Methodenartikel

Synthese und Performance Charakterisierungen von Übergangsmetall Einzelatom Katalysator für elektrochemische CO2 -Reduktion

DOI:

10.3791/57380

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10. April 2018

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1Rowland Institute, Harvard University, 2Materials Science and Engineering, Stanford University

In diesem Artikel

Zusammenfassung

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Hier präsentieren wir Ihnen ein Protokoll für die Synthese und Elektrochemische Prüfung Übergangsmetall einzelner Atome als aktive Zentren für selektive Kohlendioxid-Reduktion zu Kohlenmonoxid in wässrigen Lösungen in Graphen stellen koordiniert.

Zusammenfassung

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Dieses Protokoll stellt die Synthese-Methode des Katalysators Ni einzelnes Atom, sowohl die Elektrochemische Prüfung ihrer katalytischen Aktivität und Selektivität in wässrigen CO2 -Reduktion. Anders als bei traditionellen Metall-Nanokristalle, beinhaltet die Synthese der einzelnen metallatomen Matrixmaterial, die die einzelne Atome zu beschränken und Aggregation hindern kann. Wir berichten über eine Elektrospinnen und thermische Methode um Ni vorzubereiten, einzelne Atome verteilt und koordiniert in einem Graphen-Shell als aktive Zentren für CO2 -Reduktion Co, Glühen. Während der Synthese spielen N Dotierstoffe eine entscheidende Rolle bei der Schaffung von Graphen stellen Ni Atome auffangen. Aberration korrigiert Scan Transmissions-Elektronenmikroskopie und dreidimensionale Atom Probe Tomography wurden eingesetzt, um den einzelnen Ni atomaren Standorten in Graphen stellen zu identifizieren. Detaillierten Aufbau der elektrochemische CO2 Reduktion Apparat mit einem Online-Gaschromatographie gekoppelt wird auch demonstriert. Im Vergleich zu metallischen Ni, Ni einzelatom Katalysator weisen deutlich verbesserte CO2 -Reduktion und H2 Evolution Seite Reaktion unterdrückt.

Einleitung

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Konvertieren von CO2 in Chemikalien oder Kraftstoffe mit sauberem Strom gewinnt zunehmend an Bedeutung als ein möglicher Weg zur Verhinderung weiterer CO2 Emissionen1,2,3,4, 5,6. Jedoch mit dieser praktischen Anwendung derzeit durch die geringe Aktivität und Selektivität der CO2 Reduktionsreaktion (CO2RR) durch die hohe kinetischen Barrieren und die Konkurrenz mit Wasserstoff Evolution Reaktion (HER) in wässrigen herausgefordert....

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Protokoll

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1. Vorbereitung der Ni Single Atom Katalysator (NiN-GS)

  1. Vorbereitung der Elektrospinnen Vorläufer Lösung
    1. Nehmen Sie ein Fläschchen 20 mL funkeln, Auflösen von 0,5 g Polyacrylnitril (Mw= 150.000), 0,5 g Polypyrrolidone (Mw= 1.300.000), 0,5 g Ni (Nr.3)2·6H2O und 0,1 g Dicyandiamid (DCDA) in 10 mL der Dimethylformamid (DMF).
    2. Erhitzen Sie die DMF-Mischung auf 80 ° C und halten Sie die Mischung auf 80 ° C unter ständigem Rühren, bis alle Polymere und Salz aufgelöst und eine klare Lösung wird beobachtet.
  2. Elektrospinnen Polymerfasern herzustellen
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Ergebnisse

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Rasterelektronenmikroskopie (SEM), Scan-Transmissions-Elektronenmikroskopie (STEM) und Energie-energiedispersiver Röntgenspektroskopie (EDX) sind Zuordnung Bilder zur Morphologie Charakterisierung von NiN-GS in Abbildung 1 dargestellt. Dreidimensionale Atom Sonde Tomographie (3D-APT) Ergebnisse sind für die direkte Identifizierung der einzelnen Ni Websites Verteilung als auch ihre benachbarten chemischen Umgebung in Abbildung 2 d.......

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Diskussion

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In den oben beschriebenen Elektrospinnen Prozess, zwei wichtige Schritte in materiellen Syntheseverfahren beachten: (1) Heizung die DMF-Mischung (Schritt 1.1.2), und (2) die Pumpe Rate einstellen (Schritt 1.2.2) um die Spinnen möglichst übereinstimmen. SEM Bild in Abbildung 1A zeigt die erhaltenen Kohlenstoff Nanofasern miteinander (~ 200 nm im Durchmesser). Sie wurden durch Kugel Fräsen für Charakterisierungen wie in Abbildung 1 bin kleine Stücke gebrochen. NI-.......

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Danksagungen

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Diese Arbeit wurde von Rowland Fellows Program an der Rowland Institute der Harvard-Universität unterstützt. Diese Arbeit erfolgte teilweise in der Mitte für Nanoscale Systems (ZNS), Mitglied der nationalen Nanotechnologie Infrastrukturnetz, die von der National Science Foundation unter Award unterstützt wird keine. ECS-0335765. Das ZNS ist Teil der Harvard University.

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Materialien

Liste der in diesem Artikel verwendeten Materialien
NameUnternehmenKatalognummerKommentare
Pumpe für Spritzen KD ScientificKDS-100
RöhrenzubehörLindberg/Blue MTF55035A-1
KugelfräserSPEX SamplePrep5100
elektrochemischer ArbeitsplatzBioLogicVMP3
pH-MessgerätOrion320 PerpHecT 2-Punkt-Kalibrierung vor dem Gebrauch
GaschromatographShimadzuGC-2014ein kombiniertes Trennsystem bestehend aus Molekularsieb 5A, Hayesep Q, Hayesep T und Hayesep N
MassendurchflussreglerAlicat Scientific MC-50SCCM-D/5M
ReinstwassersystemMilliporeSynergy
Vakuum-Exsikkator PolyLab55205
PolyacrylnitrilSigma-Aldrich181315Mw=150.000
PolypyrrolidonSigma-Aldrich437190Mw=1.300.000
Ni(NO3)26H2OSigma-Aldrich244074
DicyandiamidSigma-AldrichD76609
DimethylformamidSigma-Aldrich227056
KohlefaserpapierAvCarbMGL370
Nafion 117 MembranFuel Cell Store117wird als Protonenaustauschmembran in H-Zellen
KHCO3Sigma-Aldrich431583gereinigt durch Elektrolyse
Platinfolie Beantown Chemical126580
gesättigte KalomelelektrodeCH InstrumentsCHI150
glasige KohlenstoffelektrodeHTW GmbHSIGRADUR1 cm & mal 2 cm
WachsApiezonW-W100
Nafion 117 LösungSigma-Aldrich70160wird als Ionomer in der Katalysatortintenvorbereitung verwendet  
FormiergasUHP5% H2 ausgeglichen mit
Ar-KohlendioxidAirgasLaserPlus
SandardgasAirgaskundenspezifisch500 ppm CO, 500 ppm CH4, 1000 ppm H2 ausgeglichen mit
Air Liquidekundenspezifisch100 ppm H2, 100 ppm CO und andere Alkane, ausgeglichen mit Ar
weiter Ar-Sandardgas

Referenzen

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  1. Lewis, N. S., Nocera, D. G. Powering the planet: Chemical challenges in solar energy utilization. P. Natl. Acad. Sci. USA. 103, 15729-15735 (2006).
  2. Appel, A. M., et al. Frontiers, Opportunities, and Challenges in Biochemical and Che....

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Schlagwörter

Elektrospinnverfahrenthermisches Gl henGraphen Schaleaberrationskorrigiertes STEMAtomsonden TomographieGaschromatographie Analysezyklische Voltammetriefaradaysche Effizienz

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