范德华层状晶体中光学跃迁的压电反射光谱学

我的研究开发了压电反射光谱技术，用于识别层状半导体中的直接光学跃迁，并理解应变驱动的光谱变化。该方法适用于对包括块体和少层范德华晶体在内的层状半导体进行微米尺度的光学研究。首先，获取范德华晶体的块体材料，如二硫化钨（WS2），用于光学表征。

使用透明胶带反复剥离材料，直至达到所需厚度。将聚二甲基硅氧烷（PDMS）印章置于胶带上，使薄片从胶带转移至PDMS印章表面。约五分钟后，将PDMS印章剥离，保留在其表面的薄片可用于后续转移。

用丙酮冲洗压电陶瓷表面以清洁，并使用洁净干燥的空气或氮气吹干表面。在压电陶瓷上涂覆一层极薄的粘合介质。立即将带有微片的聚二甲基硅氧烷（PDMS）放置于压电陶瓷上湿润的粘合剂中。

轻轻按压以确保接触良好。等待约30秒后，剥离PDMS，使材料留在压电陶瓷上。通过肉眼观察或在需要时使用光学显微镜检查黏附情况。

使用银浆固定压电陶瓷，并将含有转移样品的制备好的压电陶瓷放置在样品台上，以确保与压电陶瓷底部电极的电接触。利用银浆和铜线形成顶部电接触。涂抹银浆后，需在室温下干燥并固化约10小时，然后继续后续操作。

然后将安装好的样品插入光学装置中。使用绝缘导线将电极连接至交流电源或交流电压发生器，并接地。确保所有外露的导体均处于绝缘状态，并远离光路放置。

打开卤素光源并将其调至最大输出功率。确保光学斩波器未遮挡单色仪的入口狭缝。将光束引导至电荷耦合器件相机，并使用XYZ微控制器调节光斑，使其对准样品的选定区域。

然后调节虹膜光圈孔径，以设定样品上光斑的直径。通过从光路中移除分光器，将信号路径从电荷耦合器件预览切换到硅PIN光电二极管探测器。接下来，通过设置偏置电压、滤波器类型和截止频率来配置前置放大器。

调节输入偏移、增益模式和灵敏度，以获得稳定且未饱和的信号。记录所选参数值。设置锁相放大器以显示同相X分量。

设置交流电压发生器的参考频率，并选择内部参考源。然后选择合适的时间常数和灵敏度。启用交流电压发生器，并设定所需的幅值。

验证信号在未过驱动设备的情况下到达压电陶瓷。启动采集程序，选择与X轴锁相放大器输出相对应的测量模式。输入与硬件一致的参数，包括表示采样率的时间常数，并指定保存数据的输出文本文件路径。

根据仪器的限制，定义波长或光子能量的光谱范围，并设置单色仪的步长。初始化设备，启动扫描，并使其在程序设定的范围内持续进行，直至完成。通过将步数乘以时间常数来估算总耗时，并据此进行规划。

完成后，在不扰动样品位置的情况下关闭交流电压发生器。确认交流电压发生器已完全关闭。保持电子束在样品上的位置不变。

为确保焦点保持稳定，将光束引导至电荷耦合器件预览界面。重新对焦并重新居中光斑。然后将信号路径恢复至光电二极管。

使用控制器启动光学斩波器，并将频率设置为先前使用的调制频率。确认斩波器参考输出已连接至锁相放大器的参考输入。配置锁相放大器以显示参考反射率 R，并选择斩波器控制器作为外部参考源。

保持前置放大器设置不变，调节时间常数和灵敏度以维持稳定的信号。在采集程序中，选择代表锁相R通道的测量模式。将时间常数与锁相设置相匹配，并定义一个新的输出文本文件路径。

为文件命名，以编码样本、位置和采集参数，便于配对数据集。设置与测量样本该点的ΔR组分时相同的光谱范围和单色仪步长。启动扫描，并等待其完全完成。

完成测量后，关闭光学斩波器。若不再进行后续测量，关闭光源、单色仪及其他仪器。对数据集进行标记后，计算并绘制归一化的 ΔR/R 随光子能量变化的光谱，以识别光学跃迁。

最后，通过选择包含共振峰的能量范围，使用Aspnes线型模型对光谱进行拟合，迭代优化参数，并根据残差和拟合稳定性验证拟合结果。针对二硫化钨中的单个测量点，测得了应变调制的交流分量delta R和与反射率R成正比的直流分量。经基线校正后的Delta R除以R的光谱显示出清晰的激子共振峰。

Aspnes 的三阶导数拟合重现了 ΔR/R 光谱。该模型被分解为四个组分，其总和由一条虚线表示。在交流电压从 100 增加到 1,200 伏特的过程中，ΔR 的线型保持不变，而其幅度则随电压增加呈单调上升。

在选定能量下的峰值强度随施加电压幅度呈线性变化。将锁相放大器的时间常数从3秒增加至10秒和30秒，可降低高频噪声，并揭示二硫化钼中较弱的特征信号。该方法使研究人员能够以更高的灵敏度检测这些材料中响应应变的直接光学跃迁。

关键挑战在于在确保有效应变传递和稳定样品安装以实现可靠光学测量的同时，最大化信噪比。未来的研究可将此方法扩展至单层材料和异质结构，以探究更复杂系统中的应变效应和光学跃迁。