Synthese und katalytische Aktivität von Gold-Intercalated in den Wänden der mesoporösen Silicat-

Das übergeordnete Ziel dieses Verfahrens ist die Synthese neuartiger katalytischer Materialien, bei denen Nanogold in die Wände von mesoporösem Siliziumdioxid eingelagert ist. Dies wird erreicht, indem ich zuerst meine Zellen unter Zugabe von Tensiden forme, die als Vorlage für die Bildung von mesoporöser Kieselsäure dienen. Eine Siliziumquelle und ein Oberflächenmodifizierungsmittel werden dann der Lösung zugesetzt, bevor tropfenweise ein Goldvorläufer hinzugefügt wird, um Nanogoldpartikel zu erhalten.

Nach 24-stündigem Rühren wird die Lösung zur hydrothermalen Verarbeitung in einen Ofen überführt. Während der hydrothermalen Prozessbehandlung wird Siliziumdioxid polymerisiert, um seine mesoporöse Struktur zu bilden, und der Goldvorläufer beginnt im Nanomaßstab zu wachsen. Der letzte Schritt besteht darin, das Material zu kalzinieren, um das verbleibende Tensid zu entfernen und eine gut definierte mesoporöse Struktur zu erhalten.

Letztendlich werden Fiz-Absorptions-, Röntgenbeugungs- und Transmissionselektronenmikroskopie verwendet, um zu zeigen, dass Goldnanopartikel in die wohldefinierten Wände des mesoporösen Siliziumdioxids eingelagert sind. Der Hauptvorteil dieses Verfahrens gegenüber anderen, wie z. B. der Direktfällung, besteht darin, dass die hier synthetisierten Materialien thermisch sehr robust sind. Im Allgemeinen werden Personen, die mit dieser Methode noch nicht vertraut sind, Schwierigkeiten haben, da eine erfolgreiche Synthese eine Prozesskontrolle über Temperatur und Lösungsbedingungen erfordert.

Nanotechnologie ist definiert als ein Größenbereich, der nanoskalige Bereich, in dem sich die Eigenschaften eines Materials in Abhängigkeit von der Änderung der Größe der Partikel ändern. In diesem Fall handelt es sich um Gold-Nanopartikel, und Gold leidet auch darunter, dass es ein weiches Metall ist, das sich leicht schmelzen lässt. Der Grundsatzbeweis, den wir hier für die Erhöhung der thermischen Stabilität von Gold erbringen können, sollte also auf alle Metallsysteme anwendbar sein.

Um mit der Herstellung von Gold in die Wand aus mesoporösem Siliziumdioxid oder GMS zu beginnen, fügen Sie 2,0 Gramm P 1 23 bis 75 Milliliter zweimolare Salzsäurelösung hinzu. Bei Raumtemperatur die Lösung magnetisch umrühren. Bei einer Geschwindigkeit von 350 Umdrehungen pro Minute, bis P 1 23 vollständig aufgelöst ist, ist die Lösung klar.

Geben Sie vier Gramm TEOS in ein kleines Fläschchen, gefolgt von 180 Mikrolitern T-E-S-P-T-S. Schütteln Sie das Fläschchen langsam, um die beiden Chemikalien zu mischen: In einem anderen Fläschchen lösen Sie 38 Milligramm Chlororsäure in einem Milliliter entionisiertem Wasser auf. Die Temperatur der Lösung P 1 23 auf 35 Grad Celsius in einem Ölbad mit Thermoelementregelung erhöhen.

Dann das gesamte TEOS- und T-E-S-P-T-S-Gemisch zur Lösung P 1 23 geben und die Lösung unter kräftigem Magnetrühren von 700 Umdrehungen pro Minute halten. Nachdem die Lösung zwei Minuten lang gerührt hat, fügen Sie die gesamte vorbereitete ChlorORINSÄURE-Lösung innerhalb von 30 Sekunden tropfenweise hinzu. Rühren Sie die Lösung 24 Stunden lang bei 35 Grad Celsius mit 700 Umdrehungen pro Minute um.

Nach 24 Stunden die Lösung in eine verschlossene Flasche umfüllen und 72 Stunden lang in einem auf 100 Grad Celsius eingestellten Ofen lagern. Dies wird als hydrothermale Verarbeitung bezeichnet. Nach der hydrothermalen Verarbeitung filtrieren Sie die Lösung mit einem Filterpapier Nummer eins und Unterdruck unter einem Trichter.

Waschen Sie die Probe dann zweimal mit Wasser und dreimal mit Ethanol, um die restliche Salzsäure zu entfernen. Fügen Sie bei jedem Waschvorgang Wasser oder Ethanol einen Zentimeter über dem Feststoff hinzu und warten Sie, bis das Material getrocknet ist. Übertragen Sie den Niederschlag aus der Filtration in einen Keramiktiegel, um ihn in einem Ofen zu kalzinieren.

Stellen Sie das Rampenprogramm so ein, dass es zwei Stunden lang von 25 auf 550 Grad Celsius ansteigt und vier Stunden lang 550 Grad Celsius beibehält. Lassen Sie die Probe dann bei geschlossener Tür im Ofen verbleiben, bis die Temperatur unter 40 Grad Celsius fällt. Nach der Kalzinierung wird das Produkt mit einem Kunststoffspatel in ein Glasfläschchen überführt, das synthetisierte Material hat durch die Oxidation von Benzoalkohol eine rote Farbe.

Als Benchmark-Reaktion werden die GMS-Materialien getestet und weisen eine hohe Selektivität und Recyclingfähigkeit auf. Da es sich bei der Oxidation von Benzoalkohol um eine Flüssigphasenreaktion ohne separates Lösungsmittel handelt, werden fünf Milliliter Benzoalkohol in einen 25-Milliliter-Dreihalskolben überführt. Geben Sie dann 10 Milligramm des GMS-Katalysators zum Benzoalkohol

Stellen Sie ein temperiertes Ölbad mit Magnetrührwerk bei 100 Grad Celsius auf. Um eine genaue und gleichmäßige Regelung der Reaktionstemperatur zu gewährleisten. Den Kolben mit Benzoylalkohol und Katalysator in das Ölbad stellen und mit 150 Umdrehungen pro Minute rühren.

Fließen Sie Sauerstoffgas mit einer Reinheit von 99,9 % mit zwei Millilitern pro Minute in den Kolben, gesteuert von einem Massendurchflussregler. Wenn die Temperatur des Ölbads 100 Grad Celsius erreicht und sich stabilisiert hat, wird Sauerstoffgas in den Dreihalskolben gegeben. Halten Sie den Sauerstoffdurchfluss und die Temperatur konstant und lassen Sie die Reaktion sechs Stunden lang laufen.

Nach der Reaktion filtrieren Sie das Produkt mit einem Filterpapier der Nummer eins. Sammeln Sie die flüssige Phase und geben Sie ein in ein Gaschromatographie-Fläschchen im Fläschchen mischen Sie vier Teile Essigsäure in HPLC-Qualität. Stellen Sie das Fläschchen für jede Einzelprobe zur Analyse auf einen Gaschromatographen-Autos-Probenehmer.

Waschen Sie den festen Niederschlag auf dem Filterpapier mit entionisiertem Wasser und dann mit Ethanol ab, bevor Sie den Niederschlag mit einem Spachtel an der Luft trocknen lassen. Sammeln Sie den getrockneten Feststoff, der der recycelte Katalysator ist. Wiederholen Sie diesen Vorgang mit recyceltem Katalysator dreimal bei jedem Rapport und passen Sie die Menge an Benzoalkohol an die Menge des recycelten Katalysators an, um das gleiche Verhältnis zu erhalten.

Wiegen Sie drei separate 300-Milligramm-Portionen des synthetisierten GMS-Speichers. Die Anteile von synthetisiertem GMS in Glasfläschchen, die als erste Charge, zweite und dritte Charge gekennzeichnet sind. Die erste Charge dient als Kontrollgruppe, während die zweite und dritte Charge einer thermischen Verarbeitung unterzogen werden.

Programmieren Sie den Ofen so, dass er in 0,5 Stunden von 25 Grad Celsius auf 400 Grad Celsius hochfährt und dann vier Stunden lang 400 Grad Celsius beibehält. Geben Sie die zweite Charge in einen Tiegel und starten Sie das Programm, so dass die Probe bei geschlossener Tür im Ofen verbleibt, bis die Temperatur unter 40 Grad Celsius fällt. Programmieren Sie den Ofen für Charge drei so, dass er in 0,75 Stunden von 25 Grad Celsius auf 650 Grad Celsius hochfährt und die Temperatur von 650 Grad Celsius vier Stunden lang beibehält.

Legen Sie die dritte Charge in einen Tiegel und starten Sie das Programm wie zuvor. Lassen Sie die Probe bei geschlossener Tür im Ofen, bis die Temperatur am fiz-Absorptionsgerät unter 40 Grad Celsius fällt. DGA die GMS-Materialien 60 Minuten lang bei 90 Grad Celsius und dann 480 Minuten lang bei 350 Grad Celsius.

Führen Sie eine vollständige Isothermenanalyse der DGA-Materialien durch, um Daten zur Absorption von Kohlensäure zu erhalten. Dispergieren Sie die GMS-Probe auf einem 200-Mesh-Vollkohlenstoff-Transmissionselektronenmikroskop oder TEM-Gitter und beobachten Sie die Probe unter einem Transmissionselektronenmikroskop. Führen Sie auch die Röntgenbeugung mit Kupfer-K-Alpha-Strahlung durch, wie im Textprotokoll beschrieben.

Ein TEM-Bild des GMS zeigt, dass die Kieselsäurematrix gut definierte lange Kanäle mit einer stabilen Wand bildete. Der Porendurchmesser wurde mit etwa fünf Nanometern und einer sechseckigen Form identifiziert, wie es für mesoporöses Siliziumdioxid typisch ist. Ein Vergleich der BET fiz-Absorption, Isotherme für Kieselsäurematrix ohne Goldeintragung mit der Isotherme für GMS mit Gold und in den Wänden interiert, zeigt, dass es keinen signifikanten Unterschied zwischen den beiden Materialien gibt.

Beide zeigen die typische Form für mesoporöse Materialien mit einer Hystereseschleife, was darauf hindeutet, dass die goldene Interation keine Veränderung der Porenstruktur bewirkt hat. Die BET-Porenstruktur und die BJH-Schlechtverteilung für GMS-Material Calzin bei unterschiedlichen Temperaturen sind ebenfalls dargestellt. Die Hochtemperaturkalzinierung veränderte die mesoporöse Siliziummatrix nicht.

Darüber hinaus blieben sowohl die Porenstruktur als auch die Porenverteilung nach einer Temperaturbehandlung von bis zu 650 Grad Celsius gleich, was darauf hindeutet, dass das Gold nicht aggregierte und die Poren verstopfte. Die thermische Stabilität des Goldes in GMS wird durch Röntgenbeugung durch das Beugungsmuster des GMS-Materials Calcin bei verschiedenen Temperaturen weiter verifiziert. Die Position des Peaks, die Intensität des Peaks und die Breite des Peaks zeigen keine Veränderung aufgrund des Kalzinierungsprozesses, was darauf hindeutet, dass sich die Größe oder Morphologie der Goldpartikel nicht verändert hat.

Als Meister kann diese Technik in 120 Stunden durchgeführt werden, wenn sie richtig ausgeführt wird. Beim Versuch dieser Synthese ist es wichtig, die Reaktionsbedingungen genau zu kontrollieren, da das Templatierungsmittel empfindlich auf kleine Änderungen des pH-Werts, der Temperatur und der Konzentration reagiert. Die Realisierung dieser Technologie hat den Forschern ein Paradigma an die Hand gegeben, mit dem wir Katalysatorsystemen thermische Stabilität verleihen können. Dies wird derzeit in Systemen zur Aufbereitung von Biomasse und Antiko-Technologien für ein breites Portfolio von Technologien für erneuerbare Energien umgesetzt.