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Bioelektrochemisch verbesserte anaerobe Verdauung von Brauereiabwasser bei Umgebungstemperatur: Leistung, Methanausbeute und Energieeffizienz

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DOI:

10.3791/70884

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31. Juli 2026

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1Department of Civil and Environmental Engineering, Carleton University, 2Department of Bioresource Engineering, McGill University

In diesem Artikel

Zusammenfassung

Ein kontinuierliches bioelektrochemisch verbessertes anaeroben Verdauungssystem (BEAD) wurde für die Abwasserbehandlung in Brauereien entwickelt und demonstriert eine verbesserte chemische Sauerstoffbeseitigung, den Abbau flüchtiger Fettsäuren, die Methanproduktion und die Energieeffizienz im Vergleich zur konventionellen anaeroben Vergärung bei Umgebungstemperatur.

Zusammenfassung

Die bioelektrochemisch verbesserte anaerobe Verdauung (BEAD) hat sich als vielversprechender Ansatz erwiesen, um die Methanproduktion und die Prozessstabilität während der Behandlung hochfesten industriellen Abwassers zu verbessern. In dieser Studie wurde ein kontinuierlicher Auflauf-BEAD-Reaktor 365 Tage lang betrieben, um seine Leistung bei der Behandlung realer Brauereiabwässer bei Umgebungstemperatur (22–24 °C) zu bewerten. Die Auswirkungen der organischen Belastungsrate (OLR; 1–7 g sCOD/L∙d), hydraulischer Retentionszeit (HRT) und des angewandten Potenzials (1,2 V) auf die Entfernung organischer Substanz, den Abbau flüchtiger Fettsäuren (VFA), die Methanproduktion und die Energieeffizienz wurden systematisch untersucht und mit der konventionellen anaeroben Verdauung (AD) verglichen worden. Das BEAD-System erreichte hohe chemische Sauerstoffbedarfs-(COD)-Entfernungseffizienzen (>92 %) bei OLRs bis zu 5 g sCOD/L∙d und zeigte eine überlegene Degradierung komplexer VFAs, insbesondere Propion- und Buttersäuren. Die Methanausbeute stieg mit steigendem OLR und erreichte ein Maximum von 0,35 LCH₄/gsCOD Removed bei einem OLR von 7 g sCOD/L∙d. Im Vergleich zu AD steigerte BEAD die Methanproduktion bei höheren OLRs um 16–30 %, während die Biogasqualität stabil blieb (≈74–75 % CH₄). Obwohl die Verkürzung der HRT bei hohen OLR die Gesamtleistung verringerte, übertraf BEAD konstant AD. Das System zeigte eine hohe Energieeffizienz (~1000 %), was darauf hindeutet, dass es als robuster, hochenergieeffizienter Kandidat für die Abwasserbehandlung von Brauereien in kalten Regionen dienen könnte.

Einleitung

Wasserverschmutzung bleibt ein bedeutendes globales Problem, das der menschlichen Gesundheit schadet und Ökosysteme stört. Die Brauindustrie gehört zu den größten industriellen Abwassergeneratoren und produziert 3–10 Liter Abwasser pro LiterBier 1,2. Der weltweite Bierkonsum führte 2023 zur Produktion von 188 mm3 Bier, womit ermit 3,4 den fünfthäufigsten Konsum weltweit belegt. Bier ist ebenfalls ein beliebtes Getränk in Kanada, wie der Anstieg der Brauereien von 1.120 im Jahr 2019 auf 1.210 im Jahr 2020zeigt.

Brauereien verwalten ihr Abwasser hauptsächlich, indem sie es direkt oder nach der Vorbehandlung in kommunale Abwassersysteme einleiten. Konventionelle Kläranlagen (WWTPs) haben jedoch häufig Schwierigkeiten mit hochfesten Industrieabwässern, was in vielen Ländern zu regulatorischen Grenzenvon 2,6,7 führt. In vielen Fällen erheben Kommunalverwaltungen Zuschläge auf hochstarke Abwässer, um solche Einleitungen zu verhindern, was zu höheren Betriebskosten für Brauereien führenkann 8. Daher müssen Brauereien Maßnahmen ergreifen, um ihr Abwasser effektiver und kostengünstiger zu verwalten. Die Installation von Behandlungssystemen vor Ort, die nicht nur die Schadstoffbelastung reduzieren, sondern auch das Energiepotenzial organischer Verbindungen im Abwasser der Brauerei nutzen, bietet eine praktikable Alternative9.

Anaerobe Prozesse können hochintensives Abwasser mit geringem Energieverbrauch effektiv behandeln und gleichzeitig Abfall in Biogas umwandeln, das dann in Strom, erneuerbares Gas oder thermische Energie10 umgewandelt werden kann. Die anaerobe Verdauung (AD) ist ein indirekter interspezifischer Elektronentransfer (IIET)-Prozess, bei dem Zwischenprodukte Elektronen zwischen acidogenen Bakterien und methanogenen Archaeen durch komplexe enzymatische Reaktionenübertragen 11. Diese Reaktionen haben jedoch thermodynamische Einschränkungen, die den vollständigen Transfer von Elektronen von den ursprünglichen Substraten auf Methan verhindern, was zu erheblichen Elektronenverlusten und einer reduzierten Methanproduktionführt. Die AD-Stabilität wird durch diese Elektronentransfermechanismen beeinflusst, und Störungen führen oft zur Ansammlung von Zwischenprodukten wie Wasserstoff oder VFAs (flüchtige Fettsäuren). Das Ungleichgewicht zwischen sauerogenen Bakterien und Methanogenen ist ein Hauptfaktor, der zu dieser Ansammlung beiträgt. Hohe organische Belastungsraten (OLRs) im Abwasser der Brauerei können dieses Ungleichgewicht verschärfen und die Kapazität der Methanogene zur Nutzung der produzierten VFAs13 übersteigen.

Die bioelektrochemisch verbesserte anaerobe Verdauung (BEAD) nutzt direkten Interspecies-Elektronentransfer (DIET), um Elektronen direkt von organischen Substraten auf Methan zu übertragen, wodurch das langsamere und weniger effiziente IIET im konventionellen AD umgangen wird. Bei DIET werden Elektronen direkt zwischen mikrobiellen Spezies über Cytochrome, leitfähige Pili oder Multispezies-Aggregate übertragen, ohne dass ein Zwischenelektronenshuttle12 benötigt wird. BEAD-Systeme nutzen externe elektrische Ströme, um den Abbau von kurzkettigen VFAs wie Butyrat und Proionat zu verbessern, wodurch der Prozess stabiler ist als herkömmliche AD14, 15, 16. Darüber hinaus fördern BEAD-Systeme mikrobielle syntrophe Wechselwirkungen, die die Methanproduktion durch eine verbesserte Gesamt-VFA-Zersetzungbeschleunigen. Studien haben gezeigt, dass BEAD die Methanausbeute im Vergleich zur konventionellen AD durch zusätzliche Methanogenese-Wege, wie die direkte Elektronenaufnahme von Elektroden (Elektromethanogenese)18,19, steigern kann.

Die Forschung zum Abwasser von Brauereien in BEAD ist begrenzt, wobei die meisten Studien bei mesophilen Temperaturen (30–35 °C) oder mit synthetischem Abwasser 20,21,22,23,24,25 durchgeführt werden. Während mesophile Bedingungen für verschiedene Mikroorganismen ideal sind, ist die Optimierung des BEAD-Systems bei Raumtemperatur (22–24 °C) für praktische Anwendungen besonders in kalten Regionen wie Kanada entscheidend. Darüber hinaus bietet der Einsatz von echtem Brauereiabwasser eine genauere Darstellung der Herausforderungen in realen Szenarien. Diese Studie zielt darauf ab, wichtige Lücken zu schließen, indem kritische Parameter für die Behandlung und Methanproduktion aus realem Brauereiabwasser in einem BEAD-Reaktor bei Raumtemperatur bewertet werden.

Die organische Belastungsrate (OLR) ist ein wichtiger Betriebsparameter in BEAD-Systemen, der die Fähigkeit des Systems widerspiegelt, organische Verbindungen effektiv zu verarbeiten. Ein hoher OLR kann zu einer übermäßigen Säureansammlung führen und die Methanogenese möglicherweise behindern. Daher ist es entscheidend, das OLR zu steuern, um eine optimale Behandlungseffizienz und die Methanproduktion26,27 zu erreichen. Die Forscher untersuchten hauptsächlich die Auswirkungen von OLR auf die BEAD-Leistung mit einer synthetischen Mischung aus organischen Säuren28, 29, 30, 31, Abfallaktivschlamm (WAS)26, Tomatenpflanzenrückständen32, Lebensmittelabfällen33 und Müllschlamm34. Die meisten Studien zu BEAD mit Brauereiabwasser haben niedrige OLRs verwendet, und nur eine Studie bewertete die Auswirkungen verschiedener OLRs auf die BEAD-Effizienz bei der Behandlung von Brauereiabwasser. Pan et al.22 berichteten, dass die Methanproduktion mit OLR allmählich zunahm und 5,64 L/L∙d bei einem OLR von 20 g COD/L∙d erreichte und unter mesophilen Bedingungen (35 °C) die konventionelle AD übertraf. Außerdem blieb das BEAD-System trotz der AD-Leistung bei erhöhten OLRs stabil. Nach unserem besten Wissen hat keine Studie die Auswirkungen von OLR auf die BEAD-Leistung mit echtem Brauereiabwasser bei Raumtemperatur untersucht. Daher soll diese Studie untersuchen, wie verschiedene OLRs den Abbau des echten Brauereiabwassers und die anschließende Methanproduktion bei Raumtemperatur beeinflussen.

Die angelegte Spannung ist ein weiterer wichtiger Betriebsparameter in den BEAD-Systemen. Die angelegte Spannung fördert das Wachstum hydronotropher Methanogene und erhöht so die Prozessstabilität. Darüber hinaus beeinflusst die zugeführte Spannung die Methanproduktion sowie den Innenwiderstand im System 35,36,37. Nur eine begrenzte Anzahl von Studien hat untersucht, wie das Fehlen/Vorhandensein von Spannung die BEAD-Leistung bei Brauereiabwasserbeeinflusst 20,21,25. Zum Beispiel testeten Guo et al.21 drei BEAD-Reaktoren mit unterschiedlichen Kathoden-zu-Anoden-Verhältnissen von 1, 2,5 und 4 cm2/cm3 bei 35 °C mit synthetischem Brauereiabwasser und stellten fest, dass ein geschlossener Kreislauf (0,9 V) die Methanproduktion um 42 %, 121 % bzw. 61 % im Vergleich zu einem offenen Kreislauf (0 V) erhöhte. Die Forschung mit echtem Brauereiabwasser bei Raumtemperatur bleibt jedoch begrenzt, was die Notwendigkeit für weitere Untersuchungen unterstreicht.

Das Hauptziel dieser Studie war es, die Machbarkeit und Leistungsfähigkeit eines bioelektrochemisch verbesserten anaeroben Verdautungssystems (BEAD) zur Behandlung echten Brauereiabwassers bei Raumtemperatur (22–24 °C) zu untersuchen. Im Vergleich zu früheren BEAD-Studien, die hauptsächlich unter mesophilen Bedingungen durchgeführt wurden, betont diese Studie den Langzeitbetrieb von BEAD bei Umgebungstemperatur, was besonders ingenieurtechnisch bedeutsam ist, da sie die Notwendigkeit kontinuierlicher Reaktorheizung vermieden und den Energiebedarf senkt. Konkret bewertete die Studie die Auswirkungen verschiedener organischer Belastungsraten (OLRs) sowie die Auswirkungen der angelegten Spannung auf Abwasserabbau, Prozessstabilität und Methanproduktion. Durch den Betrieb eines BEAD-Reaktors unter kontrollierten Bedingungen zielte diese Studie darauf ab, optimale Betriebsparameter zu identifizieren, die den Abbau flüchtiger Fettsäuren (VFA) und die Methanausbeute verbessern und gleichzeitig die Systemstabilität erhalten. Die Ergebnisse sollen praktische Einblicke in die Anwendung der BEAD-Technologie bei der Abwasserbehandlung in Brauereien vor Ort liefern.

Protokoll

Für diese Studie war keine ethische Genehmigung erforderlich, da sie weder menschliche Teilnehmer noch tierische Probanden betraf. Die Abwasser- und Schlammproben wurden gemäß den standardisierten Laborsicherheitsprotokollen entnommen und behandelt.

Futter und Inokulum

Anfangs wurde Natriumacetat als ergänzende Kohlenstoffquelle verwendet, um die mikrobielle Aktivität in den Reaktoren zu initiieren. Nach dem Start des Reaktors wurde nach und nach echtes Brauereiabwasser von der Dominion City Brewing Co. in Ottawa eingeführt, wobei das Natriumacetat schrittweise ersetzt wurde (etwa 5 Tage). Die Eigenschaften der Abwasserproben der Brauerei (Tabelle 1) variierten je nach Charge (insgesamt 17 Chargen), was eine Bewertung der Systemanpassung an reale Bedingungen ermöglichte. In Dominion City werden Feststoffe wie Hopfen und Hefe getrennt, bevor das Abwasser in zwei letzte Tanks gesammelt wird. Chargenproben wurden aus diesen Tanks entnommen, ins Labor transportiert und bei 12.000 ×g unter Raumtemperatur (22 °C) bei 12.000 g Zentrifugiert, um Restfeststoffe zu entfernen. Das resultierende Supernatant wurde bis zur Anwendung bei 4 °C gelagert. Das Inokulum war mesophiler, anaerob verdauter Schlamm, der vom Robert O. Pickard Environmental Centre (ROPEC) in Ottawa gesammelt wurde. Vor seiner Einführung wurde der Schlamm mit dem zentrifugierten Brauabwasser in 500-ml-Glasflaschen für 14 Tage bei 480 × g unter Raumtemperatur (22 °C) akklimatisiert.

Reaktorkonfiguration

Diese Studie verwendete einen Einkammer-Auffluss-BEAD-Reaktor aus zylindrischem Glas (435 mm Höhe, 54 mm Durchmesser) mit einem Gesamtvolumen von 1 L und einem effektiven Arbeitsvolumen von 0,65 L. Der Einfluss wurde mit einer peristaltischen Pumpe in den Reaktor eingespeist und mit einem digitalen Timer gesteuert, um die Zuleitungsrate zu steuern. Um das Mischen und den Gas-Flüssigkeits-Massentransfer zu verbessern, verband eine Umlaufschleife die Ober- und Unterseite des Reaktors (Abbildung 1A), die mit einer zweiten peristaltischen Pumpe bei 70 mL/min gehalten wurde. Die Elektroden bestanden aus gestapelten 25 mm × 25 mm großen Carbonfilzquadraten mit einer Gesamthöhe von 130 mm (Abbildung 1B,C). Ein 3 mm dicker, nicht leitfähiger Geotextilseparator mit 2 mm Perforationen wurde zwischen Anode und Kathode platziert, um Kontakt zu verhindern, was zu einem Elektrodenabstand von 3 mm führte. Die Anode wurde oberhalb der Kathode positioniert, um zu verhindern, dass Wasserstoffgas in den Gasbeutel entweicht, da Wasserstoff in Wasser gering löslich ist. Ein 1 mm dicker Titandraht, beschichtet mit Iridium-Metalloxid (Ir-MMO), wurde in den Kohlefilz eingeführt und diente als Stromabnehmer für beide Elektroden. Die Stromkollektoren waren mit einem Potentiostat (AUTM101. verbunden. S, Metrohm, Schweiz), die verwendet wurde, um ein kontrolliertes Potential über die Elektroden anzulegen und aufrechtzuerhalten und die elektrochemische Reaktion des Systems kontinuierlich zu überwachen. Während des gesamten Reaktorbetriebs wurde eine angelegte Spannung von 1,2 V zwischen Anode und Kathode aufrechterhalten. Der AD-Reaktor, der als Kontrollgruppe in dieser Studie verwendet wurde, hatte die gleiche Konfiguration wie der BEAD-Reaktor, wurde jedoch ohne angewandtes Potenzial betrieben.

Versuchsdesign und Verfahren

Die Studie wurde über 365 Tage durchgeführt, darunter 17 Betriebsphasen (jeweils 10–20 Tage) in drei Hauptphasen, die jeweils die Leistung des BEAD-Reaktors unter unterschiedlichen Betriebsbedingungen bewerteten. Vor der Datenerhebung wurde jede Phase betrieben, bis stabile Bedingungen erreicht waren. Diese verlängerte Dauer ermöglichte die Bewertung der langfristigen Leistung und Stabilität von BEAD, im Gegensatz zu typischen kurzfristigen oder Batch-Studien. Die Verwendung mehrerer Chargen echten Brauereiabwassers führte zu Variabilität in der Zusammensetzung; die Reaktorleistung wurde jedoch unter stationären Bedingungen innerhalb jeder Phase bewertet, sodass die berichteten Ergebnisse ein stabiles Systemverhalten und nicht nur kurzfristige Schwankungen widerspiegeln.

Anlaufphasen: Reaktorstart (Einfluss des einflussreichen VFA/sCOD-Verhältniss)

Der BEAD-Reaktor wurde mit 350–400 mL vorakklimatisiertem anaeroben Schlamm impft. Anfangs im Batch-Modus mit Natriumacetat und einer angelegten Spannung von 1,2 V betrieben, hielt das System eine hohe HRT von 16 Tagen aufrecht, um das Wachstum elektroaktiver Mikroorganismen zu unterstützen und gleichzeitig die Biomasseauswaschung zu minimieren. Nach zwei Wochen wechselte der Reaktor zum kontinuierlichen Flussbetrieb, wobei Natriumacetat mit einem OLR von 2 g sCOD/L∙d und einer täglichen Durchflussrate von 120–130 mL verwendet wurde, was zu einer HRT von 5 Tagen führte. Sobald es stabil war, wurde das Futter allmählich durch Brauereiabwasser ersetzt: zuerst bei 70%/30% (Acetat/Abwasser), dann bei 50%/50% und schließlich bei 80%/20%, bevor 100% Brauereiabwasser erreicht wurde (Tabelle 2). Diese Stufe bewertete auch die Auswirkungen verschiedener einflussreicher VFA/sCOD-Verhältnisse auf die BEAD-Leistung, da Natriumacetat eine einfachere VFA-Zusammensetzung hat als die komplexeren VFAs im Abwasser der Brauerei, die die mikrobielle Aktivität und die Methanproduktion beeinflussen. Die Ergebnisse dieser Stufe wurden in Supplementary File 1 (Supplementary Figures 1–5 und Supplementary Table 1)12,38,39,40,41,42 diskutiert.

Als die Zufuhr auf 100 % Brauereiabwasser mit einem OLR von 2 g sCOD/L∙d umgestellt wurde, sank die Methanerträge im Vergleich zum reinen Acetatfutter. Hemmungstests, Ergänzungsakte 1 (Ergänzende Tabelle 2), bestätigten, dass die Hemmung von Brauereiabwasser nicht das Hauptproblem war. Daher wurde das OLR erhöht, um die mikrobielle Aktivität mit einer höheren Substratverfügbarkeit zu stimulieren. Reaktorrückgewinnungs- und inhibitorische Tests wurden während einer dreimonatigen Lücke zwischen Phase 5 und 6 durchgeführt. Während dieses Zeitraums wurde der Reaktor kontinuierlich unter kontrollierten Bedingungen unter Verwendung von Brauereiabwasser betrieben, während weitere Experimente zur Bewertung potenzieller inhibitorischer Verbindungen durchgeführt wurden, darunter Gesamtammoniakstickstoff (TAN), Sulfat, Sulfid, Wasserstoffperoxid (H₂O₂) und Peressigsäure (PAA). Die Ergebnisse bestätigten, dass keine dieser Verbindungen in hemmenden Konzentrationen vorhanden war. Der Reaktor wurde unter stabilen Betriebsbedingungen aufrechterhalten, bis die stabile Leistung wiederhergestellt war, was sich durch eine konstante Methanproduktion, COD-Entfernung und VFA-Degradierung zeigt. Die anschließenden experimentellen Phasen wurden erst wieder aufgenommen, nachdem bestätigt wurde, dass sich die Reaktorleistung stabilisiert und mit den Bedingungen vor der Lücke vergleichbar war. Daten aus dieser Wiederherstellungs- und Testphase wurden aus der Analyse weggelassen, um Konsistenz über definierte Betriebsphasen hinweg zu gewährleisten.

Phase 1: Auswirkungen des OLR

In dieser Phase wurde der BEAD-Reaktor ausschließlich mit Brauereiabwasser versorgt, um die Wirkung variierender OLRs (1–7 g sCOD/L∙d) bei einem angewandten Potenzial von 1,2 V zu untersuchen (Tabelle 2). Die Variation der COD-Werte im Abwasser der Brauerei führte ebenfalls zu Schwankungen der HRT, insbesondere am höchsten OLR (7* g sCOD/L∙d), wo Experimente unter zwei HRTs von 2 und 4 Tagen durchgeführt wurden (* zeigt unterschiedliche HRT bei demselben OLR von 7 g sCOD/L∙d; 7 g sCOD/L∙d ist HRT nach 3–4 Tagen, 7* g sCOD/L∙d ist HRT nach 2 Tagen). Dies ermöglichte eine Bewertung dessen, wie HRT die Methanproduktion, den Substratabbau und die Gesamteffizienz des Prozesses beeinflusste.

Phase 2: Auswirkungen des angewandten Potenzials

Diese Stufe bewertete die Auswirkungen des Vorhandenseins oder Fehlens des angewandten Potenzials (1,2 V) auf die Reaktorleistung und die Methanproduktion unter Verwendung von Brauereiabwasser. Der Kontrollreaktor ohne angewandtes Potenzial (AD) und der BEAD-Reaktor wurden an OLRs von 2, 3, 5 und 7 g sCOD/L∙d getestet. Die AD-Steuerung wurde als separater Reaktor mit derselben Konfiguration wie der BEAD-Reaktor betrieben, jedoch ohne angelegtes Potenzial. Beide Reaktoren wurden parallel unter vergleichbaren Bedingungen betrieben. Außerdem wurde bei einem OLR von 7*g sCOD/L∙d die HRT von 4 auf 2 Tage reduziert, was eine Untersuchung der Auswirkungen des angewandten Potenzials unter einer kürzeren HRT ermöglichte (Tabelle 2).

Analytische Methoden

Gesamtfeststoffe (TS) und flüchtige Feststoffe (VS) wurden mit der Standardmethode 168443 gemessen. Löslicher COD (sCOD) wurde mit der COD-Standardmethode44 mit Reagenzröhrchen analysiert. Vor der Analyse wurden die Proben mit einem Vakuumfilter gefiltert, der mit einer 0,45 μm porengroßen Membran ausgestattet war. Die Ammoniakkonzentration wurde mit dem Ammoniakreagenz-Set45 bestimmt. Der Sulfat wurde mit dem Sulfatreagenz-Kit46 gemessen. Sulfid wurde mit dem Sulfidreagenz-Kit47 analysiert. Alle HACH-Analysen wurden mit dem Spektrophotometer durchgeführt. Wasserstoffperoxid und Peressigsäure wurden mit dem Peressigsäure-Testkit mittels Tropfflaschenmethode gemessen. Das Biogas wurde in einem Gassammelbeutel gesammelt, und sein Volumen wurde täglich mit einer gasdichten Spritze quantifiziert, wobei alle Messungen in dreifacher Ausführung durchgeführt wurden. Die Biogaszusammensetzung wurde mit einem Mikro-Gaschromatographen (GC) analysiert, mit Argon als Trägergas, einem TCD-Detektor und einer Einspritztemperatur von 110 °C. Die Biogasvolumina wurden direkt aus Gassammelbeuteln gemessen und unter konstanten Laborbedingungen als Messwerte angegeben. Gasmengen werden auf Nassbasis angegeben. Alle Gasmessungen wurden unter nahezu atmosphärischem Druck durchgeführt, und luftdichte Verbindungen wurden aufrechterhalten, um Gasleckagen zu minimieren. Das System wurde während des gesamten Experiments regelmäßig überprüft, um die Dichtungsintegrität sicherzustellen.

VFAs, darunter Acetat, Propionat und Butyrat, wurden mittels Hochleistungsflüssigkeitschromatographie (HPLC) mit einer Absorptionswellenlänge von 210 nm quantifiziert. Die mobilen Phasen bestanden zu 100 % aus Acetonitril und 2,5 mM Methanesulfonsäure, und die Analyse wurde mit einer Säule (5 μm, 4 mm × 150 mm) bei 30 °C mit einer konstanten Durchflussrate von 1 mL/min für die mobile Phase durchgeführt. Der pH-Wert und die Temperatur des Reaktors wurden kontinuierlich mit einem Messgerät überwacht. Während des Reaktorbetriebs wurde der pH-Wert im typischen Bereich von 6,5–7,5 gehalten, was auf stabile Betriebsbedingungen hinweist. Die aktuelle Generation wurde alle 5 Minuten mit einem Potentiostat unter einem festen angelegten Potential von 1,2 V aufgezeichnet.

Berechnungen

Die Effizienz und Rate der COD-Entfernung wurden mit folgenden Gleichungen bestimmt:

figure-protocol-1 Gleichung 1

figure-protocol-2 Gleichung 2

Der Einspeisungs-OLR wurde mit Gleichung 3 berechnet, wie unten gezeigt, wobei die Einspeisungsrate in Litern pro Tag (L/d) und das Reaktorvolumen in Litern angegeben wird.

figure-protocol-3 Gleichung 3

Die folgenden Gleichungen wurden verwendet, um die spezifische Methanausbeute basierend auf entferntem COD (LCH4/g sCODentfernt) und hinzugefügtem COD (LCH4/g sCODhinzugefügt) zu berechnen:

figure-protocol-4 Gleichung 4

figure-protocol-5 Gleichung 5

Dabei ist das pro Tag produzierte Methanvolumen (LCH4/d) und und die Menge anpro Tag entferntem sCOD (g sCODentfernt/d) und sCOD, die pro Tag in den Reaktor gelangen (g sCODhinzugefügt/d).

Die Stromdichte wurde berechnet, indem der gemessene Strom (I) in Ampere (A) auf das Arbeitsvolumen des Reaktors (V) normalisiert wurde, ausgedrückt in Kubikmetern (m3). Die Stromdichte wird in A/m3 angegeben und durch folgende Gleichung beschrieben:

figure-protocol-6 Gleichung 6

Der coulombische Wirkungsgrad (CE) wurde berechnet, um die Effizienz der Elektronenrückgewinnung als Strom aus demCOD Removed zu bewerten. Sie ist definiert als das Verhältnis der als Strom gewonnenen Gesamtladung (in Coulombs) zur theoretischen Ladung, die auf der entfernten COD (QT) basiert. Die insgesamt zurückgewonnene Ladung (QC) wurde durch Integration des gemessenen Stroms über die Zeit bestimmt:

Qc = ∫I(t)dt ≈ ∑Ii × ∆ Eq.7

wobei der gemessene Strom (A) in jedem Zeitintervall ist und Δt das Aufzeichnungsintervall (s).

Die theoretische Ladung (QT) wurde auf Basis der COD-Entfernung berechnet, unter der Annahme, dass pro 8 gentfernter COD 1 mol Elektronen übertragen wird, gemäß dem Faradayschen Gesetz:

figure-protocol-7 Gleichung 8

wobei F die Faradaysche Konstante ist (96.485 C/mol e⁻) und in Gramm angegeben wird.

So wurde CE berechnet als:

figure-protocol-8 Gleichung 9

Energieeffizienz (ηE), hier definiert als die Energieumwandlungseffizienz von elektrisch zu Methan, wird verwendet, um die Wirksamkeit der Umwandlung elektrischer Eingaben in zusätzliche Methanproduktion im BEAD-System zu bewerten. Es ist definiert als das Verhältnis der in Form von Methan erzeugten Energie zu der vom System verbrauchten Energie zur Aufrechterhaltung elektrochemischer Prozesse. Es sollte beachtet werden, dass die gemeldete Energieeffizienz eine teilweise Energiebilanz darstellt, die sich auf den elektrischen Input konzentriert und andere betriebliche Energieanforderungen (z. B. Pumpen und Umleitung) nicht berücksichtigt. Daher sollte es nicht als Gesamtenergieeffizienz des Systems interpretiert werden. Die Energieeffizienz wurde mit folgender Formel berechnet:

figure-protocol-9 Gleichung 10

ΔWCH4 = ΔVCH4 × LHV Gleichung 11

WE = I × E × ∆ Gleichung 12

wobei:

ΔWCH4 stellt die im BEAD gewonnene Energie dar, also den Unterschied in der als Methan erzeugten Energie zwischen dem BEAD-Reaktor und dem AD-Kontrollreaktor, gemessen in Wattstunden (Wh).

ΔVCH4 bezeichnet den Unterschied im Methanvolumen, der zwischen dem BEAD-Reaktor und dem AD-Kontrollreaktor erzeugt wird, ausgedrückt in Litern (L).

LHV ist der untere Heizwert von Methan, etwa 9,6 Wh/L.

WE ist die Menge der elektrischen Energie, die durch die Bereitstellung des angelegten Potentials verbraucht wird, gemessen in Wattstunden (Wh), E ist die Spannung in Volt (V) und Δt ist die Intervallzeit (24 H).

Statistische Analyse

Die aus den Experimenten gewonnenen Daten wurden statistisch mit ANOVA (Varianzanalyse) analysiert, um die Bedeutung von Betriebsparametern wie OLR, angewandtem Potenzial und HRT auf wichtige Leistungsindikatoren zu bewerten, darunter Methanausbeute, COD-Entfernung und VFA-Degradation. Stabile Datenpunkte wurden als aufeinanderfolgende Messungen unter stationären Bedingungen definiert, bei denen wichtige Parameter Schwankungen von weniger als ±5 % über die Zeit zeigten. Drei stabile Datenpunkte jeder Phase, die serielle Messungen desselben Reaktors unter stationären Bedingungen darstellen, wurden ausgewählt und gemittelt, um diese Phase darzustellen. Es sei darauf hingewiesen, dass jede Phase mehrere Chargen echten Brauereiabwassers mit unterschiedlichen Eigenschaften (z. B. sCOD und VFA-Zusammensetzung) umfasste. Diese Variationen wurden in die phasenbasierte Analyse integriert, was die Bewertung der Systemanpassungsfähigkeit unter realistischen Bedingungen ermöglichte. Die Standardabweichung wurde als Fehleranzeige in den Abbildungen verwendet, um die Variabilität widerzuspiegeln. Alle statistischen Analysen wurden mit einer Tabelle durchgeführt. Ein statistisches Signifikanzniveau von 95 % wurde angenommen, was darauf hinweist, dass Ergebnisse mit einem p-Wert unter 0,05 als statistisch signifikant gelten (p < 0,05).

Ergebnisse

Auswirkung der organischen Belastungsrate (OLR) auf die BEAD-Leistung – Stufe 1:

Auswirkung von OLR auf die Leistung bei der COD-Entfernung

Wie in Abbildung 2 gezeigt und in Tabelle 3 dargestellt, behielt das BEAD-System auch bei hohen OLRs hohe COD-Entfernungseffizienzen und erreichte 92,7 ± 0,6 % Entfernung bei einem hohen OLR von 5 g sCOD/L∙d. Diese Leistung ist besonders bemerkenswert im Vergleich zu anderen BEAD-Studien, die unter kontrollierten Bedingungen und niedrigeren OLRs durchgeführt wurden. Beispielsweise erreichte der Reaktor bei OLRs von 1 und 2 g sCOD/L∙d eine COD-Entfernungseffizienz von 96,2 %, was die Ergebnisse von Sangeetha et al.24 und Guo et al.21 übertraf, die maximale COD-Entfernungen von 90 % bzw. 80 % bei 30–35 °C mit synthetischem Brauereiabwasser meldeten.

Reduktionen der HRT bei höheren OLRs führten zu entsprechenden Verringerungen der Effizienz bei der COD-Entfernung. Da die HRT von 5,2 ± 0,1 Tagen bei einem OLR von 5 g sCOD/L∙d auf 4,4 ± 0,3 und 3,7 ± 0,1 Tage bei OLRs von 6 bzw. 7 g sCOD/L∙d sank, sanken die COD-Entfernungseffizienzen signifikant auf 85,1 ± 1,7 % und 79,2 ± 0,8 % (S. < 0,05). Eine weitere Reduktion der HRT auf 2,1 ± 0,2 Tage bei einem OLR von 7* g (sCOD/L∙d) reduzierte die Entfernung von COD auf 64,6 ± 2,1 % (S. < 0,05). Dieser Trend deutet darauf hin, dass eine kurze HRT bei hohem OLR zu Substrathemmung und Biomasseauswaschung führen kann, was die Fähigkeit des BEAD-Systems einschränken könnte, bioelektrochemische Verbesserungen aufrechtzuerhalten, die potenziell mit DIET verbunden sind und für den effizienten COD-Abbauwichtig sind. Diese Ergebnisse stimmen mit den Erkenntnissen von Sangeetha et al.23 überein, die eine verminderte COD-Entfernung in einer BEAD-Behandlung von synthetischem Brauwasser beobachteten, wenn die HRT von 36 auf 12 Stunden reduziert wurde und der OLR von 1,5 auf 4,4 g COD/L∙d stieg. Trotz dieser Herausforderungen zeigte der BEAD-Reaktor in dieser Studie weiterhin eine hervorragende Leistung bei hohen OLRs im Vergleich zu herkömmlichen AD-Systemen. Zum Beispiel berichteten Xu et al.49 von 80 % COD-Entfernung bei einem OLR von 7,4 g COD/L∙d unter idealen Bedingungen bei 35 °C, ein Wert, der mit unseren 79,2 ± 0,8 % bei 7 g sCOD/L∙d vergleichbar ist, erreicht bei Raumtemperatur (22 °C).

VFA-Entfernung unter verschiedenen OLRs

Wie in Abbildung 3A dargestellt, beeinträchtigte eine erhöhte OLR die Fähigkeit von BEAD, die VFA-Entfernung zu verbessern, nicht, da BEAD höhere Einfluss-VFA-Lasten verwaltete und gleichzeitig relativ stabile Abwasser-VFA-Raten aufrechterhielt. Zum Beispiel blieb trotz einer Erhöhung der Einfluss-VFA-Rate von 1,8 g sCOD/L∙d bei einem OLR von 6 auf 2,9 g sCOD/L∙d bei einem OLR von 7 die Abwasser-VFA-Rate stabil bei 0,8 g sCOD/L∙d. Diese Stabilität über alle OLRs hinweg zeigt die Wirksamkeit von BEAD beim Abbau von VFAs und seine Fähigkeit, die VFA-Ansammlung zu verhindern, die typischerweise für pH-Abfälle und mikrobielle Hemmung in traditionellen AD-Systemenverantwortlich ist.

Darüber hinaus zeigte das System eine außergewöhnliche Fähigkeit, anspruchsvolle VFAs, Propionsäure und Buttersäuren abzubauen, die für ihre langsameren Abbauraten in anaeroben Prozessen bekannt sind51. So erreichte BEAD beispielsweise eine 100%ige Entfernung der Propionsäure bei OLRs 5 und 7 g sCOD/L∙d sowie eine erhebliche Reduktion der Buttersäure von 1,2 auf 0,3 g sCOD/L∙d bei einem OLR von 7 g sCOD/L∙d, wie in Abbildung 3B und Tabelle 4 dargestellt. Die Ergebnisse deuten außerdem darauf hin, dass die Aufrechterhaltung einer optimalen HRT entscheidend für den effektiven VFA-Abbau in BEAD ist, insbesondere bei hohen OLR-Werten, bei denen die bioelektrochemische Aktivität verstärkt ist. Obwohl das System hohe VFA-Abbauraten von OLRs von 5 bis 7 g sCOD/L∙d aufwies, führte trotz sinkender HRT von 5,2 ± 0,1 auf 3,7 ± 0,1 Tagen eine weitere Reduktion auf 2,1 ± 0,0 Tage bei einem OLR von 7* g sCOD/L∙d zu einem deutlichen Leistungsverlust. Dies zeigte sich in der signifikanten Erhöhung der VFA-Abflussrate von 0,8 auf 2,4 g sCOD/L∙d. Insbesondere stieg die Menge der Abwasseressigsäure stark von 0,6 auf 1,8 g sCOD/L∙d, und die Propionsäure, die bei einem OLR von 7 vollständig entfernt wurde, stieg auf 0,4 g sCOD/L∙d. Auch die Entfernung von Buttersäure war betroffen, wenn auch in geringerem Maße.

CH4 Produktionsleistung:

CH4 Ausbeute (basierend auf COD-Entfernung) und volumetrische CH4-Produktion

Höhere OLRs erhöhten die Methanausbeute und das Volumen in BEAD deutlich, was auf die Vorteile einer erhöhten Substratverfügbarkeit für die Methanproduktion hinweist, während Systemüberlastung vermieden wird. Wie in Abbildung 4A dargestellt, erreichte die Methanausbeute (basierend auf COD-Entfernung) bei 0,35 ± 0,01 LCH4/gsCOD Removed (die maximale theoretische Ausbeute) bei einem OLR von 7 g sCOD/L∙d. Diese Rendite stellte einen statistisch signifikanten Anstieg (p < 0,05) von 10–400 % gegenüber niedrigeren OLRs dar. Auch das Methanvolumen folgte diesem Trend und erreichte 1,93 ± 0,04 L/L∙d bei einem OLR von 7 g sCOD/L∙d, was auf einen Anstieg von 18–2657 % gegenüber niedrigeren OLRs hindeutet, wie in Tabelle 3 gezeigt.

Im Vergleich zu anderen BEAD-Studien unter kontrollierten Bedingungen zeigte das BEAD-System in dieser Studie eine überlegene Methanproduktion mit echtem Brauereiabwasser bei Raumtemperatur (22 °C). Zum Beispiel berichteten Sangeetha et al.24 eine Methanausbeute von 0,143 LCH4/g COD und ein Volumen von 0,367 L/L∙d bei OLRs von 1–2 g COD/L∙d mit synthetischem Brauereiabwasser bei 30 °C, während unser System eine höhere Methanausbeute von 0,21 ± 0,01 LCH4/gsCOD Removed und ein Volumen von 0,43 ± 0,03 L/L∙d bei einem OLR von 2 g sCOD/L∙d erreichte. Ähnlich beobachteten Xu et al.25 ein Methanvolumen von 1,16 L/L∙d bei einem OLR von 5,8 g COD/L∙d und 35°C, während unser System 1,64 ± 0,05 L/L∙d bei einem vergleichbaren OLR von 6 g sCOD/L∙d erzeugte. Obwohl die Methanausbeute und das Mengenvolumen stabil blieben, da die HRT von 5,2 ± 0,1 auf 3,7 ± 0,1 Tage zwischen OLRs 5 und 7 g sCOD/L∙d sank, führte eine weitere Reduktion auf 2,1 ± 0,2 Tage bei einem OLR von 7* g sCOD/L∙d zu statistisch signifikanten Rückgängen (p < 0,05). Die Methanausbeute sank um 21 %, von 0,35 ± 0,01 auf 0,28 ± 0,01 LCH4/gsCOD entfernt, und das Methanvolumen sank um 36 % von 1,93 ± 0,04 auf 1,24 ± 0,02 L/L∙d. Diese Reduktionen korrelieren mit der zuvor diskutierten reduzierten COD- und VFA-Entfernung, was darauf hinweist, dass kurze HRTs die Kontaktzeit der Mikrobien und die Umwandlung organischer Stoffe in Methan begrenzen. Daher ist eine ausreichende Retentionszeit unerlässlich, um eine optimale bioelektrochemische Effizienz unter hoher organischer Belastung aufrechtzuerhalten.

CH4 Ausbeute basierend auf hinzugefügtem COD

Die Methanausbeute basierend auf hinzugefügter COD verbesserte sich mit steigenden OLRs, stabilisierte sich aber bei höheren OLRs aufgrund der HRT-Einschränkungen. Wie in Abbildung 4B dargestellt, stieg die Methanausbeute signifikant an (p < 0,05) von 0,07 ± 0,01 L LCH4/g sCOD bei einem OLR von 1 g sCOD/L∙d auf 0,28 auf 0,28 ± 0,01 LCH4/g sCOD bei 5 g sCOD/L∙d. Von OLR 5 auf 7 g sCOD/L∙d stabilisierte sich die Ausbeute jedoch bei etwa 0,28 LCH4/g sCODAdded ohne signifikante Unterschiede (p > 0,05), was darauf hindeutet, dass weitere Erhöhungen der Substratverfügbarkeit nicht zu einer höheren Umwandlungseffizienz führten. Dieses Ergebnis wird hauptsächlich auf reduzierte HRTs bei höheren OLRs zurückgeführt, was die Umwandlung von nicht-VFA-organischen Verbindungen in Methan einschränkte, trotz wirksamer VFA-Abbau. Tabelle 5 unterstützt diese Beobachtung und zeigt, dass die Entfernungsraten dieser anderen organischen Verbindungen zwischen den OLRs 5 und 7 g sCOD/L∙d nicht zunahmen, was zu einer erhöhten Menge im Abwasser führte. Darüber hinaus führte eine weitere HRT-Reduktion bei OLR 7* g sCOD/L∙d zu einem deutlichen Rückgang der Methanausbeute, was eine kritische Schwelle zeigt, über die selbst VFAs aufgrund unzureichender Retentionszeit nicht ausreichend in Methan umgewandelt wurden.

CH4 Inhalt

Der Methangehalt in BEAD verbesserte sich mit steigenden OLRs und stabilisierte sich bei hohen Belastungen. Wie in Abbildung 4C dargestellt, erreichte das System seinen Spitzenmethangehalt von 75,0 ± 0,3 % bei einem OLR von 6 g sCOD/L∙d, gefolgt von 74,3 ± 1,2 % und 74,0 ± 0,8 % bei OLRs von 7 bzw. 5 g sCOD/L·d. Bemerkenswert ist, dass zwischen diesen höheren OLRs keine statistischen Unterschiede (p > 0,05) im Methangehalt beobachtet wurden, was auf eine stabile Biogasqualität bei diesen hohen Lastraten hindeutet. Darüber hinaus übertraf das System andere BEAD-Studien; zum Beispiel berichteten Xu et al.25 einen Methangehalt von 62,3 % bei einem OLR von 5,8 g COD/L∙d bei kontrollierter Temperatur von 35 °C und mit synthetischem Abwasser, während unser Reaktor 75,0 ± 0,3 % bei einem OLR von 6 g sCOD/L∙d mit echtem Abwasser bei Raumtemperatur (22 °C) erreichte.

Bei einem OLR von 7* g sCOD/L∙d und einer reduzierten HRT von 2,1 ± 0,2 Tagen sank der Methangehalt leicht auf 72,7 ± 0,5 %. Diese Veränderung war jedoch nicht statistisch signifikant (p > 0,05) im Vergleich zum Methangehalt bei einem HRT von 3,7 ± 0,1 Tagen und einem OLR von 7 g sCOD/L∙d, was darauf hindeutet, dass das System auch bei verkürzten Kontaktzeiten den effektiven Methangehalt beibehielt.

Elektrochemische Leistung des BEAD-Systems

Sowohl die Stromdichte als auch die CE verbesserten sich signifikant mit steigenden OLRs und erreichten ihre Maximalwerte bei einem OLR von 6 g sCOD/L·d, mit einem Höchstwert von 13,8 ± 0,3 A/m3 bzw. 1,97 ± 0,04 %. Eine weitere Erhöhung des OLR auf 7 g sCOD/L∙d führte jedoch zu einem signifikanten Leistungsabfall (p < 0,05), wobei Stromdichte und CE auf 6,2 ± 0,1 A/m3 bzw. 0,81 ± 0,01 % sanken, wie in den Abbildungen 5A und B dargestellt. Der Rückgang der EC-Werte deutet darauf hin, dass die meisten Elektronen zur Methanproduktion und nicht als elektrischer Strom zurückgewonnen werden, was mit der Hauptfunktion des Systems als anaeroben Verdauungsprozess übereinstimmt. Dieser Rückgang könnte auf Überlastung des Substrats oder Nährstoffungleichgewichte bei hohen OLRs zurückzuführen sein. Hohe Substratkonzentrationen bei hohen OLRs können den Wettbewerb zwischen Exoelektrogenen und Methanogenen an der Anode verstärken, was oft Methanogene begünstigt und dadurch die Stromerzeugung52 reduziert. Zusätzlich kann die begrenzte Nährstoffverfügbarkeit bei hohen OLRs das Wachstum und die Aktivität von Exoelektrogenen hemmen und so die aktuelle Produktionum 53 reduzieren.

Im Vergleich zu anderen BEAD-Systemen, die synthetisches Brauereiabwasser verwenden, zeigte unser System eine höhere Stromproduktion bei höheren OLR, aber eine geringere elektrochemische Leistung bei niedrigeren OLRs, was den Einfluss der Abwasserkomplexität unterstreicht. Zum Beispiel erreichte unser System bei einem OLR von 6 g sCOD/L∙d eine höhere Stromdichte als die von Xu et al.25 berichtete nur 1,41 A/m3bei einem vergleichbaren OLR von 5,8 g COD/L∙d bei 35 °C. Unsere BEAD-Leistung bei einem OLR von 2 g sCOD/L∙d, mit einer Stromdichte von 1,9 ± 0,1 A/m3 und CE von 1,58 ± 0,14 %, lag jedoch unter den 14,3 A/m3und 15 %, wie Sangeetha et al.24 beobachteten. Diese Ergebnisse zeigen, dass synthetische Substrate die Elektronenrückgewinnung durch eine geringere mikrobielle Konkurrenz verbessern, im Gegensatz zu echtem Abwasser, das eine vielfältigere und wettbewerbsfähigere mikrobielle Gemeinschaftenthält.

Interessanterweise blieb die aktuelle Produktion trotz Reduktionen der HRT stabil. Konkret führte die Reduzierung der HRT von 3,7 ± 0,1 Tagen auf 2,1 ± 0,2 Tage bei einem OLR von 7* g COD/L∙d nicht zu einer statistisch signifikanten Änderung der Stromdichte (p > 0,05), die bei 6,2 A/m3 konstant blieb. Diese Konsistenz legt nahe, dass Schwankungen der HRT nicht zwangsläufig mit Veränderungen der Stromdichte korrelieren. Diese Erkenntnis ist entscheidend, da sie darauf hinweist, dass trotz einer Verringerung der Effizienz der organischen Entfernung aufgrund kürzerer Kontaktzeit zwischen Exoelektronen und Substraten die Elektronenübertragungsrate zur Anode unverändert blieb. Diese Beobachtung stimmt mit den Ergebnissen von Castellano-Hinojosa et al.55 überein, die trotz signifikanter Reduktionen der HRT ebenfalls eine stabile Stromdichte berichteten. Ähnlich beobachteten Song et al.56 keine Änderung der Stromdichte (blieb bei 233 A/m3), obwohl der Abfluss-sCOD signifikant von 439,0 ± 129,8 auf 749,0 ± 36 mg/L anstieg, wenn die HRT von 10 auf 5 Tage reduziert wurde. Diese Ergebnisse deuten darauf hin, dass bioelektrochemische Wechselwirkungen, die potenziell mit DIET assoziiert sind, auch dann wirksam in BEAD bleiben können, wenn die Retentionszeit verkürzt ist.

Auswirkungen des angewandten Potenzials auf die BEAD-Leistung – Stufe 2:

Einfluss des angewandten Potenzials auf die COD-Entfernung

Die Ergebnisse zeigten, dass bei höheren OLRs das angewandte Potenzial im BEAD-System die COD-Entfernungseffizienz im Vergleich zum Kontroll-AD-System verbesserte, aber bei niedrigeren OLRs nur minimale Wirkung hatte, wie in Abbildung 2 und Tabelle 3 gezeigt. Konkret erreichte BEAD bei einem hohen OLR von 5 g sCOD/L∙d eine COD-Entfernungseffizienz von 92,7 ± 0,6 %, was signifikant höher ist (p < 0,05) als die 85,3 ± 0,6 %, die in AD beobachtet wurden. Im Gegensatz dazu war bei niedrigeren OLRs von 2 und 3 g sCOD/L∙d der Unterschied statistisch nicht signifikant (p > 0,05), wobei beide Systeme ähnlich hohe Effizienzen erzielten (96,2 ± 0,1 % gegenüber 96,6 ± 0,3 % bei 2 g sCOD/L∙d und 94,1 ± 1,2 % gegenüber 94,7 ± 0,8 % bei 3 g sCOD/L∙d). Dieser Trend stimmt mit den Ergebnissen von Tartakovsky et al.57 überein, die ebenfalls ähnliche COD-Entfernungseffizienzen bei niedrigeren OLRs in Systemen mit und ohne angewandtes Potenzial berichteten, jedoch feststellten, dass die Anwendung des potenziellen COD-Entfernens bei höheren OLRs im Vergleich zu traditionellen AD signifikant verbesserte. Diese Beobachtungen deuten darauf hin, dass das angewandte Potenzial mikrobielle Interaktionen und Elektronentransferprozesse, die potenziell mit DIET assoziiert sind, fördern und zu einer effektiveren organischen Degradation führen kann.

Bei dem höchsten OLR von 7*g sCOD/L∙d, bei dem die HRT auf 2 Tage reduziert wurde, hatte das angewandte Potenzial nur begrenzten Einfluss auf die Effizienz der COD-Entfernung. BEAD erreichte eine COD-Entfernungseffizienz von 64,6 ± 2,1 %, etwas höher als die bei AD beobachteten 61,9 ± 1,5 %, aber der Unterschied war statistisch nicht signifikant (s. > 0,05). Dies deutet darauf hin, dass höhere OLRs zwar die potenziellen Vorteile des angewandten Potenzials zur Verbesserung der COD-Entfernung zeigen könnten, die reduzierte HRT jedoch die Fähigkeit des Systems einschränkt, diese bioelektrochemischen Vorteile voll auszuschöpfen. Dies könnte daran liegen, dass die verkürzte HRT nicht genügend Zeit für mikrobielle Aktivitäten und Elektronentransferprozesse bietet, die möglicherweise mit DIET verbunden sind, was die Notwendigkeit einer ausgewogenen operativen Strategie unterstreicht, die sowohl die Vorteile des angewandten Potenzials als auch die durch die verkürzten Retentionszeiten verursachten Einschränkungen berücksichtigt.

Auswirkungen des angewandten Potenzials auf die Entfernung von VFA

Abbildung 6A–E und Tabelle 5 zeigen, dass BEAD AD bei der Degradierung komplexer VFAs deutlich übertraf. Bemerkenswert ist, dass BEAD bei einem OLR von 5 g sCOD/L∙d 100 % Entfernung von Propionsäure und Buttersäure erreichte, verglichen mit nur 58,2 % und 77,6 % Entfernung bei AD (Abbildung 6E). Dies unterstreicht die Wirksamkeit des angewandten Potenzials bei der Verbesserung bioelektrochemischer Prozesse, die nicht nur den Abbau von VFA beschleunigen, sondern auch die Kinetik der Methanogenese58,59 verbessern. Die Analyse der Abwasserzusammensetzung an diesem OLR bestätigt diese überlegene Leistung weiter: BEAD-Abwasser bestand aus 87 % Essigsäure ohne nachweisbare Propion- oder Buttersäure, während das AD-Abwasser 64 % Essigsäure enthielt, davon 19 % Propionsäure und 17 % Buttersäure (Abbildung 6D).

BEAD behielt die überlegene Entfernung von Propionsäure und Buttersäure auch bei verkürzter HRT. Bei einem höchsten OLR von 7* g sCOD/L∙d und einer reduzierten HRT von 2 Tagen erreichte BEAD eine 66,4 % Entfernung von Buttersäure, signifikant höher als ADs 50,9 %. Bei der Propionsäure entfernte BEAD 33,2 %, während AD eine Abwassermenge zeigte, die den Einfluss überschritt, was auf eine schlechte Degradierung hinweist. Diese überlegene Leistung von BEAD könnte auf verstärkte bioelektrochemische Wechselwirkungen zurückzuführen sein, die möglicherweise mit DIET assoziiert sind und einen effektiveren Elektronentransfer zwischen acetogenen propionat- und butyratoxidierenden Bakterien und Methanogenen im Vergleich zum Wasserstoff-Interspecies-Transfer (HIT) in AD ermöglichen und somit die VFA-Ansammlung bei hohen OLRs 15,16,60,61 reduzieren.

Auswirkung des angewandten Potenzials auf die Produktion von CH4 :

CH4 Ausbeute und volumetrische CH4-Produktion

BEAD zeigte eine bessere Leistung bei Methanausbeute und -volumen im Vergleich zu AD, insbesondere bei OLRs von 3, 5 und 7* g sCOD/L∙d, wobei die Substratverfügbarkeit eine erhöhte bioelektrochemische Aktivität unterstützte (Abbildung 4A, Tabelle 3). Bemerkenswert ist, dass der signifikantste Unterschied bei einem OLR von 5 g sCOD/L∙d beobachtet wurde, wobei BEAD 0,30 ± 0,01 LCH4/gsCOD Removed erreichte, was 20 % höher ist als die AD-Ausbeute von 0,25 ± 0,01 (p < 0,05). Das Methanvolumen folgte einem ähnlichen Trend: BEAD übertraf den AD um 30 %, 20 % und 16 % bei OLRs von 5, 3 bzw. 7* (p < 0,05). Diese Vorteile lassen sich auf die effizienten Elektronenübertragungsmechanismen zurückführen, die durch das geschlossene Schaltkreissystem ermöglicht werden, bei dem die Anode als zuverlässiger Elektronenakzeptor dient und so den verstärkten Elektronenfluss zur Kathode62 fördert. Im Gegensatz dazu erfährt der offene Kreislauf von AD wahrscheinlich größere Elektronenverluste, was die Effizienz der Methanproduktion verringert. Darüber hinaus könnte BEAD von verbesserten bioelektrochemischen Wechselwirkungen profitieren, die potenziell mit DIET verbunden sind und zusätzliche Wege für die Methanogenese bereitstellen und so eine effektivere Umwandlung komplexer VFAs wie Propionat und Butyrat in Methan ermöglichen. Die einzige Ausnahme wurde bei 2 g sCOD/L·d beobachtet, wo BEAD keinen klaren Vorteil zeigte, möglicherweise aufgrund der begrenzten Kohlenstoffverfügbarkeit und der anfänglichen Akklimatisierung elektroaktiver Mikroorganismen.

Das angewandte Potenzial verbesserte nicht nur die Methanproduktion, sondern auch die Prozessstabilität, wie in Abbildung 7 dargestellt. Bei einem OLR von 5 g sCOD/L∙d zeigte der BEAD-Betrieb in Phase 11 relativ stabile Methanausbeute, mit einem Durchschnitt von 0,298 LCH₄/gentferntem sCOD, einer Standardabweichung von 0,008 LCH₄/gentferntem sCOD und einem Variationskoeffizienten (CV) von 2,81 %. Im Gegensatz dazu zeigte nach dem Wechsel zu AD in Phase 12 die Methanausbeute deutlich größere Schwankungen, sank von 0,33 auf 0,16 LCH₄/gsCOD entfernt, mit einer höheren Standardabweichung von 0,054 LCH₄/g sCODentfernt und einer CV von 20,87 %. Als das System in Phase 13 wieder auf BEAD umgestellt wurde, erholte sich die Methanproduktion schnell und wurde stabiler, mit einer durchschnittlichen Ausbeute von 0,312 LCH₄/gsCOD Removed und einer reduzierten CV von 6,23 %. Bemerkenswert ist, dass während der späteren stabilen Phase von Phase 13 der CV weiter auf 1,95 % abfiel, was darauf hindeutet, dass der BEAD-Betrieb nach der durch AD verursachten Störung die Prozessstabilität wiederherstellte. Diese quantitativen Ergebnisse zeigen, dass das angewandte Potenzial nicht nur zu einer höheren Methanproduktion beitrug, sondern auch zu einer geringeren operativen Variabilität und einer schnelleren Stabilisierung. Diese Ergebnisse stimmen mit denen von Park et al.63 überein, die berichteten, dass BEAD-Systeme die Methanproduktion erhöhen und die Stabilisierungszeit verkürzen, indem sie schnelle organische Oxidation und Methanogenese ermöglichen, was klare Vorteile gegenüber herkömmlichen AD-Prozessen bietet.

KAP4 Inhalt

BEAD hatte bei höheren OLRs einen höherenCH-4-Anteil als AD und erreichte 74,0 ± 0,8 % und 72,7 ± 0,5 %, verglichen mit ADs 71,0 ± 0,8 % und 70,0 ± 0,5 % (p < 0,05) bei OLRs von 5 bzw. 7 g sCOD/L∙d, wie in Abbildung 7 dargestellt. Bei niedrigeren OLRs von 2 und 3 g sCOD/L∙d waren die Unterschiede jedoch statistisch nicht signifikant (s. > 0,05). Dies liegt wahrscheinlich daran, dass ein höherer VFA-Abbau in BEAD mehr Kohlendioxid (CO2) erzeugt, von dem ein Teil in CH4 umgewandelt wird, während der Rest dasCO2 im Gasbeutel erhöht, sodass derCH-4-Gehalt unverändert bleibt. Ähnliche Trends wurden in anderen Studien 64,65,66 festgestellt, was darauf hindeutet, dass Verbesserungen im CH-4-Prozentsatz und -Volumen nicht zwangsläufig gleichzeitig auftreten. Eine Erhöhung der angelegten Spannung über 1,23 V könnte denCH-4-Gehalt weiter verbessern, indem die Wasserelektrolyse ermöglicht wird und so Wasserstoff (H2) entsteht, der zusätzlichesCO2 in Methan57,66 umwandeln kann. Dieser Ansatz könnte jedoch zu überpotenziellen Problemen führen, was zu Energieineffizienzen und betrieblichen Herausforderungen führen kann. Daher muss die Spannungsanpassung sorgfältig optimiert werden, um die erhöhte Methanproduktion mit der Systemeffizienz in Einklang zu bringen.

Energieeffizienz des BEAD-Systems

Abbildung 8 zeigt, dass BEAD über alle OLRs hinweg eine durchgehend hohe Energieeffizienz (~1000 %) aufrechterhielt. Bemerkenswert ist, dass selbst bei dem höchsten OLR von 7* g sCOD/L∙d mit einer verkürzten HRT von 2 Tagen das System aufgrund des niedrigen Energieverbrauchs von 0,03 ± 0,01 Wh/gentfernter sCOD eine hohe Energieeffizienz erreichte. Dies ist deutlich niedriger als der typische Energieverbrauch von 0,7 bis 2 Wh/g sCODRemoved in konventionellen Aktivschlammprozessen67. Darüber hinaus wurde bei steigender OLR ein leichter Rückgang der Energieeffizienz beobachtet, die Variation war minimal, was darauf hindeutet, dass BEAD auch bei erhöhter organischer Belastung eine stabile Energieleistung aufrechterhielt und die hydraulische Retention verkürzte. Diese Ergebnisse deuten darauf hin, dass BEAD die Methanproduktion mit hoher Energieeffizienz im Rahmen des angelegten elektrischen Inputs steigern kann. Es sollte jedoch beachtet werden, dass die aktuelle Energieanalyse keine weiteren betrieblichen Energiebedarfe wie Futterpumpen und Zirkulation berücksichtigt. Daher spiegelt die gemeldete Energieeffizienz eine teilweise Energiebilanz wider, und es sind weitere Arbeiten erforderlich, um die Gesamtenergieleistung unter vollflächigen Betriebsbedingungen zu bewerten.

BEAD-Leistung im nährstoffbegrenzten (High C/N) Brauereiabwasser

Trotz des hohen C/N-Verhältnisses des Abwassers der Brauerei erzielte BEAD bedeutende Leistungen, darunter effiziente COD-Entfernung, VFA-Abbau und Methanproduktion. Brauereiabwässer zeichnen sich typischerweise durch einen hohen organischen und niedrigen Stickstoffgehalt aus, was zu hohen C/N-Verhältnissen führt: 68,69,70,71. Diese Interpretation basiert auf den beobachteten Eigenschaften des Einflusses und nicht auf einem kontrollierten Vergleich zwischen verschiedenen C/N-Verhältnissen. Im konventionellen AD-Prozess ist oft eine Nährstoffergänzung zum Brauereiabwasser erforderlich, um das C/N-Verhältnis zu senken und das mikrobielle Wachstum 69,70,71 zu unterstützen, aber in dieser Studie wurden keine zusätzlichen Nährstoffe hinzugefügt. Die starke BEAD-Leistung resultiert wahrscheinlich aus dem angewandten Potenzial, das die mikrobielle Aktivität und die Reaktorstabilität unter nährstoffarmen Bedingungen verbessert72,73. Begrenzte Forschungen haben die Auswirkungen von C/N-Verhältnissen auf die BEAD-Leistung untersucht, wobei sich die meisten Studien auf niedrige bis moderate C/N-Verhältnisse konzentrieren (0,6–25)74,75,76. Wie bereits erwähnt, sind spezifische Studien zu BEAD-Systemen, die Brauereiabwasser behandeln, selten. Darüber hinaus wurden in Studien mit synthetischem Brauereiabwasser typischerweise Nährstoffe hinzugefügt, um optimale C/N-Verhältnisse auf 40 21,23,24,25 zu erreichen, während die einzigen beiden Studien zu realem Brauereiabwasser den Einfluss des C/N-Verhältnisses auf die BEAD-Leistung 20,22 nicht maßen oder berücksichtigten. Daher sind weitere Forschungen erforderlich, um die Rolle variierender C/N-Verhältnisse (niedrig bis hoch) in BEAD-Systemen mit echtem Brauereiabwasser zu untersuchen.

DATENVERFÜGBARKEIT:

Die für die Studie relevanten Daten sind im Artikel und auch in Supplementary File 2 enthalten.

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Abbildung 1: Konfiguration und Betriebsaufbau des in dieser Studie verwendeten bioelektrochemischen Reaktorsystems. (A) Schematische Darstellung der Reaktorkonfiguration, die die wichtigsten Systemkomponenten zeigt, einschließlich der mit kohlenstoffbasiertem leitfähigen Material gefüllten Lastbett-Anode, Kathodenkammer, Separator, Influenz- und Abwasserleitungen, interner Rückführungskreislauf, Gasprobenanschluss, Gassammelbeutel und externer elektrischer Stromkreis, der mit dem Potentiostat verbunden ist für elektrochemische Überwachung und Steuerung. Auch die Positionen der Stromkollektoren, Probeports, Speisepumpe, Umlaufpumpe und pH-Überwachungssystem sind angegeben. (B) Fotografie des montierten Reaktors vor dem Betrieb, das das vertikale Säulendesign, die gepackte Anodenstruktur, die Separatorschicht, den Kathodenbereich, die Einflussleitung, den Probenahmeport und die Umlaufverbindungen hervorhebt. (C) Fotografie des Reaktors während des Betriebs, das die Leistung des Reaktors unter kontinuierlicher Zirkulation zeigt, einschließlich Flüssigkeitsströmungswege, Biofilmbildung auf der Elektrodenoberfläche, externen Rohranschlüssen und elektrischer Verkabelung mit dem Potentiostat. Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Abbildung anzusehen. 

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Abbildung 2: COD-Entfernungseffizienz unter verschiedenen OLRs im BEAD-System und im herkömmlichen AD-System. COD-Entfernung (%) wurde an OLRs mit 1 bis 7 g sCOD/L·d bewertet, einschließlich des Überlastungszustands (7*). Die Abbildung vergleicht die Behandlungsleistung von BEAD- und AD-Reaktoren unter steigenden Substratbelastungsbedingungen. Fehlerbalken stellen Standardabweichungen von Replikationsmessungen dar. n = 3. Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Abbildung anzusehen. 

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3: VFA-Produktion und -Komposition unter verschiedenen OLRs im BEAD-System. (A) Gesamteinfluss- und Abwasser-VFA-Raten, gemessen an OLRs von 1 bis 7 g sCOD/L·d, was die Auswirkungen der Substratbelastung auf die VFA-Akkumulation und -Entfernung zeigt. (B) Verteilung der wichtigsten VFAs, einschließlich Acetat, Propionat und Butyrat, in Einfluss- und Abwasserströmen unter unterschiedlichen OLR-Bedingungen. Gestrichelte vertikale Linien zeigen Betriebsphasenübergänge an, die Änderungen im OLR entsprechen. VFA-Raten werden als g sCOD/L·d angegeben. Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Abbildung zu sehen. 

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Abbildung 4: Methanproduktionsleistung unter verschiedenen OLRs im BEAD- und AD-System. (A) Methanerträge normalisiert auf COD entfernt; (B) Methanausbeute normalisiert auf zugesetzte COD; und (C) Methangehalt (%) im produzierten Biogas bei OLRs mit einem Verbrauch von 1 bis 7 g sCOD/L·d, einschließlich des Überlastungszustands (7*). Die Abbildung zeigt den Einfluss einer steigenden Substratbelastung auf die Effizienz der Methanrückgewinnung und die Biogasqualität in beiden Reaktorkonfigurationen. Die Methanausbeute wird als L CH₄/g COD angegeben. Fehlerbalken stellen Standardabweichungen von Replikationsmessungen dar. n = 3. Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Abbildung anzusehen.

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Abbildung 5: Elektrochemische Leistung des BEAD-Systems unter verschiedenen OLRs. (A) Stromdichte, die an OLRs von 1 bis 7 g sCOD/L·d erzeugt wird, was den Zusammenhang zwischen Substratbelastung und bioelektrochemischer Aktivität demonstriert. (B) Coulombische Effizienz (%) unter verschiedenen OLR-Bedingungen, was den Anteil der als elektrischen Strom gewonnenen Elektronen relativ zur Gesamtoxidation des Substrats darstellt. Die Stromdichte wird als A/m3 angegeben. Fehlerbalken stellen Standardabweichungen von Replikationsmessungen dar. n = 3. Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Abbildung anzusehen. 

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Abbildung 6:. Einfluss des angewandten Potentials auf VFA-Dynamik und Abwasserzusammensetzung in den BEAD- und AD-Systemen. (A) Totale VFA-Raten unter verschiedenen angewandten Potential- und OLR-Bedingungen; (B) Produktions- und Entfernungsraten von Propionat; (C) Butyratproduktion und -entfernungsraten; (D) Einfluss- und Abfluss-COD-Zusammensetzung bei OLR 5 g sCOD/L·d, die die relative Verteilung von Acetat, Propionat, Butyrat und anderen Verbindungen zeigt; und (E) Butyratentfernungseffizienz (%) unter verschiedenen OLR-Bedingungen. Die Abbildung zeigt den Einfluss der elektrochemischen Stimulation auf Zwischenfermentationsprodukte und Substratumwandlungswege. VFA-Raten werden als g sCOD/L·d angegeben. Fehlerbalken stellen Standardabweichungen von Replikationsmessungen dar, wo anwendbar. n = 3. Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Abbildung anzusehen.

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Abbildung 7: Zeitliche Variation der Methanausbeute normalisiert auf COD, entfernt während des Langzeitbetriebs des BEAD-Reaktorsystems. Die Methanausbeute wurde über 365 Tage unter verschiedenen Betriebsphasen und OLR-Bedingungen überwacht. Vertikale gestrichelte Linien zeigen Übergänge zwischen Betriebsphasen an, einschließlich der Wiederherstellungsphase nach Überlastung des Reaktors. Die Methanausbeute wird als L CH₄/g sCOD ausgedrückt. Die Abbildung zeigt die Reaktorstabilität und die Leistung der Methanproduktion während eines verlängerten kontinuierlichen Betriebs. Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Abbildung anzusehen.

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Abbildung 8: Auswirkung des angewandten Potentials auf die Energierückgewinnung und Energieeffizienz im BEAD-System unter verschiedenen OLRs. Die Abbildung vergleicht die zurückgewonnene Energie, verbrauchte elektrische Energie und die Gesamtenergieeffizienz (%) bei OLRs von 3, 5 und 7* g sCOD/L·d. Die gewonnene Energie und die verbrauchte Energie werden als Wh/g sCOD ausgedrückt. Die Abbildung zeigt die energetische Leistung des BEAD-Systems unter elektrochemischer Stimulation und variierenden Substratbelastungsbedingungen. Fehlerbalken stellen Standardabweichungen von Replikationsmessungen dar. n = 3. Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Abbildung anzusehen.

ParameterWert
sCOD (mg/L)8,000-30,343
VFA/sCOD0.1-0.4
TS (%)0.85-1.4
VS (%)0.6-1.3
VS/TS0.7-0.93
pH5.2-6
TAN (mg/L)5-5.2

Tabelle 1: Merkmale des Brauereiabwassers, das während des Reaktorbetriebs verwendet wird. Die Tabelle fasst die Bereiche von sCOD, VFA/sCOD, TS, VS, VS/TS-Verhältnis, pH und TAN zusammen, die im Abwasser der Brauerei während des Versuchszeitraums gemessen wurden. 

BühnePhaseBeschreibungSubstratOLR
(g sCOD/L.d)		Angewandtes Potenzial (1,2 V)HRT (Tage)
Phase 1: Auswirkungen von OLR5Niedrigste OLR-BedingungBrauerei WW2Ja4-5
6Gemeinsame Phase (Basislinie für Stufe 2)Brauerei WW1Ja4-5
9Gemeinsame PhaseBrauerei WW3Ja4-5
10Erhöhtes OLRBrauerei WW4Ja4-5
11 & 13Wiederholte Phase bei OLR=5 zur StabilitätsprüfungBrauerei WW5Ja4-5
14Erhöhtes OLRBrauerei WW6Ja4-5
15Hoher OLRBrauerei WW7Ja3-4
16Maximale BelastungBrauerei WW7*Ja2
Phase 2: Auswirkungen des angewandten Potenzials5Gleicher Zustand wie Stufe 1Brauerei WW2Ja4-5
7Ohne angewandtes PotenzialBrauerei WW2Nein4-5
9Dasselbe wie Stufe 1Brauerei WW3Ja4-5
8Ohne angewandtes PotenzialBrauerei WW3Nein4-5
11&13**Gleiche wiederholte Phase wie in Stufe 1Brauerei WW5Ja4-5
12Ohne angewandtes PotenzialBrauerei WW5Nein4-5
16Dasselbe wie Stufe 1Brauerei WW7*Ja2
17Ohne angewandtes PotenzialBrauerei WW7*Nein2

Tabelle 2: Versuchsdesign und Betriebsbedingungen, die zur Bewertung der Auswirkungen von OLR und angewandtem Potenzial auf die Reaktorleistung verwendet werden. Die Tabelle fasst die operativen Phasen, Substratbedingungen, das angewandte Potenzial und die im Verlauf der Studie verwendete HRT zusammen. Der Überlastungszustand (7*) steht für einen Betrieb mit demselben OLR und reduzierter HRT.

OLR12345677*
ParameterPERLEPERLEADPERLEADPERLEPERLEADPERLEPERLEPERLEAD
COD-Entfernung (%)96,2 ± 1,096,2 ± 0,196,6 ± 0,394,1 ± 1,294,7 ± 0,881.6 ± 1.192,7 ± 0,685,3 ± 0,685,1 ± 1,779,2 ± 0,864.6 ± 2.161,9 ± 1,5
CH4 Sprengkraft entfernt
(LCH4/g sCODRemoted)		0,07 ± 0,010,21 ± 0,010,25 ± 0,010,26 ± 0,010,23 ± 0,010,29 ± 0,010,30 ± 0,010,25 ± 0,010,33 ± 0,010,35 ± 0,010,28 ± 0,010,25 ± 0,01
CH4 Ertrag hinzugefügt
(LCH4/g sCODAdded)		0,07± 0,010,20 ± 0,010,24 ± 0,010,25 ± 0,010,22 ± 0,010,24 ± 0,010,28 ± 0,010,21 ± 0,010,28 ± 0,010,28 ± 0,010,18 ± 0,010,15 ± 0,01
CH4 Band
(L/L.d)		0,07 ± 0,020,43 ± 0,030,46 ± 0,020,77 ± 0,010,64 ± 0,020,96 ± 0,041,42 ± 0,071.09 ± 0.081,64 ± 0,051,93 ± 0,041,24 ± 0,021,07 ± 0,01
CH4 (%)43.0 ± 1.469,0 ± 1,671,0 ± 0,870,3 ± 0,968.0 ± 2.170,7 ± 0,574,0 ± 0,871,0 ± 0,875,0 ± 0,374,3 ± 1,272,7 ± 0,570,0 ± 0,5
CE (%)1.58 ± 0.140,69 ± 0,07-0,93 ± 0,14-0,89 ± 0,101,64 ± 0,10-1,97 ± 0,040,81 ± 0,010,98 ± 0,03-
Stromdichte (A/m3)2.3 ± 0.11.9 ± 0.1-3.8 ± 0.6-4.1 ± 0.410.8 ± 0.2-13,8 ± 0,36.2 ± 0.16.2 ± 0.2-
HRT (Tage)5.3 ± 0.25,5 ± 0,35.3 ± 0.14.6 ± 0.15.3 ± 0.13.6 ± 0.15.2 ± 0.14.1 ± 0.14.4 ± 0.33.7 ± 0.12.1 ± 0.22.0 ± 0.1

Tabelle 3: Leistungsparameter unter verschiedenen OLRs in den BEAD- und AD-Systemen. Die Tabelle fasst COD-Entfernung, CH₄-Ausbeute, CH₄-Volumen, CH₄-Gehalt, CE, Stromdichte und HRT unter verschiedenen Betriebsbedingungen zusammen. Die Werte werden als Mittelwert ± Standardabweichung basierend auf stationären Messungen während jeder Betriebsphase dargestellt. Der Überlastungszustand (7*) steht für einen Betrieb mit demselben OLR und reduzierter HRT.

OLR12345677*
ParameterPERLEPERLEADPERLEADPERLEPERLEADPERLEPERLEPERLEAD
Einflussreiches Acetat
(g sCOD/L.d)		0.030.060.080.080.130.090.30.460.340.90.380.21
Einflussreiches Propionat
(g sCOD/L.d)		0000.1300.190.480.340.560.820.550.07
Einflussreiches Butyrate
(g sCOD/L.d)		0.070.280.110.230.160.390.790.560.911.180.860.76
Abwasseracetat
(g sCOD/L.d)		0000.030.030.260.320.480.530.561.781.44
Abwasserpropionat
(g sCOD/L.d)		0000.030.030.2100.140.1400.370.24
Abwasserbutyrat
(g sCOD/L.d)		000000.0500.130.090.280.290.37

Tabelle 4: VFA-Raten unter verschiedenen OLRs im BEAD- und AD-System. Die Tabelle fasst Einfluss- und Abflussacetat-, Propionat- und Butyrratratraten zusammen, ausgedrückt als g sCOD/L·d unter unterschiedlichen Betriebsbedingungen.

OLR12345677*
ParameterPERLEPERLEADPERLEADPERLEPERLEADPERLEPERLEPERLEAD
Einflussreicher COD
(g sCOD/L.d)		1.12.11.933.132.914.045.115.115.916.926.966.97
Einflussreiche VFA
(g sCOD/L.d)		0.10.340.190.440.290.671.561.361.812.891.791.04
Einflussreicher Anderer**
(g sCOD/L.d)		11.761.742.692.623.373.553.754.14.035.175.93
Abwasser-Ursache
(g sCOD/L.d)		0.040.080.070.180.150.750.370.750.881.442.472.66
Abwasser-VFA
(g sCOD/L.d)		0000.060.050.520.320.750.760.842.442.05
Abwasser Anderes
(g sCOD/L.d)		0.040.080.070.120.10.230.0500.120.60.030.61
COD entfernt
(g sCOD/L.d)		1.062.021.862.952.763.294.744.365.035.484.494.31
Entfernte VFA
(g sCOD/L.d)		0.10.340.190.380.240.151.240.611.052.05--
Entfernt Sonstiges
(g sCOD/L.d)		0.961.681.672.572.523.143.53.753.983.435.145.32

Tabelle 5: COD-Verteilung, VFA-Raten und andere Verbindungsentfernungen unter verschiedenen OLRs in den BEAD- und AD-Systemen. Die Tabelle fasst Einfluss-, Abfluss- und entfernte COD-Fraktionen, VFAs und andere Verbindungen zusammen, die unter verschiedenen Betriebsbedingungen des Reaktors als g sCOD/L·d ausgedrückt werden. "Sonstiges" steht für nicht-VFA-Verbindungen, die zur COD beitragen.

Ergänzende Abbildung 1. Einfluss des einflussreichen VFA/sCOD-Verhältnisses auf die Effizienz der COD-Entfernung in BEAD. Die Abbildung vergleicht die COD-Entfernungsleistung eines BEAD-Reaktors bei abnehmenden einflussreichen VFA/sCOD-Verhältnissen von 1 auf 0,2. Fehlerbalken stellen Standardabweichungen von Replikationsmessungen dar. n = 3. Bitte klicken Sie hier, um diese Datei herunterzuladen.

Ergänzende Abbildung 2. Einfluss des einflussreichen VFA/sCOD-Verhältnisses aufCH-4-Ertrag (basierend auf entferntem COD) in BEAD. Die Abbildung vergleicht die CH₄-Ausbeute des BEAD-Reaktors unter abnehmenden Einfluss-VFA/sCOD-Verhältnissen von 1 auf 0,2. Fehlerbalken stellen Standardabweichungen von Replikationsmessungen dar. n = 3. Bitte klicken Sie hier, um diese Datei herunterzuladen.

Ergänzende Abbildung 3. Auswirkung des einflussreichen VFA/sCOD-Verhältnisses auf denCH-4-Anteil in BEAD. Die Abbildung vergleicht den CH₄-Gehalt im BEAD-Reaktor unter abnehmenden Einfluss-VFA/sCOD-Verhältnissen von 1 auf 0,2. Fehlerbalken stellen Standardabweichungen von Replikationsmessungen dar. n = 3. Bitte klicken Sie hier, um diese Datei herunterzuladen.

Ergänzende Abbildung 4. Einfluss des einflussreichen VFA/sCOD-Verhältnisses auf die Stromdichte in BEAD. Die Abbildung vergleicht die Stromdichte im BEAD-Reaktor unter abnehmenden Einfluss-VFA/sCOD-Verhältnissen von 1 auf 0,2. Fehlerbalken stellen Standardabweichungen von Replikationsmessungen dar. n = 3. Bitte klicken Sie hier, um diese Datei herunterzuladen.

Ergänzende Abbildung 5. Auswirkung des einflussreichen VFA/sCOD-Verhältnisses auf die Coulombische Effizienz in BEAD. Die Abbildung vergleicht die coulombische Effizienz im BEAD-Reaktor unter abnehmenden Einfluss-VFA/sCOD-Verhältnissen von 1 auf 0,2. Fehlerbalken stellen Standardabweichungen von Replikationsmessungen dar. n = 3. Bitte klicken Sie hier, um diese Datei herunterzuladen.

Ergänzende Tabelle 1. Leistungsparameter in verschiedenen Substratzusammensetzungen. Die Tabelle fasst COD-Entfernung, CH₄-Ausbeute, CH₄-Volumen, CH₄-Gehalt, CE und Stromdichte unter verschiedenen Substratzusammensetzungen zusammen. Die Werte werden als Mittelwert ± Standardabweichung basierend auf stationären Messungen während jeder Betriebsphase dargestellt. Bitte klicken Sie hier, um diese Datei herunterzuladen.

Ergänzende Tabelle 2. Inhibitorische Verbindungen haben Konzentrationen in Einfluss- und Abflussmitteln. Die Tabelle fasst hemmende Verbindungen zusammen, darunter Ammoniak, Sulfat, Sulfid, H2O2 und PAA in BEAD- und AD-Einfluss- und Abflussstoffen unter verschiedenen OLR-Bedingungen. Die Werte werden als Mittelwert ± Standardabweichung basierend auf stationären Messungen während jeder Betriebsphase dargestellt. Der Überlastungszustand (7*) steht für einen Betrieb mit demselben OLR und reduzierter HRT. Bitte klicken Sie hier, um diese Datei herunterzuladen.

Ergänzende Akte 1. Einfluss des einflussreichen VFA/sCOD-Verhältnisses auf die BEAD-Leistung und die Bewertung inhibitorischer Verbindungen.Bitte klicken Sie hier, um diese Datei herunterzuladen.

Ergänzende Akte 2. Rohdaten.Bitte klicken Sie hier, um diese Datei herunterzuladen.

Diskussion

BEAD übertraf konventionelle AD in Bezug auf COD-Entfernung, VFA-Degradation, Methanausbeute und Prozessstabilität über verschiedene OLRs hinweg. Ein wesentlicher Vorteil des Systems war seine Fähigkeit, komplexe VFAs wie Propionsäure und Buttersäure effizient abzubauen, die in anaeroben Umgebungen typischerweise schwer abzubauen sind. Die Methanausbeute stieg mit höherer Substratverfügbarkeit an und erreichte eine maximale Methanausbeute von 0,35 LCH4/g sCOD.Entfernt mit dem höchsten getesteten OLR von 7 g sCOD/L·d. Die Methanproduktion profitierte vom angewandten Potenzial, wobei das Methanvolumen in BEAD um 16–30 % höher war als in AD in verschiedenen OLRs. Diese Verbesserung kann auf verbesserte Elektronenübertragungsprozesse zurückgeführt werden. In konventionellen AD-Systemen wird der Elektronentransfer hauptsächlich durch IIET bestimmt, das auf Zwischenmaterialien wie Wasserstoff und Formate basiert und oft durch Diffusionsbedingungen und thermodynamische Ineffizienzen77 begrenzt ist. Im Gegensatz dazu fördert die Anwendung eines externen Potentials in BEAD wahrscheinlich direkte DIET, wodurch ein effizienterer Elektronenaustausch zwischen elektroaktiven Bakterien und Methanogenen ohne lösliche Mediatoren möglich ist. Die bioelektrochemischen Wechselwirkungen, potenziell mit DIET assoziiert und durch das angewandte Potenzial erleichtert, könnten zu geringeren Elektronenverlusten, effektiverem organischem Abbau und einer höheren Methanproduktionführen. Dieser Wechsel von IIET zu DIET könnte Elektronenverluste reduzieren, syntrophe Wechselwirkungen verbessern und den Abbau organischer Substrate beschleunigen, wodurch eine verbesserte Methanproduktion und Prozessstabilität verbessert werden. Es ist zu beachten, dass das in dieser Studie verwendete Brauereiabwasser aus einer einzigen Quelle stammt und somit die beobachtete Leistung die standortspezifischen Abwassereigenschaften widerspiegelt. Daher sollten die Ergebnisse im Kontext der getesteten Bedingungen interpretiert werden und dürfen nicht direkt auf alle Abwassersysteme der Brauereien verallgemeinert werden.

Alternative Ansätze und ergänzende Methoden könnten weiter helfen, die Mechanismen zu untersuchen, die für die erhöhte Methanproduktion und den Elektronentransfer in BEAD-Systemen verantwortlich sind. Zum Beispiel könnte 16S-rRNA-Sequenzierung oder metagenomische Analyse elektroaktive Bakterien und Methanogene identifizieren, die mit DIET assoziiert sind. Elektrochemische Techniken wie CV und EIS könnten zusätzliche Einblicke in das Verhalten des Elektronentransfers und die Leitfähigkeit von Biofilmen liefern. Darüber hinaus könnten REM- und Fluoreszenzmikroskopie zur Untersuchung der Entwicklung von Biofilmen und mikrobieller Wechselwirkungen auf Elektrodenoberflächen verwendet werden. Diese komplementären Ansätze würden ein besseres Verständnis der bioelektrochemischen Mechanismen ermöglichen, die die Reaktorleistung steuern.

Obwohl BEAD hohe OLR effektiv bewältigte, führte die Reduzierung der HRT von 3,7 auf 2,1 Tage zu Rückgängen bei der COD-Entfernung, dem VFA-Abbau und der Methanproduktion, was die Bedeutung ausreichender HRT für die Prozessstabilität unter hohen organischen Belastungen unterstreicht. Zukünftige Arbeiten sollten die Integration von Brauereiabfällen als Co-Feed, die Optimierung angewandter Potenziale und die Bewertung unter einem breiteren Spektrum von Abwasserzusammensetzungen und Betriebsbedingungen weiter untersuchen. Darüber hinaus würden Studien mit verbesserter statistischer Replikation und klarerem Benchmarking gegenüber herkömmlichen AD-Systemen helfen, die relative Leistung von BEAD besser zu bewerten. Diese Maßnahmen würden ein umfassenderes Verständnis des Systems ermöglichen und dazu beitragen, seine potenzielle Anwendbarkeit für die Behandlung hochfester industrieller Abwässer zu klären.

Offenlegungen

Die Autoren haben keinen Interessenkonflikt.

Danksagungen

Die Autoren danken dem Natural Sciences and Engineering Research Council of Canada für die finanzielle Unterstützung. Die technische Beratung von Dr. Boris Tartkovsky und Dr. Virender Singh wird gebührend anerkannt.

Finanzierungsquelle: Natural Sciences and Engineering Research Council of Canada

Materialien

Liste der in diesem Artikel verwendeten Materialien
NameUnternehmenKatalognummerKommentare
0,45 µm MembranfilterMilliporeSigmaHAWP04700Verwendet vor der löslichen COD-Analyse
500 mL GlasflaschenFisherbrand500 mL MedienflascheVerwendet für die Inokulum-Aklimatisierung
Acclaim OA-SäuleThermo ScientificAcclaim OA, 5 µm, 4 × 150 mmSäule, die für die VFA-Quantifizierung verwendet wird
AcetonitrilFisher ScientificHPLC-QualitätMobile Phase für HPLC-Analyse
Ammoniak-Reagenz-KitHACHTNTplus 832Stickstoff, Ammoniak-Salicylat HR-Methode 10205
Argon-TrägergasAir LiquideUltrahochreines ArgonTrägergas für Mikro-GC
KohlenstofffilzSGL CarbonGFD-SerieElektrodenmaterial zu 25 mm × 25 mm Quadraten geschnitten
ZentrifugeEppendorf5810 RVerwendet zum Zentrifugieren von Brauereiabwasser bei 12.000 × g
COD-ReagenzröhrchenSCP ScienceCOD-Reagenzröhrchen (Methode 8000 kompatibel)Verwendet für die lösliche COD-Analyse gemäß HACH-Methode 8000
Zylindrischer GlasreaktorChemglass Life SciencesBenutzerdefinierter GlasreaktorEinkammer-Aufwärtsreaktor; 1 L Gesamtvolumen, 0,65 L Arbeitsvolumen
Digitaler TimerIntermaticTN311Verwendet zur Kontrolle der Zufuhrzeit
DR 2800 SpektrophotometerHACHDR 2800Verwendet für COD-, Ammoniak-, Sulfat- und Sulfidanalysen
GassammelbeutelSKCTedlar Gas-ProbenahmebeutelVerwendet für die Biogassammlung
Gasdichte SpritzeHamiltonGasdichte SpritzeVerwendet zur Messung des Biogasvolumens
HPLC-SystemThermo Scientific DionexUltiMate 3000Verwendet für die Analyse flüchtiger Fettsäuren (VFA)
Wasserstoffperoxid/Peressigsäure-TestkitLaMotte7191-02Verwendet für H2O2 und PAA Messung
Ir-MMO beschichteter TitandrahtBaoji Changli Special Metal Co., Ltd.Ir-MMO/Ti Draht1 mm Stromabnehmer in Kohlenstofffilz eingefügt
LaborkühlschrankVWRLaborkühlschrankVerwendet für die Abwasserlagerung bei 4 °C
MethansulfonsäureSigma-Aldrich≥99%Verwendet bei 2,5 mM als HPLC-Mobile Phase
MikrogaschromatographAgilent Technologies490 Micro GCVerwendet für die Biogas-Zusammensetzungsanalyse mit TCD-Detektor
Nicht leitender GeotextilsepararatorTenCate GeosyntheticsMirafi Serie3 mm Trennwand mit 2 mm Perforationen zwischen Elektroden
Peristaltische PumpeCole-ParmerMasterflex L/SVerwendet für Zufuhr und Rezirkulation des Zulaufs
PotentiostatMetrohm AutolabPGSTAT204Potentiostat, der für die Überwachung von angelegtem Potenzial und Strom verwendet wird
SilikonschlauchCole-ParmerMasterflex SilikonschlauchVerwendet für Zulauf-, Abfluss- und Kreislaufleitungen
SpektralfotometerHACHDR 2800 Verwendet für HACH-Analysenmessungen
TabelleMicrosoft ExcelVerwendet für statistische Analyse
Sulfat-ReagenzHACHSulfaVer 4, Methode 8051Verwendet für Sulfatmessung
Sulfid-ReagenzHACHMethode 8131Verwendet für Sulfidmessung
Vakuum-FiltrationsapparatMilliporeSigmaGlas-Vakuum-FiltrationshalterVerwendet mit 0,45 µm Membranfiltern

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