Synthese und Mikrodiffraktion bei extremen Drücken und Temperaturen

Das übergeordnete Ziel dieses Verfahrens ist es, eine Synthese bei hohem Druck und hoher Temperatur durchzuführen und eine Synchrotron-Mikrobeugungscharakterisierung der Hochdruckphasen durchzuführen. Dies wird erreicht, indem zunächst eine Probe mit Zieldruck in eine weit öffnende Diamantstempelzelle geladen wird. Der zweite Schritt besteht darin, die Probe mit einem doppelseitigen Laserheizsystem zu erhitzen.

In der Zwischenzeit wird die Temperatur unter Ausnutzung der emittierten Schwarzkörperstrahlung überwacht. Der letzte Schritt besteht darin, Beugungsdaten zu sammeln und die Datenerfassungsstrategie an die Korngröße der Probe, den Einkristall, die Mehrfachkristalle und das Pulver anzupassen. Letztendlich ermöglicht dies eine robuste Strukturanalyse von Hochdruckphasen und eine umfassende Beschreibung komplexer heterogener Proben.

Der Hauptvorteil dieser Technik gegenüber den bestehenden Methoden wie der resistiven Erwärmung besteht darin, dass sie unter Hochdruckbedingungen in einer Diamant-Eisen-Zelle viel höhere Temperaturen erreichen kann. Diese Methode kann dazu beitragen, Schlüsselfragen in der Elektrogeophysik und Geochemie zu beantworten, wie z.B. das Verständnis der Phasen, die Zusammensetzung des Planeteninneren, die Eigenschaften und die Planetendynamik. Diese Experimente zur Hochdruck- und Temperatursynthese werden an der fortschrittlichen Photonenquelle des Argonne National Laboratory durchgeführt, entweder an der Geo Soil and Viro Center for Advanced Radiation sources, 13 IDD-Strahllinie, oder hier am High Pressure Collaborative Access Team, 16 IDB-Strahllinie.

Die typische Energie der Röntgenstrahlung an diesen Strahllinien beträgt 30 Kiloelektronenvolt, und die Strahlgröße am Brennfleck beträgt etwa fünf Mikrometer mal fünf Mikrometer. Volle Breite bei maximal halber Breite. Beginnen Sie mit einer Probe, die auf den Zieldruck in einer Diamant-Ambosszellenhalterung geladen ist.

Das Hochdruckgerät im wassergekühlten Kupferhalter. Montieren Sie diese dann in den Probentisch. Der Laserstrahl, der zur Erwärmung verwendet wird, und der Röntgenstrahl, der zur Beugung verwendet wird, werden auf die Probenposition auf der Rotationsachse des Probentisches vorbereitet.

Verlassen Sie nun die Versuchsstation und schließen Sie sie. Befolgen Sie immer die Sicherheitsverfahren des Labors. Die Heiz- und Beugungssysteme werden ferngesteuert.

Verwenden Sie zunächst Röntgenabsorptionsprofile der Probe, die mit einer Fotodiode gemessen wurden, um die Probe präzise auf der Rotationsachse des Probentisches zu positionieren. Bewegen Sie anschließend die vor- und nachgeschalteten optischen Komponenten für die Laserheizung in den Röntgenstrahlengang. Fokussieren Sie die Optik für eine klare Probenbetrachtung.

Stellen Sie dann die Heizspiegel ein, um das Verkanten der Diamantambosse auszugleichen. Schalten Sie die 1063-Nanometer-Infrarotlaser ein und erhöhen Sie langsam die Laserleistung, die an die Probe abgegeben wird, wenn die Probe zu leuchten beginnt. Erfassen Sie das Wärmestrahlungsspektrum mit einem bildgebenden Spektrographen.

Nehmen Sie Schwarzkörperverhalten an und passen Sie das beobachtete Spektrum an die Plank-Strahlungsfunktion an. Um die Probentemperatur zu bestimmen, passen Sie die Leistung des oberen und unteren Lasers an, um die Zieltemperatur zu erreichen, die auf beiden Seiten der Probe gemessen wird, während die Probe erhitzt wird. Erfassen Sie Bruchmuster, um das Verschwinden der anfänglichen Materialkennlinienpeaks und das Erscheinungsbild der neuen Phasenpeaks bei steigender Temperatur der Probe zu überwachen.

Erhitzen Sie anschließend die Probe so gleichmäßig wie möglich, indem Sie sie in der Ebene senkrecht zum Röntgenstrahl in Schritten von einigen Mikrometern bewegen. Sobald dies erledigt ist, schalten Sie die Laser aus und bewegen Sie die optischen Komponenten aus dem Röntgengang. Sobald die Synthese abgeschlossen ist, beginnen Sie mit der Erfassung der Röntgenbeugungsdaten.

Erfassen Sie einen Satz unbewegter Beugungsbilder in einer 2D-Gitterverteilung, die den Probenbereich mit einer Schrittweite von etwa fünf Mikrometern abdeckt. Die ungefähre Größe des Röntgenstrahls. Verwenden Sie die Beugungsbilder, um eine Reihe von Positionen auszuwählen, die sich am besten für die Einkristall- und Pulverbeugungsanalyse eignen. Bilder, die wenige Flecken zeigen, werden wahrscheinlich von einem oder wenigen Kristallen erzeugt und können gute Einkristallbeugungsmuster liefern.

Muster, die glatte oder fleckige Kaufringe zeigen, eignen sich für die Pulverbeugungsanalyse. Verschieben Sie den Probentisch, um die erste Einkristallposition im Röntgengang zu platzieren und ein Weitwinkelbeugungsbild aufzunehmen. Erfassen Sie außerdem einen Satz von Rotationsbeugungsmustern mit einer Winkelschrittweite von einem Grad oder weniger.

Wiederholen Sie diesen Vorgang für jede Position des einzelnen Kristalls. Verschieben Sie als Nächstes die Stichprobe. Eine Stelle, die für die Pulverbeugung identifiziert wurde, befindet sich also im Röntgenstrahl.

Erfassen Sie Rotationsbeugungsbilder mit einer großen Winkelschrittweite, z. B. für eine Gesamtöffnung von 70 Grad. Sieben Bilder mit einer Schrittweite von 10 Grad wiederholen sich für jede Pulverbeugungsstelle. Diese Pulverbeugungsmuster werden erhalten, nachdem ein Gemisch aus Hämatit und Eisen auf 15 Gigapascal und 1700 Kelvin erhitzt wurde.

Das druckübertragende Medium ist Neon. Es wird erwartet, dass sich die Hochdruckphase von FE 4 0 5 bildet, aber die Ergebnisse variieren je nach Standort. Diese Daten beziehen sich auf einen marginalen Teil der Probe, bei dem die Synthese von FE 4 0 5 nicht stattgefunden hat.

Stattdessen wurde wite FEO gegründet. Das lokal hohe Eisen-Sauerstoff-Verhältnis wird wahrscheinlich durch ein etwas höheres lokales Eisen-zu-Hämatit-Verhältnis oder einen thermisch induzierten chemischen Gradienten verursacht. An dieser Stelle wurde FE 4 0 5 gebildet.

Seine Spitzen sind rot dargestellt. Darüber hinaus sind Dubai-Ringe aus feinkörnigen, nicht kristallisierten Hämatit zu sehen. Dies deutet darauf hin, dass die Reaktion unvollständig ist, höchstwahrscheinlich aufgrund inhomogener Erwärmung.

Die endgültige Stelle ist repräsentativ für eine Stelle, an der die Reaktion abgeschlossen war und nahezu reines FE 4 0 5 gebildet wurde. Hier ist das einkristalline Beugungsmuster, das zur Entdeckung von EPI 4 0 5 führte. Die Indizierung erfolgt mit den Softwares G-S-E-A-D-A und RSV.

Eine dreidimensionale Ansicht der Peakpositionen im reziproken Raum zusammen mit der FE 4 0 5 Elementarzelle wird mit der RSV-Software gezeigt. Wie Pulverbeugungsdaten leiden auch die Einkristallbeugungsdaten unter Einschränkungen bei der Auflösung und der Zuverlässigkeit der Intensität, wenn sie in einer Diamant-Anil-Zelle gemessen werden. Nichtsdestotrotz ermöglicht die dreidimensionale Natur der Daten eine robustere Interpretation.

Einmal gemeistert, kann diese Technik in weniger als einer Stunde nach diesem Verfahren durchgeführt werden. Andere Methoden wie die Mikroanalyse von geborgenen Proben und erste Prinzipberechnungen können durchgeführt werden. Dies wird die Interpretation von Strukturdaten unterstützen und die Stabilität und Eigenschaften von Hochdruckphasen verstehen.