Ein zweckmäßiges Verfahren zur Synthese von 2 nm unterstützten Bimetall-Nanopartikel-Pt-Cu-Katalysatoren für die Propan-Dehydrierung wird hier beschrieben. In situ- Synchrotron-Röntgentechniken erlauben die Bestimmung der Katalysatorstruktur, die typischerweise mit Laborinstrumenten nicht erreichbar ist.
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Methodenartikel
Synthese und Test von unterstützten Pt-Cu-Feststofflösungen Nanopartikelkatalysatoren für die Propan-Dehydrierung
In diesem Artikel
Zusammenfassung
Zusammenfassung
Ein zweckmäßiges Verfahren zur Synthese von bimetallischen Pt-Cu-Katalysatoren und Leistungsprüfungen zur Propan-Dehydrierung und -charakterisierung wird hier gezeigt. Der Katalysator bildet eine substituierte feste Lösungsstruktur mit einer kleinen und gleichmäßigen Teilchengröße von etwa 2 nm. Dies wird durch eine sorgfältige Kontrolle über die Imprägnierungs-, Kalzinierungs- und Reduktionsschritte während der Katalysatorherstellung realisiert und durch fortgeschrittene in situ- Synchrotrontechniken identifiziert. Die Katalysator-Propan-Dehydrierungsleistung verbessert sich kontinuierlich mit zunehmendem Cu: Pt-Atomverhältnis.
Einleitung
Propan-Dehydrierung (PDH) ist ein wichtiger Verarbeitungsschritt bei der Herstellung von Propylen, unter Ausnutzung von Schiefergas, der am schnellsten wachsenden Gasquelle im Land 1 . Diese Reaktion bricht zwei CH-Bindungen in einem Propanmolekül, um ein Propylen und molekularen Wasserstoff zu bilden. Edelmetallkatalysatoren, einschließlich Pd-Nanopartikel, weisen eine schlechte Selektivität für PDH auf, brechen die CC-Bindung zur Herstellung von Methan mit hoher Ausbeute mit der gleichzeitigen Herstellung von Koks, was zu einer Katalysatordeaktivierung führt. Jüngste Berichte zeigten, dass selektive PDH-Katalysatoren durch Zugabe von Promoto....
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Protokoll
1. Synthese von unterstützten 2 nm Pt-Cu-Bimetall-Nanopartikel-Katalysatoren
- Herstellung der Metallvorläuferlösung
- 0,125 g Kupfernitrat-Trihydrat (Cu (NO 3 ) 2 · 3H 2 O) in 1 ml Wasser auflösen, um eine himmelblaue Lösung zu erhalten.
Achtung: Beim Umgang mit Chemikalien Schutzhandschuhe verwenden. - Ammoniak tropfenweise der Kupfernitratlösung zugeben, wobei dunkelblaue Präzipitate von Kupferhydroxid entstehen.
Achtung: Verwenden Sie eine Dunstabzugshaube für die Handhabung von Basen und flüchtigen Chemikalien. - Halten Sie das Ammoniak zu, bis sich die dunkelblauen P....
- 0,125 g Kupfernitrat-Trihydrat (Cu (NO 3 ) 2 · 3H 2 O) in 1 ml Wasser auflösen, um eine himmelblaue Lösung zu erhalten.
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Ergebnisse
Die Propylenselektivität gegenüber der Zeit für Pt- und Pt-Cu-Katalysatoren, gemessen bei einer anfänglichen Propanumwandlung von etwa 20%, ist in 1A dargestellt . Pt-Katalysator hat eine anfängliche Selektivität von 61%, die mit der Zeit im Strom auf etwa 82% ansteigt, wenn der Katalysator für 1h deaktiviert wird. Der Pt-0,7Cu-Katalysator zeigt eine bessere anfängliche Propylenselektivität von 72%. Bei Pt-2.3Cu- und Pt-7.3Cu-Katalysatoren erreichen ihre Anf.......
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Diskussion
Die in dieser Arbeit hergestellten Pt-Cu-Katalysatoren enthalten einheitliche Nanopartikel mit einer Größe von etwa 2 nm, ähnlich den für die industrielle Anwendung qualifizierten heterogenen Katalysatoren. Alle Pt- und Cu-Vorläufer bilden bimetallische Strukturen, im Gegensatz zu separaten monometallischen Partikeln. Diese Bimetall-Wechselwirkung und die kleine Teilchengröße werden durch sorgfältige Kontrolle über die Syntheseverfahren realisiert. Das Imprägnierungsverfahren nutzt die starke Elektrostatische Adsorption.......
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Offenlegungen
Die Autoren haben nichts zu offenbaren.
Danksagungen
Diese Arbeit wurde von der School of Chemical Engineering, Purdue University unterstützt. Die Nutzung der Advanced Photon Source wurde vom US Department of Energy, Office of Basic Energy Sciences, unter Vertrag Nr. DE-AC02-06CH11357. MRCAT-Operationen, Strahllinie 10-BM werden vom Department of Energy und den MRCAT-Mitgliedsinstituten unterstützt. Die Autoren bestätigen auch die Verwendung von Strahllinie 11-ID-C. Wir danken Evan Wegener für die experimentelle Unterstützung beim XAS.
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Materialien
| Name | Unternehmen | Katalognummer | Kommentare |
|---|---|---|---|
| 1" Quarzrohr-Reaktor | Quarz Wissenschaftlich | Verarbeitet durch Glasbläser-Trockenofen | |
| Fisher Scientific | |||
| Kalzinierungsofen | Thermo Sciencfic | ||
| Ofen mit programmierter Clam-Shell-Temperatur | Angewandtes Testsystem | Maßgeschneidertes | |
| Propan-Dehydrierungs-Leistungsbewertungssystem | Hausgemachte | ||
| Gaschromatographie | Hewlett-Packard | Modell 7890 | |
| TEM-Gitter | TedPella | 01824G | |
| Pelletpresse | International Crystal Lab | 0012-8211 | |
| Matrizensatz | International Crystal Lab | 0012-189 | |
| Linkam Probentisch | Linkam Scientific | Modell TS1500 | |
| Kupfernitrat-Trihydrgate | Sigma Aldrich | 61197 | |
| TetraamminPlatinnitrat | Sigma Aldrich | 278726 | |
| Ammoniak | Sigma Aldrich | 294993 | |
| Kieselsäure | Sigma Aldrich | 236802 | |
| Isopropylalkohol | Sigma Aldrich | ||
| Waage | Denver Instrument Company | A-160 | |
| Spatel | VWR | ||
| Keramik und Glas Verdampfungsschalen, Becher | VWR | ||
| Heizplatte | |||
| kimwipe papers | |||
| Mörser und Stößel | |||
| Quarzwolle | |||
| Swagelok Rohrverschraubungen |
Referenzen
- Sattler, J. J., Ruiz-Martinez, J., Santillan-Jimenez, E., Weckhuysen, B. M. Catalytic dehydrogenation of light alkanes on metals and metal oxides. Chem. Rev. 114 (20), 10613-10653 (2014).
- Childers, D. J., et al. Modifying structure-sensitive reactions by addition of Zn to Pd. J Catal. 318, 75-84 (2014).
- Gallagher, J. R., e....
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Nachdrucke und Genehmigungen
