱动颗粒流动的流体动力学模拟结果，并将颗粒流体中测得的黏度与非平衡态统计力学预测的黏度进行对比测试。观看本视频后，您应能够合理理解如何首先搭建粒子图像测速（PIV）系统以测量振动颗粒系统，其次如何利用这些测量结果来研究分子流体动力学系统。

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一种研究稠密气体和液体分子流体力学过程的模拟宏观技术

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本文介绍了一种研究液滴撞击流动液膜过程中波浪作用的实验方案。...

利用薄膜控制研究波浪对液滴撞击薄流动液膜动力学的贡献

熔体和流体是自然界中物质迁移的普遍载体。我们开发了一个开源软件包，用于分析此类体系的从头算分子动力学模拟。我们计算了其结构特性（成键、团簇化、化学组分）、输运特性（扩散、黏度）以及热力学特性（振动谱）。...

使用UMD软件包分析从第一性原理分子动力学模拟中获得的熔体和流体

本文描述了一种微张力计/共聚焦显微镜的设计与操作方法，可用于在观察界面形貌的同时，同步测量界面张力和界面膨胀流变学性质。该方法可实时构建在技术和生理过程中具有重要意义的界面结构-性能关系。...

用于共聚焦显微镜观察动态界面的微张力测定仪

了解利用粒子图像测速技术研究稠密气体和液体分子流体力学过程的模拟宏观方法。该技术通过振动颗粒堆实验系统，为统计力学和复杂流体动力学研究提供直接观测手段。

一种用于研究稠密气体和液体中分子流体动力学过程的宏观模拟技术

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