Method Article

Eine vollständige Methode zur Bewertung der Leistung von Photokatalysatoren für den Abbau von Antibiotika in der Umweltsanierung

DOI:

10.3791/64478

⸱

October 6th, 2022

 ,  ,  ,  ,  ,  ,  , 
1School of Chemical Engineering, Northwest University

In This Article

Summary

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Hier wird ein Protokoll vorgestellt, um eine universelle Reihe von experimentellen Verfahren für eine umfassende Laborbewertung von Photokatalysatoren im Bereich der Umweltreinigung am Beispiel der photokatalytischen Entfernung von antibiotischen organischen Schadstoffmolekülen aus Wasser durch Phthalocyanin-sensibilisierte Silberphosphat-Komposite zu untersuchen.

Abstract

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Verschiedene Antibiotika wie Tetracyclin, Aureomycin, Amoxicillin und Levofloxacin kommen in großen Mengen in Grundwasser- und Bodensystemen vor und können zur Entwicklung resistenter und multiresistenter Bakterien führen, die eine Bedrohung für Mensch, Tier und Umwelt darstellen. Die photokatalytische Technologie hat aufgrund ihrer schnellen und stabilen Aufbereitung und direkten Nutzung der Sonnenenergie großes Interesse geweckt. Die meisten Studien, die die Leistung von Halbleiterkatalysatoren für den photokatalytischen Abbau organischer Schadstoffe in Wasser bewerten, sind derzeit jedoch unvollständig. In diesem Artikel wird ein vollständiges experimentelles Protokoll entworfen, um die photokatalytische Leistung von Halbleiterkatalysatoren umfassend zu bewerten. Hierin wurde rhombisches dodekaedrisches Silberphosphat durch ein einfaches Lösungsmittelphasensyntheseverfahren bei Raumtemperatur und Atmosphärendruck hergestellt. BrSubphthalocyanin/Ag3PO4 Heterojunction-Materialien wurden nach dem solvothermen Verfahren hergestellt. Die katalytische Leistung von vorbereiteten Materialien für den Abbau von Tetracyclin wurde bewertet, indem verschiedene Einflussfaktoren wie Katalysatordosierung, Temperatur, pH-Wert und Anionen bei Atmosphärendruck unter Verwendung einer 300-W-Xenonlampe als simulierte Solarlichtquelle und einer Lichtintensität von 350 mW/cm2 untersucht wurden. Im Vergleich zum ersten Zyklus behielt das konstruierte BrSubphthalocyanin/Ag3 PO 4 nach fünf photokatalytischen Zyklen 82,0 % der ursprünglichen photokatalytischen Aktivität bei, während das ursprüngliche Ag3PO4 nur 28,6 % beibehielt. Die Stabilität von Silberphosphatproben wurde durch ein Fünf-Zyklus-Experiment weiter getestet. Diese Arbeit bietet einen vollständigen Prozess zur Bewertung der katalytischen Leistung von Halbleiterkatalysatoren im Labor für die Entwicklung von Halbleiterkatalysatoren mit Potenzial für praktische Anwendungen.

Introduction

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Tetracycline (TCs) sind gängige Antibiotika, die einen wirksamen Schutz vor bakteriellen Infektionen bieten und in der Tierhaltung, Aquakultur und Krankheitsprävention weit verbreitet sind 1,2. Sie sind aufgrund ihrer Überbeanspruchung und unsachgemäßen Anwendung in den letzten Jahrzehnten sowie der Einleitung von Industrieabwässern im Wasser weit verbreitet3. Dies hat zu einer schweren Umweltverschmutzung und ernsthaften Risiken für die menschliche Gesundheit geführt. Beispielsweise kann das übermäßige Vorhandensein von TCs in der wässrigen Umgebung die Verteilung der mikrobiellen Gemeinschaft und die bakterielle Resistenz negativ beeinflussen, was zu ökologischen Ungleichgewichten führt, die hauptsächlich auf die stark hydrophile und bioakkumulative Natur von Antibiotika sowie auf ein gewisses Maß an Bioaktivität und Stabilität zurückzuführensind 4,5,6 . Aufgrund der Hyperstabilität von TC in der Umwelt ist es schwierig, auf natürliche Weise abzubauen. Daher wurden viele Methoden entwickelt, einschließlich biologischer, physikalisch-chemischer und chemischer Behandlungen 7,8,9. Biologische Behandlungen sind hocheffizient und kostengünstig10,11. Da sie jedoch für Mikroorganismen toxisch sind, bauen sie Antibiotikamoleküle im Wasser nicht effektiv ab und mineralisierensie 12. Obwohl physikalisch-chemische Methoden Antibiotika direkt und schnell aus dem Abwasser entfernen können, wandelt diese Methode die Antibiotikamoleküle nur von der flüssigen in die feste Phase um, baut sie nicht vollständig ab und ist zu kostspielig13.

Im Gegensatz zu herkömmlichen Methoden wurde die Halbleiter-Photokatalyse in den letzten Jahrzehnten aufgrund ihrer effizienten katalytischen Abbaueigenschaften in großem Umfang für den Abbau von Schadstoffen eingesetzt14. Zum Beispiel erreichte der edelmetallfreie magnetische FexMny-Katalysator von Li et al. eine effiziente photokatalytische Oxidation einer Vielzahl von antibiotischen Molekülen in Wasser ohne die Verwendung eines Oxidationsmittels15. Yan et al. berichteten über die In-situ-Synthese von lilienartigen NiCo2O4-Nanoblättern auf aus Biomasse gewonnenem Kohlenstoff, um eine effiziente photokatalytische Entfernung von phenolischen Schadstoffen aus Wasser zu erreichen16. Die Technologie beruht auf einem Halbleiterkatalysator, der durch Licht angeregt wird, um photogenerierte Elektronen (e-) und Löcher (h+) zu erzeugen17. Die photogenerierten e- und h+ werden durch Reaktion mit absorbiertem O2 und H2O in Superoxidanionenradikale (O2-) oder Hydroxylradikale (OH-) umgewandelt, und diese oxidativ aktiven Spezies oxidieren und zersetzen organische Schadstoffmoleküle in Wasser in CO2 und H2Ound andere kleinere organischeMoleküle18,19,20 . Es gibt jedoch keinen einheitlichen Feldstandard für die Leistungsbewertung von Photokatalysatoren. Die Bewertung der photokatalytischen Leistung eines Materials sollte in Bezug auf den Katalysatorherstellungsprozess, die Umgebungsbedingungen für eine optimale katalytische Leistung, die Katalysatorrecyclingleistung usw. untersucht werden. Ag3PO4 hat mit seiner herausragenden photokatalytischen Fähigkeit erhebliche Besorgnis bei der Umweltsanierung ausgelöst. Dieser neue Photokatalysator erreicht Quanteneffizienzen von bis zu 90 % bei Wellenlängen größer als 420 nm, was deutlich über den bisher berichteten Werten21 liegt. Die starke Photokorrosion und die unbefriedigende Elektronenloch-Trennrate von Ag3PO4 schränken jedoch seine breite Anwendungein 22. Daher wurden verschiedene Versuche unternommen, diese Nachteile zu überwinden, wie z. B. Formoptimierung23, Ionendotierung 24 und Heterostrukturbildung25,26,27. In dieser Arbeit wurde Ag3PO4 sowohl mit Hilfe der Morphologiekontrolle als auch des Heterojunction-Engineerings modifiziert. Zunächst wurden rhombisch dodekaedrischeAg3PO4-Kristalle mit hoher Oberflächenenergie durch Lösungsmittelphasensynthese bei Raumtemperatur unter Umgebungsdruck hergestellt. Dann wurde organisches supramolekulares BrSubphthalocyanin (BrSubPc), das sowohl als Elektronenakzeptor als auch als Elektronendonor fungieren kann, auf der Silberphosphatoberfläche durch die solvothermale Methode 28,29,30,31,32,33,34,35 selbst assembliert . Die photokatalytische Leistung der hergestellten Materialien wurde bewertet, indem der Einfluss verschiedener Umweltfaktoren auf die photokatalytische Leistung der vorbereiteten Proben zum Abbau von Spuren von Tetracyclin in Wasser untersucht wurde. Diese Arbeit bietet eine Referenz für die systematische Bewertung der photokatalytischen Leistung der Materialien, die für die zukünftige Entwicklung photokatalytischer Materialien für praktische Anwendungen in der Umweltsanierung von Bedeutung ist.

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Protocol

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

1. Vorbereitung des BrSubPc

ANMERKUNG: Die BrSubPc-Probe wurde gemäß einer zuvor veröffentlichten Arbeit36 erstellt. Die Reaktion wird in einem zweireihigen Rohrvakuumleitungssystem durchgeführt, und der Reaktionsprozess wird unter wasser- und sauerstofffreien Bedingungen streng kontrolliert.

  1. Vorbehandlung von Rohstoffen
    1. 2 g o-Dicyanbenzol wiegen, 24 h im Vakuumofen trocknen, herausnehmen und dann vorsichtig in einem Achatmörser mahlen.
    2. Legen Sie es erneut für 1 Woche in einen Vakuumofen; Nehmen Sie es dann heraus und geben Sie es in einen Exsikkator.
    3. Messen Sie 50 ml o-Dichlorbenzol, fügen Sie 1 g wasserfreies Magnesiumsulfat hinzu und rühren Sie die Mischung bei Raumtemperatur (RT) für 24 h bei mittlerer Geschwindigkeit.
  2. Dann filtrieren Sie die Lösung unter reduziertem Druck (-0,1-0,09 MPa), sammeln Sie das Filtrat und stellen Sie es beiseite.
  3. Geben Sie vorbehandeltes o-Dicyanbenzol (10 mmol, 1,28 g) in eine 100-ml-Schlenk-Flasche, evakuieren Sie das System mit einem zweireihigen Rohrvakuumleitungsgerät und füllen Sie das System mit Stickstoff. Dann injizieren Sie 50 ml vorbehandeltes o-Dichlorbenzol unter magnetischem Rühren bei 1.000 U/min für 1 h, um o-Dicyanbenzol gleichmäßig zu dispergieren.
  4. Stellen Sie die Schlenk-Flasche in ein Eiswasserbad, fügen Sie dann 1,3 ml Bortribromid (BBr3) unter magnetischem Rühren bei 1.000 U/min für 120 min hinzu und beobachten Sie, wie sich die Farbe des Reaktionssystems in dunkelbraun ändert.
  5. Schalten Sie dann schnell auf ein Ölbad um, erhöhen Sie die Temperatur für 10 h auf 120 °C Rückfluss und beobachten Sie, wie sich die Farbe des Reaktionssystems von dunkelbraun zu hellviolett ändert.
  6. Stoppen Sie das Erhitzen und kühlen Sie es auf RT ab. Filtern Sie die Lösung unter reduziertem Druck (-0,1-0,09 MPa) und sammeln Sie den Filterkuchen, wobei der violette Feststoff auf dem Kuchen das Rohprodukt ist.
  7. Das erhaltene BrSubPc-Rohprodukt wird für 20 h in einen Vakuumofen gegeben. Entfernen Sie das Produkt und mahlen Sie es fein. Anschließend mit 200 ml Methanollösung in einem Soxhlet-Extraktor extrahieren, bis die Lösung farblos wird.

2. Herstellung des rhombischen Dodekaeders Ag3PO4

ANMERKUNG: Rhombisches Dodekaeder Ag3PO4 wurde gemäß der zuvor berichteten Literatur35 hergestellt.

  1. Herstellung der Reaktionslösung
    1. Für NH4NO3-Lösung (0,05 M) mit der Bezeichnung Lösung 1 werden 6 g Ammoniumnitrat (NH4NO3,99%) in 200 ml deionisiertem Wasser gelöst und mit Ultraschallwellen bei einer Frequenz von 40 kHz, 300 W Leistung für 5 min in einem Zyklus behandelt, um es vollständig aufzulösen. Geben Sie es dann in einen 500-ml-Messkolben, um das Volumen zu fixieren.
    2. Für die NaOH-Lösung (0,2 M) mit der Bezeichnung Lösung 2 werden 4 g Natriumhydroxid (NaOH, 99%) in 200 ml deionisiertem Wasser in einem Glasbecher gelöst und 5 Minuten lang bei einer Frequenz von 40 kHz und einer Leistung von 300 W in einem Zyklus beschallt, um sie vollständig aufzulösen. Geben Sie es dann in einen 500-ml-Messkolben, um das Volumen zu fixieren.
    3. Für dieAgNO3-Lösung (0,05 M) mit der Bezeichnung Lösung 3 werden 4,25 g Silbernitrat (AgNO3, 99,8 %) in 200 ml deionisiertem Wasser in einem Becherglas gelöst und 5 Minuten lang bei einer Frequenz von 40 kHz und 300 W Leistung in einem Zyklus beschallt, um es vollständig aufzulösen. Geben Sie es dann in einen 500-ml-Messkolben, um das Volumen zu fixieren.
    4. Für die K2-HPO4-Lösung (0,1 M) mit der Bezeichnung Lösung 4 werden 11,41 g Kaliumhydrogenphosphat (K2HPO4, 99,5 %) in 400 ml deionisiertem Wasser in einem Glasbecherglas gelöst und 5 Minuten lang beschallt, um es vollständig aufzulösen. Geben Sie es dann in einen 500-ml-Messkolben, um das Volumen zu fixieren.
  2. Geben Sie 2526 ml deionisiertes Wasser in ein Becherglas und geben Sie dann nacheinander 180 ml NH4NO3-Lösung (0,4 M), 54 ml NaOH-Lösung (0,2 M) und 120 mlAgNO3-Lösung (0,05 M) in das Becherglas.
  3. Rühren Sie die Lösung 10 Minuten lang kräftig um, um den [Ag(NH3)2]+-Komplex herzustellen. Zum Schluss 120 ml K2HPO4-Lösung (0,1 M) in den Komplex geben und 5 min rühren. Nachdem sich die Farbe der Lösung von farblos zu hellgelb geändert hat, ist der erhaltene Niederschlag Ag3PO4 rhombisches Dodekaeder.
  4. Der resultierende Niederschlag wird durch Zentrifugation bei 7155,5 x g für 10 min bei RT abgetrennt und anschließend dreimal mit 50 ml deionisiertem Wasser unter den gleichen Bedingungen zentrifugiert. Lagern Sie das rhombisch dekaedrische Ag3PO4 bei RT in einer trockenen, lichtgeschützten Umgebung.

3. Herstellung von BrSubPc/Ag 3PO4

ANMERKUNG: Vier verschiedene zusammengesetzte Verhältnisse von BrSubPc zu Ag3PO4 wurden gemäß den Massenverhältnissen von 1:25, 1:50, 1:75 und 1:100 hergestellt.

  1. 5,77 mg BrSubPc werden in 50 ml Ethanol in einem Becherglas gelöst. Lösen Sie den BrSubPc vollständig durch Beschallung bei 40 Khz Frequenz, 300 W Leistung in einem Zyklus für 30 min bei RT auf.
  2. Fügen Sie dann 144,25 mg Ag3PO4 zu der obigen Lösung hinzu und beschallen Sie mit einer Frequenz von 40 kHz, 300 W Leistung in einem Zyklus für 30 Minuten bei RT.
  3. Rühren Sie die obige Lösung in ein 80 °C heißes Wasserbad, um eine vollständige Verdampfung des Ethanols zu ermöglichen.
  4. Trocknen Sie das resultierende bräunlich-gelbe Pulver über Nacht in einem Ofen bei 60 °C. Die präparierte Probe wird als BrSubPc/Ag3PO4 (1:25) bezeichnet.
  5. Für die anderen Proben mit Mischverhältnis (1:50, 1:75 und 1:100) wird das gleiche Herstellungsverfahren (Schritte 3.1-3.4) wie BrSubPc/Ag 3 PO4 (1:25) angewendet, jedoch die Menge an BrSubPc auf 2,94 mg, 1,97 mg und 1,49 mg und die entsprechende Menge an Ag3PO4 auf 147,0 mg, 147,75 mg bzw. 149,0 mg geändert.

4. Charakterisierung der Proben

  1. Führen Sie eine Röntgenbeugungsanalyse von pulverförmigen Materialien mit einer monochromatischen Cu-Kα-Lichtquelle λ = 0,15418 nm durch, die bei 30 kV und 15 mA arbeitet.
  2. Verwenden Sie die Fourier-Transformations-Infrarotspektroskopie (FT-IR), um die strukturellen Merkmale der hergestellten Materialien zu charakterisieren. Der Messwellenlängenbereich beträgt 500-4000 cm-1.
  3. Messen Sie die Absorptionseigenschaften der präparierten Materialien durch feste ultraviolett-sichtbare (UV-vis) Absorptionsspektroskopie im Bereich von 200-800 nm.
  4. Bestimmung der Partikelgröße, Mikrostruktur und Morphologie der vorbereiteten Proben mittels Rasterelektronenmikroskopie bei 5,00 KV Beschleunigungsspannung, InLens-Detektor, Vergrößerung 500-13000, Arbeitsabstand 7,4-7,7 mm.
  5. Nehmen Sie nach 5 Zyklen 5 ml der Reaktionslösung und fixieren Sie das Volumen mitkonzentriertem HNO 3 auf 10 ml. Aufschluss der Reaktionslösung mit einem induktiv gekoppelten plasmaoptischen Emissionsspektrometer (ICP-OES) bei einer Pumprate von 100 U/min, einem Verneblerstrom von 28,0 psi, einem Hilfsgas von 0,5 ml/min und einer Probenspülzeit von 20 s.

5. Photokatalytischer Aktivitätstest

HINWEIS: Die Lichtquelle ist eine 300-W-Xenonlampe, und ein 400-nm-Filter wird verwendet, um ultraviolettes Licht von der Lichtquelle zu entfernen. Die Xenonlampe wurde 15 cm über der Lösung montiert, und die Lichtintensität wurde auf 350 mW/cm2 bestimmt.

  1. Für die Testlösung wurden 10 mg Tetracyclin (TC) in 500 ml destilliertem Wasser gelöst, um eine 20 ppm-Lösung zu erhalten.
  2. Anschließend werden 50 ml der Test-TC-Lösung in einen photokatalytischen Glasreaktor überführt. Rühren Sie die Lösung gründlich mit einem Magnetrührer bei 1000 U/min um und halten Sie die Temperatur bei 25 °C. Schalten Sie dann den Schalter der Luftpumpe ein und geben Sie die Luft mit einer Geschwindigkeit von 100 ml/min in die Lösung, um die Luftsättigung aufrechtzuerhalten.
  3. 50 mg des hergestellten Photokatalysators werden in die Testlösung gegeben, um eine Konzentration von 1 g/l zu erreichen.
  4. Die erste Probe (3 ml) wird sofort mit einer Glasspritze entnommen. Nehmen Sie nach 30-minütigem Rühren im Dunkeln die zweite Probe und schalten Sie die Lichtquelle ein.
  5. Nach einer Bestrahlung von 5 min, 10 min, 15 min, 20 min und 30 min werden flüssige Proben (3 ml) entnommen. Filtern Sie alle extrahierten Proben durch eine 0,22 μm Nylonmembran, um feste Partikel vor der Analyse zu entfernen. Lagern Sie die gefilterten Proben bis zur Analyse lichtgeschützt in 5-ml-Zentrifugenröhrchen.
  6. Messen Sie die TC-Konzentration mit einem UV-Vis-Spektralphotometer bei 356 nm. Bewerten Sie den photokatalytischen Effekt anhand der Abbaurate; Die spezifische Berechnungsformel für die Abbaurate lautet wie folgt (Gl. (1)).
    figure-protocol-1(1)
    Dabei ist A0 die Absorption der Probe vor der Beleuchtung, A ist die Absorption der Probe bei einer Beleuchtungszeit von t min.
  7. Verwenden Sie die gleichen experimentellen Verfahren für unterschiedliche Katalysatordosierungen mit Ausgangskatalysatormengen wie 30 mg, 40 mg, 50 mg, 60 mg und 70 mg.
  8. Für Experimente mit unterschiedlichen pH-Werten stellen Sie den pH-Wert der Tetracyclinlösung (50 ml, 20 mg/l) zwischen 2,0 und 9,0 mit 0,01 mol/l HCl und NaOH-Lösung ein. Verwenden Sie BrSubPc/Ag3PO4 als Katalysator mit einer Katalysatordosierung von 50 mg. Befolgen Sie für andere photokatalytische experimentelle Verfahren die zuvor beschriebenen Schritte 5.2-5.6.
  9. Untersuchung des Einflusses der Reaktionstemperatur auf den Photoabbau von Tetracyclin unter Verwendung von BrSubPc/Ag3PO4 als Katalysator mit einer Katalysatordosierung von 50 mg und einem pH-Wert der Lösung = 6; der Temperaturbereich beträgt 10-50 °C. Andere photokatalytische experimentelle Verfahren sind die gleichen wie die zuvor beschriebenen Schritte 5.2-5.6.
  10. Untersuchen Sie die Auswirkungen verschiedener Anionen auf die photokatalytische Leistung der Katalysatoren durch Zugabe von 5 mmol/LNa2SO4, 5 mmol/LNa2CO3, 5 mmol/L NaCl bzw. 5 mmol/LNaNO3 bis 50 mL Tetracyclinlösung. Verwenden Sie BrSubPc/Ag3PO4 als Katalysator mit einer Katalysatordosierung von 50 mg und einem pH-Wert = 7 der Lösung. Andere photokatalytische experimentelle Verfahren sind die gleichen wie die zuvor beschriebenen Schritte 5.2-5.6.
  11. Nach jedem Zyklus der photokatalytischen Abbaureaktion wird die umgesetzte Lösung bei 7155,5 x g für 10 min bei RT zentrifugiert und dann dreimal mit 10 ml deionisiertem Wasser unter den gleichen Bedingungen (3 x 10 ml) zentrifugiert. Trocknen Sie den Feststoff 1 h lang bei 120 °C. Durchführung von fünf aufeinanderfolgenden Photoabbauexperimenten unter Verwendung von Photokatalysatoren, die nach jedem Schritt ohne Änderung der Gesamtkonzentration des Katalysators gewonnen wurden, um die Stabilität des BrSubPc/Ag3PO 4-Photokatalysators zu bewerten.

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Results

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Das rhombische Dodekaeder Ag3PO4 wurde erfolgreich unter Verwendung dieser Lösungsmittelphasensynthesemethode synthetisiert. Dies wird durch die in Abbildung 1A, B gezeigten REM-Bilder bestätigt. Nach der REM-Analyse wurde festgestellt, dass der durchschnittliche Durchmesser der rhombischen Dodekaederstruktur zwischen 2-3 μm liegt. Die unverfälschten BrSubPc-Mikrokristalle weisen eine große unregelmäßige Flockenstruktur auf (Abbildu...

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Discussion

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

In diesem Artikel stellen wir eine vollständige Methodik zur Bewertung der katalytischen Leistung von photokatalytischen Materialien vor, einschließlich der Herstellung von Katalysatoren, der Untersuchung von Faktoren, die die Photokatalyse beeinflussen, und der Leistung des Katalysatorrecyclings. Diese Bewertungsmethode ist universell und auf alle photokatalytischen Materialleistungsbewertungen anwendbar.

In Bezug auf Materialaufbereitungsverfahren wurden viele Schemata für die Herstellung vo...

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Disclosures

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Die Autoren haben nichts zu offenbaren.

Acknowledgements

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Diese Arbeit wurde von der National Natural Science Foundation of China (21606180) und dem Natural Science Basic Research Program of Shaanxi (Programm Nr. 2019JM-589) unterstützt.

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Materials

List of materials used in this article
NameCompanyCatalog NumberComments
300 W Xenon-LampeCeauLightCEL-HXF300
AgNO3Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd.7783-99-5
LuftpumpeSamson Group Co.ACO-001
BBr3Bailingwei Technology Co., Ltd.10294-33-4
Zirkulierendes Wasserbad mit konstanter TemperaturBeijing Changliu Scientific Instruments Co.HX-105
DichlormethanTianjin Kemiou Chemisches Reagenz Co., Ltd.75-09-2
EthanolTianjin Fuyu Feinchemie Co., Ltd.64-17-5
Fourier-Transformations-InfrarotBrukerVector002
HexanTianjin Kemiou Chemisches Reagenz Co., Ltd.110-54-3
HNO3Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd.7697-37-2
ICP-OESAglient5110
K2HPO4Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd.16788-57-1
MagnesiumsulfatTianjin Kemiou Chemisches Reagenz Co., Ltd.10034-99-8
MethanolTianjin Kemiou Chemisches Reagenz Co., Ltd.67-56-1
NaOHAladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd.1310-73-2
NH4NO3Sinopharm Group Chemisches Reagenz Co., Ltd.6484-52-2
o-DichlorbenzolTianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd.95-50-1
o-DicyanbenzolSinopharm Group Chemisches Reagenz Co., Ltd.91-15-6
RasterelektronenmikroskopieJEOLJSM-6390
TrichlormethanTianjin Kemiou Chemisches Reagenz Co., Ltd.67-66-3
Ultraviolett-sichtbares SpektralphotometerShimadzuUV-3600
RöntgendiffraktometerRigakuD/max-IIIA

References

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,
  1. Chen, Q. S., Zhou, H. Q., Wang, G. C., Bi, G. H., Dong, F. Activating earth-abundant insulator BaSO4 for visible-light induced degradation of tetracycline. Applied Catalysis B: Environmental. 307, 121182(2022).
  2. Liu, C. H., et al. Photo-Fenton degradation of tetracycline over Z-scheme Fe-g-C3N4/Bi2WO6 heterojunctions: Mechanism insight, degradation pathways and DFT calculation. Applied Catalysis B: Environmental. 310, 121326(2022).
  3. Zhou, L. P., et al. Piezoelectric effect synergistically enhances the performance of Ti32-oxo-cluster/BaTiO3/CuS p-n heterojunction photocatalytic degradation of pollutants. Applied Catalysis B: Environmental. 291, 120019(2021).
  4. Liu, S. Y., et al. Anchoring Fe3O4 nanoparticles on carbon nanotubes for microwave-induced catalytic degradation of antibiotics. ACS Applied Materials & Interfaces. 10 (35), 29467(2018).
  5. Xue, J. J., Ma, S. S., Zhou, Y. M., Zhang, Z., He, M. Facile photochemical synthesis of Au/Pt/g-C3N4 with plasmon-enhanced photocatalytic activity for antibiotic degradation. ACS Applied Materials & Interfaces. 7 (18), 9630-9637 (2015).
  6. Chen, Y. X., Yin, R. L., Zeng, L. X., Guo, W. Q., Zhu, M. S. Insight into the effects of hydroxyl groups on the rates and pathways of tetracycline antibiotics degradation in the carbon black activated peroxydisulfate oxidation process. Journal of Hazardous Materials. 412 (15), 12525(2021).
  7. Dong, C., Ji, J., Shen, B., Xing, M., Zhang, J. Enhancement of H2O2 decomposition by the co-catalytic effect of WS2 on the Fenton reaction for the synchronous reduction of Cr(VI) and remediation of phenol. Environmental Science & Technology. 52 (19), 11297-11308 (2018).
  8. Van Doorslaer, X., Demeestere, K., Heynderickx, P. M., Van Langenhove, H., Dewulf, J. UV-A and UV-C induced photolytic and photocatalytic degradation of aqueous ciprofloxacin and moxifloxacin: Reaction kinetics and role of adsorption. Applied Catalysis B: Environmental. 101 (3-4), 540-547 (2011).
  9. Shi, Y. J., et al. Sorption and biodegradation of tetracycline by nitrifying granules and the toxicity of tetracycline on granules. Journal of Hazardous Materials. 191 (1-3), 103-109 (2011).
  10. Guan, R., et al. Efficient degradation of tetracycline by heterogeneous cobalt oxide/cerium oxide composites mediated with persulfate. Separation and Purification Technology. 212, 223-232 (2019).
  11. Shao, S., Wu, X. Microbial degradation of tetracycline in the aquatic environment: a review. Critical Reviews in Biotechnology. 40 (7), 1010-1018 (2020).
  12. Wang, W., et al. High-performance two-dimensional montmorillonite supported-poly(acrylamide-co-acrylic acid) hydrogel for dye removal. Environmental Pollution. 257, 113574(2020).
  13. Yang, B., et al. Interactions between the antibiotic tetracycline and humic acid: Examination of the binding sites, and effects of complexation on the oxidation of tetracycline. Water Research. 202, 117379(2021).
  14. Lian, X. Y., et al. Construction of S-scheme Bi2WO6/g-C3N4 heterostructure nanosheets with enhanced visible-light photocatalytic degradation for ammonium dinitramide. Journal of Hazardous Materials. 412, 125217(2021).
  15. Li, X., et al. Bimetallic FexMny catalysts derived from metal organic frameworks for efficient photocatalytic removal of quinolones without oxidant. Environmental Science-Nano. 8 (9), 2595-2606 (2021).
  16. Li, X., et al. Fabrication of ultrathin lily-like NiCo2O4 nanosheets via mooring NiCo bimetallic oxide on waste biomass-derived carbon for highly efficient removal of phenolic pollutants. Chemical Engineering Journal. 441, 136066(2022).
  17. Makoto, E., et al. Charge carrier mapping for Z-scheme photocatalytic water-splitting sheet via categorization of microscopic time-resolved image sequences. Nature Communications. 12, 3716(2021).
  18. Karim, A. F., Krishnan, S., Shriwastav, A. An overview of heterogeneous photocatalysis for the degradation of organic compounds: A special emphasis on photocorrosion and reusability. Journal of the Indian Chemical Society. 99 (6), 100480(2022).
  19. Abdurahman, M. H., Abdullah, A. Z., Shoparwe, N. F. A comprehensive review on sonocatalytic, photocatalytic, and sonophotocatalytic processes for the degradation of antibiotics in water: Synergistic mechanism and degradation pathway. Chemical Engineering Journal. 413, 127412(2021).
  20. Gao, Y., Wang, Q., Ji, Z. G., Li, A. M. Degradation of antibiotic pollutants by persulfate activated with various carbon materials. Chemical Engineering Journal. 429, 132387(2022).
  21. Bi, Y. P., Ouyang, S. X., Umezawa, N., Cao, J. Y., Ye, J. H. Facet effect of single-crystalline Ag3PO4 sub-microcrystals on photocatalytic properties. Journal of the American Chemical Society. 133 (17), 6490-6492 (2011).
  22. Hasija, V., et al. A strategy to develop efficient Ag3PO4-based photocatalytic materials toward water splitting: Perspectives and challenges. ChemCatChem. 13 (13), 2965-2987 (2021).
  23. Zhou, L., et al. New insights into the efficient charge transfer of the modified-TiO2/Ag3PO4 composite for enhanced photocatalytic destruction of algal cells under visible light. Applied Catalysis B: Environmental. 302, 120868(2022).
  24. He, G. W., et al. Facile controlled synthesis of Ag3PO4 with various morphologies for enhanced photocatalytic oxygen evolution from water splitting. RSC Advances. 9 (32), 18222-18231 (2019).
  25. Lee, Y. J., et al. Photocatalytic degradation of neonicotinoid insecticides using sulfate-doped Ag3PO4 with enhanced visible light activity. Chemical Engineering Journal. 402, 12618(2020).
  26. Shi, W. L., et al. Three-dimensional Z-Scheme Ag3PO4/Co3(PO4)2@Ag heterojunction for improved visible-light photocatalytic degradation activity of tetracycline. Journal of Alloys and Compounds. 818, 152883(2020).
  27. Shi, W. L., et al. Fabrication of ternary Ag3PO4/Co3(PO4)2/g-C3N4 heterostructure with following Type II and Z-Scheme dual pathways for enhanced visible-light photocatalytic activity. Journal of Hazardous Materials. 389, 12190(2020).
  28. Wang, B., et al. A supramolecular H12SubPcB-OPhCOPh/TiO2 Z-scheme hybrid assembled via dimeric concave-ligand π-interaction for visible photocatalytic oxidation of tetracycline. Applied Catalysis B: Environmental. 298, 120550(2021).
  29. Wang, B., et al. Novel axial substituted subphthalocyanine and its TiO2 photocatalyst for degradation of organic water pollutant under visible light. Optical Materials. 109, 110202(2020).
  30. Wang, B., et al. Novel axial substituted subphthalocyanines and their TiO2 nanosupermolecular arrayss: Synthesis, structure, theoretical calculation and their photocatalytic properties. Materials Today Communication. 25, 101264(2020).
  31. Li, Z., et al. Synthesis, characterization and optoelectronic property of axial-substituted subphthalocyanines. ChemistryOpen. 9 (10), 1001-1007 (2020).
  32. Li, Z., et al. Construction of novel trimeric π-interaction subphthalocyanine-sensitized titanium dioxide for highly efficient photocatalytic degradation of organic pollutants. Journal of Alloys and Compounds. 855, 157458(2021).
  33. Wang, Y. F., et al. Efficient TiO2/SubPc photocatalyst for degradation of organic dyes under visible light. New Journal of Chemistry. 48, 21192-21200 (2020).
  34. Yang, L., et al. Novel axial substituted subphthalocyanine sensitized titanium dioxide H12SubPcB-OPh2OH/TiO2 photocatalyst: Synthesis, density functional theory calculation, and photocatalytic properties. Applied Organometallic Chemistry. 35 (8), 6270(2021).
  35. Li, Z., et al. Fabrication of SubPc-Br/Ag3PO4 supermolecular arrayss with high-efficiency and stable photocatalytic performance. Journal of Photochemistry and Photobiology, A. Chemistry. 405, 112929(2021).
  36. Zhang, B. B., et al. SubPc-Br/NiMoO4 supermolecular arrays as a high-performance supercapacitor electrode materials. Journal of Applied Electrochemistry. 50, 1007-1018 (2020).
  37. Yuan, X. X., et al. Preparation, characterization and photodegradation mechanism of 0D/2D Cu2O/BiOCl S-scheme heterojunction for efficient photodegradation of tetracycline. Separation and Purification Technology. 291, 120965(2022).
  38. Dai, T. T., et al. Performance and mechanism of photocatalytic degradation of tetracycline by Z-scheme heterojunction of CdS@LDHs. Applied Clay Science. 212, 106210(2021).
  39. Zhou, L. P., et al. Piezoelectric effect synergistically enhances the performance of Ti32-oxo-cluster/BaTiO3/CuS p-n heterojunction photocatalytic degradation of pollutants. Applied Catalysis B: Environmental. 291, 120019(2021).
  40. Xue, J. J., Ma, S. S., Zhou, Y. M., Zhang, Z. W., He, M. Facile photochemical synthesis of Au/Pt/g-C3N4 with plasmon-enhanced photocatalytic activity for antibiotic degradation. ACS Applied Materials Interfaces. 7, 9630-9637 (2015).
  41. Ding, R., et al. Light-excited photoelectrons coupled with bio-photocatalysis enhanced the degradation efficiency of oxytetracycline. Water Research. 143, 589-598 (2018).
  42. Acosta-Herazoa, R., Ángel Mueses, M., Li Puma, G., Machuca-Martínez, F. Impact of photocatalyst optical properties on the efficiency of solar photocatalytic reactors rationalized by the concepts of initial rate of photon absorption (IRPA) dimensionless boundary layer of photon absorption and apparent optical thickness. Chemical Engineering Journal. 356, 839-884 (2019).
  43. Grčić, I., Li Puma, G. Six-flux absorption-scattering models for photocatalysis under wide-spectrum irradiation sources in annular and flat reactors using catalysts with different optical properties. Applied Catalysis B: Environmental. 211, 222-234 (2017).
  44. Diaz-Anguloa, J., et al. Enhancement of the oxidative removal of diclofenac and of the TiO2 rate of photon absorption in dye-sensitized solar pilot scale CPC photocatalytic reactors. Chemical Engineering Journal. 381, 12252(2020).
  45. Meng, S. G., et al. Efficient photocatalytic H2 evolution, CO2 reduction and N2 fixation coupled with organic synthesis by cocatalyst and vacancies engineering. Applied Catalysis B: Environmental. 285, 119789(2021).
  46. Yang, M., et al. Graphene aerogel-based NiAl-LDH/g-C3N4 with ultratight sheet-sheet heterojunction for excellent visible-light photocatalytic activity of CO2 reduction. Applied Catalysis B: Environmental. 306, 121065(2022).

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Reprints and Permissions

Request permission to reuse the text or figures of this JoVE article

Request Permission

Tags

Photocatalytic DegradationAntibiotic RemovalSemiconductor CatalystsSilver PhosphateEnvironmental RemediationTetracycline DegradationPhotocatalyst EvaluationUV Visible SpectrophotometryHeterojunction MaterialsReaction Parameters

Related Articles