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Hybride organisch-anorganische Blei Halogenid Perovskites (CH3NH3TK-Anlage3, X = I, Br, Cl) sind eine neue Klasse von Halbleitern, die schnell in den letzten Jahren entstanden ist. Dieser Materialklasse zeigt hervorragende Halbleitereigenschaften, z. B. hohe Absorption Koeffizient1abstimmbaren Bandgap2, lange kostenlos Carrier Diffusion Länge3, hohe defekt Toleranz4und hohe Photolumineszenz Quantum Ertrag5,6. Die einzigartige Kombination dieser Eigenschaften macht Halogenid Perovskites sehr attraktiv für die Anwendung in optoelektronischen Geräten, wie einzelne Kreuzung7,8 und Mehrfachsolarzellen Photovoltaik9führen, 10, Laser11,12, LEDs13.
CH3NH3TK3 Filme können durch eine Vielzahl von synthetischen Methoden14, hergestellt werden, die darauf abzielen, die Effizienz dieses Halbleitermaterial für Energie Anwendungen15. Jedoch setzt Optimierung der Photovoltaik-Geräte auf die Qualität der Halogenid-Perowskit Wirkstoffschicht sowie ihre Schnittstellen mit selektiven Ladekontakte (Elektron und Loch transport Layer), die Photocarrier Sammlung in diesen zu erleichtern Geräte. Insbesondere sind kontinuierliche, Pinhole-freie aktive Schichten notwendig Shunt-Widerstand, dadurch Verbesserung der Leistung des Geräts zu minimieren.
Gehört zu den am weitesten verbreiteten Methoden zur Herstellung von Organo-Blei Halogenid sind Perowskit Dünnfilme Lösung und Vakuum-basierte Prozesse. Die häufigste Lösungsprozess verwendet äquimolaren Verhältnisse von Blei Halogenid- und Methylammonium Halogenid in Dimethylformamid (DMF), Dimethylsulfoxide (DMSO) oder γ-Butyrolacton (GBL) oder Mischungen dieser Lösungsmittel aufgelöst. 2 , 16 , 17 Vorläufer Molarity und Lösemittel sowie glühen, Temperatur, Zeit und Atmosphäre, muss genau kontrolliert werden, um kontinuierliche und Lochkamera-freie Filme zu erhalten. 16 z. B. zur Verbesserung der Flächendeckung eine Lösungsmittel-Engineering-Technik zeigte sich dicht und extrem gleichmäßige Filme. 17 in dieser Technik ist ein nicht-Lösungsmittel (Toluol) auf die Perowskit-Schicht während des Spinnens der Perowskit-Lösung getropft. 17 diese Ansätze sind in der Regel gut geeignet für mesoskopische Heterojunctions, beschäftigen mesoporösen TiO2 als Elektron selektive Kontakt mit erhöhter Kontaktfläche und reduzierte Träger Transportlänge.
Jedoch dünn planaren Heterojunctions, die selektive Kontakte anhand verwenden (in der Regel TiO2) Filme, sind mehr wünschenswert, da sie eine einfache und skalierbare Konfiguration bereitgestellt, die in der Solarzellentechnologie leichter angenommen werden kann. Daher kann die Entwicklung von Organo-Blei Halogenid Perowskit aktiven Schichten, die hohe Effizienz und Stabilität im Betrieb für planare Heterojunctions zeigen zu technologischen Fortschritt in diesem Bereich führen. Jedoch ist eine der zentralen Herausforderungen für planare Heterojunctions fabrizieren noch durch die Homogenität der aktiven Ebene vertreten. Es wurden ein paar versucht, basierend auf Vakuumverfahren, gleichmäßige Schichten auf TiO2 Dünnfilme vorzubereiten. Zum Beispiel haben Snaith und Mitarbeiter ein dual Verdunstungsprozess demonstriert die Ausbeute sehr homogene Perowskit-Schichten mit hoher Leistung Wirkungsgrade für photovoltaische Anwendungen. 18 während diese Arbeit stellt einen bedeutenden Fortschritt auf dem Gebiet, die Verwendung von Hochvakuumanlagen und der Mangel an Einstellbarkeit der Zusammensetzung der aktiven Ebene beschränken die Anwendbarkeit dieser Methode. Interessanterweise wurde mit der Dampf-gestützte Lösung Prozess (VASP)19 und modifizierte Niederdruck VASP (LP-VASP)6,20extrem hohe Gleichmäßigkeit erreicht. Während der VASP, vorgeschlagen von Yang und Kollaborateure19, höhere Temperaturen und die Verwendung von Glove-Box benötigt, die LP-VASP basiert auf das Glühen einer Blei Halogenid Vorläufer Schicht im Beisein von Methylammonium Halogenid Dampf unter Druck reduzieren und relativ niedriger Temperatur in einem Fumehood. Diese besonderen Bedingungen ermöglichen den Zugriff Perowskit Kompositionen und Herstellung von reinen CH3NH3PbI3, CH3NH3PbI3 XClX, CH3NH3PbI3 - gemischt XBrXund CH3NH3PbBr3 leicht erreicht werden. Insbesondere können CH3NH3PbI3 XBrX Filme über die volle Kompositions-Raum mit hohen optoelektronische Qualität und Reproduzierbarkeit6,20synthetisiert werden.
Hier bieten wir eine ausführliche Beschreibung des Protokolls für die Synthese von organischen Anorganisches Blei Halogenid Perowskit Schichten über LP-VASP, einschließlich des Verfahrens zur Synthese der Methylammonium-Halogenid-Vorläufer. Sobald die Vorläufer synthetisiert werden, bestehend Bildung von CH3NH3TK3 Filmen aus ein zweistufiges Verfahren, die (i) die Spin-Coating der PbI2/PbBr2 (PbI2oder PbI2/PbCl umfasst 2) Vorläufer auf Glassubstrat oder Fluor-dotierte-Zinn-Oxid (FTO) beschichteten Glassubstrat mit planaren TiO2, als Electron Transport Layer, und Ii) der Niederdruck-Dampf-gestützte Glühen in Mischungen von CH3NH3ich und CH3NH3Br, die je nach der gewünschten optischen Bandlücke fein eingestellt werden kann (1,6 eV ≤ Eg ≤ 2,3 eV). Unter diesen Bedingungen präsentieren die Methylammonium Halogenid-Moleküle in der Dampfphase langsam diffus in der Führung Halogenid Dünnschicht nachgeben kontinuierliche, Pinhole-freie Halogenid-Perowskit-Filme. Dieser Prozess liefert eine zweifache Volumenausdehnung aus dem Start Blei Halogenid Vorläufer Layer, die fertige Bio-Anorganisches Blei Halogenid Perowskit. Die Standarddicke des Perowskit-Films ist etwa 400 nm. Es ist möglich, diese Dicke zwischen 100-500 nm durch Änderung der Geschwindigkeit des zweiten Spin Coating Schrittes variieren. Die vorgestellte Technik führt in den Filmen von hohen optoelektronische Qualität, die Photovoltaik-Geräte mit Strom Wirkungsgrade von bis zu 19 % mit einem Au/Spiro-OMeTAD /CH3NH3PbI3 XBrXübersetzt / kompakt-TiO2/ FTO/Glas solar cell Architektur. 21