2019年6月28日
在本研究中,我们制备了一种吸附剂,该吸附剂由阳离子型N,N-二甲基氨基丙基丙烯酰胺甲基氯化铵聚合物凝胶(DMAPAAQ)和氢氧化铁组成,用于从地下水中吸附砷。该凝胶通过一种新型方法制备,旨在确保其结构中铁颗粒含量达到最大。
该方法的主要优势在于,凝胶在高于其他技术的砷浓度条件下仍能选择性地从地下水中吸附砷,且该凝胶可被再生。演示此方法至关重要,因为凝胶的制备和吸附实验需要通过可视化方式呈现,以便他人能够重复实验。全球超过20个国家的地下水中均检测出砷。
该技术的应用可拓展至去除受污染水体中砷的挑战性问题。此方法也可用于含砷工业废水的处理。首次尝试该技术时,务必始终严格遵守各项预防措施。
如果溶液未充分且按比例混合,凝胶块的形成可能会比较困难。准备两个干燥的20毫升量瓶和两个装有磁力搅拌子的20毫升烧杯。将4.13克DMAPAAQ、0.31克N,N'亚甲基双丙烯酰胺、0.5克亚硫酸钠和3.36克氢氧化钠转移至其中一个20毫升烧杯中。
将溶液完全溶解于蒸馏水中作为溶剂,使用磁力搅拌子搅拌30分钟。将混合液从烧杯转移至一个20毫升容量瓶中,并加入蒸馏水定容至20毫升。将该溶液标记为单体溶液。
同样,取0.54克过硫酸铵和7.57克氯化铁置于另一个20毫升烧杯中。用磁力搅拌子搅拌30分钟,使其在蒸馏水中完全溶解。将混合液从烧杯转移至另一个20毫升容量瓶中。
加入蒸馏水定容至20毫升,配制成溶液。将该溶液标记为引发剂溶液。按照文本方案中所示的实验装置图完成准备后,将溶液分别转移至相应的20毫升分液漏斗中。
用氮气对溶液吹扫30分钟。将溶液混合后,置于50毫升试管中,使用电动搅拌器搅拌。随后,将混合物放入维持在10摄氏度的冷却器中冷却4小时。
从试管中取出凝胶块,置于平整的切板上。将凝胶块修整成边长为五毫米的立方体。用去离子水浸泡凝胶片24小时,以去除杂质。
第二天,将凝胶切片铺在培养皿上,在室温下干燥24小时。将盛有凝胶切片的培养皿放入50摄氏度的烘箱中,继续干燥24小时。干燥五个40毫升的塑料容器。
然后,取20毫克干燥凝胶,分别放入各40毫升塑料容器中。向每个容器中加入40毫升不同浓度的七水合焦磷酸氢二钠溶液。将容器置于20摄氏度、120转/分钟的搅拌器中反应24小时。
使用微量移液器从每个容器中采集 5 毫升样品,并置于塑料管中。采用高效液相色谱法(HPLC)测定溶液中砷的平衡浓度。使用 4 × 200 毫米分析柱、4 × 50 毫米保护柱和 4 毫米抑制器。
进行吸附分析时,将20毫克干燥凝胶加入一个干燥的40毫升塑料容器中。然后向容器中加入40毫升0.2毫摩尔的七水合砷酸氢二钠溶液。将容器置于20摄氏度、120转/分钟的搅拌器中持续24小时。
然后,使用微量移液器将5 mL样品收集到塑料管中。采用HPLC按照之前的方法测定溶液中砷的平衡浓度。为清洗凝胶,首先准备一个网筛。
小心地逐个收集脆弱的凝胶块,避免其破碎,并将其放入网状筛子中。使用去离子水至少清洗五次,以去除凝胶表面残留的砷。进行解吸分析时,小心地将脆弱的凝胶块转移至一个干燥的40毫升塑料容器中。
向容器中加入40毫升0.5摩尔的氯化钠溶液。将容器置于搅拌器中,在20摄氏度、120转/分钟的条件下持续搅拌24小时。使用微量移液器吸取5毫升样品至塑料管中,采用高效液相色谱法(HPLC)检测溶液中砷的平衡浓度,方法同前。
重复该过程共八个完整循环,每个循环包括两轮吸附与解吸分析步骤,中间间隔凝胶清洗步骤。绘制了含氢氧化铁的阳离子聚合物凝胶在不同砷浓度下的砷吸附量。结果表明,该凝胶的最大砷吸附容量为 1.36 毫摩尔每克。
数据采用Langmuir吸附等温模型进行拟合。通过共存的硫酸根阴离子考察了砷的选择性吸附性能。结果表明,即使凝胶溶液中存在硫酸根阴离子,由于凝胶结构中含有氧化铁组分,DMAPAAQ与氧化铁仍能选择性吸附砷。
通过使用含砷溶液进行吸附、氯化钠溶液进行解吸,连续八天考察了该凝胶的可重复使用性。根据第一天和第七天的吸附数据计算,再生效率为87.6%。砷具有极高毒性。
实验过程中请始终佩戴手套、长袖衣物和实验护目镜,以防止砷溶液接触皮肤和眼睛。
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本研究介绍了一种由阳离子聚合物凝胶和氢氧化铁组成的新型吸附剂,可有效去除地下水中的砷。该凝胶表现出选择性吸附能力,尤其在较高砷浓度下效果显著。
地下水中的砷污染对环境修复和工业水处理构成了持续的挑战,尤其是在基础设施有限的地区。开发具有高选择性和高吸附容量的可再生吸附剂,有助于实现降低毒性暴露风险的可持续解决方案。这种基于凝胶的方法为砷的去除提供了一个可扩展的平台,符合绿色化学原则,并支持水净化流程中的资源循环利用。
该方法通过提供一种可调节的吸附剂平台,能够针对目标物的特异性和吸附容量进行迭代优化,从而契合从发现到验证的连续过程,支持环境修复候选材料的早期筛选。