Wasserstoffperoxid (H2O2) ist ein allgegenwärtiges Nebenprodukt zahlreicher enzymkatalysierter biochemischer Reaktionen, darunter solche, die durch Laktatoxidase, Glutamatoxidase und Glukoseoxidase1 vermittelt werden. Seine allgegenwärtige Präsenz in einer Vielzahl physiologischer und pathologischer Prozesse 2,3,4 macht es zu einem entscheidenden Biomolekül für das Verständnis der menschlichen Gesundheit und Krankheitszustände. Daher ist eine genaue Detektionvon H2O2 bei extrem niedrigen Konzentrationen unerlässlich, um präzise Einblicke in körperliche Bedingungen zu gewinnen, was das große Interesse von Forschern an der Entwicklung sensibler Detektionsmethoden mit niedriger Nachweisgrenze (LOD) weckt.
Traditionelle H2O2 Detektionsmethoden 5,6, wie Spektroskopie, Chromatographie und Chemilumineszenz, haben die Grundlage für quantitative Analysen gelegt, leiden jedoch unter inhärenten Einschränkungen, die ihre breite Anwendbarkeit erschweren. Diese Techniken basieren typischerweise auf sperrigen, teuren Instrumenten und erfordern spezialisiertes Fachwissen, was sie für Vor-Ort-, tragbare oder Point-of-Care-Erkennungsszenarien unpraktisch macht. Daher besteht ein dringender Bedarf an alternativen Detektionstechnologien, die hohe Empfindlichkeit mit Miniaturisierung, niedrigen Kosten und einfacher Nutzung verbinden.
Mit dem Fortschritt der Mikronanotechnologien haben sich organisch-elektrochemische Transistoren (OECTs) aufgrund ihrer inhärenten Vorteile wie Miniaturisierung, niedriger Betriebsspannung, exzellenter Signalverstärkungsfähigkeit und Biokompatibilität 7,8,9 als vielversprechende Plattform für Biosensing-Anwendungen etabliert. OECT-basierte Sensoren werden zunehmend für die H2-O2-Detektion erforscht, mit Schwerpunkt auf der Modifikation von H2-O2-empfindlichen Materialien auf Mikroelektroden, um die Detektionsempfindlichkeit zu erhöhen. Zum Beispiel bauten Cicoira et al.10 einen OECT-basierten H2O2 Sensor mit einem linearen Detektionsbereich von 5 μM bis 103 μM und einem niedrigen LOD von 5 μM, wenn Pt als Quelle, Drain und Gate-Material verwendet wurde. Guo et al.11 fertigten ein OECT auf einem flexiblen Poly (Ethylenterephthalat) (PET) Substrat und einem Transwell-Träger. Das Gerät verwendete eine siebgedruckte Kohlenstoff-Paste-Elektrode, modifiziert mit Kohlenstoffnanoröhren und Pt-Nanopartikeln als Gate-Elektrode sowie PEDOT: PSS als Kanalmaterial, was einen linearen Detektionsbereich von 0,5–100 μM und eine LOD von 0,2 μM für H2O2 aufweist. Qi et al.12 berichteten von einem Donor-Akzeptor-(D-A)-Typ ambipolarem Einzelorganisch-gemischtem ionisch-elektronischen Leiter (OMIEC) polymerbasiertem OECT, das einen linearen Detektionsbereich von 0,001–100 μM und einen LOD von 1 nM für H2O2 aufwies. Der erwähnte H2O2 Sensor erreichte eine niedrige LOD, die hauptsächlich vom Nernst-Potential abhing, das von der Pt-basierten Gate-Elektrode erzeugt wurde, die H2O2 katalysierte, welche den elektrochemischen (de) Dopingzustand der Kanalschicht regulieren konnte, um die hervorragende Signalverstärkungsfähigkeit zu nutzen. So haben frühere Studien auf diesem Gebiet eine solide theoretische und experimentelle Grundlage für weitere Optimierungen geschaffen.
Das Kernziel dieser Studie ist es, einen hoch kontrollierbaren und empfindlichen OECT-basierten H2O2-Sensor zu entwickeln, indem das Nernst-Potenzial weiter genutzt wird, ein Schlüsselmechanismus für die Leistung elektrochemischer Sensoren. Um dies zu erreichen, schlagen wir einen synergistischen Nernst-Potentialmechanismus13 vor, der auf einer Kaskadenreaktion mit zwei Schlüsselkomponenten beruht: Pt-basierte Gate-Elektroden, die H2O2 elektrokatalysieren, und eine gestapelte Halbleiterkanalschicht (PEDOT: BTB/PEDOT: PSS), die mit Wasserstoffionen interagiert, die als Nebenprodukt von H2O2 erzeugt werden Katalyse. Dieses Design basiert auf etablierter Forschung: Bromthymolblau (BTB), ein bekannter chemischer Indikator für schwache Säuren und Basen14, wurde in früheren Studien erfolgreich mit PEDOT (als PEDOT: BTB) am OECT-Gate oder Kanalschicht zur pH-Messung integriert und validiert so die Machbarkeit der Kaskadenreaktion, die für unseren Ansatz zentral ist.
Im Vergleich zu alternativen OECT-basierten H₂O₂-Detektionsmethoden bietet unsere synergetische Nernst Potential-Strategie deutliche Vorteile. Im Gegensatz zu herkömmlichen Designs, die ausschließlich auf die katalytische Aktivität pt-basierter Gate-Elektroden zur Erzeugung von Nernst-Potenzial setzen, verbessert unser Ansatz die Steuerbarkeit, indem dieser katalytische Prozess mit dem pH-empfindlichen Verhalten der gestapelten Kanalschicht gekoppelt wird. Diese Synergie verbessert nicht nur die Empfindlichkeit des Sensors, sondern erhöht auch seine Stabilität und Abstellbarkeit und adressiert so wichtige Einschränkungen bestehender OECT-basierter Sensoren. Darüber hinaus entspricht diese Technik dem breiteren Trend des OECT-basierten Biosensing, der die Integration funktionaler Materialien und innovativer Reaktionsmechanismen betont, um die Grenzen der Nachweisleistung zu erweitern.
Im Kontext der breiteren elektrochemischen Detektionsliteratur 15,16,17,18,19,20,21 sind OECTs aufgrund ihrer Fähigkeit, schwache elektrochemische Signale zu verstärken, zu einem Grundpfeiler der tragbaren Biosensing geworden, was sie ideal für die Detektion niedriger Konzentration von Analyten macht. Unsere Arbeit baut auf diesem Fundament auf, indem wir den Nernst-Potential-gesteuerten Mechanismus verfeinern und eine neue Perspektive darauf bieten, wie die OECT-Leistungfür die H-2-O2-Detektion optimiert werden kann. Für Leser, die die Anwendbarkeit dieser Methode in Betracht ziehen, ist unser Design besonders gut für Szenarien geeignet, die hohe Empfindlichkeit, Portabilität und Kontrollierbarkeit erfordern, wie etwa Point-of-Care-Diagnostik, In-vitro-Überwachung und vor Ort Umwelt- oder Bioprobenanalyse, bei denen herkömmliche Methoden unpraktisch sind. Durch die Klarstellung des konzeptionellen Rahmens und der Vorteile unseres Ansatzes bietet diese Einführung den Lesern den notwendigen Kontext, um zu beurteilen, ob diese Methode mit ihren spezifischen Anwendungsbedürfnissen übereinstimmt.