Dynamische Pore-Skala Reservoir-Zustand Abbildung von Reaktions in Karbonate mit Synchrotronstrahlung Schnelle Tomography

Zusammenfassung

Synchrotron wurde schnell Tomographie dynamisch Bild Auflösung von Kalk in Gegenwart von CO ₂ -gesättigten Sole bei Lagerstättenbedingungen verwendet. 100 Scans wurden bei einer Auflösung von 6,1 & mgr; m über einen Zeitraum von 2 h gebracht.

Zusammenfassung

Die unterirdische Speicherung Dauerhaftigkeit ist ein wichtiges Anliegen für die Kohlenstoffabscheidung und -speicherung. Pumping CO ₂ in Karbonatvorkommen hat das Potenzial , geologische Dichtungen aufzulösen und ermöglichen CO ₂ zu entkommen. Allerdings sind die Lösungsprozesse bei Reservoirbedingungen schlecht verstanden. So werden zeitaufgelöste Experimente erforderlich, um die Art und Geschwindigkeit der Auflösung an der Porenskala zu beobachten und vorherzusagen. Synchrotron schnelle Tomographie ist ein Verfahren zur Aufnahme hochauflösender zeitaufgelöste Bilder von komplexen Porenstrukturen wesentlich schneller als herkömmliche μ-CT. Der Diamond Light Source Rosa Strahl wurde dynamisch Bild Auflösung von Kalk in Gegenwart von CO ₂ -gesättigten Sole bei Lagerstättenbedingungen verwendet. 100 Scans wurden bei einer Auflösung von 6,1 um über einen Zeitraum von 2 Stunden genommen. Die Bilder wurden segmentiert und die Porosität und Permeabilität wurden unter Verwendung von Bildanalyse und Netzwerk-Extraktion gemessen. Porosität erhöht gleichmäßig entlang der length der Probe; die Steigerungsrate der verlangsamte jedoch sowohl die Porosität und Durchlässigkeit zu späteren Zeitpunkten.

Einleitung

Ein wichtiges Anliegen von Kohlenstoff - Abscheidung und Speicherung (CCS) ist eine langfristige Lagerung Sicherheit ^{1, 2.} Kohlendioxid, CO _2, in den Untergrund injiziert wird in die Wirts Sole auflösen und Kohlensäure ^{3, 4, 5} bilden. Diese saure Sole hat das Potenzial , mit zu reagieren und das umgebende Gestein lösen, insbesondere wenn das Wirtsgestein ist Kalkstein ^6. Die Auflösung kann für die weitere Bildung Permeabilität ⁷ und höhere Speicher Dauerhaftigkeit ⁸ günstig und lassen sein. Jedoch können geologische Dichtungsintegrität durch diese Auflösung beeinträchtigt werden und erlauben CO ₂ an der Oberfläche ⁹ zu migrieren. Eine genaue prädiktive Modellierung von Speicher Dauerhaftigkeit ist somit abhängig von voll Verständnis Auflösung in der Sole-Felsen-System und die Verteilung unddie Rate der Flüssigkeitsbewegung in den Untergrund ^{10, 11, 12.}

Jedoch ist die Natur und die Auflösungsgeschwindigkeit in Carbonate abhängig sowohl von den Eigenschaften der Sole ^{13, 14, 15, 16} und dem Wirtsgestein ^17. Die Auflösungsraten sind auch stark abhängig von Soletemperatur und Druck ^6, die Entwicklung experimenteller Techniken machen für lebenswichtige komplexe zeitabhängige Prozesse an repräsentativen Reservoirbedingungen zu messen.

Frühere Experimente haben beobachtet , dass Feld angelegte Reaktionsgeschwindigkeiten sind in der Regel um Größenordnungen niedriger als experimentelle Chargenreaktor Messungen ^{18, 19.} Verwitterung, Mineral heterogenekeit und unvollständige Vermischung in einem heterogenen Strömungsfeld sind mögliche Erklärungen für dieses Phänomen. Es ist jedoch nicht möglich, die wichtigsten Faktoren ohne direkte Beobachtung des sich entwickelnden Porenraum während der Reaktion zu beurteilen. Somit sind dynamische Poren angelegte Experimente erforderlich, um sowohl die Einblicke in das Zusammenspiel von Transport und Reaktion bereitzustellen und Vorhersagemodelle zu validieren.

Eine etablierte experimentelle Methode zur Untersuchung von Porentechnischen Prozessen in Kohlenstoff - Speicheranwendungen ist die Röntgenmikrotomografie (μCT) ^{20, 21.} μ-CT hat mehrere Vorteile: es wird eine hohe räumliche Auflösungen von bis zu etwa 1 & mgr; m, es ist nicht-invasiv und liefert dreidimensionale Bilder. Kalkstein Auflösung wurde am Kern (~ cm) untersuchten ²² skaliert und es wurde festgestellt , dass Rock-Sole Reaktion physikalische Heterogenität erhöht. Um das Verständnis für wie unterschiedlich transport und Reaktionsbedingungen zu verändern, die komplexen festen und Porenstrukturen ist es erforderlich, reaktionsinduzierte Veränderungen im Porenraum Geometrie, Topologie und fließen in unterirdischen Gesteins Systeme bei Reservoir Temperaturen und Drücken und bei einer höheren Auflösung zu messen, um im Detail zu untersuchen poren Maßstab Prozesse. Dieses Dokument beschreibt ein Verfahren zur reaktiven Lösungsprozesse in Fels mit komplexen Porenstrukturen zu studieren und konzentrieren sich auf die Zeit gemessen und ortsabhängigen Reaktionsgeschwindigkeit zwischen einem CO ₂ -acidified Sole und Kalkstein - Felsen in Reservoirbedingungen.

Es wurden mehrere Studien, die in komplexen Carbonaten bei Reaktionsausgesehen haben , ^{23, 24, 25, 26, 27,} aber durch experimentelle oder Abbildungs Constraints sie waren entweder beschränkt auf vor und nach der Reaktion wurden Bilder oder nicht abgeschlossenan repräsentativen Untergrundbedingungen. Menke et al. ²⁸ wurde in situ Abbilden von Reaktion zwischen einem CO ₂ -acidified Sole und Ketton Kalkstein an der Porenskala über einen Zeitraum von mehreren Stunden und bei einer Temperatur und Druck Vertreter eines Aquifers in etwa 1 km in Tiefe dynamischen durchgeführt. Jedoch ist eine relativ homogene Ketton Gestein mit großen Körnern, die dem Bild in sehr kurzer Zeit (~ 17 min) und mit wenigen Vorsprüngen einfach ist (~ 400). Die meisten Karbonatgestein haben komplexe Porenstrukturen, die viele Projektionen erfordern genau zu lösen, die eine sehr zeit traditionelle μ-CT mit intensiver Prozess sein kann - entweder mit einem monochromatischen Strahl mit einer Synchrotronquelle oder mit Benchtop-Röntgenscanner. Somit ist eine schnelle Methode der Tomographie erforderlich dynamisch reaktionsinduzierte Veränderungen in heterogenen Carbonate zu sehen.

Die Menge der Zeit es braucht, die dem Bild eine Probe durch den Fluss von th gesteuert wirde Röntgenquelle. Ein Verfahren zum Scannen ist schnell die polychromen Strahl einer Synchrotronquelle ²⁰ zu verwenden. Diese so genannte 'Pink Beam liefert Größenordnungen intensiveres Licht als Benchtop-Quellen und daher können die Bilder auf der Zehner-Sekunden eher Zeitskalen als Stunde genommen werden. Ein Undulator, der von einer periodischen Struktur von Dipolmagneten besteht erzeugt das rosa Balken. Der Elektronenstrahl wird erzwungenen Schwingungen zu unterziehen, wie es die Magnete und als Folge durchläuft strahlt Energie. Die erzeugte Energie wird konzentriert Wellenlängenbändern zu verengen und ist sehr intensiv. Spiegel und Filter werden dann experimentellen Anforderungen zu verengen das Spektrum des Lichts anzupassen verwendet. Spiegel absorbieren die Hochenergiespektrum, während Filter die niederen Energien absorbieren. Es ist daher möglich, das Spektrum auf die gewünschte Strahlungsband nur mit diesen Werkzeugen zu verengen.

Allerdings Fluss mit dieser intensiven Röntgen ist nicht ohne Herausforderungen. Dasgeringere Energieröntgenstrahlen des rosa Strahlspektrum werden durch die Probe als Wärme absorbiert. Dies kann mit der Temperatursteuerung der in situ Vorrichtung stören und bewirken , dass CO ₂ aus der Lösung ²⁰ bis exsolve. CO ₂ -gesättigten Sole ist sehr empfindlich sowohl gegen Hitze und Druck und damit eine geringe Änderung im thermischen Gleichgewicht signifikant den pH der in situ verändern Flüssigkeit ^5. Damit eine sorgfältige Konstruktion und Steuerungselemente für die Röntgenspektrum muß vor der Bildgebung in die Strahllinie Ausrüstung eingebaut werden.

Fast Tomographie erzeugt auch eine große Menge an Daten mit einer hohen Rate. Die Grenzen der Daten von der Kamera und anschließender Lagerung bieten eine erhebliche technische Herausforderung ausgelesen. Einige haben überwinden dies durch mehrere aufeinanderfolgende Scans zu nehmen und sie auf dem Speicher der Kamera zu speichern, bevor sie auf externen Datenserver zu lesen. Dies erfordert jedoch, dass das Experiment sein relatively kurz wie Kameraspeicher kann nur eine begrenzte Menge an Daten zu halten. Binning der Daten auf der Kamera reduziert auch Übertragungszeit, da sie die Datenmenge reduziert, um übertragen zu werden, aber es hat das Potenzial, die Qualität der Bilder zu verringern. Alternativ können die Daten mit der Kamera werden nach jedem Scan vor dem Start des nächsten übertragen ab, die die gesamte Zeit zwischen den Scans zu erhöhen. In dieser Studie wurden die letztere Methode bei jeder Bildaufnahme unter ~ 45 Sekunden und Daten abgelesen zusätzlich ~ 30 s nimmt.

Bei Scans mit einer hohen Rate nehmen, muss die Probenbühne Spin viel schneller als mit herkömmlichen Scan und damit die mögliche Winkel Belastung der Kernhalter ist groß. Kohlefaser, während Röntgen transparent, flexibel, wenn betont. Wenn die Probe bewegt sich während der Bildaufnahme Bild Unschärfen auftreten. Die Haltehülse Kern wurde entwickelt, so kurz wie möglich sein, um diese potentiellen Belastungen zu mildern. Zusätzlich flexible polyether Ether-Keton (PEEK) Schlauch an allen Elementen der Versuchsapparatur der Nähe der Bühne verwendet wurde, so dass die Bühne drehen war frei. Ein Nachteil von PEEK Rohren ist , dass es durchlässig ist ₂ auf diffusive Zeitskalen zu CO. Fluid in den Leitungen für lange Zeiträume befinden, werden allmählich entsättigt über einen Zeitraum von etwa 24 h werden. Alle Linien , die nicht in der Nähe der Kernhalter waren , wurden aus rostfreiem Stahl hergestellt und die Flüssigkeit war voräquilibriert in einer kräftig gemischt Hastelloy - Reaktor erhitzt und unter Druck zu experimentellen Bedingungen ^{23, 29, 30.}

Die Versuchsapparatur ist in Abbildung 1 dargestellt. Reservoir Temperatur wird in dem Kernhalter gehalten, indem die Außenseite der Hülse in einer Röntgen transparent Heizband Umwickeln und ein Thermoelement durch die radiale Öffnung der Zelle und in das Sperrmedium eingeführt wird. Ein Proportional-Integral-Derivative (PID) Regler dann Temperatur geregelt innerhalb von 1 ° C. Druck und Strömungsbedingungen wurden beibehalten drei Hochdruckspritzenpumpen verwendet, die mit einer Flussrate von 0.001 ml / min genau sind. Zwei Salze wurden für das Experiment verwendet, ein hoch absorbierendes 25% wt KI unreaktiv Sole und einem niedrigen Absorbieren 1% wt KCl, 5% wt NaCl reaktive Sole. Der Unterschied in der Dämpfung machte es leicht, die Ankunft von reaktiven Sole im Kern machen Totvolumen Berechnungen unnötig zu sehen.

Protokoll

1. Imaging-Strategie Entwurf

1. Berechne den Röntgenspektren der Strahllinie am höchsten rosa Strahlenergie und Flussmittel, um die Abbildungsleistung unter Verwendung der experimentellen Kurve tuning und Messfilter Transmissionen vorherzusagen. Ein Beispiel für die Röntgenspektren der Diamond Light Source I13-2 'Pink Strahl' ist in Abbildung 2 dargestellt.
2. Als untere energetische Röntgenstrahlen verursachen Erwärmung der Probe und ergibt nicht Bildgebungskontrast, auszufiltern, den unteren Teil des Röntgenspektrums derart, dass nur die höchste Energieröntgenstrahlen in Abbilden der Probe verwendet werden. Wähle in Netzfiltern von Materialien , die bei den gewünschten niedrigen Wellenlängen von Licht geeignet zu der Lichtquelle absorbieren , indem die theoretische Filterdurchlässigkeit bei den zur Verfügung stehenden Lichtwellenlängen - Berechnungs ^{31, 32.} Hier verwenden Aluminium und Gold für die Strahllinie an dieser Lichtquelle.
   1. Verwenden, um ein Bandpassfilter, bestehend aus einem combination von Röntgenfilter als Hochpass und einem Röntgenspiegel nahe dem kritischen Winkel als Tiefpassfilter arbeitet. In diesem Fall verwenden Sie einen Satz von 0,2 mm Pyrokohlenstoff und 0,2 mm Aluminium-Filter und für den Spiegel einer platinbeschichteten Streifen unter einem Einfallswinkel von 1,15 mrad. Der Spiegel reflektiert nur Licht unterhalb von 30 keV und zusätzliche inline Filter haben von 2 mm Al und 0,1 & mgr; m Au, die Spitzen jeweils bei 13 und 22 keV haben Absorptions installiert mehrere der niedrigeren Energieröntgenstrahlen zu filtern. Figur 3 zeigt die Strahllinienabbildungsvorrichtung.
3. Wählen Sie einen Szintillator, die reichlich an den Strahlrohren verfügbaren Lichtfrequenzen und Fluss funkelt. In diesem Fall wird die Scintillationsschirm von 250 um dicke Cadmium Wolframat (CdWO ₄₎ hergestellt, die mit 750 & mgr; m-dicken Bleiwolframat (PbWO ₄₎ gestapelt ist. Dann wählen Sie ein Objektiv und Kamera, die ein geeignetes Sichtfeld und Schnappen Zeitauflösung für die Experime habenntal Anforderungen. In diesem Fall Paar eine 1,25X Objektivlinse mit einer Apertur von 0,04 mit einem PCO EDGE 5.5 CMOS-Kamera und verwendet, um zu erfassen ein 4-mm Sichtfeld mit einer Bildrate von 0.001 s.
4. Wählen Sie die 'FlyScan' Technik für die Bildaufnahme als diese Methode der Stufe Rotation reduziert Probe Vibration. Traditionelle Erwerb erfordert, dass die Bühne an jedem Winkelinkrement zu stoppen, einen Vorsprung nehmen, und dann zum nächsten Winkel bewegen. Die Bildaufnahme während dieser dynamischen Tomographien wurde mit einem 'FlyScan' erfolgen, die als die Stufe tomographischen Scan dauert bewegt und nimmt einen Winkelschritt, so dass die Differenz zwischen jedem aufeinanderfolgenden Projektions klein ist. Die 'FlyScan' Methode eliminiert die kleinen Schwingungseffekte des Start-und-Stop-Motion und bietet eine höhere Bildqualität schneller.

2. Montage von Anlagen und Zell

1. Laden Sie den Kern in die Zelle in der Vorbereitung für Kernflut.
   1. Zuerst wickeln Sie den Kern in einer Schicht aus Aluminiumfolie und legen Sie in eine Hülse (zB Viton) (Abbildung 4).
   2. Schneiden Sie die Hülse der Größe, so dass es 2 mm kürzer als die Gesamtlänge des Kerns und der Innen Endstücken. Die Anschlussarten sind 1/16 "nationale Rohrgewinde (NPT) zu Anschlussverschraubungen, die bis 5 mm Außendurchmesser bearbeitet wurden, während die Hülse 4 mm Innendurchmesser.
   3. Strecken Sie die Hülse über die 5 mm Endstücken eine gute Abdichtung zu schaffen. Stellen Sie sicher, dass es keinen Raum zwischen den Endstücken ist und den Kern, um sicherzustellen, dass der Grenzdruck nicht über die Hülse nicht komprimieren und abschnüren fließen.
   4. Wickeln Sie die Armaturen und die Hülse in zwei zusätzliche Schichten aus Aluminium sowohl zu verhindern gasförmigem CO ₂ diffundiert in das Sperrmedium und zu halten , die Hülse in Bezug auf den Armaturen und verhindern einen hydraulischen Weg von den Eingrenzungs verbinden und Porenflüssigkeiten.
   5. Setzen Sie den Kern holder wieder zusammen mit Schläuchen und Dichtungen wieder in Position schieben und Abdichten der Endkappen und Endstücken durch die Schrauben zu ersetzen.
2. Montieren Sie den Kernhalter auf der Bühne, und schließen Sie den Fluss und die elektrischen Leitungen.
3. Testen der Stufe Rotation und sicherzustellen, dass alle Strömungs und elektrische Leitungen von -90 ° frei bis 90 ° zu drehen.
4. Nehmen Sie einen trockenen Scan des gesamten Kerns vor , das Experiment zu beginnen.
   1. Scannen der Kern in sich überlappenden Teile um 4 mm in der Breite und Länge. Kalibrieren des Scan-Belichtungszeit auf einen durchschnittlichen Zählwert von etwa 15.000, die ohne Über Sättigen der Szintillator ein hohes Signal-Rausch-Verhältnis gewährleistet. Nehmen Sie jede trockene Scan mit mindestens 2.400 Projektionen Phasenkontrast und Kantenschärfe zu halten.
   2. Nehmen Sie flach und dunkle Bilder des Szintillators so dass Beschädigungen und Außengeräusche können bei der Rekonstruktion berücksichtigt werden. Nehmen Wohnungen durch den Kernhalter aus dem Blickfeld bewegtund Aufnehmen eines Bildes von nur dem Szintillator mit dem Strahl auf. Nehmen Sie darks die gleiche Methode mit dem Strahl aus verwenden.

3. System Druckerhoehung

1. Legen Sie eine 1% Gew Kaliumchlorid (KCl) 5% Gew Natriumchlorid (NaCl) Sole in zerlegtem Reaktor durch Flüssigkeit in durch den oberen Teil des Reaktorbehälters zu gießen.
   1. In pulverisierte Karbonatfelsen die gewünschte Sole Säure zu erreichen. In diesem Fall wurde kein Carbonat zugesetzt.
   2. Montieren Sie den Reaktor durch Anziehen der Schrauben und mit Heizband Umpackzentrums und den Temperaturfühler in die obere einsetzen.
   3. Last CO ₂ in die Einspritzpumpe durch Öffnen des Ventils 1 (V1 in Figur 1).
   4. Schließen Sie das Ventil 1 und unter Druck bis 100 bar Einspritzpumpe.
   5. Öffnen Sie Ventil 2 , den Reaktor mit CO ₂ zu überfluten. Erhitzen des Reaktors auf 50 ° C, um eine PID-gesteuerte Heizung Packung in Kombination mit einem Temperaturfühler und con mitnuierlich rühren mit einem Rührer Mitreißen von einem externen Elektromotor angetrieben. Äquilibrieren die Sole mit CO ₂ bei 10 MPa und 50 ° C für 2 bis 6 h , um sicherzustellen , daß die Sole vollständig mit CO ₂ und das Carbonat gesättigt ist vollständig gelöst.
2. Vor dem Kernhalter verbindet, spülen Sie das System vollständig von Luft und mögliche Ausfällungen in den Leitungen aus früheren Experimenten. Dazu verbinden die Linien oberhalb und unterhalb des Kernhalters den Kernhalter (U1 und U2) zu umgehen.
   1. Last deionisiertes (DI) Wasser in die Aufnahme Pumpe durch das Ventil 11 von der empfangenden Pumpeneinstellung nachzufüllen.
   2. Öffnen Sie die Ventile 7, 4 und 3 und die Empfangs Pumpe auf konstanten Druckmodus verwenden, um DI-Wasser rückwärts durch das System fahren und aus dem Ventil 3 unterhalb des Reaktors. Verwenden Sie etwa zehn Systemvolumen die Leitungen frei von Luft sind, um sicherzustellen, und sauber gespült.
3. Leeren Empfangs Pumpe einnd dann laden eine Sole von 25% Gew KI in die Aufnahme Pumpe durch das Ventil 11 und Last DI-Wasser in die Eingrenzungs Pumpe durch das Ventil 10.
   1. Schließen Sie das Ventil 10 und geöffneten Ventilen 8 und 6. Verwenden Sie die Begrenzungs Pumpe den Kern auf 2 MPa zu beschränken.
   2. Schließen Sie das Ventil 11 und unter Druck bis 10 bar die Empfangspumpe.
   3. Öffnen Sie die Ventile 9, 7, 4, & 3 und verwenden Sie die resultierende Druckabfall KI zu fahren dotierten Sole durch den Kern.
   4. Schritt, um die einschließende und Porendruck schrittweise bis eine angemessene Strömungsgeschwindigkeit einstellt. Fahren Sie etwa zwei komplette System Volumina Sole durch den Kern und die Flüssigkeit ablaufen lassen durch das Ventil 3 unterhalb des Reaktors. Auf diese Weise wird die gesamte Luft aus dem System gespült, und der Kern mit hohem Kontrast Salzlösung geflutet, dass die Ankunft des undotierten reaktiven Sole leicht zu beobachten ist.
   5. Ventil 3 schließen und schrittweise die Eingrenzungs und Porendruck zu erhöhen, bis der Kern bei 12 MPa begrenzt ist und der Porendruck beträgt 10 MPa. Schalterauf den PID-Regler um den Kern 50 zu bringen, ° C.
   6. Stoppen die Empfangspumpe, Schließ-Ventil 3 und das offene Ventil 5 an der Basis des Reaktors das Reaktorsystem mit dem Kern zu verbinden.

4. Strömungs- und Image Acquisition

1. Zentrieren Sie die Mitte des Kerns in das Sichtfeld und nehmen Sie 2-D-Projektionen kontinuierlich als der Kern überflutet wird Fortschritt der Kernflut zu verfolgen. Nehmen Sie 2-D-Projektionen durch auf dem rosafarbenen Strahl drehen und mit Hilfe der Kamerabilder zu nehmen, ohne die Bühne dreht. Ab 2-D-Projektionen vor reaktiven Fluidinjektion gibt eine klare vor Sole Bild, das später auf nachfolgende Sole gefüllt Bildern verglichen werden.
2. Stellen Sie die Empfangspumpe somit bei der gewünschten Strömungsrate zum Nachfüllen Flüssigkeit aus dem Reaktor durch den Kern an den gewünschten Strömungsbedingungen ziehen , während die Einspritzpumpe verlassen Druck von dem vorderen Ende zu regulieren.
   1. Überwachen Sie die 2-D-Projektionenfür Änderungen in der Dämpfung, die die Ankunft von reaktiven Sole signalisieren. Wenn reaktive Sole ankommt, wird die Übertragung des Kerns zu erhöhen und die 2-D-Projektionen erhellt erheblich mehr Licht den Szintillator trifft und die dotierte Sole wird durch die stark röntgentransparente reaktiven Fluid verdrängt. Wenn es keine Dämpfungsdifferenz zwischen reaktiven und nichtreaktiven Salzlösung wird dann in Abhängigkeit auf der Strahllinienspektrum, Neustarten des Experiments aus Schritt 2.1 mit einer höheren Salzkonzentration KI oder einen anderen stark absorbierenden Salz verwendet, kann erforderlich sein.
   2. Stoppen Sie die 2-D-Scans und 3-D nehmen Tomographien nacheinander so schnell wie die Abbildungsvorrichtung ermöglicht. Verwenden Sie ca. 1.000 Projektionen pro Scan. Scannen der Kern nur 180 ° der Drehung unter Verwendung von (im Gegensatz zur traditionellen 360 °). Während weniger Rotationsgrade verringert das Signal-Rausch-Verhältnis verwenden, ist es schneller und Dehnung zu vermeiden hilft und die Strömung und elektrische Leitungen verheddern. Nehmen Sie 3-D-Scans bis either die Frist erreicht wird oder der Kern sieht ausreichend gelöst, dass es eine unmittelbare Gefahr der inneren strukturellen Kollaps ist (und damit sowohl der Grenzdruck und Zukunft gesamten Kern trocken Scandaten den Verlust verursacht).
3. Nach dem letzten Scan genommen wird, drucklos , das System effizient weiter Umsetzen des Kerns zu vermeiden.
   1. Erste Station der Empfangspumpe. Dann schließen Ventil 5 Anschluss des Reaktors mit dem Rest des Systems.
   2. Schritt aus der Systemdruck nach unten die Eingrenzungs mit und Pumpen zu halten um 1 MPa mehr Druck auf das Sperrmedium zu empfangen.
   3. Wenn innerhalb von 1 MPa von Atmosphärendruck erreicht ist, öffnen Sie das einschließende und Empfangen von Pumpen Ventilen 10 und 11 und laufen in konstanten Flussmodus alle verbleibenden Flüssigkeit abzulassen.
   4. Fahren Sie den PID-Regler aus und öffnen Sie die 4-Wege-Union (U2) an der Spitze des Kernhalters alle verbleibenden Systemdruck zu lösen.
   5. Lösen Sie langsam die einschließende Liniewährend überschüssiges DI Fang Wasser mit saugfähigem Papier beschränken. Schließen Ventile 6 und 7 und trennen union 1 und die elektrischen Leitungen.
   6. Lösen Sie die Tischklemme und entfernen Sie von der Bühne den Kernhalter.
4. die Kernanordnung aus dem Kernhalter vorsichtig entfernen und dann die Ärmel von den inneren Endarmaturen trennen. Sie nicht den Kern von der Hülse zu entfernen, da dies die zerbrechliche Kern reagiert beschädigen. Die Hülse bedeckten Kern in einem Becher voll von DI-Wasser alle potentiell reaktiven Sole zu verdünnen und alle Reaktion zu stoppen.
5. Trocknen der gesamte Kern in einem 60 ° C Ofen für mindestens 12 h. Dann wieder montieren Kern auf der Bühne eine traditionelle Probenträger verwenden, und scannen sie wieder mit der gleichen Auflösung und Projektionen wie die anfängliche Trocken Scan.

5. Bildverarbeitung

1. Korrigieren Sie die rekonstruierten Bilder für jede Strahlaufhärtung im Zusammenhang mit einem polychromen Strahl mit der Annahme, dass jeder betroffen sind radial symmetric Gauß - Funktionen ^33.
2. Filtern Sie die Bilder eine randerhaltenden Filters wie nichtlokalisierte Mitteln Signal zu erhöhen , um Rauschen ^{34, 35} (siehe Zusatz Datei ).
3. Segment die trockenen Scanbilder einen Wendepunkt mit Segmentierung ³⁶ - Algorithmus und definieren Sie die Samen als Fels und nichtig (siehe Zusatz Datei ).
   1. Nehmen Sie das erste Bild des Kerns mit reaktiven Sole und registrieren jedes nachfolgende Bild mit dem ersten Bild und resamplen es die Lanczos ³⁷ Resampling - Methode mit dem ersten Bild als Referenz verwendet. Als ablaufenden Reaktion neigt Kanten zu verwischen, auf die Bilder Watershed Segmentierung ist nichtausreichend für eine genaue Segmentierung.
   2. Subtrahiert jedes reagierte Kern Bild aus dem ersten Bild, um das Differenzbild zu erhalten. Segment die Differenzbilder in Veränderung und keine Veränderung. Registrieren Sie den segmentierten trocken Scan zum ersten reaktiven Scan und dann subtrahieren aus dem segmentierten trockenen Scan die segmentierte Änderung des segmentierten zu erreichen , umgesetzt Bilder ^38.

6. Modellierung

1. Verwenden Sie die digitalisierten Bilder als Eingaben in eine entweder eine direkte Navier-Stokes - Strömungslöser ^{39, 40,} oder ein Netzwerk - Extraktion Modell ⁴¹ (Abbildung 8) Permeabilitätsveränderungen charakterisieren und physikalische Einblicke in die Dynamik der Auflösung liefern.

Ergebnisse

Die Reaktion wurde zwischen Calcit und ungepufferte scCO ₂ gesättigte Sole in 4 mm Durchmesser 1,2 cm langen Portland Karbonat Kern ⁴² abgebildet. Portland Karbonat ist ein relativ reines (<99%) Calcit oolite mit einem komplexen , heterogenen Porenstruktur ^43. Der geringe Energieröntgenstrahlen wurden durch Hindurchleiten des Strahls durch 2 mm von Al und 0,1 & mgr; m Au filtriert. Ein CdWO ₄ Szintillator mit einem 1,25X Objektivlinse und einer PCO EDGE Kamera wurden in der Detektoranordnung verwendet. Die trockenen Scans wurden mit 4000 Projektionen erworben, während die dynamischen Scans jeweils 1.000 Projektionen hatte. Gesamterfassungszeit betrug ~ 1 Minute 15 Sekunden pro Scan mit ~ 100 Scans über einen Zeitraum von 2 Stunden in Anspruch genommen.

Wiederaufbau und Artefaktentfernung wurde mit der Diamond Light Source proprietäre Software abgeschlossen. Jedes Bild besteht aus 2000 ³ Voxel, which wurden dann binned Signal zu Rauschen in einem Bild führt bei einer Auflösung von 1000 ³ Voxeln zu erhöhen von 6,1 um (Figur 5). Die Bilder wurden dann verarbeitet unter Verwendung der Bildverarbeitungsmodule in Avizo 8.1 und ImageJ Programme (siehe Zusatz File). Jedes Bild etwa 12 CPU Stunden und 3 Stunden GPU der Verarbeitung auf einem Computer mit einem 3,0-GHz-CPU und einem Tesla K20C GPU erforderlich.

Die segmentierten Bilder wurden als Zeitreihe für die Porosität Veränderungen analysiert, indem die Anzahl von Voxeln an Poren und Rock zählen. Während des Auflösens Porosität mit der Zeit zunimmt (Abbildung 6). Sichtkontrolle der segmentierten Bilder (Bild 7) zeigt das Vorhandensein eines Kanals in Strömungsrichtung. Wenn die Porosität als Funktion von Zeit und Entfernung von der Probe aufgetragen Einlass klar ist , dass ein Kanal in der ersten Stunde gebildet und verbreitert dann als das Experiment weiter (F ild 8).

Die segmentierten Bilder wurden dann als Eingabe in ein Netzwerk Extraktionsmodell verwendet , um Permeabilitätsänderungen (Abbildung 9) analysieren. Es wurde festgestellt, dass es einen starken Anstieg der Durchlässigkeit bei der ersten Stunde war, aber dann ist die Durchlässigkeit zu späteren Zeiten stabilisiert.

Abbildung 1. Die in situ - Versuchsapparatur. CO ₂ wird durch die Einspritzpumpe und verwendet unter Druck stehende Salzlösung in den Reaktor zu äquilibrieren. Reactive Sole wird durch Kernanordnung durch die Empfangspumpe gezogen. Die Zelle wird von DI-Wasser in den Eingrenzungspumpe und erhitzt unter Verwendung Heizband durch ein Thermoelement in der Sperrflüssigkeit gesteuert beschränkt. Das experimentelle System ist miteinander verbunden unter Verwendung Schlauch und der Fluidstrom wird Ventile lenkbar Verwendung (V) und Unions (U).ps: //www.jove.com/files/ftp_upload/53763/53763fig1large.jpg "target =" _ blank "> Bitte hier klicken, um eine größere Version dieser Figur zu sehen.

Abbildung 2. Die Röntgenspektren der Diamond Light Source I-13I rosa Balken unter Verwendung berechnet sowohl die experimentelle Stimmkurve und theoretischen Spiegelreflexionsvermögen und Filterübertragung. Spiegel absorbieren Energien über 30 keV; Al und Au Filter absorbieren Energien unter 13 und 22 keV sind. Bitte klicken Sie hier , um eine größere Version dieser Figur zu sehen.

Abbildung 3. Die Abbildungsvorrichtung Strahllinie. Die Al und Au Blätter filtern, um die rosa Balken und die übrigen Röntgenstrahlen treffen the Kernanordnung. Ein Teil der Röntgenstrahlen werden von der Probe absorbiert, während der Rest durch die Probe passieren und auf den Szintillator, die im sichtbaren Spektrum fluoresziert. Dieses sichtbare Licht wird dann durch das Objektiv auf das CCD fokussiert, die das Licht in einem pixelierten Digitalbild übersetzt, wo die Pixelintensitätswert eine Funktion von der Anzahl der Röntgenstrahlen, die von dem Szintillator absorbiert werden. Bitte klicken Sie hier , um eine größere Version dieser Figur zu sehen.

Abbildung 4. Die Kernanordnung innerhalb des Kernhalters. PEEK Schlauch wird an den Innen Endarmaturen befestigt ist und durch die Stahl Endkappen gefädelt. Der Kern wird in Aluminiumfolie eingewickelt und in die Hülse eingeführt. Die Hülse wird dann über den Endarmaturen gestreckt, um eine wasserdichte zu schaffen seal und zwei weitere Schichten aus Aluminiumfolie zugegeben alles an seinem Platz zu halten und Gasdiffusion verhindern. Das Thermoelement ist an der Außenseite der Kernbaugruppe mit der äußeren Klebstoffschicht Aluminiumfolie befestigt. Abbildung von Menke et al modifiziert. ^42. Bitte klicken Sie hier , um eine größere Version dieser Figur zu sehen.

Figur 5. Ein 2-D Schnitt des rekonstruierten Bildes vor (a) und nach (b) Auflösung. Die helleren Bereiche sind Getreide und die dunkleren Bereiche sind Pore. Unschärfen an den Rändern des Korns / Porengrenze kann in dem umgesetzten Teil des Porenraums (b) zu sehen ist. Bitte klicken Sie hier , um eine größere Version dieser Figur zu sehen.

Abbildung 6. Porösität aufgetragen mit der Zeit. Porosität erhöht sich linear mit einer geringen Abnahme in der Steigung in der zweiten Stunde der Auflösung. Abbildung von Menke et al modifiziert. ^42. Bitte klicken Sie hier , um eine größere Version dieser Figur zu sehen.

Abbildung 7. Ein 3-D - Rendering der Änderung der Porosität nach 60 Minuten in das Experiment, in dem Grün die größte Veränderung der Porosität darstellt und rot am wenigsten. Eine klare poröse Kanal erstellt von Fluid-Feststoff chemische Reaktion in der Mitte des Kerns gesehen, wo die Auflösung am größten ist. Abbildung von Menke et al modifiziert."xref"> 42. Bitte klicken Sie hier , um eine größere Version dieser Figur zu sehen.

Abbildung 8. Profile der Porosität als Funktion der Entfernung von dem Probeneinlass. Porosität gleichförmig ist längs der Achse der Auflösung, aber die Auflösungsgeschwindigkeit ändert sich als Funktion der Zeit. Abbildung von Menke et al modifiziert. ^42. Bitte klicken Sie hier , um eine größere Version dieser Figur zu sehen.

Figur 9 (A) ein Extraktionsnetz auf der segmentierten Bilder durchgeführt wird , 60 Minuten gezeigt, zeigtgroße Porenräume (Kugeln) und deren Verbindungen (Röhren). (B) Die berechnete Permeabilität gezeigt mit der Zeit mit einem starken Anstieg zwischen 40 und 60 Minuten als eine große Auflösung Kanal zu erhöhen hergestellt wird. Abbildung von Menke et al modifiziert. ^42. Bitte klicken Sie hier , um eine größere Version dieser Figur zu sehen.

Diskussion

Die wichtigsten Schritte für die dynamische Abbildung von Reaktions in heterogenen Porenstrukturen bei Lagerstättenbedingungen sind: 1) eine genaue Temperatursteuerung der Zelle innerhalb des rosa Strahls; 2) erfolgreich Kernhalter Stabilität auf einem sich schnell bewegenden Bühne; 3) eine effiziente Datenverarbeitung und Speichertechniken; und 4) wirksame Segmentierung von zeitaufgelösten Bilder.

Die Temperaturregelung ist von wesentlicher Bedeutung für Reservoir Zustand Bildgebung ein rosa Balken verwenden. Wenn die Temperatur über die Reaktortemperatur steigt, ₂ CO wird im Porenraum exsolve und sowohl der pH - Wert der Salzlösung verändern und schaffen ganglia von überkritischem CO ₂ in den Porenraum, der die Art der Auflösung ⁴⁴ ändern könnte. Die Verwendung von Filtern, die niedrigere Energie Röntgenstrahlen zu absorbieren, ist von entscheidender Bedeutung für diese zusätzlichen Temperaturbelastung entfernt werden, die das Thermoelement und Heizungspackung ermöglicht extern Temperatur effektiv zu steuern. Allerdings senken Filter dieGesamtenergiedurchsatz des Strahls und somit müssen sparsam verwendet werden, um nicht wesentlich Gesamterfassungszeit zu erhöhen. Außerdem Filtertyp und Dicke müssen auf die spezifischen Energiewellenlängen und den Durchsatz des Strahllinie angepasst werden.

Der Kernhalter erfährt Rotations- und Vibrationsbelastungen während Tomographie Erwerb, dass die Kohlefasermanschette kann dazu führen, während der ersten Stufe Drehung und verwischen die Projektionen zu schütteln. Um dieses Potential zu minimieren, wird der Kernhalter als Kurz 6 cm Hülse für die Verwendung bei Synchrotrons. Diese Hülse würde für die Verwendung mit Tischscanner nicht günstig, da die Stahl Endarmaturen Minimierung der Quelle-Probe-Abstand und geometrische Vergrößerung hemmen würde. Jedoch mit einer parallelen Lichtquelle diese sind nicht Bedenken.

Jede tomographischen Scans in einer Serie erfolgt eine Größe haben über 20 GB was bedeutet, dass eine Reihe von 100 Scans 2 TB groß sein wird. Bei der Aufnahme viele Scans in einer Reihe sehr quickly sowohl das Instrument Bandbreite und Speicheroptionen bieten erhebliche Herausforderungen Managementdaten. Die experimentelle Bildgebungsgerät muss mit diesen Einschränkungen konzipiert werden, um voll und ganz die dynamische Bildgebung Potenzial schnell Tomographie realisieren. Die Datenübertragung von Engpässen müssen vor dem Start des Experiments identifiziert werden und die Technologie-Infrastruktur angepasst, so dass Themen wie Kamerageschwindigkeit ablesen, Übertragungsbandbreite und Speicherschreibgeschwindigkeit nicht Erfassungsgeschwindigkeit Potential hemmen.

Effektive Segmentierung der zeitaufgelösten Bilder der Auflösung stellt eine Herausforderung. Wenn ein tomographischen Scan in einem sich verändernden System genommen wird, kann die Ränder der Fest-Flüssig-Grenz verschwimmen. Diese Verwischung macht traditionelle Segmentierungstechniken wie Wendepunkt, der auf der Annahme arbeitet, dass die Grenzen werden die Regionen mit dem höchsten Dämpfungsverlauf, viel weniger erfolgreich. Um dies zu umgehen, das Differenzbild des unreacted und zur Reaktion gebracht Bilder berechnet, die ein Bild von nur Regionen des Wandels zur Verfügung stellt. Dieses Verfahren ermöglicht eine erfolgreiche Segmentierung der sich kontinuierlich ändernden Porenstruktur.

Synchrotron-Tomographie schnell mit einem Reservoir Skala Gerät gekoppelt ist eine leistungsfähige experimentelle Methode, die angepasst werden kann, eine Reihe von Anwendungen, einschließlich mehrphasigen Strömungsvorgänge, die Advektion-Dispersion und Transport in den chemisch heterogenen Medien zu erkunden. Allerdings ist die aktuelle Gerät zu einer Zeitauflösung in der Größenordnung von Sekunden, einphasigen Experimente und kleine Probengrößen beschränkt. Zukünftige Design-Upgrades können zusätzliche Pumpen sind für Drei-Phasen-Fähigkeiten, flux Erhöhung der Lage sein, größere Medien zu durchdringen, eine bessere Rekonstruktionstechniken, die für weniger Projektionen erlauben pro Scan und multivariate Ansätze zur Bildaufnahme und Segmentierung genommen werden, die weitere Informationen zu verbessern Tiefe, Breite und Genauigkeit.

Materialien

Liste der in diesem Artikel verwendeten Materialien

Name	Unternehmen	Katalognummer	Kommentare
NaCl-Salz	Sigma Aldrich	S7653-1KG
KCl-Salz	Sigma Aldrich	P9333-1KG
KI-Salz	Sigma Aldrich	30315-1KG
Kernhalter	Airbourne Composites	110 mm Kernhalter	Konstruiert in Verbindung mit Imperial College
PEEK-Rohren	Kinesis	1560xL
Thermoelement	Omega Engineering	KMTSS-IM300U-150
Flexibles Heizband	Omega Engineering	KH-112/10-P
1/16" Nadelventil	Hydrasun Ltd	MVE1002
Hochdruckspritzenpumpe	Teledyne ISCO	1000D
600 mL Parr Reaktor	Parr Instrument Company	4547A - hastelloy
CO2 Zylinder	BOC	CO2 - Größe E
Viton	Fisher Scientific	11572583
Aluminiumfolie	Coroplast	1510AWX
ImageJ - Bildverarbeitung	NIH	ImageJ
Matlab	Mathworks	Matlab	Wird für die Datenanalyse
verwendet Avizo	FEI	Avizo
Snoop Lecksucher	Swagelok	MS-SNOOP-8OZ