Name: 为229mTh的研究准备一个同位素纯229Th Ion光束 (视频) | JoVE Journal
Uploaded: 2019-05-03T12:30:00.000+00:00
Duration: 10 min 42 s
Description: 了解从铀-233源制备同位素纯钍-229离子束的核物理实验方法。该技术通过缓冲气体阻止室和射频四极杆系统实现低能离子束的产生与检测，为核钟研究提供关键工具。

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本工作由欧盟“地平线2020”研究与创新计划资助，资助协议号为664732 &#34;nuClock&#34;，同时获得德国研究基金会（DFG）Th956/3-1号资助以及慕尼黑大学医学物理系通过迈尔-莱布尼茨实验室提供的支持。

注意：本方案中的编号将参照 图2。
1. 钍-229 同质异能跃迁的直接探测
<ol>
	<li>安装 233-铀源
	<ol>
		<li>通过气体池真空室上的接入法兰开口，将 233-铀 α 源 (1) 安装至气体池 (3) 内部漏斗环电极系统 (2) 的上游端。 
		注：该 290 kBq、直径为 90 mm 的 233U 源是通过分子电镀法沉积在溅射有钛层的硅片上制备而成36。为实现源的最佳 α 反冲效率，其厚度不应超过 16 nm，此即 84 keV 的 229Th 在铀中的射程。</li>
		<li>将电缆连接至源安装座，以便为源提供直流偏压。关闭并密封接入法兰，并将外部接线连接至 233U 源。</li>
	</ol>
	</li>
	<li>抽真空及烘烤
	<ol>
		<li>若已关闭，启动粗抽真空泵 (4)（通过基于计算机的用户界面 (5) 控制），开始对整个真空系统进行抽气，并打开连接差分泵浦各级段与粗抽泵的三个（手动操作）阀门 (6)。 
		注：应从气体池下游腔室开始依次打开阀门，且气体池通往涡轮分子泵的闸阀 (7) 应保持开启，以建立压力梯度，防止下游腔室中的潜在污染物被吸入对洁净度要求最高的气体池腔室。</li>
		<li>当压力降至亚毫巴范围时（通过用户界面 (5) 读取），启动气体池 (8)、提取射频四极杆 (RFQ) (9) 和四极杆质谱分离器 (QMS) (10) 的涡轮泵。</li>
		<li>（可选）打开旁通阀 (11)，以实现对气体供应管路的有效抽气。</li>
		<li>继续抽气数小时（4–5 小时），直至达到饱和压力，通常在低 10-7 mbar 范围内。</li>
		<li>通过用户界面 (5) 启动烘烤系统 (12)，采用升温曲线（通常为每小时 20 °C – 40 °C）加热至最高 130 °C。</li>
		<li>在 130 °C 下持续烘烤真空系统 1–2 天，直至压力读数开始下降。</li>
		<li>通过用户界面 (5) 启动烘烤系统的冷却程序，采用降温序列，通常为每小时 20 °C – 40 °C。 
		注：系统冷却通常需要 8 小时，一般在夜间进行。当冷却后最终腔室压力低于 5×10-10 mbar 时，表明真空系统已成功准备就绪。此时 RFQ 和 QMS 腔室的压力分别处于 10-9 mbar 和 10-8 mbar 范围。</li>
		<li>将外部接线连接至 RFQ 真空室。</li>
	</ol>
	</li>
	<li>气体系统准备及超纯 He 供气
	<ol>
		<li>启动 MonoTorr 气体纯化器 (13)，等待 20 分钟，直至其达到工作温度。</li>
		<li>若旁通阀 (11) 处于开启状态，则将其关闭。</li>
		<li>打开氦气瓶 (14)（运行时使用纯度为 99.9999% 的 He）。</li>
		<li>打开减压阀 (15)，直至压力显示约为 0.5 bar。</li>
		<li>打开连接减压阀与气体管路的阀门 (16)。</li>
		<li>打开气体流量控制器 (17)，直至显示气体流量约为 1.1（相当于约 5 mbar·L/s）。</li>
		<li>用气体冲洗管路约 10 分钟，以去除管路中残留的气体。</li>
		<li>关闭连接减压阀与气体管路的阀门 (16)。</li>
		<li>等待几分钟，使气体管路中的 He 被完全排出。</li>
		<li>（可选）为获得最高纯度的缓冲气体，向低温捕集阱 (18) 中加入液氮。</li>
		<li>将缓冲气体池与其涡轮分子泵之间的闸阀 (7) 设置为自动运行模式，并通过用户界面 (5) 关闭该阀门。</li>
		<li>重新打开连接减压阀与气体管路的阀门 (16)。 
		注：此时缓冲气体减速腔内已充入约 30 mbar 的 He 气体，从而使 RFQ 和 QMS 的压力分别升至 10-4 mbar 和 10-5 mbar。</li>
		<li>调节提取 RFQ 真空室 (9) 的涡轮分子泵转速至 50%，以设定约 10-2 mbar 的环境压力。</li>
	</ol>
	</li>
	<li>施加用于连续离子提取的电引导场
	<ol>
		<li>通过定制的直流电压电源 (19)，以连续模式向 233-铀 α 源 (1) 施加 39 V 的直流电势。</li>
		<li>通过直流电源 (20) 向 50 段式分段漏斗环电极系统施加 4 V/cm 的直流电势梯度（从 35 V 到 3 V），并通过 24 通道直流偏压电源 (21) 施加 3 V 的电压偏移。所有电压均通过基于计算机的用户界面 (5) 控制。</li>
		<li>利用相同的基于计算机的用户界面 (5)，向提取喷嘴电极 (22) 施加通常为 2 V 的直流电势。</li>
		<li>向 12 段式分段提取 RFQ (27) 施加直流电势梯度。 
		注：可通过基于计算机的用户界面 (5) 和 24 通道直流偏压电源 (21) 单独设置每一段的电压。最靠近提取喷嘴的段施加 1.8 V 电压，后续各段电压逐步降低 0.2 V，至第 10 段 RFQ 施加 0 V 电压，对应直流梯度为 0.1 V/cm。若需连续传输提取的离子，则在第 11 和第 12 段 RFQ 上施加 0 V 电压。为此，第 12th 段 RFQ 的直流电压电源 (23) 保持在 0 V，且定制触发模块 (24) 设置为连续运行模式。</li>
		<li>通过函数发生器 (25) 和线性射频放大器 (26) 向漏斗环电极系统施加射频频率和幅度。 
		注：频率和幅度的典型值分别为 850 kHz 和 220 Vpp。电压可通过基于计算机的用户界面 (5) 控制。在施加漏斗射频电压期间，监测漏斗直流偏压电源 (21) 的电流。若缓冲气体纯度不足导致出现火花，该电流将开始上升。</li>
		<li>通过频率发生器 (28) 和两个射频放大器 (29, 30)（一个用于 RFQ，另一个用于独立的聚束电极），向提取射频四极杆 (27)（提取 RFQ）施加射频频率（通常为 880 kHz）和幅度（通常为 120–250 Vpp）。电压可通过基于计算机的用户界面 (5) 控制。</li>
		<li>通过 Mesytec MHV-4 直流电压电源 (32) 向提取 RFQ 的出口电极 (31) 施加 -1 V 的直流电势。</li>
		<li>向四极杆质谱分离器 (33)（QMS）施加直流偏压电压。通过定制的直流偏压模块 (34,35) 将 QMS（中心电极和 Brubaker 透镜）的偏压电压设为 -2 V。</li>
		<li>通过开启 QMS 函数发生器 (36)、射频放大器 (37) 并启动 QMS 用户界面 (38)，启动四极杆质谱分离器 (33) QMS。在 QMS 用户界面中输入所选离子种类的质荷比（通常为 76 u/e 或 114.5 u/e，分别用于提取 Th3+ 或 Th2+），同时输入 QMS 接受范围（通常为 1 至 2 u/e）和射频频率（通常为 825 kHz）。 
		注：Labview 程序将自动施加并控制离子选择所需的射频幅度和直流电势。所需射频幅度范围为 600 至 1500 Vpp，直流电势范围为 50 V 至 120 V。用于质量分离的直流电势由定制的直流模块 (39) 生成。系统中实现了射频和直流电压的反馈稳定回路。</li>
		<li>通过 Mesytec 四通道（MHV-4）电压电源模块 (32) 向 QMS 后方的聚焦三极电极结构 (40) 施加直流电势（-2 V / -62 V / -22 V）。</li>
	</ol>
	</li>
	<li>探测离子提取并调节 QMS
	<ol>
		<li>通过高压（HV）模块 (42) 向双板（人字形结构）微通道板探测器 (41)（MCP）前板施加 -1000 V 的吸引表面电势。</li>
		<li>通过 HV 模块 (43) 向第二块 MCP 板的背面施加 +900 V 的电势。</li>
		<li>通过 HV 模块 (45) 向 MCP 探测器后方的荧光屏 (44) 施加 +5,000 V 的电势。</li>
		<li>开启荧光屏后方的 CCD 相机 (46)，并在数据采集计算机 (47) 上的相应图形用户界面中配置 CCD 相机的曝光参数。 
		注：CCD 相机置于遮光外壳 (48) 内，以屏蔽环境光干扰。若离子提取正常运行且离子通过 QMS，则提取离子撞击荧光屏应产生强信号，该信号将由 CCD 相机实时监测。</li>
		<li>执行质量扫描，探测信号形状，并据此调节 QMS 以提取目标离子种类。 
		注：此为一个迭代过程，需借助 QMS 用户界面 (38) 完成。选择目标质荷比（通常为 229Th2+ 对应的 114.5 u/e）和 QMS 分辨能力（通常为 1 u/e），然后通过 CCD 相机探测离子撞击信号。以 0.5 u/e 为步长调整所选质量，直至观察到信号。一旦观察到信号，通过将质荷比提高 2 u/e 来探测是否也能观察到 233U2+ 信号。若该信号也可见，则进一步探测两个信号是否可被分离。若不能，则调整 QMS 分辨能力，直至 229Th2+ 和 233U2+ 信号可被清晰区分。随后将 QMS 设置为仅提取 229Th2+ 离子种类。</li>
	</ol>
	</li>
	<li>探测同核异能态衰变
	<ol>
		<li>通过压力传感器控制单元 (50) 关闭 QMS 压力传感器 (49)，以减少来自电离氦气及传感器发光的背景干扰。</li>
		<li>调节 QMS 参数，以提取 Th2+ 或 Th3+ 离子种类用于同核异能态衰变探测。</li>
		<li>通过 (42) 将 MCP 探测器 (41) 前板的表面电势降低至 -25 V，以避免检测到入射离子直接撞击产生的电子信号。由此可在同核异能态衰变前实现 229(m)Th 离子在 MCP 表面的“软着陆”。</li>
		<li>通过 (43) 向第二块 MCP 板施加通常为 +1,900 V 的加速电势，以实现最佳电子倍增。</li>
		<li>通过 (45) 向 MCP 探测器后方的荧光屏施加通常为 +6,000 V 的加速电势。 
		注：实际施加的电压将取决于 MCP 的性能。</li>
		<li>启动 CCD 图像采集序列，并通过相机用户界面 (47) 将数据存储至磁盘。</li>
		<li>使用 Matlab 程序进行图像评估和后期处理。 
		注：程序说明及其使用方法见参考文献35 附录 B.3。图像帧原始数据及评估所用程序已在线公开，DOI: 10.5281/zenodo.1037981。</li>
	</ol>
	</li>
</ol>
2. 229mTh 半衰期的测量（实验装置的重新调整）
<ol>
	<li>系统关闭与排气。
	<ol>
		<li>关闭微通道板检测系统（42,43,45）、四极质谱仪（37,38）、锥形离子导入系统（25,26）以及提取射频四极杆（28,29,30）的高压电源。</li>
		<li>（可选）关闭所有剩余的直流电压。</li>
		<li>手动关闭氦气供应系统（阀门14和16），并等待缓冲气体止步室的压力降至2 mbar以下。</li>
		<li>通过用户界面（5）打开连接涡轮泵与缓冲气体阻停室（7）的截止阀，并等待系统中的He完全排出。</li>
		<li>关闭气体供应管路的阀门（17），并关闭气体纯化器（13）。</li>
		<li>将截止阀（7）设置为手动操作，以防止系统用干燥氮气吹扫时该阀关闭。</li>
		<li>关闭连接涡轮泵与前级泵的三个阀门（6），并关闭三个涡轮泵的电源（8,9,10）。</li>
		<li>打开 QMS 压力传感器 (49)。</li>
		<li>等待涡轮泵的转速在用户界面（5）上显示显著低于100 Hz时。</li>
		<li>将液氮注入杜瓦瓶（51）中，并缓慢打开排气阀（52）。等待数分钟，直至系统完全用干燥氮气排空。 
		注意：也可使用气瓶中的干燥氮气。但在此情况下，必须注意避免产生过压（例如， 通过安装超压阀或爆破片来实现）。使用空气也是一种替代方案，但由于湿度原因，会导致抽气时间略有延长。</li>
		<li>关闭排气阀（52）。</li>
	</ol>
	</li>
	<li>用小型单阳极MCP探测器（53）替换含磷屏（41,44）的MCP
	<ol>
		<li>断开并取下CCD相机（46）及其密闭遮光外壳（48）。</li>
		<li>断开带有磷光屏的MCP探测器（41,44）。</li>
		<li>打开连接微通道板（MCP）和荧光屏与真空腔室的真空法兰。</li>
		<li>将单阳极微通道板（53）放置在三电极萃取系统（40）出口后方几毫米处，并将连接前极板（42）、后极板（43）和微通道板阳极（54）的三根导线与电引线端子相连。</li>
		<li>关闭真空室，系统现已准备好进行抽真空和烘烤。</li>
		<li>提供单阳极微通道板（MCP）与高压模块及读出系统之间的外部接线。</li>
	</ol>
	</li>
	<li>系统的抽真空与烘烤
	<ol>
		<li>按照步骤 1.2.1 至 1.2.3 抽真空系统。</li>
		<li>按照步骤 1.2.4 至 1.2.8 的烘烤程序进行操作。</li>
	</ol>
	</li>
	<li>超纯氦气管路的准备与供应
	<ol>
		<li>按照步骤 1.3.1 至 1.3.12 进行操作。 
		注意：对于成束模式运行，我们通常将射频四极杆（RFQ）涡轮泵的转速设置为100%，从而在10⁻⁶ mbar量级获得稳定压力。-4 毫巴范围。</li>
	</ol>
	</li>
	<li>施加电场引导以实现离子束聚焦
	<ol>
		<li>通过定制的直流电源（19），向233-铀α源（1）施加69 V的直流电压。</li>
		<li>通过直流电源（20）向50段式分段漏斗环电极系统施加4 V/cm的直流电势梯度（电压范围为65 V至33 V），并通过24通道直流偏压电源（21）施加33 V的电压偏置。所有电压均由基于计算机的用户界面（5）控制。</li>
		<li>通过同一基于计算机的用户界面（5），向提取喷嘴电极（22）施加32 V的直流电压。</li>
		<li>对12段式分段提取射频四极杆施加直流电势梯度。 
		注意：通过基于计算机的用户界面（5）和24通道直流偏置电源（21），可独立调节每个段的电压。最靠近提取喷嘴的段施加31.8 V电压，随后各段电压逐级降低0.2 V，至第10个射频四极杆（RFQ）段时电压为30 V，对应直流梯度为0.1 V/cm。当需要形成束团离子束时，离子被储存在第11个电极中并进行冷却。因此，第11个电极设置为25 V，并通过直流电源（23）将最后一个RFQ段电压升至44 V，以便在局部势阱中积累离子；随后由定制触发模块（24）触发，在1微秒内将末段电极电压降至0 V，从而释放离子束团。</li>
		<li>将触发模块（24）设置为束流模式。触发模块可用于调节触发频率和时序。通常选择10 Hz作为触发频率。</li>
		<li>按照步骤 1.4.5 至 1.4.10，向系统施加其余电压。</li>
	</ol>
	</li>
	<li>探测离子提取并调节QMS
	<ol>
		<li>通过压力传感器控制单元（50）关闭质谱仪压力传感器（49），以减少传感器电离氦气和发光产生的背景信号。</li>
		<li>通过高压模块（42）在单阳极微通道板（52）的前极板上施加-2,000 V的负表面电势。</li>
		<li>在微通道板（MCP）背面施加-100 V的电压，MCP阳极接地。</li>
		<li>打开 MCP 前置放大器（56）的 12 V 电源模块（55）。 
		注意：现在通过前置放大器（56）、放大器（57）和恒定分数甄别器（CFD）（58）的组合，对撞击微通道板（MCP）探测器的单个离子进行计数。CFD信号被发送至用于QMS控制的计算机数据采集（DAQ）卡，并可通过QMS用户界面（38）进行监测。</li>
		<li>进行质量扫描以探测信号形状，并相应调整四极质谱仪（QMS）以提取目标离子种类。 
		注意：此步骤需借助 QMS 用户界面（38）完成。为此，需设定初始和最终的质荷比（mass-over-charge ratio）例如， 110 单位/酶（u/e）至 120 单位/酶（u/e） 229Th2+ 质量范围），以及分辨率（例如， 1 u/e）和每次扫描步骤的积分时间（5 s），然后通过按下扫描按钮启动质量扫描。如果提取过程正常进行且离子能够通过四极质谱仪（QMS），则由于被提取离子的离子撞击，将观察到明显的钍和铀信号。</li>
	</ol>
	</li>
	<li>寿命测量
	<ol>
		<li>调整QMS参数以提取Th2+ 或 Th3+ 用于异构体衰变检测的离子种类。</li>
		<li>通过（42）将微通道板探测器（52）前极板的表面电势降低至-25 V，以减小离子撞击信号。</li>
		<li>对第二微通道板施加通常为+1,900 V的加速电势，以通过（43）实现最佳电子放大。</li>
		<li>通过（53）对微通道板阳极施加通常为+2,100 V的加速电势。</li>
		<li>通过微通道定标器（59）启动数据采集。 
		注意：前置放大器（56）和微通道计数器（59）可实现对微通道板（MCP）探测器的时间分辨读出。离子束团和微通道计数器均由触发模块（24）触发。计数器信号通过Labview用户界面（60）获取。在离子束团之后可观察到约10微秒寿命的指数衰减尾部，对应于钍同质异能态的衰变。</li>
	</ol>
	</li>
</ol>

作者无任何利益冲突需要披露。

铀中反冲α衰变子核的射程仅为约16 nm。为了在给定源活度下实现α反冲离子源的高效率，必须将源材料的厚度限制在此射程范围内。α反冲提取效率在很大程度上受缓冲气体室清洁度的影响。停止气体中的杂质会导致电荷交换或分子形成。因此，气体室本身必须按照超高真空标准建造，特别是允许对气体室进行烘烤，并避免在内部使用任何有机材料。停止气体必须根据当前最先进的技术进行纯化，从最高纯度等级的气体出发，结合催化纯化，并通过超洁净的供气管线输送至气体室，部分管线周围设有低温陷阱以冻结杂质。通常，为实现高效的传输和探测效率，精确对准整个装置中心轴与气体室提取喷嘴的位置至关重要29。
步骤 1.4.5 是本方案中最关键的一步。为了实现高效的离子提取，必须在漏斗环电极上施加较高的射频（RF）振幅。然而，如果振幅设置过高，则会在气体池中产生火花。可施加的最大射频电压振幅在很大程度上取决于缓冲气体的纯度。通过监测漏斗偏置电压的电流，可以判断电压施加是否成功。若发生火花，该电流将升高。一旦出现火花，必须重复烘烤程序，以确保最高的离子提取效率。
另一个关键点是向微通道板探测器施加高电压（步骤 1.6.2-1.6.4）。微通道板上可能发生场致发射，导致电子发射，进而产生人为假象信号。
最佳的离子提取以及（冷却且经质量纯化的）离子向检测单元的传输，需要对中心光学轴进行精确校准。必须配备光学对准系统（如对准激光器或经纬仪）。为了实现离子在提取射频四极杆（RFQ）和四极质谱仪（QMS）中的高效传输，需对施加于每对相对电极杆上的两相反相射频信号的振幅进行持续稳定。29离子诊断的实现有助于识别提取或传输过程中的问题 例如， 通过在装置调试阶段沿离子路径依次放置于不同位置的多通道板探测器，或 alternatively， 例如， 低于90o 在提取射频四极杆（RFQ）后设置一个具有高负表面电压（1-2 kV）的装置，以吸引所有被提取的离子朝向检测器。
在运行过程中通常可能出现两个问题。一是并非所有电压都正确施加，此时通常无法提取出离子，需要找出电压未正确施加的位置。二是氦缓冲气体中存在杂质，这将显著降低三价钍离子的提取效率，并导致分子形成。在最严重的情况下，当施加漏斗电压时甚至会出现火花。气体纯度不足的原因通常是气体供应管路存在泄漏，或缓冲气体停止单元的法兰未正确关闭。
生成含有能量较低的229mTh异构体的纯净离子束的方法可应用于所有类似情况，即目标离子能够从缓冲气体环境中以可观的量被提取出来。气体池和缓冲气体的洁净度至关重要，因此残留气体杂质的含量是该方法灵敏度的限制因素。尽管所采用的微通道板探测器（MCP）基于电子探测原理（如本研究中用于低能内转换电子的检测），但这种情况已处于MCP探测效率曲线的低能边界38；若能量更高，该方法的探测效率将显著提升。
迄今为止，上述方法是唯一已报道的对钍同质异能态退激过程进行直接且明确鉴别的手段。另一种方法是使用真空紫外（VUV）透明晶体（具有较大带隙，超过同质异能态的假设激发能量），并将229Th掺杂其中。其目标是将229Th离子置于晶体晶格位置的高电荷态（4+），利用大的带隙抑制其退激，并尝试利用同步辐射光源产生的X射线激发该同质异能态。尽管该方法概念上十分巧妙，但迄今为止，全球多个研究团队所报道的一系列实验中均未能观测到VUV荧光信号39,40,41,42,43。同样，一类旨在通过229Th的电子壳层、利用所谓“电子桥跃迁”实现核同质异能态激发的实验也尚未取得成功。在此类过程中，电子壳层跃迁与原子核同质异能态之间的共振耦合有望实现更高效的同质异能态布居44,45。其他旨在研究该同质异能态特性的实验方法则基于微量热法46或对原子壳层超精细位移的观测47。最近，又有研究报道了一种在激光诱导等离子体中激发同质异能态的新方法48，目前该方法正在学术界引发科学讨论。
钍同质异能素11的内转换衰变通道的发现以及中性229mTh相应半衰期（7(1) μs）的测定12，有望在未来利用基于现有技术的脉冲可调谐真空紫外（VUV）激光器实现首次全光学激发。因此，目前认为必须更精确地掌握激发能量并相应开发定制化激光器的观点将得以规避。相反，通过利用内转换电子发射的知识，以激光脉冲对转换电子的探测进行门控，可在不到3天的时间内扫描1 eV的激发能量范围，同时获得高信噪比49。此外，对于同质异能态激发能量的测定（目前仍在研究中），可基于所述方法实现：将内转换衰变电子导入带有减速场电极网格的磁瓶式电子能谱仪来生成229mTh束流50。该技术同样可用于测定不同化学环境（例如，在CaF2等宽禁带材料或固态氩上）以及229Th+离子和自由中性原子中的同质异能态寿命。
所描述的生成同位素纯的+3价钍离子束的方法可作为一种工具，为未来的激光光谱实验提供钍离子。在此情况下，该离子束可被用于以稳定且高效的方式装载保罗阱。迄今为止，唯一的替代方法是通过产生 229Th3+ 通过激光烧蚀固体靶材实现。然而，这需要高激光强度和大量 229钍（Th）是一种昂贵的放射性材料，会导致所用真空部件的污染。因此，该方法在核激光光谱实验中具有显著优势。此类应用的首个实例已发表。51.

钍-229 原子核中的第一个激发亚稳态，记作 229mTh，在核物理领域具有特殊地位，因其激发能是目前已知约 176,000 种核激发态中最低的。典型的核能级通常处于 keV 到 MeV 量级，而 229mTh 的激发能仅比其核基态高出不到 10 eV1,2,3。目前最受认可的该能级能量值为 7.8(5) eV4,5。如此低的激发能量引发了不同物理学领域的广泛关注，并催生了多项极具前景的应用设想，其中包括核激光6、用于量子计算的高稳定性量子比特7，以及核钟8,9。
预期229mTh能够提供多种应用的原因在于，由于其能量极低，它是目前唯一可利用现有激光技术实现直接核激光激发的核态。然而，迄今为止，对229mTh的直接核激光激发一直受到对该亚稳态参数（如其精确能量和寿命）了解不足的限制。尽管早在1976年就已推测229Th中存在一个低能核激发态10，但关于该态的所有信息此前仅能通过间接测量推断，无法精确确定其衰变参数。自2016年以来，这一状况发生了改变，当时首次直接探测到229mTh的衰变，为大量旨在精确测定该激发态参数的实验打开了大门11,12。本文提供了一个详细的实验方案，描述了2016年实验中实现229mTh直接探测所需的各个步骤。该直接探测为精确测定229mTh的能量和寿命奠定了基础，进而推动核钟的研制。下文将讨论核钟作为229mTh最重要应用的基本原理。
由于钍同质异能素的基态跃迁具有 ΔE/E~10-20 的相对线宽，因此其有望成为一种核频率标准（“核钟”）8,9。与原子壳层相比，原子核的尺度小约五个数量级，因此核矩（磁偶极矩和电四极矩）也相应更小，使得核钟对外部扰动具有极强的免疫能力（相较于目前最先进的原子钟）。因此，核频率标准有望实现高度稳定且精确的时钟运行。尽管当前最先进的原子钟已达到约 2.1×10-18 的精度13，相当于在远超宇宙年龄的时间尺度上仅偏差1秒，但核钟仍具备进一步提升精度的潜力，这可能对大量应用领域至关重要。目前，基于卫星的导航系统，如全球定位系统（GPS）、全球导航卫星系统（GLONASS）或伽利略系统，其定位精度为数米。若能将精度提升至厘米甚至毫米量级，则可实现从自动驾驶到货物或零部件追踪等众多应用。除高精度时钟外，此类系统还需具备可靠且持续的运行能力，以及长期漂移稳定性，以确保较长的再同步间隔。从这一实际角度来看，核钟的应用可能带来显著优势。(同步核钟网络) 的其他实际应用可能涉及相对论大地测量学14 领域，其中时钟可作为三维重力传感器，通过关系式 Δf/f = -ΔU/c2 将局部引力势差 ΔU 与测得的（相对）时钟频率差 Δf/f 关联起来（c 表示光速）。目前最先进的时钟能够探测到约 ±2 cm 高度差引起的引力频移。因此，利用核钟网络进行超精密测量可用于监测火山岩浆房的动态变化或板块构造运动15。此外，已有研究提出将此类时钟网络作为探测理论上存在的拓扑暗物质类别的工具16。在文献中，关于基于 229mTh 的核钟在探测基本物理常数（如精细结构常数 α 或强相互作用参数 mq/ΔQCD，其中 mq 表示夸克质量，ΔQCD 为强相互作用的尺度参数）可能存在的时变性方面的应用已有广泛讨论17。探测 229mTh 基态跃迁能量的时变性，可能使对精细结构常数或强相互作用参数时变性的探测灵敏度提高约 2 至 5 个数量级18,19,20,21,22,23,24,25,26。目前对该类 α 时变性的实验限制为 (dα/dt)/α = -0.7(2.1)×10-17/yr27。下文将描述直接探测 229mTh 基态衰变的实验方法。
直到最近，229-钍异构体存在的证据仅能通过间接测量推断得出，这些测量表明其激发能为 7.8(5) eV（相当于真空紫外光谱范围内的波长为 160(11) nm）4,5。我们的实验方法旨在直接识别229mTh 异构体从激发态到基态的退激发过程，该方法基于在缓冲气体减速室中对异构体进行空间分离，随后将其提取并经质量分离后传输至合适的探测单元，以记录其退激发产物28,29。因此，异构体的布居与退激发过程可被区分开来，从而实现一个不受即时本底干扰的纯净测量环境。异构体的布居通过放射性233U 源的 α 衰变实现，其中约 2% 的衰变分支并非直接进入229Th 的基态，而是布居到其第一激发态（即异构态）。α 衰变产生的反冲核在缓冲气体减速室的超纯氦气环境中被热化，随后在射频（RF）与直流（DC）电场的引导下向提取喷嘴移动，喷嘴处形成的超音速气体射流将其带入相邻的真空腔室。该腔室内设有一个（分段式）射频四极杆（RFQ）结构，用作离子导引装置、相空间冷却器，也可作为线性保罗阱以实现提取离子的束团化。关于缓冲气体减速室与提取 RFQ 的详细描述参见文献30,31,32。由于在此之前的提取离子束中除229(m)Th 外还包含一系列 α 衰变子体产物，因此需在后续真空腔室中利用四极杆质谱仪（QMS）进行质量分离，最终生成同位素纯的229(m)Th 离子束，并可选择其电荷态（q=1–3）。QMS 的详细描述见文献33,34。异构体衰变的探测通过将 Th 离子直接轰击至微通道板探测器（MCP）表面实现，释放出的电子被加速至荧光屏，并由电荷耦合器件（CCD）相机进行成像。实验装置的示意图见图 1。详细说明见文献35。
<img alt="光谱学实验装置示意图；光子学研究中用于发射分析的光学组件。" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/58516/58516fig1.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="图1"> 
图1：实验装置示意图。 钍-229同质异能素通过铀-233α衰变中的2%衰变分支产生。229mTh离子因动能反冲从233U源中逸出，随后在充满30 mbar氦气的缓冲气体阻停室中被热化。利用射频（RF）和直流（DC）电场将离子从阻停区域中提取出来，并通过射频四极杆（RFQ）形成低能离子束。利用四极质谱仪（QMS）对离子束进行质量纯化，随后将离子轻柔地注入微通道板（MCP）探测器表面，该探测器与荧光屏结合，可实现对任何发生信号的空间分辨检测。本图经Springer Research许可，改编自文献11。<a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/58516/58516fig1large.jpg" target="_blank">请点击此处查看该图的放大版本。</a>
以下方案描述了产生229(m)Th离子束的基本步骤，该离子束实现了对钍同核异能态基态衰变的首次直接探测，从而为研究其衰变特性奠定了基础。这些研究是最终实现对该奇特核态进行全光学控制并将其应用于超精密核频率标准的前提条件。为便于理解，图2提供了用于直接探测同核异能态衰变的实验装置示意图11，图中对本方案中涉及的各个组件进行了数字编号。用于寿命测定的组件也作为插图包含在内12。
<img alt="真空系统示意图，包含质谱仪、射频四极离子导向器（RFQ ion guides）、微通道板探测器（MCP detectors）以及光谱装置。" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/58516/58516fig2.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="图2"> 
图2：用于异构体衰变检测的实验装置示意图。 用于寿命测量的组件以插图形式展示。在实验方案部分中将提及的各个组件已用数字编号标注。 <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/58516/58516fig2large.jpg" target="_blank">请点击此处查看该图的放大版本。</a>

<table><tbody><tr><td>铀-233 源</td><td>Institut f&amp;uuml;r Radiochemie Universit&amp;auml;t Mainz</td><td>定制</td><td>290 kBq U-233 沉积在直径 90 mm 的基底上</td></tr><tr><td>射频漏斗（RF funnel）</td><td>Secamus Laserschneidtechnik GmbH</td><td>定制</td><td>50 环电极，激光切割并电化学抛光</td></tr><tr><td>缓冲气体减速室（Buffer-gas stopping cell）</td><td>LMU 慕尼黑大学车间</td><td>定制</td><td>用于缓冲气体减速室的 DN200 CF 真空腔体</td></tr><tr><td>粗抽泵</td><td>Leybold</td><td>Screwline SP 250</td><td>整个系统的粗抽泵</td></tr><tr><td>粗抽泵控制器</td><td>Siemens</td><td>Micromaster 420</td><td>Screwline SP 250 的控制单元</td></tr><tr><td>前级压力真空计</td><td>Pfeiffer</td><td>TPR 265</td><td>粗抽泵的压力控制</td></tr><tr><td>减速室真空计 1</td><td>Pfeiffer</td><td>CMR 261</td><td>减速室压力控制（高压范围）</td></tr><tr><td>减速室真空计 2</td><td>Pfeiffer</td><td>PBR 260</td><td>减速室压力控制（低压范围）</td></tr><tr><td>射频四极杆（RFQ）真空计</td><td>Pfeiffer</td><td>PKR 261</td><td>RFQ 压力读出的压力控制</td></tr><tr><td>质谱仪（QMS）压力计</td><td>Pfeiffer</td><td>PKR 261</td><td>QMS 压力读出的压力控制</td></tr><tr><td>压力控制单元</td><td>Pfeiffer</td><td>TPG 256 A</td><td>所有压力计的控制单元</td></tr><tr><td>控制计算机 1</td><td>Fujitsu</td><td>未知</td><td>缓冲气体减速室的控制计算机</td></tr><tr><td>带 CPU 的 Simatic</td><td>Siemens</td><td>S7-300</td><td>用于自动化与控制的 Simatic 系统</td></tr><tr><td>无 CPU 的 Simatic</td><td>Siemens</td><td>ET 200M</td><td>用于自动化与控制的 Simatic 模块</td></tr><tr><td>真空阀</td><td>SMC</td><td>XLH-40</td><td>用于抽气控制的真空阀</td></tr><tr><td>超高真空闸阀（UHV gate valve）</td><td>VAT</td><td>48240-CE74</td><td>运行期间关闭减速室的闸阀</td></tr><tr><td>分子涡轮泵 1</td><td>Pfeiffer</td><td>TMU 400M</td><td>用于减速室的涡轮泵</td></tr><tr><td>分子涡轮泵 1 控制单元</td><td>Pfeiffer</td><td>TCM 1601</td><td>TMU 400M 分子涡轮泵的控制单元</td></tr><tr><td>分子涡轮泵 2</td><td>Pfeiffer</td><td>HiMag 2400</td><td>用于 RFQ 的涡轮泵</td></tr><tr><td>分子涡轮泵 3</td><td>Edwards</td><td>STP 603</td><td>用于 QMS 的涡轮泵</td></tr><tr><td>分子涡轮泵 3 控制单元</td><td>Edwards</td><td>SCU-800</td><td>Edwards STP 603 分子涡轮泵的控制单元</td></tr><tr><td>气体管路旁通阀</td><td>Swagelok</td><td>SS-6BG-MM</td><td>用于旁通质量流量控制器的阀门</td></tr><tr><td>加热套</td><td>Isopad</td><td>定制</td><td>用于减速室和 RFQ 烘烤的加热套</td></tr><tr><td>温度传感器</td><td>Isopad</td><td>TAI/NM NiCrNi</td><td>用于烘烤系统的温度传感器</td></tr><tr><td>加热控制单元</td><td>LMU 慕尼黑大学电子车间</td><td>定制</td><td>Isopad 加热套的控制单元</td></tr><tr><td>催化气体纯化器</td><td>SAES MonoTorr</td><td>PS4-MT3-R-2</td><td>用于提供超高纯氦气的气体纯化器</td></tr><tr><td>氦气钢瓶</td><td>Air Liquide</td><td>He 6.0, 50 升</td><td>纯度为 99.9999% 的氦气</td></tr><tr><td>减压阀</td><td>Druva</td><td>FMD 502-16</td><td>氦气钢瓶用减压阀</td></tr><tr><td>气体供应阀门</td><td>Swagelok</td><td>SS-6BG-MM</td><td>用于开启或关闭气体供应的阀门</td></tr><tr><td>质量流量控制器</td><td>AERA</td><td>FC-780CHT</td><td>用于氦气供应的质量流量控制阀</td></tr><tr><td>质量流量阀控制单元</td><td>LMU 慕尼黑大学电子车间</td><td>定制</td><td>AERA 质量流量控制器的控制单元</td></tr><tr><td>气体管路</td><td>Dockweiler</td><td>Ultron</td><td>用于氦气供应的电化学抛光气体管路</td></tr><tr><td>低温捕集器</td><td>Isotherm</td><td>未知</td><td>用于氦气纯化的低温捕集器（可选）</td></tr><tr><td>源极直流电压电源</td><td>LMU 慕尼黑大学电子车间</td><td>定制</td><td>为 U-233 源提供直流偏置电压的电源</td></tr><tr><td>漏斗直流电压电源</td><td>Heinzinger</td><td>LNG 350-6</td><td>为漏斗直流梯度供电的电源</td></tr><tr><td>RFQ 直流电压电源</td><td>Iseg</td><td>未知</td><td>为漏斗偏置、喷嘴和 RFQ 提供直流电压的电源</td></tr><tr><td>拉瓦尔喷嘴（Laval nozzle）</td><td>Friatec AG</td><td>定制</td><td>用于氦气和离子提取的拉瓦尔喷嘴</td></tr><tr><td>束团化电极直流电压电源</td><td>Heinzinger</td><td>LNG 350-6</td><td>束团化电极的直流电源</td></tr><tr><td>触发模块</td><td>LMU 慕尼黑大学电子车间</td><td>定制</td><td>用于束团化运行的触发模块</td></tr><tr><td>漏斗射频发生器</td><td>Stanford Research Systems</td><td>SRS DS 345</td><td>漏斗用射频发生器</td></tr><tr><td>漏斗射频放大器</td><td>Electronic Navigation Industries</td><td>ENI 240L-1301</td><td>漏斗用射频放大器</td></tr><tr><td>漏斗射频分相器</td><td>LMU 慕尼黑大学电子车间</td><td>定制</td><td>漏斗用射频分相器</td></tr><tr><td>漏斗用射频+直流&amp;nbsp;混合器</td><td>LMU 慕尼黑大学电子车间</td><td>定制</td><td>用于漏斗电压的分压器和射频+直流混合器</td></tr><tr><td>提取用射频四极杆（Extraction RFQ）</td><td>LMU 慕尼黑大学车间</td><td>定制</td><td>用于离子束形成或存储的提取 RFQ</td></tr><tr><td>RFQ 射频发生器</td><td>Stanford Research Systems</td><td>SRS DS 345</td><td>RFQ 用射频发生器</td></tr><tr><td>RFQ 射频放大器</td><td>LMU 慕尼黑大学电子车间</td><td>定制</td><td>RFQ 用射频放大器</td></tr><tr><td>束团电极射频放大器</td><td>LMU 慕尼黑大学电子车间</td><td>定制</td><td>束团电极用射频放大器</td></tr><tr><td>RFQ 用射频+直流混合器</td><td>LMU 慕尼黑大学电子车间</td><td>定制</td><td>混合 RF 和 DC 电势以提供 RFQ 电压</td></tr><tr><td>RFQ 出口电极</td><td>LMU 慕尼黑大学车间</td><td>定制</td><td>用于差分抽气的 2 mm 直径出口孔径</td></tr><tr><td>四通道直流电源</td><td>Mesytec</td><td>MHV 4</td><td>孔径和三极管的直流偏置</td></tr><tr><td>四极质谱仪（QMS）</td><td>LMU 慕尼黑大学车间</td><td>定制</td><td>用于质荷比选择的四极质谱分离器</td></tr><tr><td>Brubaker 直流偏置模块</td><td>LMU 慕尼黑大学电子车间</td><td>定制</td><td>为 QMS 的 Brubaker 透镜提供直流偏置电源</td></tr><tr><td>QMS 直流偏置模块</td><td>LMU 慕尼黑大学电子车间</td><td>定制</td><td>为 QMS 提供直流偏置电源</td></tr><tr><td>USB-模拟转换器</td><td>EA Elektro-Automatik</td><td>UTA12</td><td>用于生成 QMS 高压移位器的信号</td></tr><tr><td>QMS 高压移位器</td><td>LMU 慕尼黑大学电子车间</td><td>定制</td><td>用于调节 QMS 直流模块的电压</td></tr><tr><td>QMS 直流模块</td><td>LMU 慕尼黑大学电子车间</td><td>定制</td><td>为 QMS 提供直流电压的模块</td></tr><tr><td>QMS 射频发生器</td><td>Tektronix</td><td>AFG 3022B</td><td>QMS 用射频发生器</td></tr><tr><td>QMS 射频放大器</td><td>LMU 慕尼黑大学电子车间</td><td>定制</td><td>QMS 用射频放大器</td></tr><tr><td>示波器（Picoscope）</td><td>Pico Technology</td><td>Picoscope 4227</td><td>用于 QMS 射频控制的示波器</td></tr><tr><td>控制计算机 2</td><td>Fujitsu</td><td>Esprimo P900</td><td>QMS 的控制计算机</td></tr><tr><td>三极管提取系统</td><td>LMU 慕尼黑大学车间</td><td>定制</td><td>由三个环形电极组成的离子引导系统</td></tr><tr><td>微通道板探测器（MCP detector）</td><td>Beam-Imaging-Solutions</td><td>BOS-75-FO</td><td>带荧光屏的微通道板探测器</td></tr><tr><td>MCP 前端直流电源</td><td>Keithley Instruments</td><td>HV Supply 246</td><td>MCP 前端电压电源</td></tr><tr><td>MCP 后端直流电源</td><td>CMTE (NIM 模块)</td><td>HV 3160</td><td>MCP 后端电压电源</td></tr><tr><td>荧光屏直流电源</td><td>Fluke</td><td>HV Supply 410B</td><td>荧光屏电压电源</td></tr><tr><td>CCD 相机</td><td>PointGrey</td><td>FL2-14S3M-C</td><td>用于图像记录的 CCD 相机</td></tr><tr><td>控制计算机 3</td><td>Fujitsu</td><td>Esprimo P910</td><td>CCD 相机的控制计算机</td></tr><tr><td>避光外壳</td><td>LMU 慕尼黑大学车间</td><td>定制</td><td>用于 CCD 相机的避光木箱</td></tr><tr><td>液氮供应杜瓦瓶</td><td>Isotherm</td><td>未知</td><td>用于提供干燥氮气吹扫的杜瓦瓶</td></tr><tr><td>液氮蒸发器</td><td>LMU 慕尼黑大学车间</td><td>定制</td><td>用于提供干燥氮气的蒸发器</td></tr><tr><td>单阳极微通道板探测器</td><td>Hamamatsu</td><td>F2223</td><td>用于寿命测量的单阳极 MCP 探测器</td></tr><tr><td>MCP 阳极直流电源</td><td>Fluke</td><td>HV supply 410B</td><td>MCP 阳极电压电源</td></tr><tr><td>前置放大器电源</td><td>Delta Elektronika</td><td>E 030-1</td><td>前置放大器的电源</td></tr><tr><td>MCP 信号前置放大器</td><td>Ortec&amp;nbsp;</td><td>VT120A</td><td>MCP 信号的前置放大器</td></tr><tr><td>MCP 信号放大器</td><td>Ortec (NIM 模块)</td><td>Ortec 571</td><td>MCP 信号的放大器</td></tr><tr><td>恒定分数甄别器（CFD）</td><td>Canberra</td><td>1428A</td><td>用于 MCP 信号的恒定分数甄别器</td></tr><tr><td>多通道定标器</td><td>Stanford Research</td><td>SR 430</td><td>用于信号读出的多通道定标器</td></tr><tr><td>控制计算机 4</td><td>Fujitsu</td><td>Esprimo P920</td><td>定标器读出的控制计算机</td></tr><tr><td>Labview</td><td>National Instruments</td><td>多个版本</td><td>用于测量控制的程序</td></tr><tr><td>Matlab</td><td>Mathworks Inc.</td><td>版本 7.0</td><td>用于数据分析的程序</td></tr></tbody></table>

制备同位素纯的 229th 离子束用于 229mth 研究

Preparing an Isotopically Pure 229Th Ion Beam for Studies of 229mTh

本文描述了一种生成同位素纯的229Th离子束的方法，该离子束处于2+和3+电荷态。这种离子束可用于研究229Th的低激发同质异能态，其激发能约为7.8(5) eV，辐射寿命最长可达104秒。该方法实现了对钍同质异能态衰变的首次直接鉴定，为研究其衰变特性奠定了基础，而这些特性是实现对该核跃迁进行光学调控的前提。高能229Th离子由放射性233U源的α衰变产生。离子在缓冲气体减速室中被热化，随后被提取并形成离子束。该离子束通过四极质谱分离器进行质量纯化，以获得纯净的离子束。为了探测同质异能态的衰变，将离子收集在微通道板探测器表面，观测由同质异能态内转换衰变过程中释放出的电子。

此前描述的方法实现了从置于缓冲气体减速室内的 233U 源中提取 α 衰变产物，该减速室在室温下以约 30 mbar 的超纯氦气作为缓冲气体运行。首次实现了此类装置中高达三价离子的高效提取29。图 3a 展示了从缓冲气体室中提取的离子质谱，显示了三组 233U α 衰变产物（以及伴随的杂质加合物）分别以一价、二价和三价离子态存在。值得注意的是，与 233U3+ 相比，229Th3+ 的提取占主导地位；而当两者处于二价态时，其提取强度大致相等。该现象被用于与 233U 离子进行对比测量，从而排除了任何离子效应作为信号来源的可能性。
<img alt="同位素分析的质谱图和信号强度示意图；包含三维图。" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/58516/58516fig3.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="图3"> 
图3：钍-229同质异能态直接衰变的鉴定。 a) 使用233U源1进行的完整质量扫描29。单位为原子质量（u）除以电荷量（e）。b) 在积累钍和铀离子于2+和3+电荷态时获得的微通道板（MCP）信号比较（箭头指示与质量扫描图的对应关系）。使用了233U和234U源（每行右侧标示源编号）。每幅图像对应一次独立测量，积分时间为2,000秒（虚线圆圈表示20 mm直径的孔径）。测量时MCP表面电压设为-25 V，以确保离子软着陆。c) 使用源1提取229Th3+期间获得的229Th同质异能态衰变信号。信号区域直径约为2 mm（半高全宽，FWHM）。获得的最大信号强度为0.08 计数/(s mm2)，背景计数率约为0.01 计数/(s mm2)。经Springer Research许可使用11。<a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/58516/58516fig3large.jpg" target="_blank">请点击此处查看此图的放大版本。</a>
经过传输、冷却和质量分离后，离子束入射到微通道板探测器表面，此处较低的吸引表面电势可有效抑制离子撞击信号，仅保留来自内转换（IC）衰变通道的电子 229m该异构体在探测器板通道的强电场中被倍增。三种不同铀源所获得的相应MCP信号如图所示。 图 3b双电荷或三电荷离子种类由四极质谱分离器在每次单独测量中选定，上图中的箭头指示了所选离子种类。图中显示的是磷屏后方CCD相机采集的图像，来自微通道板（MCP）的电子被加速至该磷屏上。CCD相机的视场范围以虚线圆圈标出，分别对应三电荷离子（前两列）和双电荷离子（后两列） 229Th 和 233U离子。上排代表小面积区域获得的结果 233U型源（约1000个提取） 229Th3+ 每秒离子数，源1），而底行显示的是更强源（约10,000个提取离子）的相同情况 229Th3+ 每秒离子数（源3）。显然，在这两种情况下均可获得清晰的信号 229Th，而未观察到电子信号的迹象 233U 11. 为了证明该信号确实源自原子核退激过程而非原子壳层过程，中间一排显示了使用以下条件时获得的相机图像 234U源，其中α衰变使相邻的同位素处于激发态 230Th，具有相似的电子结构但不同的核结构。正如所预期的那样 230Th，在所有研究情况下均未发现转换电子信号的迹象。因此，所显示的强信号并非来自转换电子。 图3c 具有优异的信噪比，明显与衰减过程相关联 229mTh.
支持该解释的额外验证测量结果如图4所示。图中展示了两次测量，以进一步证明所记录的电子信号确实源自核异构体的衰变：图4a显示了MCP探测器的吸引性表面电势从-100 V（有利于离子撞击产生电子）逐步降低至0 V，比较了提取的229Th2+（红色）和233U2+离子（蓝色）在MCP上记录的计数率。显然，当表面电压低于约-40 V时，233U2+的计数率降至零，表明入射离子实现了“软着陆”；而229Th2+的计数率则在电压降至0 V之前仍保持显著水平。图4b中，蓝色曲线表示将提取离子以-2000 V强加速后撞击MCP探测器表面所记录的电子计数率。233U2+和229Th2+离子的离子撞击信号强度大致相等，这与图3a提取质谱中双电荷离子的结果一致。红色曲线表示相同实验条件，但入射离子以-25 V的MCP表面电势实现“软着陆”。此时，233U2+的离子撞击信号已完全不可见，而229Th2+仍保留信号，该信号源自异构体的内转换衰变11。
<img alt="显示MCP电压对Th同位素离子计数影响的光谱拟合图，衰变分析。" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/58516/58516fig4.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="图4"> 
图4：异构体衰变验证测量。 a) 229Th2+ 信号（红色）与 233U2+（蓝色）随微通道板（MCP）表面电压的变化关系。误差由阴影带表示。b) 在MCP表面电压为-25 V（异构体衰变，红色）和-2,000 V（离子撞击，蓝色）时，四极质谱仪（QMS）后检测到的离子信号随质荷比的变化。注意不同的积分时间和坐标轴尺度。除114.5 u/e处的信号（对应于229Th2+）外，还出现117.5 u/e处的另一信号，该信号来源于235U的异构态衰变。经Springer Research许可使用11。<a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/58516/58516fig4large.jpg" target="_blank">请点击此处查看此图的高清版本。</a>
因此，可以明确证明（结合参考文献中给出的其他论据） 11）所观察到的信号 图4 源自同分异构体衰变 229mTh，代表了对该难以捉摸的异构体退激过程的首次直接鉴定。
随后，将分段式提取射频四极杆（extraction-RFQ）作为线性保罗阱运行，以形成束状离子束，从而实现对钍同质异能态寿命的测量。由于我们室温下的高真空环境无法提供足够长的存储时间来研究预期长达10的辐射寿命4 秒，仅为 t 的下限1/2 &gt; 1 分钟可用于带电情况 229m受限于线性保罗阱中钍离子可达到的最大存储时间11然而，采用此前用于在微通道板探测器表面使钍离子中和后识别异构体衰变的相同检测策略，所预期的中性原子的寿命应明显更短 229m通过内转换衰变的Th原子可提供寿命信息12. 图5a 显示了针对脉冲宽度为的离子束团模拟得到的衰减时间谱的预期形状 10 μs。其中红线表示离子碰撞信号以及指数衰减产生的信号 7 μs 半衰期由具有长衰减尾部的灰色曲线表示，钍同质异能素衰变所预期的信号（包含离子碰撞和指数型同质异能态衰变两部分）由蓝色曲线表示。 图5b 显示相应测量的结果 233U3+ （红色）和 229Th3+ （蓝色）。铀离子仅表现出其离子信号，而对于229-钍，可以明显观察到异构体衰变所预期的衰变尾部信号12.
<img alt="显示离子影响、异构体衰变的衰变分析图；瞬态吸收光谱。" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/58516/58516fig5.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="图 5"> 
图 5：模拟与实测的时间离子影响及衰变特性。 a) 229Th 离子束团的异构体衰变时间特性的模拟。该模拟基于实测的束团形状，并假设在中和后有 2% 的 229Th 离子处于半衰期为 7 μs 的异构态。假设电子探测效率是离子探测效率的 25 倍。b) 使用团聚的 229(m)Th3+ 离子束（蓝色）对异构体衰变进行的测量。红色曲线为与 233U3+ 的对比测量结果。经美国物理学会许可使用12。 <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/58516/58516fig5large.jpg" target="_blank">请点击此处查看此图的放大版本。</a>
通过指数函数拟合衰减尾部（对应于图6中对数表示的线性拟合），最终得到中性229mTh同核异能态的半衰期为7(1) μs12。该值与理论预期高度一致，即由于内转换系数αIC ~ 109较大，其寿命相较于带电同核异能态的约104秒缩短了约九个数量级37。
<img alt="钍离子光谱的衰减拟合图，瞬态吸收数据，展示 Th2+ 和 Th3+。" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/58516/58516fig6.jpg" data-altupdatedat="1788250015000" data-alt="图6"> 
图6：229mTh 衰变曲线的拟合结果。 229(m)Th2+ 离子 (a) 和 229(m)Th3+ 离子 (b) 的时间衰减特性的对数图，以及用于提取在 MCP 探测器表面发生电荷复合后 229mTh 异构态半衰期的拟合曲线。经美国物理学会许可使用12。<a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/58516/58516fig6large.jpg" target="_blank">请点击此处查看此图的放大版本。</a>

我们提出了一种从233U源产生同位素纯化的低能229Th离子束的方案。该离子束用于通过内转换衰变通道直接探测229mTh基态的衰变。同时，我们还测量了229mTh的内转换寿命。

制备同位素纯的 229Th 离子束用于 229mTh 研究

描述了一种用于产生同位素纯的 229Th 离子束（2+ 和 3+ 电荷态）的方法。该离子束可用于研究……

该方法描述了通过铀-233的α衰变产生同位素纯的钍-229离子束的过程。该技术的主要优势在于，它使我们能够研究处于与核钟研发相关的低能核激发态的钍-229离子。演示该实验步骤的是本实验室的学生Ines Amersdorffer。在此装置中安装了一个铀-233源，用于产生同位素纯的钍-229离子束。真空腔室已经抽真空并烘烤处理，以准备实验。该装置位于用于监测和控制系统电子设备的后方。研究人员主要通过计算机与电子设备进行交互，同时计算机也用于收集和显示数据。此剖面示意图展示了装置的各个组成部分。请考虑从产生钍-229异构体和缓冲气体减速装置，到利用CCD相机对其进行探测的各个步骤。一个290千贝可勒的大型面积铀-233源通过α衰变产生钍-229原子核，其中包括2%处于第一激发态的同质异能素。快速的钍原子核从源中逸出后，在超纯氦气缓冲气体减速室中被热化。随后，它们进入一个电场漏斗系统。其射频和直流电场将它们引导至一个提取喷嘴。来自喷嘴的超音速气体射流将原子核带入一个具有射频四极杆结构的真空腔室。该结构可作为离子导向器、相空间冷却器，以及潜在的多极阱。下一个真空腔室配备了一个四极质谱分离器，用于分离出同位素纯的钍-229，并可选择其电荷态。一个由三个环形电极组成的三极电极系统将离子聚焦到探测器上。当离子与微通道板探测器相互作用时，亚稳态离子发生衰变并释放电子，这些电子被倍增后，在配备CCD相机的荧光屏上被检测到。这是真空室及其相关设备的横截面示意图。实验开始时，先启动催化气体净化器，并等待20分钟使其达到工作温度。随后，在打开氦气钢瓶之前，确保旁通阀处于关闭状态。打开减压阀，直至测得压力约为 0.5 bar。然后，打开从减压阀到气体管路的阀门。通过设定细胞压力为 32 毫巴来开启气体流量控制。将气体管路冲洗约10分钟。然后关闭连接减压阀与气体管路的阀门，等待几分钟，使氦气被完全排出。如需更高纯度的缓冲气体，用液氮填充冷阱。将缓冲气体室与其涡轮分子泵之间的闸阀设置为远程操作，然后远程关闭该闸阀。打开连接减压阀与气体管路的阀门。此时，缓冲气体减速室中已充满约 30 毫巴的氦气。射频四极杆腔室的压力约为10的负四次方毫巴。四极杆质量分离器腔室的压力约为10的负五次方毫巴。调节连接在射频四极杆真空腔室上的涡轮分子泵的转速，使环境压力达到10的负二次方毫巴。此更新后的示意图包含了施加导向电场所需设备的示意图。使用直流电压电源向铀源施加直流电势。接下来，准备分段漏斗电极系统。使用直流电源和24通道直流偏置电源，施加每厘米4伏的直流电势梯度和3伏的偏置电压。向提取喷嘴施加约2伏的直流电势。随后，向12伏分段式提取射频四极杆施加直流电势。使用24通道直流偏置电源创建梯度。可分别对四极杆的12个分段施加电压。将1.8伏特施加到最靠近提取喷嘴的分段。逐步将后续各段的电压每次降低 0.2 伏，以实现每厘米 0.1 伏的直流梯度。现在，使用函数发生器和线性射频放大器，向漏斗状环形电极系统施加频率约为 850 千赫、峰峰值电压为 220 伏的信号。利用另一台函数发生器和两台射频放大器，向射频四极杆萃取装置以及独立的聚束电极施加频率为 880 千赫、峰峰值电压为 120 至 250 伏的信号。在向漏斗环电极施加射频电压时，如果氦缓冲气体纯度不足，缓冲气体减速腔内将产生火花。此时应中断实验程序，并进行一天的烘烤处理，以重新获得完全的提取效率。使用直流电压电源，向提取射频四极杆的提取电极施加负一伏的电势。使用直流偏置模块将四极杆质量分析器的偏置电压设置为负二伏。启动与四极杆质量分析器相关的函数发生器和射频放大器。在选定质荷比和四极杆质量分析器的接收范围后，使用四通道电源向聚焦三极电子极结构施加电势。设置好导向场后，开始调节四极杆质量分析器所需的设备。首先，向双板微通道板探测器施加电压，该探测器包含前板、后板和荧光屏。使用高压模块，向双板微通道板探测器的前板施加−1,000伏的负吸引电势。使用第二个高压模块，将正900伏电压施加到探测器第二极板的背面。使用第三个高压模块，将正3,000伏电压施加到微通道板探测器后方的荧光屏上。打开CCD相机及荧光屏后方的暗箱，并设置其曝光参数。观察相机输出，并从低于钍-229二价离子预期值的质量电荷比开始，逐步调节四极质谱分离器，直至出现信号。每秒可提取约10,000个钍二价离子，对应总效率约为3.5%。找到钍信号后，通过再次提高质量电荷比，扫描寻找铀-233三价离子信号。一旦钍信号消失，铀信号应变得明显。将四极杆质谱分离器设置为仅提取钍-229的二价离子物种。在质谱分离器调谐完成后，继续检测同质异能态的衰变。关闭四极质谱分离器的压力传感器，以减少电离氦气和光产生的背景信号。调节分离器参数，以提取选定的钍离子。然后，将微通道板探测器前板的表面电势降低至负30伏。在微通道板探测器的第二极板上施加加速电势，通常为 1,900 伏特。在探测器后方的荧光屏上施加加速电势，通常为 4,000 伏特。启动 CCD 图像的采集序列。计数率约为每秒三个计数。将数据存储以用于图像评估和后期处理。该质量扫描的单位为原子质量与电荷之比，表示在五秒内测得的计数。存在三组分别呈单电荷、双电荷和三电荷态的提取离子种类。请注意三价钍离子与三价铀离子的相对数量。钍和铀的三价态在微通道板探测器上的信号反映了使用三种不同铀源进行的实验结果。两个不同活度的铀-233源对钍产生了明显的信号，但对铀则没有。使用铀-234源进行的测试未产生任何信号，这证明铀-233源产生的信号来自原子核退激过程，而非原子壳层过程。微通道板探测器对双电离态钍和铀的成像结果与该解释一致。对于该数据，微通道探测器的吸引极电压从有利于离子碰撞产生电子的电压逐渐降至零伏。在电压降至零伏之前，双电荷钍的计数率始终显著，而双电荷铀的计数率则不同。这进一步证明该信号来源于核同质异能态的衰变。该技术为测量钍-缪-激子的寿命和激发能以及其超精细结构铺平了道路。最终，它可能推动超精确光学核钟的研制。

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为229mTh的研究准备一个同位素纯229Th Ion光束

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制备同位素纯的 ²²⁹Th 离子束用于 ^229mTh 研究

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